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Para citar este artículo: Javaid Akhtar, Nor Aishah Saidina Amin y Khurram Shahzad (2015): Una revisión sobre la eliminación de
productos farmacéuticos del agua mediante adsorción, desalinización y tratamiento del agua, DOI: 10.1080/19443994.2015.1051121
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doi: 10.1080/19443994.2015.1051121
Una revisión sobre la eliminación de productos farmacéuticos del agua por adsorción
RESUMEN
Los productos farmacéuticos y de cuidado personal son reconocidos como contaminantes emergentes en los recursos hídricos.
Se han investigado varias opciones de tratamiento para la eliminación de productos farmacéuticos que incluyen procesos
convencionales (p. ej., biodegradación, adsorción, lodos activados) y avanzados (p. ej., membrana, microfiltración, ozonización).
Este artículo revisa la literatura sobre la eliminación por adsorción de productos farmacéuticos de las fuentes de agua. Se
revisaron adsorbentes de diversos orígenes en cuanto a su capacidad para eliminar productos farmacéuticos del agua.
Estos adsorbentes incluyen materiales carbonosos, minerales arcillosos, adsorbentes silíceos y materiales poliméricos. En este
estudio se analiza la capacidad de adsorción de los adsorbentes para adsorber productos farmacéuticos del agua. La revisión
también analiza el mecanismo de adsorción de productos farmacéuticos en adsorbentes. Finalmente, se presenta la efectividad
de los parámetros de procesamiento durante los procesos de adsorción.
Palabras llave: Adsorción; productos farmacéuticos; Tratamiento de aguas; capacidad de adsorción; adsorbentes
tabla 1
Presencia de productos farmacéuticos comúnmente detectados en diferentes fuentes de agua
(Continuado)
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Tabla 1 (Continuación)
sedimentos o lodos. Jones et al. [11] revisó que el cargas a las aguas, suelo, humanos y animales salvajes. los
presencia de productos farmacéuticos en el agua no era un La revisión también abarcó los efectos tóxicos de los productos farmacéuticos
amenaza inmediata para la vida acuática y enfatizado en sobre las algas y los peces dorados.
el establecimiento de límites permisibles para la concentración de Relativamente, menor número de artículos de revisión son
productos farmacéuticos en las aguas residuales. Los autores no disponibles en la remediación de productos farmacéuticos de
recomendaron tecnologías avanzadas para tratar fármacos agua a través de un proceso de oxidación avanzada [22–24],
en plantas de tratamiento de efluentes. Heberer [17] revisó el fotodegradación [25], sorción en el suelo [18], degradación electroquímica
el destino final de los productos farmacéuticos y la presencia de trazas [26,27] y absorción por plantas acuáticas [28]. Rivera-Utrilla et al. [24]
notificadas de productos farmacéuticos en los suministros de agua potable. revisó el
El autor observó que los productos farmacéuticos polares eran eliminación de productos farmacéuticos del agua a través de carbón
detectados en aguas subterráneas mientras que los no polares fueron activado, tecnologías de oxidación avanzadas utilizando
menos detectable. Deblonde et al. [13] reportaron la presencia de más ozono, radiación UV, radiaciones gamma y electro oxidación. En
de 50 productos farmacéuticos en afluentes de adsorción, el carbón activado por oxiácidos de fósforo mostró alta
plantas de tratamiento de aguas residuales en el rango 0.007–56.63 g/L. capacidad de adsorción
La eliminación de productos farmacéuticos en los efluentes mostró (345 mg/g) para productos farmacéuticos. Oxidación avanzada
20-30% de eliminación de bloqueadores beta, antiinflamatorios, Se encontró que los tratamientos eran efectivos para eliminar los
y analgésicos y 50% de eliminación de antibióticos. productos farmacéuticos de la solución. Eficiencia de remoción para varios
La cafeína no fue eliminada por el tratamiento convencional. productos farmacéuticos fue del 70-100% utilizando radiaciones gamma;
Los autores sugirieron el avance en las ya existentes 40–99% usando oxidación avanzada basada en ozono;
tecnología para reducir la carga de productos farmacéuticos en el medio y 20-100% usando radiaciones UV. Sire´s y Brillas
ambiente acuático. Liu y Wong [21] publicaron una revisión exhaustiva [26] revisó la eliminación de productos farmacéuticos utilizando
sobre la contaminación farmacéutica oxidación electroquímica, oxidación electroquímica basada en Fenton y
en China y enfatizó que las medidas cautelares fotoelectrocatálisis. Los autores
deben tomarse para inhibir el flujo de productos farmacéuticos encontró que la oxidación electroquímica basada en Fenton tiene
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sido predominantemente investigado para la eliminación de químicos orgánicos. La eliminación por adsorción de productos
productos farmacéuticos de aguas residuales sintéticas. Se farmacéuticos de las fuentes de agua ha sido objeto de interés
recomendó la radiación ultravioleta para los ácidos carboxílicos en la investigación durante las últimas dos décadas. Muchos
refractarios producidos como subproducto secundario durante la estudios han evaluado la capacidad de los procesos de adsorción
descomposición de productos farmacéuticos. Zhang et al. [28] para eliminar productos farmacéuticos del agua [31,37–40]. En
revisó la eliminación de productos farmacéuticos a través de consecuencia, se observa que los productos farmacéuticos
sistemas basados en plantas acuáticas, centrándose en los hidrófobos poseen una alta afinidad por la superficie adsorbente
humedales construidos. Los autores descubrieron que los mientras que los de naturaleza hidrófila no se adsorben
productos farmacéuticos refractarios a la biodegradación, como fácilmente. Sería útil realizar más estudios para comprender
la cafeína y el ácido clofíbrico, podían eliminarse de forma eficaz adecuadamente el mecanismo de adsorción de los productos
mediante la fitodegradación. Los autores también descubrieron farmacéuticos y su capacidad de adsorción en equilibrio de los
que los humedales artificiales poseen un gran potencial para adsorbentes. El alcance de este artículo es la eliminación de
eliminar productos farmacéuticos hidrofóbicos como tonalide y productos farmacéuticos del agua en adsorbentes.
