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Contaminación ambiental 220 (2017) 1171e1179

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Contaminación ambiental
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Tendencias a largo plazo (1990-2014), riesgos para la salud y fuentes

de hidrocarburos aromáticos policíclicos (HAP) atmosféricos en los EE. UU.*
a b
bian liu , Zhuqing Xue Xianlei Zhu C, Chunrong Jia segundo, *

,
a
Escuela de Medicina Icahn en Mount Saini, Ciudad de Nueva York, NY, EE. UU. b
Escuela de Salud Pública, Universidad de Memphis, Memphis, TN, EE. UU.
C Facultad de Geociencias, China University of Petroleum-Beijing, Beijing, PR China

información del artículo resumen

Historial del artículo: Los hidrocarburos aromáticos policíclicos (HAP) son una categoría de más de 100 sustancias químicas diversas liberadas por numerosas
Recibido el 16 de mayo de 2016 fuentes de combustión. La ubicuidad y la toxicidad de los PAH han planteado grandes riesgos para la salud de las poblaciones humanas.
Recibido en forma revisada
Este estudio tiene como objetivo examinar las tendencias a largo plazo de los PAH atmosféricos a nivel nacional en los EE. UU. y evaluar
6 noviembre 2016
sus riesgos de cáncer. Las concentraciones diarias de PAH medidas en 169 estaciones de monitoreo entre 1990 y 2014 se obtuvieron del
Aceptado el 6 de noviembre de 2016
Disponible en línea el 12 de noviembre de 2016 Sistema de Calidad del Aire de la Agencia de Protección Ambiental de EE. UU. Las tendencias temporales se examinaron utilizando un
modelo lineal generalizado con ecuaciones de estimación generalizadas. Se realizó un análisis de varianza de efectos aleatorios para
explorar la varianza entre regiones, sitios, años y meses con una estructura jerárquica. Las categorías de fuentes se identificaron utilizando
Palabras clave:
proporciones de diagnóstico. Los riesgos de cáncer a nivel de la población nacional se estimaron utilizando los factores de potencia
Hidrocarburo aromático policíclico
HAP relativa y el método de riesgo de la unidad de inhalación. Las concentraciones de PAH en el ambiente mostraron una tendencia general a
A largo plazo la baja (reducción anual del 6% al 9%) en las áreas urbanas, pero no en las áreas rurales. Los efectos estacionales y de días laborables/
Riesgo de cáncer fines de semana fueron significativos. Las concentraciones urbanas eran el doble del nivel rural. La variación entre sitios superó la
Fuente variación temporal, lo que indica una gran heterogeneidad espacial. Las fuentes predominantes de HAP procedían de la combustión de
combustibles relacionados con el tráfico y no relacionados con el tráfico, con una contribución predominante del diésel.

emisiones Se estimó que el exceso de riesgo promedio de cáncer a lo largo de la vida era de 9,3 ± 30,1 106 (GM: 4,2 106 ) debido a la
exposición a diez HAP cancerígenos. Este es el primer estudio exhaustivo de las tendencias espaciotemporales de los HAP ambientales
a nivel nacional de EE. UU. Los resultados indican que los esfuerzos futuros destinados a reducir las exposiciones a los PAH deben
centrarse en los controles de emisión de diésel y en ampliar la cobertura geográfica del monitoreo del aire.

© 2016 Elsevier Ltd. Todos los derechos reservados.

