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MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28

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Estado actual de los adhesivos de autograbado

Van Meerbeek B.a,∗, Yoshihara K.a , Yoshida Y.b , Mine A.c , De Munck J.a ,
Van Landuyt K.L.a
a Leuven BIOMAT Research Cluster, Departamento de Odontología Conservadora, Facultad de Odontología, Patología Oral y Cirugía
Maxilofacial , Universidad Católica de Lovaina, Kapucijnenvoer 7, B-3000 Lovaina, Bélgica.
b Departamento de Biomateriales, Facultad de Medicina, Odontología y Ciencias Farmacéuticas de la Universidad de Okayama, 2-5-1

Shikata-cho, Okayama 700-8525, Japón

c
Departamento de Rehabilitación Oclusal y Funcional Oral, Facultad de Medicina, Odontología y Ciencias Farmacéuticas de la
Universidad de Okayama, 2-5-1 Shikata-cho, Okayama 700-8525, Japón.

A R T Í C U L OI N F O A B S T R A C TO

Historia del artículo: Este artículo reflexiona sobre el estado actual de los adhesivos de autograbado en 2010.
Recibido el 7 de octubre de Tras presentar las características generales de los adhesivos de autograbado, se abordan
2010 las principales deficiencias de los adhesivos de un solo paso (autograbado) más sencillos
Aceptado el 22 de octubre de utilizar. Se presta especial atención al concepto AD y a las ventajas de la interacción
de 2010
química interfacial con respecto a la durabilidad de la unión. Por último, se discuten
cuestiones como la posible interferencia de las manchas superficiales y la adhesión más
difícil al esmalte de los adhesivos de autograbado "suaves".
Palabras 2010 Academia de Materiales Dentales. Publicado por Elsevier Ltd. Todos los derechos
clave: reservados.
Revisión
Adhesivo
autograb
ante
Adhesión
dentina
Esmalte