galaxolide. El diseño y el funcionamiento de los humedales Se discute la capacidad de adsorción de varios adsorbentes tales
construidos, como el paso de flujo, el lote o la operación continua, como carbón activado, arcillas, sílice y adsorbentes poliméricos.
y la presencia de vegetación influyeron en la absorción de En esta revisión se describe el efecto del pH, la concentración de
productos farmacéuticos en los humedales construidos. Feng et productos farmacéuticos, la fuerza iónica y la cosorción en la
al. [27] revisaron la eliminación de fármacos antiinflamatorios y adsorción.
analgésicos por oxidación electroquímica. Los autores se
quejaron de la baja eficiencia de las plantas de tratamiento de
aguas residuales para eliminar los productos farmacéuticos y 2. Capacidad de sorción
destacaron la posibilidad de la tecnología de oxidación avanzada
de base electroquímica para tratar los microcontaminantes La capacidad de sorción es la cantidad máxima de soluto
emergentes. Ikehata et al. [23] revisaron la eliminación de adsorbido en un adsorbente en condiciones de equilibrio. La
productos farmacéuticos a través de la ozonización y la oxidación capacidad de sorción depende de muchos factores, como la
avanzada y recomendaron la ozonización y la oxidación avanzada fuente de origen, el área de superficie BET, las propiedades de
como una opción adecuada para los productos farmacéuticos la superficie, el tipo de soluto y la estructura de los poros. Las
biológicamente persistentes. Se encontró que la ozonización propiedades químicas como el carácter ácido o básico, el punto
simple era suficiente para eliminar los productos farmacéuticos de carga cero y los grupos funcionales son factores influyentes.
que contenían grupos funcionales activos, como anillos de Otros parámetros incluyen el tamaño de las moléculas de soluto
carbono-carbono no aromáticos que contenían dobles enlaces, y los tipos de interacciones entre especies, ya sean físicas o
aminas y anillos aromáticos activados como el diclofenaco, la electrostáticas (transferencia de electrones).
carbamazepina y el 17b-estradiol. Se requería una oxidación
avanzada basada en Fenton y foto-Fenton para la eliminación de 2.1. absorbentes carbonosos
productos farmacéuticos estables como el ácido clofíbrico, el
ibuprofeno y el diazepam. Los autores enfatizaron la necesidad Los adsorbentes carbonosos suelen ser la primera opción de
de identificar los subproductos secundarios del proceso de los investigadores para la purificación del agua de productos
oxidación, ya que estos pueden ser tóxicos o persistentes. químicos y metales nocivos. Estos son materiales de carbón
activado, carbón vegetal, lodo activado y grafito. Su estructura
Falta en la literatura una revisión exhaustiva sobre la porosa con área superficial BET hasta 2.100 m2 /g hace y posee
eliminación de productos farmacéuticos mediante adsorción y capacidades de adsorción para químicos orgánicos y no orgánicos
puede ser útil para aquellos interesados en la eliminación de en fase líquida o gaseosa. Su material de origen principal puede
productos farmacéuticos mediante adsorción. La adsorción es ser carbón, turba, lignito y cáscaras de coco, etc.
una técnica bien investigada para la eliminación de compuestos
orgánicos como colorantes [29–31] y sustancias químicas El carbón activado es el sorbente predominantemente
sintéticas nocivas [32–36]. El reconocimiento de la técnica de estudiado para la eliminación de productos farmacéuticos del
adsorción radica en la baja inversión inicial, el diseño más simple agua, principalmente debido a su gran superficie y su fácil
del reactor/absorbedor, la simplicidad operativa y la naturaleza disponibilidad en el mercado. La capacidad de sorción del carbón
no selectiva. Se han investigado varios adsorbentes de bajo activado comercial (CAC) se enumera en la Tabla 2 para
costo, como materiales naturales, desechos agrícolas e diferentes productos farmacéuticos. La Tabla 2 indica que la
industriales, desechos municipales y de cría de animales, para la capacidad de adsorción del carbón activado depende del tipo de
eliminación de compuestos orgánicos del agua. Muchos de estos soluto (farmacéutico). Por ejemplo, CAC (BET = 1225 m2 /g),
fueron propuestos como adsorbentes para la purificación de agua adsorbió 338, 328 y 394 mg/g de tinidazol, metronidazol y
a partir de colorantes y materiales sintéticos. ronidazol, respectivamente, bajo el
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Tabla 2
Capacidad de sorción de sorbentes carbonosos para diferentes tipos de productos farmacéuticos
Dosis T APUESTA
Capacidad
Farmacéutico adsorbentes (g/L) pH (C) (m2 /g) (mg/g) Árbitro.
mismas condiciones de operación [47]. De manera similar, otro estructuras de poros. En un estudio de Wang et al. [33], el
CAC (BET = 885 m2 /g) adsorbió 144,9 mg/g de metronidazol carbón activado adsorbió casi el doble de la cantidad de
y 185 mg/g de sulfametoxazol [48]. Comparando estos dos norfloxacina adsorbida en CNT modificado. De manera similar,
ejemplos, el papel del área superficial parece bastante evidente el orden de la capacidad de adsorción para el naftaleno
ya que CAC (1225 m2 /g) adsorbió casi el doble de cantidad (químico orgánico) fue AC > SWNT > MWNT > grafito [54].