1. Introducción
Los hidrocarburos aromáticos policíclicos (HAP) son sustancias químicas orgánicas
tóxicas omnipresentes generadas durante la combustión incompleta de numerosas
fuentes móviles, industriales, agrícolas, domésticas y naturales (Ravindra et al., 2008).
Los PAH se liberan en gran medida a la atmósfera, presentes como gases y en partículas
finas (Ravindra et al., 2008). En la atmósfera, los PAH se comportan de manera similar a
los contaminantes orgánicos persistentes y pueden transportarse a larga distancia (Keyte
et al., 2013; Manzetti, 2013; Mulder et al., 2015). La población general está expuesta a
PAH principalmente por inhalación (ATSDR,
* Este documento ha sido recomendado para su aceptación por David Carpenter.
* Autor correspondiente. 3825 DeSoto Avenue, Menfis, TN 38152, EE. UU.
Dirección de correo electrónico: cjia@memphis.edu (C.Jia).
1995). Aunque los PAH existen en bajas concentraciones en el aire ambiente, los
estudios epidemiológicos han relacionado la exposición prolongada a niveles bajos de
PAH con varios resultados de salud, incluidos los cánceres entre las poblaciones adultas
(Kim et al., 2013; Mordukhovich et al., 2010), y bajo peso al nacer (Wilhelm et al., 2012),
obesidad (Scinicariello y Buser, 2014), estrés oxidativo (Bae et al., 2010) y desarrollo
cognitivo (Edwards et al., 2010) entre los niños.
Las tendencias a largo plazo y la variación espacial de los PAH son fundamentales
para comprender el proceso ambiental, las fuentes de emisión, la eficacia de la regulación
y los riesgos para la salud posteriores. Algunos estudios han examinado las tendencias
a largo plazo de los HAP en países europeos y asiáticos (Garrido et al., 2014; Jang et
al., 2013; Prevedouros et al., 2004a). En los EE. UU., los PAH se encuentran entre los
187 tóxicos del aire regulados por la Agencia de Protección Ambiental (EPA) de los EE.
UU. De acuerdo con la Evaluación de Tóxicos en el Aire a Escala Nacional (NATA, por
sus siglas en inglés), las concentraciones promedio nacionales de compuestos orgánicos
policíclicos