La demanda de adhesivos más sencillos, más fáciles de usar y

1. Introducción
La tecnología de los adhesivos ha evolucionado rápidamente
desde su introducción hace más de cincuenta años. El
principal reto de los adhesivos dentales es proporcionar una
unión igualmente eficaz a dos tejidos duros de distinta
naturaleza. La adhesión al esmalte ha demostrado ser
duradera. La adhesión a la dentina es mucho más compleja
y, aparentemente, sólo puede conseguirse siguiendo
procedimientos de aplicación más complicados y largos. En
consecuencia, los adhesivos actuales se consideran a
menudo sensibles a la técnica, ya que el más mínimo error
en el procedimiento de aplicación clínica se ve penalizado
por una desadhesión rápida o una degradación marginal
precoz. En consecuencia, los
menos sensibles a la técnica sigue siendo alta, lo que impulsa
a los fabricantes a desarrollar nuevos adhesivos a un ritmo
rápido.
Los adhesivos actuales siguen un enfoque de "grabado y
aclarado" o de "autograbado" (o "grabado y secado"), que
difieren significativamente en la forma de tratar el tejido
dental. No obstante, hay que señalar que ambos enfoques
han funcionado con éxito tanto en el laboratorio como en la
investigación clínica, aunque obviamente también existe una
gran dependencia del producto. Tras la anterior presentación
(y ponencia) de David Pashley sobre "El estado actual de los
adhesivos de grabado y aclarado", el principal objetivo de
esta presentación (y ponencia) es exponer los últimos
avances en relación con el método de autograbado.
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∗Autor correspondiente.
Dirección de correo electrónico: Bart.vanmeerbeek@med.kuleuven.be (B. Van Meerbeek).
0109-5641/$ - see front matter © 2010 Academia de Materiales Dentales. Publicado por Elsevier Ltd. Todos los derechos reservados.
doi:10.1016/j.dental.2010.10.023
 MATERIALES DENTALES
2. Características generales de los
adhesivos de autograbado
A diferencia de los adhesivos de grabado y aclarado, los
adhesivos de autograbado no requieren un paso de grabado
por separado, ya que contienen monómeros ácidos que
"acondicionan" e "impriman" simultáneamente el sustrato
dental. En consecuencia, se ha afirmado que este enfoque es
más fácil de usar (menor tiempo de aplicación, menos pasos)
y menos sensible a la técnica (sin adhesión en húmedo,
secado sencillo), lo que se traduce en un rendimiento clínico
fiable [1-4], aunque esto parece depender mucho del
producto. Otra ventaja clínica importante de los adhesivos
autograbantes es la ausencia, o al menos la menor
incidencia, de sensibilidad postoperatoria experimentada por
los pacientes (en comparación con la asociada a los
adhesivos de grabado y aclarado) [5-7]. Esto debe atribuirse
en gran medida a su menor agresividad (con respecto a los
adhesivos de grabado y aclarado).
a la dentina y en comparación con el grabado con ácido fosfórico)
y, por lo tanto, una interacción más superficial con la
dentina, dejando los túbulos obstruidos en gran medida por
el barrillo dentinario (véase más adelante). Todas estas
características clave favorables han llevado a la creciente
popularidad de los adhesivos autograbantes en las consultas
dentales actuales.
Los adhesivos de autograbado pueden ser de "dos pasos"
y de "un paso", dependiendo de si la imprimación de
autograbado y la resina adhesiva (normalmente sin
disolventes) se suministran por separado o se combinan en
una única solución. Los adhesivos de un solo paso pueden
subdividirse a su vez en adhesivos de autograbado de un solo
paso "bicomponentes" y "monocomponentes". Al separar los
ingredientes "activos" (como el monómero funcional del
agua), los adhesivos de autograbado de dos componentes
poseen teóricamente una vida útil más larga, pero se
necesita una mezcla adicional y adecuada de ambos
componentes. Los adhesivos monocomponentes de un solo
paso pueden considerarse como los únicos verdaderos
adhesivos "de un solo frasco" o "todo en uno", ya que
combinan "acondicionamiento", "imprimación" y "aplicación
de la resina adhesiva", y no requieren mezcla.
Para permitir el (auto)grabado, todos los adhesivos de
autograbado contienen agua como medio ionizante. Las
únicas excepciones son algunos adhesivos de autograbado
sin agua disponibles en el mercado. Sin embargo, requieren
una técnica de aplicación de "unión húmeda" más sensible a
la técnica (como la requerida para los adhesivos de grabado
y aclarado a base de acetona) [8]. Debe haber suficiente
agua en la superficie para permitir el autograbado, lo que
lleva de nuevo a la pregunta "¿cómo de húmeda debe estar
la dentina? [9]. En general, los adhesivos autograbantes
tienen la ventaja de desmineralizar e infiltrar la superficie
dental simultáneamente a la misma profundidad,
asegurando teóricamente la penetración completa del
adhesivo [10]. Al aumentar la profundidad, los monómeros
ácidos son amortiguados gradualmente por el con- tenido
mineral del sustrato, perdiendo su capacidad para seguir
grabando la dentina [11,12]. Las características morfológicas
del adhesivo-
interfaz dentaria producida por adhesivos de autograbado dependen de una
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de alrededor de 1 µm para un enfoque de autograbado "suave" (pH
≈ 2) (Fig. 1b),
(c) una profundidad de interacción de entre 1 y 2 µm para un
enfoque de autograbado "intermedianamente fuerte" (pH
entre 1 y 2; no se muestra), y (d) a una interacción de varios
micrómetros.
ters de profundidad para un enfoque de autograbado "fuerte"
(pH ≤ 1) (Fig. 1c).
Sólo con los adhesivos de autograbado fuertes se forman
marcas de resina típicas en la dentina, mientras que con los
adhesivos de autograbado suaves y ultrasuaves apenas se
forman o, como máximo, los tapones de barrillo dentinario
se desmineralizan ligeramente y posteriormente se infiltran
con resina.
El rendimiento de adhesión real alcanzado por los
adhesivos de autograbado varía mucho, dependiendo no
sólo de la clase real de adhesivos de autograbado, sino
también de la composición real y, más concretamente, del
monómero funcional real incluido en la formulación del
adhesivo (véase más adelante).
3. Principales deficiencias de los
adhesivos de un solo paso
La última generación de adhesivos de un solo paso más
fáciles de usar son mezclas complejas de componentes
hidrófilos e hidrófobos. Estas mezclas "difíciles" deben
considerarse hasta ahora como materiales "de compromiso"
que, en consecuencia, han sido documentados con varias
deficiencias (Fig. 2) [15-17]. Generalmente, se registra una
resistencia de adhesión "inmediata" reducida en
comparación con la medida para adhesivos multietapa
[15,18]. Además, cualquier tipo de "envejecimiento"
demuestra una menor eficacia de adhesión a largo plazo. Por
otra parte, numerosos estudios informan de un aumento de
las nanofugas interfaciales [7,19,20]. Los adhesivos de un
solo paso que son ricos en HEMA, mostraron una mayor
sorción de agua de la dentina huésped, en particular cuando
el composite de recubrimiento no se polimeriza
inmediatamente para bloquear estos efectos de ósmosis
[21,22]. Por otro lado, también es típica la separación de
fases descrita para los adhesivos libres/pobres en HEMA
[23]. Un procedimiento de secado al aire "fuerte" adaptado
proporciona un medio para eliminar el agua (que se separa
de los componentes más hidrófobos) de la zona interfacial,
permitiendo teóricamente una mejor polimerización.
Aunque esta técnica funciona en superficies relativamente
planas, las "burbujas" de agua (formadas una vez que el
disolvente empieza a evaporarse, por lo que los
componentes monoméricos más hidrófobos ya no
permanecen en solución) son más difíciles de eliminar en
configuraciones de cavidades más complejas. Además,
mezclar todos los ingredientes en una botella ha causado
problemas de caducidad [24], aunque recientemente
algunos fabricantes han resuelto este problema utilizando
monómeros de acrilamida más resistentes hidrolíticamente
[25]. Por último, el rendimiento clínico inferior de los
adhesivos de un solo paso confirmó los resultados menos
favorables obtenidos en el laboratorio, aunque también hay
que decir que la última generación de adhesivos de un solo
paso tiene sin duda un mejor rendimiento [1,26].
20 MATERIALES DENTALES
de la forma en que sus monómeros funcionales interactúan
con el sustrato dental (Fig. 1) [13]. Dependiendo en parte del
pH de las soluciones de autograbado, la profundidad de
interacción real de los adhesivos de autograbado en la
dentina difiere de unos pocos cientos de nanómetros
siguiendo un enfoque de autograbado "ultrasuave" (pH >
2,5) (Fig. 1a), que a veces se denomina "nanointeracción"
[14], (b) una profundidad de interacción
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4. El "concepto AD" revisado como base
de la vinculación duradera
El mecanismo fundamental de adhesión al esmalte y a la
dentina se basa esencialmente en un proceso de
intercambio, en el que los minerales eliminados de los
tejidos duros dentales son sustituidos por monómeros de
resina que al polimerizarse se convierten en micro-
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Fig. 1 - Fotomicrografías de microscopía electrónica de transmisión que ilustran las interfaces dentina-adhesivo formadas por
adhesivos de autograbado, cuya ultraestructura depende de la interacción de los monómeros funcionales con la dentina y de la
acidez de la solución de autograbado. (a) Imagen TEM de una sección desmineralizada y teñida, que ilustra la interacción muy
superficial de un adhesivo de autograbado denominado "ultrasuave" (pH > 2,5). La capa híbrida tiene un grosor aproximado de
300 nm. (b) Imagen TEM de una sección no desmineralizada. La capa híbrida de un adhesivo de autograbado 'suave' (pH ≈ 2)
varía entre 0,5 y 1 µm. (c) Imagen TEM de una sección desmineralizada y teñida. Los adhesivos de autograbado "fuertes" (pH ≤
1) crean una capa híbrida gruesa y totalmente desmineralizada, en la que las fibrillas de colágeno ya no están protegidas por la
hidroxiapatita.