de metronidazol en comparación con CAC (885 m2 /g). El área de superficie del carbón activado utilizado en su estudio
El carbón activado generalmente se sintetiza a partir de fue aproximadamente el doble en comparación con SWNT y
una amplia variedad de materiales precursores y procedimientos cuatro veces en comparación con MWNT. Sin embargo, el
de preparación. Se han utilizado diferentes tipos de biomasa diámetro de poro promedio del carbón activado fue cinco veces
en la preparación de carbón activado, como cáscara de palma menor que MWNT y la mitad de SWNT. El naftaleno es una
[55], aserrín [56], cáscara de coco [55], cáscara de arroz [57], molécula de tamaño pequeño, por lo que el efecto de exclusión
salvado de trigo [58] y madera de nogal [59]. Las propiedades por tamaño será mínimo y la capacidad de adsorción dependerá
físicas y químicas del carbón activado dependen de su biomasa principalmente del área superficial. Sin embargo, la exclusión
precursora y del procedimiento de preparación. Pocos otros por tamaño puede ser importante en el caso de moléculas
materiales carbonosos, como los nanotubos de carbono (CNT) voluminosas. En el caso de moléculas de gran tamaño, el
y los carbones grafíticos, se investigan para eliminar productos rendimiento de los CNT podría mejorar debido a su gran
farmacéuticos. Los carbones grafíticos son menos eficientes diámetro de poro, como se discutió anteriormente en el caso
debido a su baja porosidad y generalmente se usan solo con de TCH [54]. Para moléculas voluminosas, los carbones
fines de comparación [54]. Por otro lado, los CNT han activados mesoporosos serán una mejor opción para los
demostrado una capacidad de adsorción considerable para estudios de adsorción. Se observó que el carbón activado es
productos farmacéuticos seleccionados. un adsorbente eficiente para la eliminación de productos
También se observa que SWNT es un adsorbente más eficiente farmacéuticos o antibióticos entre todos los adsorbentes
que MWNT. La eficiencia de SWNT probablemente se deba al carbonáceos revisados en esta sección. El área superficial y el
área de superficie expuesta y a los poros de fácil acceso en diámetro de los poros parecen dos factores principales. Los
comparación con MWNT. Un estudio [54] encontró que el orden CNT mostraron un mejor rendimiento para moléculas
de la capacidad de adsorción de la tetraciclina (TCH) es SWNT voluminosas en comparación con el carbón activado. Los CNT
> MWNT > AC > grafito. La baja capacidad de adsorción de modificados parecen mejores adsorbentes que sus precursores.
MWNT se debió al efecto de tamizado molecular, ya que el El área superficial se incrementó por modificación, lo que
voluminoso compuesto de TCH no logró filtrarse a través de los incrementó la capacidad de adsorción. Para fines comerciales, los carbones ac
poros internos. Por otro lado, la pobre adsorción sobre el grafito Los carbones activados mesoporosos podrían ser más
se asoció con su baja área superficial. Este ejemplo muestra adecuados para la eliminación de compuestos farmacéuticos
que el tamaño de las moléculas adsorbentes y la accesibilidad del agua.
de los poros pueden ser los dos factores decisivos para la
estimación de la capacidad de adsorción.
2.2. Arcillas
La modificación de los CNT normales a veces proporciona Las arcillas son minerales de aluminosilicato que son
mejores eficiencias de adsorción. Los nanotubos de carbono fracciones coloidales de sedimentos, rocas y agua. Estas
han sido grafitizados, hidrolizados o carboxilizados [33,34] y arcillas están compuestas de cuarzo, metales, silicatos y
grabados con KOH (K-CNTs) [54,60]. Ji et al. [60] observaron carbonatos y salen en estructuras en capas de sedimentos,
que el grabado de CNT con KOH mejoró dramáticamente su rocas, carbonatos o silicatos. Estos forman cationes y aniones
capacidad de adsorción para tres antibióticos (sulfametoxazol, en su superficie, como H+ NO3ÿ , Ca2+ y Mg2+. Las , K+arcillas
, SO24 ,
tisolina y TCH). Por ejemplo, la cantidad de sulfametoxazol han encontrado muchas aplicaciones en la eliminación
productos farmacéuticos debido a su capacidad para de
adsorbido en SWNT modificado con KOH (K-SWNT) fue un 56 intercambiar iones con compuestos farmacéuticos ácidos o
% mayor que el SWNT sin grabado y un 84 % en el caso de básicos. Las arcillas eliminan naturalmente los contaminantes
MWNT modificado con KOH (K-MWNT). De manera similar, se orgánicos e inorgánicos presentes en forma líquida o gaseosa.
observó una mejora de 54 y 84 % para TCH en el caso de K- Estos son baratos, están disponibles en abundancia y requieren
SWNT y K-MWNT. El proceso de grabado aumentó el área menos costos de procesamiento como adsorbentes. Las arcillas
superficial de los CNT, lo que podría ser la principal razón para son excelentes adsorbentes debido a su gran área superficial,
mejorar el rendimiento de los CNT grabados. estabilidad mecánica, estructura en capas y alta capacidad de
intercambio de iones.
Los carbones activados se reconocen como mejores
adsorbentes para la eliminación de antibióticos en comparación Las arcillas son adsorbentes populares de bajo costo para la
con los CNT. La alta capacidad de adsorción de los carbones eliminación de contaminantes. Las arcillas poseen un área
activados puede deberse a su naturaleza porosa y desorganizada. superficial alta y están disponibles en abundancia en diferentes partes del
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mundo. Las arcillas son aproximadamente 20 veces más baratas que Para los autores, la eficiencia de la arcilla específica es la función de
CCA [32,61]. Se han aplicado arcillas para la eliminación su capacidad para absorber TCH en la capa intermedia intercalada.