http://dx.doi.org/10.1016/j.envpol.2016.11.018
0269-7491/© 2016 Elsevier Ltd. Todos los derechos reservados.
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1172 B.Liu et al. / Contaminación ambiental 220 (2017) 1171e1179
(POM) fueron 90,7, 23,9, 26,7, 18,1 y 2,4 ng/m3 en 1996, 1999, 2002, 2005 y 2011,
respectivamente (USEPA, 2016b). Sin embargo, NATA proporciona solo
concentraciones modeladas basadas en fuentes de emisión, y las estimaciones
son para el POM compuesto sin información de especiación (USEPA, 2014). Si
bien se dispone de análisis de tendencias detallados sobre HAP especiados, estos
se limitaron a escalas locales con duraciones relativamente más cortas (<10 años)
(Jung et al., 2014; Li et al., 2009; Naumova et al., 2002). Ningún estudio ha
determinado las tendencias espaciotemporales con las concentraciones atmosféricas
medidas a escala nacional.
También faltan estudios que exploren los riesgos para la salud asociados con
la exposición a los PAH atmosféricos a nivel de la población nacional. La
metodología actual de evaluación de riesgos requiere una estimación de la
exposición a largo plazo o, idealmente, durante toda la vida para la caracterización
del riesgo (USEPA, 1999b). La escasa información sobre la exposición a PAH a
nivel nacional ha dificultado la evaluación de riesgos de la exposición a PAH de por
vida basada en la población (USEPA, 1993). Restringido por períodos de estudio,
la mayoría de los estudios localizados solo pueden proporcionar 1 o 2 años de
mediciones de exposición. También están limitados por la frecuencia de muestreo,
la cobertura geográfica y los métodos de medición consistentes. Los comportamientos
ambientales y los potenciales toxicológicos de los compuestos PAH individuales
difieren significativamente, según sus pesos moleculares (Kim et al., 2013). Además,
las composiciones y concentraciones de las mezclas de PAH varían en varios
órdenes de magnitud.
Por lo tanto, las lagunas de datos y las incertidumbres deben resolverse para
evaluar los riesgos para la salud y establecer estándares apropiados.
Este estudio tiene como objetivo representar una imagen general de los PAH a
nivel nacional en la atmósfera en los EE. UU., incluidas sus concentraciones,
fuentes y riesgos para la salud, según el programa de Monitoreo de Tóxicos en el
Aire Urbano (UATM) de la EPA (USEPA, 2016a). El programa de la UATM
Fig. 1. Distribuciones espaciales de las concentraciones medias geométricas de P15-PAH (ng/m3 ) por sitios de muestreo y por las diez regiones de la EPA.
Nota: Un sitio en Alaska no se muestra en la figura.
consiste en una extensa red de monitores fijos de contaminación del aire en todo el
país. El programa mide los tóxicos del aire, incluidos los PAH, con técnicas comunes
bien establecidas y, por lo tanto, los datos son apropiados para establecer
tendencias. Extrajimos y compilamos los datos de PAH informados al Sistema de
calidad del aire (AQS) de la EPA de EE. UU. para el período de 1990 a 2014. Al
utilizar este rico conjunto de datos, tenemos la intención de llenar un importante
vacío de conocimiento al proporcionar una descripción general completa de la
tendencia espaciotemporal de la temperatura ambiente. especiación de PAH a nivel
nacional de EE. UU. y estimar los riesgos de cáncer asociados con un conjunto de
PAH cancerígenos (cPAH). Según los datos de NATA, que sugieren una tendencia
a la baja de POM, planteamos la hipótesis de que las concentraciones totales de
PAH en la atmósfera también experimentarían una tendencia a la baja.
2. Métodos
2.1. Fuentes de datos y métodos de medición
Las concentraciones diarias de PAH entre 1990 y 2014 se extrajeron del
sistema AQS de la EPA (USEPA, 2015a). Un total de 169 estaciones de muestreo
diferentes monitorearon los PAH durante este período de 25 años (Fig. 1), y se
distribuyeron en 10 Regiones de la EPA. Las regiones 4, 5, 6 y 10 tenían más de
20 sitios individuales por región, mientras que las regiones restantes tenían menos
de 10 sitios individuales. En la mayoría de las estaciones, los HAP se monitorizaron
cada 6 días (58 %) o cada 12 días (25 %), con una media de 8 ± 7 días (mediana:
6 días, rango intercuartílico (RIC): 6-6 días). El período de muestreo en cada
estación varió desde algunos meses hasta 19 años (mediana: 2 años, IQR: 1e6.5
años). El conjunto de datos estaba desequilibrado en el sentido de que el tamaño
de la muestra disponible en cada estación variaba según el año y la especie de
HAP. El número
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B.Liu et al. / Contaminación ambiental 220 (2017) 1171e1179
de estaciones de muestreo cada año varió de menos de 17 antes de 2003 a 26e36
durante 2003e2007, y a 38e68 entre 2008 y 2014; el número promedio de especies
de PAH en cada sitio fue de 15 ± 2 (mediana: 16, IQR: 16-16). La mayoría de los 169
sitios estaban en áreas urbanas (82%) y 31 eran sitios rurales según las definiciones
de NATA (USEPA, 2015b).
El seguimiento de los PAH siguió el método TO-13A (USEPA, 1999a). Un
muestreador de gran volumen alojaba un filtro de cuarzo y un tapón de espuma de
poliuretano (PUF) para capturar PAH en fase gaseosa y de partículas, respectivamente.
El muestreador extrae aire ambiental a través del filtro/PUF a una velocidad de flujo
de aproximadamente 225 L/min para obtener un volumen de muestra total de más de
300 m3 durante un período de 24 horas. En los laboratorios, el filtro y el PUF de la
misma muestra se extrajeron juntos con Soxhlet y luego se concentraron. Los
extractos concentrados se analizaron usando un sistema de cromatografía de gases/
espectrometría de masas (GC/MS) en el modo de monitoreo selectivo de iones (SIM).
Los diferentes programas de monitoreo tenían diferentes objetivos de PAH, pero
todos incluían algunos o todos los 16 PAH prioritarios de la EPA. Según lo requerido
(USEPA, 2001), todos los programas de monitoreo desarrollaron estrictos planes de
proyecto de garantía de calidad (QAPP), que fueron revisados y aprobados por la
EPA.
2.2. Agrupaciones de 16 HAP
Dividimos los 16 PAH prioritarios en tres grupos: (1) naftaleno (NAP), ya que es
la especie de PAH más dominante que representa aproximadamente el 87 % de la
concentración total de PAH y es más volátil que otros PAH; (2) especies de PAH