mecánicamente en las porosidades creadas [27]. Este
proceso, que se denomina "hibridación" en dentina, implica
la infiltración y posterior polimerización in situ de la resina
dentro de las porosidades superficiales creadas y, por lo
tanto, es un pro- ceso basado principalmente en la difusión.
Aunque el resultado
El entrelazamiento micromecánico es un requisito previo
para conseguir una buena adhesión (ciertamente en
circunstancias clínicas), el beneficio potencial de una
interacción química adicional entre los monómeros
funcionales y los componentes del sustrato dental ha vuelto
a ser objeto de atención recientemente [28,29]. Interacciones
químicas "primarias" adicionales
20 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28

Fig. 2 - Principales deficiencias de los adhesivos actuales de un

solo paso.
 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28 21

Fig. 3 - Esquema del concepto de adhesión-descalcificación o "concepto AD". Tras la interacción iónica del monómero
funcional (normalmente un grupo carboxilo o fosfato) (FASE 1), existen dos opciones: o bien el enlace iónico es
hidrolíticamente estable, dando lugar a una sal de Ca-monómero que puede copolimerizar con los monómeros de la resina
adhesiva (FASE 2, OPCIÓN 1 o 2.1), o bien el enlace iónico no es estable, dando lugar a la descalcificación y liberación de
calcio y fosfato de la superficie dental (FASE 2, OPCIÓN 1 o 2.2).

monómero funcional en adhesivos de autograbado), pero

Se cree que la interacción física mejora especialmente la
también los ácidos polialquenoicos (como polímero funcional en
durabilidad de la unión.
ionómeros de vidrio), se unirán químicamente al Ca de la HAp
El valor pKa de un ácido se consideraba generalmente
(de acuerdo con el concepto AD (FASE 2, OPCIÓN 1 o 2.1),
como el principal parámetro que determina cómo interactúan
formando fosfato cálcico estable y sal cálcica estable).
las moléculas con los tejidos mineralizados [11]. Sin embargo,
no explica totalmente los mecanismos por los que
determinadas moléculas se adhieren al tejido dental,
mientras que otras no lo hacen, sino que lo descalcifican
gravemente [30-33]. Por ejemplo, 1 M de ácido oxálico (pK1 =
1,27, pK2 = 4,28) con un pH de
0,6 es más ácido que el ácido maleico al 10% (pK1 = 1,94, pK2
= 6,23), que tiene un pH de 0,9. Sin embargo, el ácido oxálico
se une químicamente a la hidroxiapatita (HAp), mientras que
el ácido maleico la descalcifica. En otras palabras, no es
necesariamente cierto que cuanto más bajo sea el pH (más
ácido), más desmineralizará la solución el esmalte y la
dentina.
La forma en que las moléculas interactúan con los tejidos
basados en HAp se ha descrito en el denominado "concepto
AD" o "concepto de adhesión-descalcificación" (Fig. 3)
[30,31,34]. Este modelo muestra que inicialmente todos los
ácidos se unen químicamente (iónicamente) al calcio de la
HAp (FASE 1). Esta primera fase de unión va acompañada de
liberación de iones fosfato (PO43− ) e hidróxido (OH− ) a partir
de
HAp en la propia solución, de forma que la superficie
permanezca electroneutra. Si la molécula permanecerá
unida (FASE 2, OPCIÓN 1 o 2.1) o se desunirá (FASE 2,
OPCIÓN
2 ó 2,2), depende de la estabilidad del enlace formado al Ca,
o dicho de otro modo, de la estabilidad de la sal cálcica
respectiva. Más concretamente, moléculas como el 10-
metacriloxidecil dihidrogenofosfato o 10-MDP (como
22 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28