de azul de metileno [32], compuestos fenólicos [62,63], Akc¸ay et al. [67] encontraron que el mecanismo de adsorción de
y metales pesados [64]. La mayor parte de las arcillas se componen de flurbiprofeno en TBAM era tanto físico
suelo, roca, sedimentos y minerales arcillosos con un tamaño de y química. Informaron de la naturaleza exotérmica de
partícula coloidal <2 ÿm. Minerales de arcilla en sí proceso de adsorción debido a valores negativos de Gibbs
son una mezcla de carbonatos, sílice, óxidos metálicos y Energía libre, entalpía y entropía. Del mismo modo, Bekci
iones metálicos (Mg2+, K+, NHþ 4 , Na+ , PO34 , Nº 3 ) [64]. et al. [78] encontró que la adsorción de trimetoprima
Heterogeneidad en las propiedades superficiales de las arcillas, su (TRM) antibiótico sobre arcilla KSF de montmorillonita.
capacidad de eliminar contaminantes externos en el intercambio iónico espontáneo y exotérmico. Atribuyeron iones
El mecanismo y la estructura porosa hacen que las arcillas sean adecuadas capacidad de intercambio de las arcillas KSF de montmorillonita por
para aplicaciones de adsorción. Capacidad de adsorción de su alta capacidad de adsorción.
arcillas por lo general depende de su química y porosidad
características [65,66].
2.3. Absorbentes a base de sílice
Se han realizado relativamente menos estudios para
la eliminación de productos farmacéuticos utilizando arcillas. Estas Se han aplicado adsorbentes a base de sílice para la
podría no estar limitado a nitroimidazoles [47], AINE eliminación de productos farmacéuticos. Los adsorbentes de sílice tienen un alto
[67], TCH [68–71], macrólidos [72], B-lactums [49]. Superficie BET, textura porosa y resistencia mecánica.
El intercambio iónico puede ser un mecanismo de unión dominante estabilidad. Estos son baratos y abundantemente disponibles.
dado que las arcillas transportan suficiente cantidad 284 de iones metálicos, Estos han investigado para la eliminación de varios
silicatos y carbonatos. Las arcillas poseen baja afinidad por contaminantes tales como colorantes, metales peligrosos y
productos farmacéuticos no polares o aromáticos y son contaminantes orgánicos, debido a su alta adsorción
se espera que adsorba cantidades suficientes de polar capacidades.
productos farmacéuticos [73]. El papel del pH es crucial durante La fracción de arcilla gruesa presente en el suelo contiene una
adsorción, ya que la mayoría de los productos farmacéuticos llevan cantidad suficiente de componentes de sílice. Sílice y su aliado
más de un estado iónico. Por ejemplo, ciprofloxacina Se han utilizado adsorbentes en aplicaciones de adsorción.
existe en forma zwitteriónica entre pKa = 1 (pH 6.0) Sus amplias aplicaciones se deben a su gran superficie, estabilidad en
y pKa = 2 (pH 8,8). Wu et al. [74] observó que condiciones extremas, regular
La cantidad de ciprofloxacina adsorbida en la arcilla de lonita Montmoril estructura de matriz porosa, cinética de adsorción rápida y
fue casi constante para el rango de pH de 3 a 8 y regeneración más fácil [82,83]. productos farmacéuticos que tienen
disminuyó bruscamente a pKa ~ 2. La ciprofloxacina posee han investigado utilizando adsorbentes a base de sílice son
características polares en pH ácido y zwitterion carbamazepina, ácido clofíbrico, diclofenaco, ibuprofeno,
rango que podría haber fomentado su adsorción en ketoprofeno, cloprop, norfloxacina, ciprofloxacina y
montmorillonita a través de un mecanismo de intercambio catiónico. En TCH [38,77,84,85]. La sílice mesoporosa es de particular
por otro lado, el ciprofloxacino existe como un compuesto no polar a interés ya que el tamaño de sus poros es lo suficientemente grande como para absorber
pH alto (>8.8) que disminuye su adsorción Moléculas de tamaño voluminoso de productos farmacéuticos. En el otro
sobre montmorillonita. Por otro lado, las pequeñas dimensiones de los poros, como en el caso
La Tabla 3 demuestra que las arcillas poseen suficiente de la sílice microporosa, reducen la capacidad de sorción [86]. La
afinidad por los compuestos farmacéuticos. Zhang et al. exclusión por tamaño es un factor importante para el bajo rendimiento de
[73] estudiaron el efecto de las arcillas de esmectita modificadas en sílice microporosa. Las limitaciones del tamaño de los poros son especialmente
la eliminación de carbamazepina y adsorción encontrada cierto para la sorción física de especies farmacéuticas.
orden de capacidad como: TMPA-esmectita > HDTMA esmectita > Sin embargo, los enlaces H o el intercambio catiónico entre grupos
NH4-esmectita > K-esmectita > Ca-esmectita > PTMA-esmectita. funcionales de productos farmacéuticos y grupos silanol
Vincularon la alta capacidad de adsorción de la esmectita TMPA con en la superficie de sílice [77] aumentará la capacidad de sorción de
las interacciones ÿ-ÿ entre el anillo de fenilo en adsorbentes Impregnación de óxidos metálicos u otros
TMPA y fracción aromática conjugada en carba mazepina. Putra et al. Se espera que los grupos funcionales en sílice aumenten su
[49] sugirió la bentonita como capacidad de adsorción para productos farmacéuticos polares [84].
adsorbente alternativo para aplicaciones de aguas residuales en La Tabla 4 enumera la capacidad de adsorción de algunos
región de Indonesia. Chang et al. [75] alto observado adsorbentes a base de sílice.
afinidad de las arcillas rectoritas por TCH con 140 mg/g de La sílice mesoporosa sintetizada (SBA) es una estructura porosa
capacidad de adsorción. Chang et al. [76] y Turku et al. bien ordenada que se puede preparar de acuerdo con el procedimiento
[77] observaron el orden de la capacidad de adsorción para dado en otra parte [88] y es bastante
TCH en arcillas expansivas como Na-montmorillonita > Ca eficaz en la sorción de productos farmacéuticos u otros
montmorillonita > rectorita en un rango de pH de 2–4. De acuerdo a compuestos orgánicos. SBA contiene tamaño de mesoporos
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Tabla 3
Capacidad de sorción de arcillas minerales para la eliminación de productos farmacéuticos
Dosis T APUESTA
Capacidad
adsorbentes (g/L) pH (C) (m2 /g) (mg/g) Árbitro.