semivolátiles (PAHsemi) , que son PAH de 3 y 4 anillos que incluyen acenafteno
(ACNAP), acenaftileno (ACNYL), antraceno (ANTH), benzo(a)antraceno (BAA),
fluoranteno (FLRAN) , fluoreno (FLUO), fenantreno (PHEN) y pireno (PYR). Su
concentración total se definió como PPAHsemi; y (3) especies de PAH no volátiles
(PAHnon) que son PAH de 5 a 7 anillos que incluyen benzo(a)pireno (BAP),
benzo(b)fluoranteno (BBF), benzo(g,h,i) perileno (BP), benzo(k)fluoranteno (BKF),
criseno (CHRY), dibenzon(a,h)antraceno (DBA) e indeno[1,2,3,-cd]pireno (IP). Su
concentración total se definió como PPAHnon. También definimos los P15-PAH como
la suma de PPAHsemi y PPAHnon para representar todos los PAH, excluyendo el
naftaleno. Para los PAH sumados, excluimos las sumas que no tenían ningún PAH
(el 85 % de los datos tenían 16 PAH y el 90 % tenían 15-16 PAH). Además, se
seleccionaron PYR y BAP para representar HAP semivolátiles y no volátiles,
respectivamente, para los análisis. Ambas especies son componentes importantes de
los PAH y se han estudiado ampliamente. BAP sirve como estándar de referencia
para la evaluación del riesgo de cáncer (Delistraty, 1997), y el metabolito de PYR, 1-
hidroxipireno, es el biomarcador de exposición a HAP más utilizado (Li et al., 2008).
2.3. Análisis estadístico de tendencias y variaciones espaciotemporales
Las concentraciones totales de PAH se calcularon en base a la
valores medios de cada sitio, que se derivaron agregando concentraciones diarias
secuencialmente en medias mensuales y anuales en cada sitio. Este método
proporcionó estimaciones de exposición a largo plazo al reducir la gran heterogeneidad
y el ruido en la base de datos a partir de valores extremos.
Examinamos las tendencias temporales promedio generales de PAH utilizando
un modelo lineal generalizado con ecuaciones de estimación generalizadas (GEE)
para tener en cuenta las medidas desequilibradas y repetidas.
En el modelo GEE, utilizamos un tipo de estructura de correlación autorregresiva y
consideramos que cada sitio de muestreo estaba anidado dentro de su región EPA
correspondiente. El modelo utilizó concentraciones diarias de PAH transformadas en
logaritmo natural como variable de respuesta, años de muestreo (continuos) como
predictor principal, y se ajustó para cinco covariables: región de la estación de
monitoreo (continuo, 1e10), mes de muestreo
1173
(continuo, 1e12), temporada de muestreo (fría, octubre-marzo, vs cálida, abril-
septiembre), el día de la semana (día de la semana vs fin de semana), y el número
total de muestras en cada sitio. Los coeficientes de regresión (b's) se utilizaron para
estimar los cambios anuales de las concentraciones de PAH, lo que equivale a
exp(b)-1, debido a la transformación logarítmica de la variable de respuesta.
En el análisis principal, el modelo GEE se ejecutó por separado para NAP, PYR,
BAP, PPAHsemi, PPAHnon y P15-PAH para todos los datos disponibles desde 1990
hasta 2014 estratificados por estado urbano (~82 % de los sitios) o rural de los sitios
de muestreo, respectivamente. Como análisis secundario, ejecutamos el modelo en
conjuntos de datos estratificados por los tres períodos de muestreo: 1990e2002,
2003e2014, 2008e2014; por las diez regiones individuales de la EPA, para probar la
solidez de las tendencias a largo plazo dada la heterogeneidad sustancial en los
tamaños de muestra disponibles a través de períodos de tiempo y ubicaciones
geográficas. Los resultados del análisis secundario se presentaron como información
complementaria (SI).
Además, se realizó un análisis de varianza de efectos aleatorios para explorar la
varianza entre regiones, sitios, años y meses con una estructura anidada (jerárquica),
utilizando el procedimiento proc anidado. Este análisis da como resultado una
estructura general que muestra los tamaños relativos de las variaciones espaciales y
temporales. Estudios previos han demostrado la utilidad de este análisis para
comprender las mediciones de contaminantes del aire y diseñar estudios de exposición
(Jia et al., 2012; Zhu y Jia, 2012).
2.4. Identificación de fuentes de emisión
El índice de diagnóstico de PAH es el método preferido para la identificación de
fuentes debido a su simplicidad y validez en numerosos estudios (Tobiszewski y
Namiesnik, 2012; Usenko et al., 2010; Yunker et al., 2002). Adoptamos cuatro índices
de diagnóstico: FLRAN/ (FLRAN þ PYR), IP/(IP þ BP), FLUO/(FLUO þ PYR) y BAP/
(BAP þ BP) que han demostrado diferenciar las principales categorías de fuentes
(Tobiszewski y Namiesnik, 2012). Específicamente, las relaciones FLRAN/(FLRAN +
PYR) de >0,4 y 0,4, o las relaciones IP/(IP + BP) >0,2 y 0,2 indican fuentes pirogénicas
y petrogénicas, respectivamente; mientras que las relaciones FLUO/(FLUO þ PYR)
de >0.5 y 0.5 separan las emisiones de diesel y gasolina; y relaciones BAP/BP de
>0.6 y 0.6 diferencian tráficos y fuentes no tráfico.
2.5. Evaluación de riesgos
Los riesgos de cáncer por exposición a PAH cancerígenos (cPAH) se estimaron
utilizando los factores de potencia relativa (RPF) y el método de riesgo de unidad de
inhalación (IUR). En primer lugar, se calculó la concentración equivalente de BAP
para cada cPAH multiplicando su concentración medida por su RPF. Los valores de
RPF son 0,2, 1, 0,8, 0,009, 0,03, 0,1, 10, 0,08 y 0,07 para BAA, BAP, BBF, BP, BKF,
CHRY, DBA, FLRAN e IP, respectivamente (USEPA, 2010). Las concentraciones
diarias equivalentes de BAP de estos 9 cPAH se sumaron para obtener el cociente
de equivalencia tóxica BAP-TEQ en cada sitio, que luego se agregaron secuencialmente
al promedio mensual y anual en cada sitio. Luego se calculó el riesgo de cáncer como
el producto de BAP-TEQ y BAP's IUR. El IUR es 1.1 106 y 3.4 108 por ng/ m3 para
BAP y NAP, respectivamente (Cal EPA, 2015). Estos IUR se han utilizado ampliamente
para la evaluación del riesgo de HAP en estudios estadounidenses (Loh et al., 2007).
Todos los análisis se realizaron utilizando SAS (v9.4, SAS Institute
Inc., Cary, NC) y R (v3.2.2).
3. Resultados
3.1. Exposición a largo plazo
La Tabla 1 resume las concentraciones ambientales de PAH a largo plazo
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1174 B.Liu et al. / Contaminación ambiental 220 (2017) 1171e1179