carboxilato, respectivamente, junto con un efecto de

descalcificación superficial limitado. Los adhesivos de
autograbado "suaves" y los ionómeros de vidrio sólo
interactúan superficialmente con el esmalte y la dentina,
y apenas disuelven los cristales de HAp, sino que los
mantienen en su lugar (dentro de una fina capa híbrida
submicrónica; véase más adelante y la Fig. 1b).
Por el contrario, moléculas como el ácido fosfórico y el
ácido maleico, pero también monómeros funcionales de
adhesivos de autograbado como el hidrogenofosfato de
2-(metacriloiloxietil)fenilo (fenil-P) y los fosfatos HEMA, se
unirán inicialmente al Ca del HAp (FASE 1), pero se
desunirán fácilmente (de acuerdo con el "concepto AD
FASE 2, OPCIÓN 2 o 2.2"). Los iones fosfato cargados
negativamente (o grupos carboxilo para
monómeros/ácidos basados en carboxilo) eliminarán los
iones Ca cargados positivamente (y por tanto atraídos
electrostáticamente) de la superficie, hasta una cierta
profundidad dependiendo del tiempo de aplicación. El
resultado es una descalcificación severa o un efecto de
"grabado", como es más conocido para el ácido fosfórico
que se utiliza como "grabador" como parte del enfoque
"grabar y aclarar". Dado que el enlace calcio-
fosfato/carboxilato formado originalmente (durante la
FASE 1) en la superficie esmalte/dentina no es estable, el
enlace se disociará, dando lugar a un patrón de grabado
típico en el esmalte y a una capa híbrida relativamente
profunda (3-5 µm) en la dentina que ya no contiene
cristales de HAp (Fig. 1c).

5. Evite los adhesivos autoadhesivos "fuertes

Los adhesivos de autograbado "fuertes" presentan efectos

de desmineralización bastante profundos tanto en el
esmalte como en la dentina (Fig. 1c). La ultraestructura
interfacial producida por estos adhesivos se asemeja a
aquella
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de los sistemas de grabado y aclarado, pero se diferencia por

el hecho de que los fosfatos cálcicos disueltos no se aclaran.
Se espera que estos fosfatos cálcicos incrustados sean muy
inestables en un entorno acuoso, debilitando así seriamente
la integridad interfacial. Los datos clínicos y de laboratorio
han demostrado de forma innegable que, a pesar de su
razonable potencial de adhesión al esmalte, los adhesivos
autograbantes fuertes tienen un rendimiento inferior en
dentina, en particular con respecto a la durabilidad de la
adhesión y la longevidad de la restauración [35-37]. Estos
datos corroboran el concepto AD [30,31], y deben atribuirse
a la baja estabilidad hidrolítica de los fosfatos de calcio
embebidos, junto con la falta de interacción química estable
con el colágeno expuesto.
Aunque los fabricantes introdujeron hace algunos años
los adhesivos de autograbado fuertes, especialmente por su
mejor rendimiento de grabado en el esmalte, su adhesión a
la dentina, severamente compro- mada, aparentemente los
ha empujado hoy más hacia el enfoque de autograbado Fig. 4 - Esta imagen TEM de alta resolución muestra la
"suave", más prometedor. formación de una estructura nanocapa autoensamblada
sobre hidroxiapatita sintética, que consta de capas de 4 nm
y está formada típicamente por 10-MDP. Cada una de estas
6. Importancia de mantener la capas está formada por dos monómeros de 10-MDP, que se
hidroxiapatita en la interfase para proteger el han ensamblado con sus grupos metacrilato dirigidos uno
colágeno y generar receptividad a la hacia el otro y sus grupos fosfato dirigidos lejos uno del
interacción química otro.

De hecho, los adhesivos de autograbado "suaves" sólo

desmineralizan la dentina
parcialmente, dejando una cantidad sustancial de cristales de HAp alrededor de

las fibrillas de colágeno (Fig. 1b). El colágeno dentinario expuesto por un

Se ha documentado que el procedimiento de grabado y iones Ca individuales a lo largo del sustrato mineral. Esta unión
aclarado es muy vulnerable a los procesos de degradación química, combinada con el interbloqueo micromecánico a
hidrolítica y enzimática [38-40]. Tay y Pashley han través de la hibridación superficial, establece la
desarrollado procedimientos biomiméticos inteligentes de autoadhesividad única de los ionómeros de vidrio (incluso sin
remineralización [41-44] para "reparar" la protección natural ningún tipo de tratamiento previo). De hecho, se ha registrado
del colágeno con HAp. Sin embargo, todavía no está clara la que los ionómeros de vidrio presentan la tasa de fracaso anual
aplicabilidad clínica de un proceso que requiere tanto más baja con respecto a las restauraciones adhesivas de Clase
tiempo. Como remedio potencial para remineralizar las V [1,26]. La diferencia básica con los "verdaderos" adhesivos
lesiones dentinarias afectadas por caries, este procedimiento de autograbado a base de resina es que estos últimos poseen
parece tecnológicamente más rápidamente alcanzable para
trabajar por vía intraoral. En realidad, el hecho de que se
pueda desmineralizar una capa híbrida de grabado y
aclarado confirma la naturaleza relativamente permeable de
la capa de colágeno impregnada de resina y quizás su
consiguiente inestabilidad a largo plazo. Por otro lado,
también subraya la gran ventaja de los adhesivos
autograbantes suaves, ya que mantienen el colágeno no sólo
encapsulado y protegido por la HAp, sino que también
ofrecen la posibilidad de interactuar químicamente con la
HAp [27,29].
El doble mecanismo de unión micromecánico y químico
resultante de los adhesivos suaves de autograbado se
asemeja mucho al de los ionómeros de vidrio [27,45]. Estos
últimos también suelen presentar una capa híbrida
submicrométrica que todavía contiene una cantidad
considerable de HAp que no ha sido disuelta por el ácido
polialquenoico. En este sentido, los ionómeros de vidrio
podrían considerarse incluso como una especie de adhesivos
autograbantes suaves. Según el concepto de AD [28,30], el
ácido polialquenoico es un polímero con múltiples grupos
funcionales carboxilo que, como "manos" químicas, agarran
24 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28