Tabla 4
Capacidad de adsorción de adsorbentes a base de sílice para diferentes productos farmacéuticos
Adsorbentes farmacéuticos Dosis (g/L) pH T (ÿC) BET (m2 /g) Capacidad (mg/g) Ref.
a 300 Aÿ que proporciona suficiente espacio para tamaño voluminoso factor para una mejor adsorción de productos farmacéuticos en
moléculas de fármacos como la carbamazepina, sílice o sus adsorbentes asociados.
carbono debido a su resistencia mecánica y gran área superficial [89]. Los regenerado pasando metanol en un reactor de lecho fijo. Robberson et
adsorbentes poliméricos tienen una alta resistencia mecánica, una al. [37] informaron que la adsorción de ácido nalidíxico en resinas
distribución uniforme del tamaño de los poros y la capacidad de regenerarse poliméricas catiónicas o neutras dependía del pH de la solución. Para pH
fácilmente en condiciones suaves. < pKa, la cantidad máxima se adsorbió en polímeros neutros a través de
Los adsorbentes poliméricos son resistentes al ensuciamiento y duran interacciones hidrofóbicas. Los polímeros catiónicos adsorbieron más
hasta 2000 ciclos de regeneración [90], a diferencia del carbón activado, ácido nalidíxico comparativamente para valores de pH > pKa a través de
que requiere una regeneración regular. mecanismos de intercambio aniónico-catión.
Tabla 5
Capacidad de sorción de sorbetes poliméricos para la eliminación de productos farmacéuticos
Adsorbentes farmacéuticos Dosis (g/L) pH T (ÿC) BET (m2 /g) Capacidad (mg/g) Ref.
Tabla 6
Capacidad de adsorción de varios adsorbentes para compuestos farmacéuticos.
Farmacéutico adsorbentes Dosis (g/L) pH T (ÿC) BET (m2 /g) Capacidad (mg/g) Ref.
superficie de montmorillonita cargada negativamente en forma básica para la adsorción efectiva de productos farmacéuticos en arcillas.
solución. De manera similar, la adsorción de TCH sigue el Las interacciones entre el agua y los productos farmacéuticos son
orden: ácido > zwitteriónico > básico que mostró que la adsorción otro factor que depende del pH. Por ejemplo,
depende en gran medida de la interacción electrostática la penicilina V contiene un grupo carboxílico unido a su
entre la molécula de TCH y la carga negativa anillo de ÿ-lactum. Este grupo carboxílico existe en forma protonada
arcilla montmorillonita [81]. Bekci et al. [78] usado (–COOH) a valores de pH bajos y desprotonada (–COO) a valores
arcilla KSF de montmorillonita ligeramente ácida a pH ~ 3.31 de pH altos. La forma protonada tiene
en soluciones. La superficie de arcilla cargada positivamente posee baja solubilidad en agua y, por lo tanto, fácilmente extraíble
fuerte afinidad por la forma ionizada de TRM para pH < 5.03, del agua Lo contrario para la forma desprotonada [92].
por lo que la adsorción fue eficiente en este rango de pH. A medida Del mismo modo, Dutta et al. [94] encontró que la adsorción de
que el pH aumentaba > 5,03, la TRM se volvía neutra y mostraba antibióticos de cefalexina y cefadroxilo en no iónicos
menor afinidad sobre la montmorillonita KSF. Dutta et al. polímeros (XAD-4, XAD-16, XAD-2, XAD-7) disminuidos
[94] encontró que la adsorción de cefalosporina C y en función del pH. Esto ilustra que cualquier tipo de
incluso un aminoácido en un polímero no iónico las interacciones distintas de las interacciones adsorbente/adsorbato
sorbente (XAD-16) fue máxima en sus respectivos disminuyen la adsorción general. Así, puede ser
puntos isoeléctricos. En los puntos isoeléctricos, los compuestos extraído de la discusión que el emparejamiento de iónico
exhibir un carácter no iónico, por lo que la adsorción sobre una Es necesario conocer las propiedades tanto del adsorbente como
superficie no iónica fue mayor. Está claro a partir de la discusión que del compuesto farmacéutico. Adsorber productos farmacéuticos neutros
es necesario igualar las cargas electrostáticas fácilmente en adsorbentes no iónicos. En ese caso, la superficie
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adsorbido
(mg/
g)
50
3.3. Concentración de productos farmacéuticos
0
0 2 4 6 8 10 12 14 La capacidad de adsorción y la tasa de adsorción son
pH depende mucho de la concentración inicial de
productos farmacéuticos La concentración inicial minimiza la masa
resistencia de transferencia suministrando la conducción necesaria
Fig. 1. Efecto del pH de la solución sobre el equilibrio adsorbido
fuerza. En general, la concentración inicial aumenta la adsorción de los
cantidad de tres antibióticos en arcilla de montmorillonita: cipro
floxacina [33], trimetoprima [78] y tetraciclina [81]. productos farmacéuticos independientemente de la naturaleza de los mismos.
Superficie adsorbente como microporosa, mesoporosa,
Superficie con carga negativa o positiva. La concentración aumenta la
el área y el tamaño de los poros pueden tener un papel para medir
accesibilidad de los poros para el adsorbato.
capacidad de adsorción. La sorción interactiva depende
moléculas y aumenta las interacciones sólido-líquido
más sobre las fuerzas electrostáticas para una adsorción efectiva.
interfaz. Relativamente pocos estudios consideraron la
Además, la estimación de un pH óptimo de solución
concentración como parámetro para la evaluación de
es necesario para productos farmacéuticos ionizados, y para
capacidad de adsorción. Aksu y Tunc¸ [52] observaron
superficies de carga que contienen grupos de superficie que interactúan.