medido en 169 estaciones de monitoreo en los EE. UU. La concentración promedio (±
desviación estándar, SD) de P15-PAH fue de 52,6 ± 130 ng/m3 , con una media
geométrica (GM) de 13,5 ng/m3 .
El naftaleno fue el HAP predominante con una GM de 43 ng/m3 , seguido de PHEN (5,8
ng/m3 ), FLUO (3,2 ng/m3 ) y ACNAP (2,2 ng/m3 ). La mayoría de los PAH restantes
tenían concentraciones de GM por debajo de 0,5 ng/m3 .
BAP tenía una concentración de GM relativamente baja de 0,16
ng/m3 . Los PAH ligeros con 3 o 4 anillos (PPAHsemi) tenían una concentración de GM
16 veces mayor que la GM de los PAH unidos a partículas más pesadas (PPAHnon).
Las distribuciones de las medias geométricas de los P15-PAH variaron espacialmente
entre las regiones de la EPA y los sitios de monitoreo (Fig. 1). Se observaron mayores
variaciones entre sitios que entre regiones, y las concentraciones de GM oscilaron entre
5,8 y 42,3 ng/m3 . Las regiones de la
EPA con los tres PAH más altos se observaron en las Regiones 2, 3 y 7. Hay siete sitios,
ubicados muy cerca del transporte y/o complejo industrial, con niveles de P15-PAH GM
una
superiores a 100 ng/m3 , orden de magnitud mayor que el promedio nacional, mientras
que 44 sitios tenían niveles de GM por debajo de 1 ng/m3 .
Las concentraciones de PAH fueron elevadas
en sitios urbanos, con más del doble de GM de P15-PAH en sitios urbanos que en sitios
rurales (16,2 frente a 6,9 ng/m3 , p < 0,001).
3.3. Variación temporal
Las tendencias a largo plazo y las tendencias temporales difirieron entre los sitios
urbanos y rurales (Tabla 2). En áreas rurales, P15-PAHs y PPAHsemi mostraron una
tendencia creciente anual de 8-10%, y los PAHs no volátiles tuvieron cambios
estacionales. Otras concentraciones de PAH no mostraron efectos temporales
estadísticamente significativos a largo o corto plazo. A continuación se detallan los HAP
en entornos urbanos.
En sitios urbanos, se observaron tendencias decrecientes significativas para
PPAHsemi, PPAHnon, BAP y PYR, con reducciones anuales de aproximadamente 6-9%
en sus GM. Por ejemplo, el GM nacional de P15-PAH se redujo de 35,4 ng/m3 en 1999
a 10,5 ng/m3 en 2014, lo que representa una disminución anual del 8%. Los resultados
del análisis combinado urbano y rural mostraron tendencias similares (SFig. 1). La
naftaleno mostró una tendencia creciente aunque no significativa. Se observaron
tendencias decrecientes generales similares en el análisis estratificado para el período
posterior a 2003 (SFig. 1), aunque solo el pireno fue estadísticamente significativo, con
una disminución de ~6 % en las medias geométricas. Para el período posterior a 2008,
los cinco grupos de PAH mostraron tendencias decrecientes, excepto BAP. Las
reducciones en PPAHsemi y PYR fueron equivalentes a un cambio del 5% en su GM y
fueron estadísticamente significativas. Durante 1990-2002, BAP mostró una tendencia
decreciente, mientras que se encontró lo contrario en otros HAP.