monómeros funcionales que suelen tener sólo uno o dos

grupos químicos funcionales con afinidad por la HAp. Se
trata de monómeros individuales que, al polimerizarse, se
convierten en un polímero unido a la HAp, frente a los
ionómeros de vidrio, que utilizan un polímero ya existente
(de ácido polialquenoico) con múltiples grupos funcionales
unidos a la espina dorsal del polímero y que pueden
"agarrar" el Ca en sitios diferentes y remotos. Se cree que
la unión química adicional proporcionada por los
ionómeros de vidrio y los adhesivos autograbantes suaves es
ventajosa en términos de durabilidad de la unión [46,47].
En el caso de los adhesivos de autograbado, la
interacción química se consigue mediante monómeros
funcionales específicos, como el 10-MDP, el 4-MET (o ácido
4-metacriloxietil trimelítico) y el fenil-P. La formación de
enlaces iónicos entre los grupos carboxílicos/fosfato de
estos monómeros funcionales y el Ca de la HAp fue
demostrada por primera vez por Yoshida et al. en 2004
mediante XPS (o espectroscopia fotoelectrónica de rayos X)
[29]. Sin embargo, el potencial de enlace químico por sí
solo es insuficiente; los enlaces iónicos formados también
deben ser estables en un medio acuoso. En este sentido, el
enlace químico promovido por el 10-MDP no sólo es más
eficaz, sino también más estable en agua que el
proporcionado por el 4-MET y el fenil-P, en este orden [29].
La velocidad de disolución de las respectivas sales de calcio
de estos tres monómeros, medida por AAS (o
espectroscopia de absorción atómica), estaba
inversamente relacionada con su potencial de enlace
químico, como reveló la XPS: cuanto más intenso era el
potencial de enlace químico, menos se podía disolver la sal
de calcio resultante.
Confirmando estos datos químicos experimentales (y
por lo tanto el concepto AD [30,31]), la fuerza de adhesión
a la dentina del adhesivo de autograbado de dos pasos
"suave" Clearfil SE (Kuraray) basado en 10-MDP
permaneció alta después de un termociclado a largo plazo,
mientras que la de Unifil Bond (GC) que contiene 4-MET,
sig-
 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28 25

Fig. 5 - Aunque la hidroxiapatita de la dentina difiere químicamente de la hidroxiapatita pura y contiene impurezas, se
pudo observar una nanocapa similar por 10-MDP mediante TEM de alta resolución en la dentina.

aplicación clínicamente relevante (es decir, aplicación de 20 s

(pero sólo después de 100.000 ciclos) y la de Clearfil Liner
seguida de una aplicación de 20 s).
Bond II (Kuraray), que contiene fenil-P, disminuía
gradualmente cuanto más tiempo se exponía la unión al
termociclado [46]. Se ha demostrado que Clearfil SE Bond
(Kuraray) ofrece resultados fiables en términos de eficacia de
adhesión y durabilidad en comparación con otros adhesivos
de autograbado disponibles en el mercado, tanto en
investigaciones de laboratorio como clínicas [48-52].
El monómero funcional 10-MDP se une a la HAp a través
de sus grupos fosfato y forma una estructura de capas
regulares en la superficie de la HAp (Fig. 4) [29,53]. Tanto la
DRX (o difracción de rayos X) del polvo de HAp al que se le
permitió interaccionar con el 10-MDP, como la MET (o
microscopía electrónica de transmisión) de alta resolución
del polvo de HAp tratado con 10-MDP revelaron la formación
de una estructura estratificada de 4 nm (Fig. 4). Este tipo de
"nanocapas" no pudo detectarse en el caso de los
monómeros funcionales fenil-P y 4-MET. Cada capa de esta
estructura nanoestratificada autoensamblada está formada
por dos moléculas de 10-MDP con sus grupos metacrilato
dirigidos uno hacia el otro y sus grupos fosfato de hidrógeno
funcionales dirigidos lejos uno del otro [53]. Entre las capas
se depositan sales de calcio. Esta alta afinidad química del
10-MDP con el HAp, junto con la nanocapa, se demostró por
primera vez en HAp sintético puro mediante DRX y
posteriormente se confirmó mediante RMN (o resonancia
magnética nuclear). La apatita de la dentina natural está
carbonatada y también contiene trazas de Na, Mg, Sr y Al,
entre otros [54]. La evidencia directa de la formación de una
estructura nanocapa en la dentina natural fue proporcionada
posteriormente por TEM (Fig. 5), y estructuralmente por XRD
de muestras de dentina tratadas con 10-MDP (Fig. 6) [53].
Experimentos más recientes [55] demostraron que se
formaban nanocapas en la dentina cuando un adhesivo
experimental a base de 10-MDP (así como el adhesivo
Clearfil SE Bond de Kuraray disponible comercialmente) se
aplicaba a la dentina siguiendo un procedimiento de
26 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28