[Universidad
Descargado
Princeton]
agosto
2015
09:42
de
las
11
por
de
el
a
aumento de la capacidad de adsorción de tres sorbentes (carbón
activado, lodo activado y Rhizopus arrhizus)
3.2. Dosificación de adsorbente aumentando la concentración inicial de penicilina G de
50 a 1,000 mg/L. Asimismo, la capacidad de adsorción de
Las investigaciones han demostrado que el porcentaje de eliminación
el carbón activado se aumentó de 20,3 a 42,7 mg/g
de productos farmacéuticos aumentó en función de la dosis de
aumentando la concentración de TCH de 20 a 300 mg/L
adsorbente [38,111,112]. Este aumento fue a menudo [113]. Tian et al. [114] encontraron que la cantidad de levofloxacina
atribuido a la disponibilidad adicional de sitios vacantes en
adsorbida en filtros de poliacrilonitrilo (PAN) a una concentración inicial
dosis más altas. Se ha informado que la adsorción
de 100 mg/L era mucho mayor que
de productos farmacéuticos rara vez alcanzó un valor de saturación
5mg/L. Xu et al. [115] informaron que la capacidad de adsorción del
[96]; por lo tanto, un mayor aumento en la dosis de adsorbente
polímero impreso y el polímero impreso funcionalizado
puede no ser de importancia medible. Es cierto que
polímero aumentó en función de la concentración de norfloxacina.
aumento en el nivel de dosificación conduce a la eliminación adicional de
Según esta discusión, la cantidad de
productos farmacéuticos Sin embargo, la cantidad de productos farmacéuticos
productos farmacéuticos adsorbidos en polímero aumenta como un
adsorbido por unidad de masa de dosis (es decir, mg de producto
función de la concentración inicial independientemente de la
farmacéutico/g de dosis) da una mejor indicación de la adsorción naturaleza adsorbente. Sin embargo, debe haber una saturación
capacidad para cualquier adsorbente específico. Infectar, fue
límite para un adsorbente específico. Nivel de saturación de un
observó que la cantidad de proporción de productos farmacéuticos
adsorbente se puede estimar fácilmente a partir del equilibrio
adsorbida a la dosis disminuida en función de la dosis de adsorción.
concentración de adsorción. La concentración de adsorción en equilibrio
Ribeiro y Ribeiro [96] realizaron un experimento de sorción de
da una imagen más elaborada del efecto.
eritromicina en polímeros de concentración
absorbentes XAD-4, XAD-7 y XAD-16. Ellos encontraron
adsorbentes alcanzan sus valores de saturación a 5, 10,
Dosis de 2,5 g/l para XAD-16, XAD-4 y XAD-7,
3.4. Fuerza iónica
respectivamente. También encontraron que al aumentar
dosis de 10 g/L la eliminación de eritromicina no La fuerza iónica es una medida del grado de aniónico
extenderse en un grado apreciable. Por lo tanto, puede ser o especies catiónicas presentes en solución. productos farmaceuticos
necesario para analizar la eficiencia de adsorción por unidad Suelen contener en su estructura grupos multifuncionales con cierto
masa de dosificación. El uso excesivo de adsorbente puede grado de potencial de ionización. Dos
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Los grupos funcionales están presentes en la estructura de las su estudio contenía una baja concentración de grupos tensioactivos
sulfonamidas (amida ácida y grupo amino) y tres en el caso de TCH y eran de naturaleza relativamente neutral. En su rango de pH
(ÿ-dicetona, dimetilamina y tricarbonilo) [116]. Las cefalosporinas investigado (pH 6), la especiación del pH para el sulfametoxazol está
exhiben valores de pKa 1-3 en soluciones [117] que es una indicación cerca del zwitteriónico y la de la sulfapiridina se encuentra
de la presencia de múltiples grupos funcionales en su estructura. La completamente en la región del zwitteriónico. En tal caso, cuando el
fuerza iónica y la ionización de los productos farmacéuticos están pH está alrededor de la región zwitteriónica o aniónica del soluto, el
interrelacionadas y pueden seguirse fácilmente a partir de las curvas papel de la fuerza iónica puede ser insignificante.
de especiación del pH. La sal sódica de cefapirina (CHP) existe en
forma catiónica (CHP+ ), zwitteriónica (CHPÿ) y aniónica (CHPÿ )
para valores de pH <2,5, 2,5–5,44 y >5,44, respectivamente [118].
3.5. La temperatura
Por lo tanto, la porción de estados iónicos o neutros de las moléculas
individuales dependerá de la fuerza iónica de la solución. Se puede La temperatura también es un parámetro importante para el
recomendar en la etapa en que la concentración máxima del producto proceso de adsorción. Las altas temperaturas normalmente aumentan
farmacéutico debe estar en uno de los estados mencionados la actividad molecular en la interfaz de la capa límite, lo que puede
anteriormente para una adsorción eficiente, es decir, catiónico, aumentar la velocidad de difusión de las moléculas de soluto. Este
aniónico o de iones híbridos. Esto se debe a que las superficies proceso de adsorción suele ser endotérmico. Sin embargo, la
adsorbentes suelen ser neutras, aniónicas o catiónicas y están literatura muestra que el comportamiento de adsorción del soluto en
diseñadas para aceptar especies de moléculas de soluto con carga un adsorbente específico también podría ser de naturaleza exotérmica
opuesta. Por lo tanto, la coincidencia de los estados de ionización [120]. En tales casos, probablemente, la capacidad adsorbente
del soluto y el adsorbente es necesaria para una adsorción eficiente. disminuye para un soluto particular debido a la debilidad de las
fuerzas interactivas entre los grupos tensioactivos en la superficie del
adsorbente y las especies de soluto [121].