3.2. Estimaciones de riesgo de cáncer

Cuando se realizó el análisis para cada una de las 10 regiones de la EPA, se

El BAP-TEQ medio, como suma de 9 cPAH, fue de 2,9 ± 9,6 ng/ m3 con una GM de observó una tendencia general a la baja en todas las regiones con algunas excepciones

0,38 ng/m3 (tabla 1). Se observaron concentraciones más altas de GM en sitios urbanos notables (SFig. 2). Se observó un gran aumento de NAP en la Región 10, lo que podría

(0,44 ng/m3 ) en comparación con los sitios rurales (0,24 ng/m3 ). Los riesgos de cáncer impulsar la tendencia general creciente en NAP que se observa en el análisis de datos

en las zonas urbanas se duplicaron en las regiones rurales, como resultado de los completo.

niveles más altos de exposición en las zonas urbanas. En general, se estimó que el Se observó una marcada estacionalidad de las concentraciones de PAH,

riesgo promedio de cáncer a lo largo de la vida era de 2,9 ± 9,6 106 y 6,0 ± 26,9 106 independientemente de la tendencia anual (Tabla 2). Los HAP no volátiles tuvieron
para los 9 cPAH y NAP, respectivamente. Si se basa en las concentraciones de GM, el concentraciones elevadas durante la estación fría (octubre-marzo) en comparación con

riesgo de cáncer fue de 0,42 106 (IQR: 0,2e1,2 106 ) y 1,5 106 (IQR: 0,7e4,0) para los 9 la estación cálida (abril-septiembre). La magnitud del incremento en PPAHnon y BAP

cPAH y NAP, respectivamente. El riesgo acumulado de cPAH y NAP combinados tuvo fue equivalente al 95% y 63% de sus medias geométricas, respectivamente. Por el
una media de 9,3 ± 30,6 106 y GM de 4,2 106 (IQR: 1,6-4,8 106 ). La naftalina representó contrario, se observó la tendencia estacional opuesta para los PAH más ligeros, es decir,
el 63 % del riesgo acumulativo de cáncer, seguida de DBA (9,5 %), BBF (9,3 %), FLRAN PPAHsemi y PYR, con una disminución del 20 % y el 8,5 % en los meses fríos,
(7,7 %) y BAP (4,5 %). Por lo tanto, NAP podría considerarse como el "controlador de respectivamente. Este patrón estacional solo se observó en sitios urbanos. Para NAP, la

riesgo" del riesgo acumulado de PAH, y DBA, BBF, BAP y FLRAN como los tendencia estacional no fue estadísticamente significativa.

"contribuyentes de riesgo", siguiendo los términos utilizados en NATA (USEPA, 2016c).

Otros cinco cPAH contribuyeron solo con el 0,1-3,5% del riesgo acumulado. El efecto entre semana y fin de semana fue significativo para los PAH ambientales.
Los 5 compuestos/grupos de PAH mostraron concentraciones significativamente más
altas (3-15 %) durante los días de semana que los fines de semana. Las concentraciones
de BAP tuvieron la diferencia más grande entre semana y fin de semana del 15 % (95 %

Tabla 1
Concentraciones de PAH (ng/m3 ) medidas en 169 sitios de monitoreo en los EE. UU. durante 1990-2014.