secando suavemente al aire). Además, el frotamiento de

la solución de imprimación sobre la superficie de la
dentina intensificó la nanocapa, lo que puede explicar por
qué esta técnica de aplicación "activa" aumenta la fuerza
de adhesión, como se ha observado en estudios
anteriores. Sin embargo, la nanocapa era claramente
menos detectable por DRX en el esmalte, lo que puede
deberse a la cristalinidad significativamente mayor del
esmalte, que reduce el potencial de interacción del 10-
MDP. El HAp denti- nal no sólo tiene una menor
cristalinidad, sino que además las varillas de cristal son de
menor tamaño y están orientadas de forma entrecruzada
(frente a la orientación paralela del esmalte).
Mientras que la nanocapa y la interacción iónica del
10-MDP con el Ca del HAp se producen con facilidad, sólo
en un momento posterior se produce una deposición
limitada de fosfato dicálcico dihidratado o DCPD.
(CaHPO4 -2H2 O) se detectó, correlativamente mediante RMN
y
XRD [53,55]. Como ya se ha mencionado, esta interacción
química interfacial del 10-MDP se corresponde con el
perfil "AD-concepto FASE 2, OPCIÓN 1 (o 2.1)", pero
contrasta con la del fenil-P que dio lugar fácilmente a la
deposición de DCPD, confirmando el perfil "AD-concepto
FASE 2, OPCIÓN 2 (o 2.2)" del fenil-P. Los dos monómeros
funcionales fenil-P y 10-MDP deberían considerarse como
los dos extremos: el fenil-P más bien "graba", mientras
que el 10-MDP más bien "se adhiere" a la HAp (con un
comportamiento intermedio del 4-MET).
Los datos comparativos de TEM interfacial revelaron
una capa híbrida ligeramente más gruesa para el adhesivo
Clearfil Liner Bond 2 (Kuraray) basado en fenil-P que la
producida por el Clearfil SE Bond (Kuraray) basado en 10-
MDP (Fig. 7). Además, la HAp permaneció en abundancia
dentro de la capa híbrida de Clearfil SE Bond, pero no
dentro de la de Clearfil Liner Bond 2, donde el colágeno no
protegido quedó claramente expuesto. El "grabado" por
fenil-P se asoció con una deposición más
sustancial/rápida de DCPD, mientras que la "unión" por
10-MDP se representó por la formación de una estructura
nanocapa de Ca- monómero. Aunque en el caso del fenil-
P se observaron algunos pequeños picos de DRX, que
representaban uniones iónicas, en el caso del 10-MDP se
observó una estructura nanocapa de monómeros de Ca.
 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28 27

Fig. 6 - Espectros de DRX en polvo que muestran la interacción del 10-MDP con la hidroxiapatita sintética (a: ángulo amplio; b:
ángulo bajo).

a HAp, no pudieron observarse en muestras de 24 h [53,55].
Esto indicaba de nuevo que esta unión Ca-fenil-P no era
estable. A diferencia del procedimiento de grabado y
aclarado, el DCPD formado no se eliminará con el aclarado
tras un procedimiento de autograbado, sino que quedará
incrustado en la capa híbrida, protegiendo así menos al
colágeno que la HAp natural y haciendo que la unión sea más
vulnerable a la biodegradación. El monómero funcional 4-MET
interactúa en cierto modo entre los perfiles de interacción del
10-MDP y el fenil-P, con
claramente un potencial de interacción química superior al
fenil-P, pero inferior al 10-MDP.
El importante hallazgo de que el rendimiento adhesivo de
un adhesivo de autograbado depende del monómero
funcional incluido en la solución adhesiva y de su estructura
molecular particular y afinidad con la HAp, fue confirmado
por otro estudio, en el que la interacción química de los tres
monómeros de fosfonato experimentales de Ivoclar-
Vivadent (Schaan, Liechtenstein), 2-[4-

Fig. 7 - Imágenes TEM (secciones no desmineralizadas) de la interacción de un adhesivo a base de fenil-P (Clearfil Liner Bond 2,
Kuraray) y un adhesivo a base de 10-MDP (Clearfil SE, Kuraray) con dentina. Debido a la inestabilidad hidrolítica del
fenil-P-Ca, este monómero desmineraliza bastante la dentina, mientras que el 10-MDP permanece unido a la hidroxiapatita,
lo que provoca una desmineralización mucho menor.
28 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28

Fig. 8 - Un estudio con monómeros experimentales confirmó que la capacidad de unión química de los monómeros
funcionales al calcio de la hidroxiapatita codetermina el rendimiento adhesivo de los adhesivos. (izquierda) La fuerza de
adhesión de tres monómeros de fosfonato experimentales sintetizados por Vivadent-Ivoclar (Schaan, Liechtenstein:
2-[4-(dihidroxifosforil)-2-oxabutil]acrilato o HAEPA, 2-[4-(dihidroxifosforil)-2-oxabutil]acrilato de etilo o EAEPA, y 2-[4-
(dihidroxifosforil)-2-oxabutil]acrilato de 2,4,6 trimetilfenilo o MAEPA), y se comparó con el 10-MDP como control. En
términos de eficacia de adhesión, MAEPA demostró ser el más eficaz y sólo en el esmalte se midió una fuerza de adhesión
significativamente menor en comparación con 10-MDP. (Derecha) Una buena eficacia de adhesión correspondía a una baja
solubilidad de la respectiva sal de Ca.