Qtaitat [119] encontró que el aumento de la fuerza iónica de la Turku et al. [77] encontraron una disminución en la adsorción de
solución con solución de NaCl de 0,01 a 0,1 disminuyó la adsorción TCH en adsorbente de sílice cargado negativamente en función de
de TRM en la montmorillonita. Las arcillas de lonita de Montmoril la temperatura. Aksu y Tunc¸ [52] informaron que a concentraciones
suelen tener carga negativa [74,81]. iniciales bajas (C0= 100 mg/L), el aumento de la temperatura no
El aumento de la concentración de Na+ en la solución estabilizó las influyó en la absorción de penicilina G en tres adsorbentes carbonosos
moléculas de TRM+ a su estado neutro TRMÿ, lo que disminuyó las (carbón activado, Rhizopus arrhizus y lodo activado).
interacciones de intercambio catiónico entre TRM+ y la montmorillonita.
Bekci et al. [78] también observaron que el aumento de la fuerza Sin embargo, para C0= 1,000 mg/L, la capacidad de adsorción
iónica de la solución con iones de NaCl disminuyó la adsorción de aumentó para 25–35ÿC y luego disminuyó bruscamente para >35ÿC.
TRM en la arcilla KSF de lonita de montmoril. Parolo et al. [81] Bekci et al. [78] informaron que la adsorción de TRM en montmorillonita
representó ÿLog NaCl (concentración de electrolitos) frente a la KSF cargada negativamente disminuyó considerablemente al
cantidad de TCH adsorbido en arcillas de montmorillonita cargadas aumentar la temperatura de la solución (303–318 K). Akc¸ay et al.
negativamente. Los autores encontraron que la adsorción de TCH [67] encontraron que la adsorción del antibiótico flurbiprofeno
disminuyó en función de la concentración de NaCl a valores de pH disminuyó en función de la temperatura de 25 a 40 °C. Mestre et al.
de 4 y 7. En general, la concentración de iones TCH+ 500 fue mucho [51] informó poca importancia de la temperatura durante la adsorción
mayor a pH 4 en comparación con la de pH 7. Por lo tanto, la de ibuprofeno en carbón activado. Del mismo modo, el cambio de
supresión de TCH+ catiónico a neutral TCH a pH 4 fue alto. Esta temperatura no influyó en la capacidad de adsorción de la zeolita
podría ser la razón de la rápida tasa de disminución de la cantidad para la enrofloxacina [109].
adsorbida de TCH a pH 4. Se observó una disminución similar en la
adsorción de TCH en función de la fuerza iónica de la solución sobre Ribeiro y Ribeiro [96] también encontraron que la capacidad de
una superficie de sílice cargada negativamente, como se analiza en adsorción de las resinas aniónicas y neutras (XAD-4, XAD-16,
[77]. Ji et al. [54] informaron efectos insignificantes de la fuerza iónica XAD-7) para la eritromicina se mantuvo casi constante en un rango
en la adsorción de dos sulfonamidas (sulfapiridina y sulfametoxazol) de temperatura de 25 a 50 °C. La temperatura juega un papel en (i)
en carbón activado y grafito. La adición de NaCl como fuente iónica modificar la actividad molecular en la interfase sólido-líquido, (ii)
aumentó ligeramente las sulfonamidas, mientras que la de CaCl2 interrumpir las interacciones entre los grupos funcionales del soluto
disminuyó su absorción. El carbón activado y el grafito son y las especies adsorbentes, y (iii) modificar la naturaleza del
adsorbentes diferentes a la arcilla de montmorillonita. Carbón activado adsorbente. Para el punto (iii), hay poca información disponible en la
o materiales de grafito utilizados en literatura sobre el efecto de la temperatura en la modificación de las
propiedades estructurales del adsorbente. Probablemente, la
temperatura casi no tiene efecto en la modificación de la naturaleza
de los adsorbentes y/o su porosidad.
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naturaleza. Sin embargo, la temperatura tiene un efecto moderado diclofenaco, ibuprofeno y ketoprofeno) dependía en gran medida
en la definición de las interacciones entre las especies de soluto y del pH de la solución. La adsorción se atribuyó a los diversos
adsorbente. Puede ser positivo si las interacciones entre especies grupos funcionales de la superficie de sílice (SiOH, Si O···H···O Si,
son endotérmicas y negativo en el caso de interacciones SiOHþ SiOÿ ). La posible interacción entre
2 , el grupo de
COOH) hidroxilo (-
los grupos
exotérmicas. El punto (i) muestra que la temperatura siempre farmacéuticos y el silanol (SiOH) de la sílice se da en la ecuación.
aumenta probablemente de adsorción de soluto en adsorbentes (1), donde B es la parte restante del compuesto farmacéutico,
independientemente de sus características. como en el caso de diclofe nac [125]. ecuación (2) representa la
Por lo tanto, el efecto positivo de la temperatura sobre la adsorción interacción de enlaces de hidrógeno entre el silanol y los grupos
puede deberse a las interacciones endotérmicas y al aumento de hidroxilo.
las interacciones moleculares. En caso de efecto negativo de la
temperatura, las interacciones exotérmicas juegan un papel La interacción del enlace de hidrógeno podría ser más fácil debido a la
dominante. De acuerdo con esta discusión, la temperatura influye baja energía de activación en comparación con la reacción de intercambio
en la adsorción en el caso de adsorbentes cargados y moléculas de ligandos. La reacción de intercambio de ligandos es más fuerte.
de soluto ionizadas. Las variaciones de temperatura pueden no
afectar la adsorción de compuestos farmacéuticos no polares en Si–OH þ COOH–B ! Si–OOC–B þ H2O (1)
adsorbentes neutros.
Bui y Choi [38] informaron que la adsorción de fármacos Los productos farmacéuticos también se unen a las superficies
(carbamazepina, ácido clofíbrico, adsorbentes a través del grupo carbonilo (C=O). El papel de C=O
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grupo durante el proceso de adsorción es medible por cambios [130] informaron que la penicilina se disociaba en productos
de banda en la espectroscopia IR [75, 118]. El espectro de secundarios durante la adsorción en el carbón activado y que los
absorción para C=O cambia a una frecuencia mayor o menor intermedios se adsorbían en el adsorbente. La penicilina
cuando el grupo C=O interactúa con los cationes en la superficie inicialmente se descompuso en un intermedio primario (ácido
del adsorbente. Este cambio de banda en el espectro IR se penicilénico). El ácido penicilénico se descompuso aún más en
observó para la adsorción de oxitetraciclina en arcilla de intermediarios secundarios (ácidos penílicos y ácidos penilloicos).
montmorillonita que descendía de 1685 a 1665 cmÿ1 167 [33]. En La absorbancia espectrofotométrica fue el criterio para medir la
otro estudio, la banda C=O para el antibiótico flurbiprofeno cambió cantidad adsorbida de ácidos penicilénicos (320 nm), ácidos
de 1700 a 1708 cmÿ1 168 después de la adsorción en TBAM [67]. penílicos (233 nm) y ácidos penilloicos (285 nm). Zhang y Huang
El grupo C=O generalmente se une a la superficie cargada a [98] encontraron que todas las fluoroquinolonas (ciprofloxacina,
través de un mecanismo catiónico o a través de un átomo de H enro floxacina, norfloxacina, ofloxacina y lomefloxacina) se
unido al grupo OH del agua unido a cationes en la superficie disociaron excepto la flumequina durante su adsorción en la
adsorbente [126]. goethita. Aproximadamente el 60 % de la ciprofloxacina se oxidó
El grupo OH desprotonado parece tener mayor afinidad por C=O en productos intermedios en aproximadamente 400 h y el 70 %
que por el protonado. Esto se observó en superficies de feldespato de la norfloxacina en 300 h de duración.
o cuarzo en las que su grupo hidroxilo desprotonado se unía
fácilmente al grupo C=O del antibiótico cefapirina que a la forma Sin embargo, no informaron sobre la cinética de descomposición
protonada del grupo hidroxilo [118]. de productos distintos de la ciprofloxacina o la norfloxacina.
Propusieron interesantes interacciones entre las fluoroquinolonas
y la goethita. Se supuso que el grupo carboxílico presente en las
fluoroquinolonas se adsorbía en la superficie de la goethita,
4.3. Intercambio iónico mientras que el anillo de piperazinilo se oxidaba a intermedios. La
adsorción disociativa es común en el caso de especies de soluto
La unión de los productos farmacéuticos al adsorbente podría
que contienen grupos funcionales fácilmente oxidables. Las
deberse al intercambio de iones a través de la protonación. El
características del adsorbente también son esenciales para definir
intercambio de iones entre el adsorbente y el compuesto
la naturaleza y el alcance de la disociación durante el proceso de
farmacéutico conduce a una fuerte afinidad entre las especies. De
adsorción. Sin embargo, no pudimos ver ningún efecto acumulativo
hecho, en muchos estudios, se ha asumido que el intercambio
o recesivo de la disociación en la eficiencia de adsorción. En el
iónico es un mecanismo de unión entre las especies de
caso de tasa de adsorción >> tasa de disociación de una especie
adsorbentes y fármacos, especialmente para los adsorbentes de
de soluto, la absorción puede considerarse puramente adsortiva.
tipo arcilla [33,49,74,79,126–128]. El mecanismo de intercambio
Esto es cierto especialmente cuando el estudio de adsorción se
iónico puede deberse a la presencia de especies con carga
realiza durante un período de tiempo corto.
permanente, como en las arcillas de montmorillonita [68]. También
puede deberse a la protonación inducida de especies en arcillas
al cambiar los valores de pH como en la caolinita como se propone
en [80]. Según, el catión Na+ se intercambió durante la 5. Resumen
transferencia de TCH a la superficie de la caolinita. De manera
Los productos farmacéuticos se adsorben en una superficie
similar, para las arcillas de bentonita, la adsorción de amoxicilina
adsorbente específica a través de un mecanismo controlado
se asoció con el grado de protonación del mecanismo de
físicamente o un mecanismo interactivo. La unión física es una
intercambio de cationes, como se muestra en la ecuación. (3)
vía menos susceptible que puede ocurrir en casos de productos
[49]. El grupo carboxílico de flumequina se adsorbió en los bordes
farmacéuticos menos polares en adsorbentes no polares como
cargados positivamente de la superficie de caolinita a través de
nanotubos de carbono, carbono grafítico y arcillas libres de
un mecanismo similar al de la ecuación. (3) [79]. Además, también
minerales. La sorción física de los productos farmacéuticos
se observó en [79] que la cantidad total de flumequina adsorbida
depende del área superficial mesoporosa del adsorbente. La
en la caolinita disminuyó al aumentar el pH de la solución.
sorción interactiva es una vía dominante para la adsorción de
Esto puede mostrar que el grado de protonación o desprotonación
compuestos farmacéuticos. Esto se debe a que los productos
de las especies es un factor importante para la adsorción a través
farmacéuticos contienen varios sitios activos, como grupos
del mecanismo de intercambio iónico.
funcionales (–COOH, –OH, –NH2, –CHO, =O, C=O, –NH, =SO2)
y otros puntos electrostáticos que contienen átomos heterogéneos
(–F, – Cl, etc.).
4.4. Sorción disociativa
La adsorción de un fármaco en particular puede ocurrir a través
La adsorción disociativa normalmente se asocia con la de un mecanismo interactivo, como las fuerzas de van der Waals,
fragmentación de moléculas de soluto. Todos los fragmentos se las interacciones electrostáticas, la protonación, el intercambio
adhieren a la superficie adsorbente [129]. Ania et al. iónico, las interacciones dipolo-dipolo, los enlaces H y
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