(utilizando también la imprimación de autograbado a base de 10-

(dihidroxifosforil)-2-oxabutil]acrilato o HAEPA, 2-[4-
MDP disponible comercialmente) [55]. Cuando
(dihidroxifosforil)-2-oxabutil]acrilato de etilo o EAEPA, y 2-[4-
(dihidroxifosforil)-2-oxabutil]acrilato de 2,4,6 trimetilfenilo o
MAEPA, fue evaluado y comparado con el de 10-MDP como
control [47]. El grupo carboxilo en HEAPA se esterificó en
EAEPA y MAEPA con un grupo etilo- y un grupo fenilo,
respectivamente (Fig. 8). La fuerza de adhesión de los
cementos adhesivos preparados experimentalmente que
diferían sólo por el monómero funcional, estaba
inversamente relacionada con la velocidad de disolución de
la sal de calcio del monómero funcional respectivo (Fig. 8a y
b). Esto último es, según el concepto AD, indicativo de una
elevada capacidad de enlace químico siguiendo un perfil de
"FASE 2, OPCIÓN 1 (o 2.1)". Sólo se registró una tasa de
disolución ligeramente superior para el MAEPA que para el
control 10-MDP, mientras que el cemento adhesivo a base
de 10-MDP sólo mostró una fuerza de adhesión al esmalte
significativamente superior. Ca-HAEPA era muy sensible
hidrolíticamente, mientras que la sal de Ca de EAEPA era
significativamente más soluble que las sales de Ca de MAEPA
y 10-MDP. En consecuencia, su eficacia de adhesión a la
dentina fue significativamente menor. La reciente DRX
confirmó que MAEPA formaba sales de Ca-monómero
hidrolíticamente estables que permanecían unidas a la
superficie de la dentina a pesar del aclarado [56]. El EAEPA
también se unió iónicamente al Ca en la dentina, pero la sal
Ca-EAEPA formada no resistió el lavado con etanol y agua.
Por último, no se detectó ninguna evidencia de la formación
de la sal Ca-HAEPA mediante DRX.
A pesar del alto potencial de interacción química del 10-
MDP y de la nanocapa relacionada, un hallazgo reciente
demostró que la aplicación de una imprimación experimental
de autograbado 10-MDP:EtOH:H2 O seguida del agente
adhesivo del Clearfil SE Bond (Kuraray) disponible
comercialmente no fue suficiente para alcanzar una fuerza de
adhesión comparable a la del sistema Clearfil SE Bond completo
 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28 29

uando se añadió alcanforquinona (CQ) como fotoiniciador

a la imprimación de autograbado experimental 10-
MDP:EtOH:H2 O, se midió una fuerza de adhesión a la
dentina igual de alta que la de Clearfil SE Bond (cuya
imprimación de autograbado también contiene CQ). Este
hallazgo subraya la necesidad de una polimerización
adecuada, hipotéticamente considerada muy importante
en caso de que la nanocapa produzca una capa
intermedia relativamente gruesa. Esta capa sólo puede
polimerizarse y, por lo tanto, resistir la desolidarización
durante las pruebas de resistencia de la unión, si se
proporciona localmente suficiente fotoiniciador. La adición
de CQ al agente adhesivo aplicado posteriormente con
Clearfil SE Bond pareció insuficiente, probablemente
debido a la disposición menos penetrable de la nanocapa.
En resumen, todos los datos anteriores apoyan el
concepto AD [30,31], que prescribe que la formación de
enlaces iónicos estables con la HAp compite con la
deposición de sales de fosfato cálcico (DCPD) menos
estables. Para una unión duradera, la formación de sales de
Ca-monómero debe preceder/exceder a la deposición de
DCPD.

7. Importancia de la capa de barrillo

dentinario

Es bien sabido que durante la preparación de la cavidad

utilizando instrumentos rotatorios, la superficie a unir
estará cubierta por una capa de barrillo dentinario
[57,58]. Dependiendo de la técnica de preparación, este
barrillo dentinario varía significativamente en tamaño y
estructura. Por desgracia, el barrillo dentinario no está
firmemente adherido a la superficie dental, y los
adhesivos de autograbado deben ser capaces de
disolverlo para obtener una unión satisfactoria a la
superficie dental subyacente [59].
Existen indicios de que la eficacia de adhesión de los
adhesivos de autograbado especialmente (ultra)suaves
puede verse afectada por capas de barrillo dentinario
gruesas [60,61]. Además, un estudio reciente reveló que
un adhesivo de autograbado suave falló predomi-
30 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28

Fig. 9 - Fotomicrografías de microscopía electrónica de transmisión de Clearfil S3 Bond (Kuraray) adherido a esmalte que fue
preparado de tres maneras diferentes: (1) únicamente apomazado (sin cortar, no preparado con fresa), (2) esmerilado con
papel SiC de grano 600, y
(3) preparadas con una fresa de diamante gruesa. La desmineralización (grabado en laboratorio) de las secciones [71]
permitió evaluar con mayor precisión la profundidad real de la interacción (imágenes inferiores).

más HAp que la dentina. Un reciente análisis por DRX de la

nantly under the hybrid layer after water-aging, which may
interacción interfacial del 10-MDP ha revelado una nanocapa
also be the result of insufficient smear removal by current
significativamente más intensa en la dentina que en el esmalte.
mild self-etch adhesives [62]. Estos estudios ponen de
manifiesto la importancia del método de preparación de la
cavidad. Está claro que el principal reto de los adhesivos de
autograbado actuales es disolver la capa de barrillo
dentinario sin desmineralizar demasiado la superficie dental,
eliminando así la hidroxiapatita de la interfase. La
conservación de la hidroxiapatita en la interfase no sólo
protege al colágeno de la agresión química externa, sino que
la hidroxiapatita también proporcionará calcio para la unión
química con el monómero funcional.

8. Esmalte autograbante

En el esmalte, el método de grabado y aclarado con ácido

fosfórico sigue siendo la opción preferida, ya que no sólo
garantiza la unión más duradera al esmalte, sino que
también sella y protege la unión más vulnerable a la dentina
frente a la degradación [48,63-67]. Como se ha mencionado
anteriormente, mientras que los adhesivos de autograbado
"fuertes" generalmente no se comportan de forma tan
desfavorable con el esmalte, la adhesión de los adhesivos de
autograbado "suaves" al esmalte (y ciertamente al esmalte
aprismático no pulido) sigue siendo hasta ahora
insatisfactoria [48,63,64,68] (Fig. 9). La investigación clínica ha
revelado claramente que los defectos marginales en los
márgenes del esmalte de una restauración de composite se
desarrollan con bastante rapidez, mientras que los márgenes
de dentina parecen mantener su integridad marginal mucho
más tiempo [69,70].
Esto resulta un tanto extraño si se tiene en cuenta que el
potencial de adhesión química de los monómeros
funcionales a la HAp (al menos con determinados
monómeros funcionales) también debería ser beneficioso
para la eficacia de adhesión al esmalte, que contiene incluso
 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28 31

cuando la imprimación de autograbado experimental a

base de 10-MDP se frotó activamente sobre la superficie
[55]. Dado que la nanocapa formada en el esmalte no era
relativamente gruesa, la adición de CQ a la imprimación de
autograbado experimental no parecía necesaria (a
diferencia de la adhesión a la dentina, véase más arriba)
para alcanzar una fuerza de adhesión al esmalte igual a la
lograda por el sistema comercial Clearfil SE Bond.
En investigaciones más recientes se ha estudiado hasta
qué punto la adhesión al esmalte obtenida con adhesivos
de autograbado (ultra)suaves puede atribuirse a la
interferencia de los restos de fresa esparcidos por el
esmalte durante la preparación de la cavidad.
Sorprendentemente, se dispone de muy poca información
sobre la morfología de las capas de esmalte. A este
respecto, recientemente hemos estudiado
ultraestructuralmente la interacción de los llamados

Fig. 10 - Resistencia a la microtracción del adhesivo de

autograbado "suave" G-aenial Bond (GC) sobre esmalte y
dentina utilizando un enfoque de autograbado "completo"
y un enfoque de grabado de esmalte "selectivo".
32 MATERIALES DENTALES 2 7 (2 0 1 1 ) 17-28

Clearfil S3 Bond (Kuraray) con esmalte que se preparó de tres

formas (Fig. 9) [68], bien únicamente limpiado con piedra [1] Peumans M, Kanumilli P, De Munck J, Van Landuyt K,
pómez y sin cortar (1), esmerilado utilizando papel de carburo Lambrechts P, Van Meerbeek B. Clinical effectiveness of
contemporary adhesives: a systematic review of current
de silicona de grano 600 (2), o cortado utilizando una fresa
clinical trials. Dent Mater 2005;21:864-81.
de diamante de grano medio (100 µm) (3). En el esmalte sin
cortar, la fina capa aprismática del esmalte actuó como
barrera, lo que impidió en la mayoría de las zonas que el
adhesivo se infiltrara más allá (aunque se observó una
interfase sin huecos). Esta capa aprismática fue eliminada
mediante un esmerilado con papel SiC que permitió al
adhesivo penetrar más profunda y uniformemente,
alcanzando un enclavamiento micromecánico más firme con
la formación de una fina red reticular de resina. La
preparación con fresa, por el contrario, dio lugar a una
superficie mucho más rugosa, con numerosas grietas
subsuperficiales que sirvieron de "autopistas" de infiltración.
Sin embargo, no se formó una fina red reticular, como la que
se observa en el esmalte preparado con papel SiC, aunque la
unión al esmalte debe haberse estabilizado mejor que
cuando el adhesivo se unió al esmalte sin cortar.
En conjunto, la menor eficacia de adhesión de los
adhesivos de autograbado (ultra)suaves al esmalte debería
atribuirse probablemente en primer lugar a un menor
potencial de interbloqueo micromecánico (que requiere
algún tipo de grabado), pero también a una menor
reactividad química (nanocapas en el caso del 10-MDP) con
la HAp del esmalte.
Por lo tanto, el grabado selectivo de los márgenes del
esmalte con ácido fosfórico (Fig. 10), que básicamente
convierte un autograbado de dos pasos en un adhesivo de
tres pasos (y un adhesivo de un paso en un adhesivo de dos
pasos), es muy recomendable para combinar un tratamiento
de grabado y aclarado más favorable en el esmalte con un
enfoque de autograbado suave que parece proporcionar
mejores perspectivas a largo plazo en la dentina. Este
protocolo adhesivo combinado ya se ha aplicado
clínicamente con mucho éxito en [2].

9. Conclusión

Se puede lograr una mayor optimización del método de

autograbado mediante la síntesis de monómeros funcionales
adaptados para mostrar un buen potencial de adhesión
química siguiendo un método de autograbado suave. Este
método parece garantizar la adhesión más duradera a la
dentina, siempre y cuando se ocupen adecuadamente de los
restos que la fresa esparce por la superficie. El
enclavamiento micromecánico sigue siendo la mejor
estrategia de adhesión al esmalte. Por lo tanto, hoy en día se
recomienda el grabado selectivo con ácido fosfórico de los
márgenes de la cavidad del esmalte, seguido de la aplicación
de un procedimiento de autograbado suave tanto en el
esmalte previamente grabado como en la dentina (no
grabada). Este adhesivo de autograbado suave debe
contener monómeros funcionales con una gran afinidad
química con la HAp. El grabado de la dentina con ácido
fosfórico podría considerarse hoy en día demasiado agresivo
para la dentina, dadas todas las consecuencias relacionadas
con la exposición del colágeno vulnerable.

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