Total (n = 139e163) Urbano (n ¼ 111e132) Rural (n = 28e31)

Significar Dakota del Sur GM máx. Significar Dakota del Sur GM máx. Significar Dakota del Sur GM máx.

SIESTA 169 748 43 9092 178 820 49,3 9092 135 326 24,1 1309
ACNAP 9,3 30,2 2,2 292 9,6 31,7 2,3 292 8.1 23,7 1,7 126
ACNILO 1,7 3,4 0,97 23.5 1,8 3,6 1,0 23.5 1.4 2,3 1,0 10.6
FLUOR 8.4 23.7 3.2 216 8.9 25.5 3.3 216 6.5 14.8 2.6 76.4
PEN 15,6 33,4 5,8 299 16,3 35,4 6,9 299 12,9 25,0 3,2 104
HORMIGA 1,6 4,8 0,64 42,5 1,6 5,1 0,68 42,5 1,6 3,7 0,49 17,4
FLRAN 4,7 11,2 1,5 77,4 5,1 12,1 1,8 77,4 3,3 6,9 0,87 33,5
PYR 4,1 15,1 1,2 150 4,6 16,8 1,3 150 2,0 4,2 0,83 20,7
BALIDO 2,0 11,8 0,16 121 2,4 13,2 0,16 121 0,47 1,3 0,14 6,9
criar 1,4 6,5 0,28 59,9 1,6 7,2 0,29 59,9 0,63 1,6 0,25 8,7
bbf 1.2 5.9 0.25 65,9 1.3 6.6 0.25 65,9 0,60 1.6 0.23 8.2
BKF 0.21 0,63 0.10 6.09 0.21 0,66 0.09 6.1 0.23 0.49 0.11 2.5
PANECILLO EN ESCOCIA 0.34 1.2 0.16 11.5 0.35 1.3 0.16 11.5 0.32 0,62 0.16 2.9
PA 0,34 1,1 0,14 10,6 0,36 1,2 0,14 10,6 0,26 0,55 0,12 2,9
IP 0,26 0,83 0,15 9,2 0,26 0,88 0,15 9,2 0,27 0,59 0,17 3,1
administrador de bases de datos 0,07 0,21 0,08 2,1 0,06 0,21 0,08 2,1 0,10 0,20 0,10 0,75
PPAHsemi 39,9 96,1 12,5 944 42,1 103 15,0 944 29,7 58,4 6,5 257
PPAHnon 5.7 23.5 0.77 184 6.4 26.1 0.82 184 3.3 6.8 0,63 33.1
P15-PAH 52.6 129.7 13.5 1007 56.2 140 16.2 1007 38.1 72.1 6.9 276
EQT-BAP 2.9 9.6 0.38 70.4 3.0 10.4 0.44 70.4 2.5 5.0 0.24 22.6
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Tabla 2
Cambios temporales en las concentraciones de PAH en sitios urbanos y rurales.

Parámetros Urbano Sitios Rural Sitios

Compuesto/grupo PAH
b Delta% (IC del 95 %) b Delta% (IC del 95 %)

PPAHsemi Muestra de año ¡0,06 ¡6,1 (10,8, 1,1) ¡20,0 0.08 8,1 (0,1, 16,6) 5,6
Frío frente a cálido ¡0,22 (26,7, 12,7) 2,9 (0,1, 5,8) 0,06 (24,2, 17,7) 0,3 (6,3,
Día de semana frente a fin de 0.03 ¡8,5 (12,8, 4,0) 95 (71, 122) 0,003 7,3) 4,2 (1,0, 9,6) 66,0
PPAHnon semana Muestra de año Frío ¡0,09 11,4 (7,3, 15,8) 2,1 (5,2, 0,04 (36.103) 0,3 (9,9, 11,7)
frente a cálido Día de semana 0,67 9,9) 4,6 (1,8, 11,5) ) 6,9 0,51 6,4 (10,3, 26,3) 14,8
frente a fin de semana Muestra 0,11 (3,6, 10,3) ¡7,6 (11,6, 3,4) 0,003 (0,5, 32,4) 1,6 (6,3, 3,4)
SIESTA de año Frío frente a cálido Día de 0,02 ¡8,5 (14,9, 1,6) 9,6 (6,8, 0,06 1,5 (7,3, 4,6) 0,4 (19,0,
semana frente a fin de semana 0,05 12,4) ¡6,2 (9,4, 3,0) 63,3 0,14 22,5) 2,6 (3,2, 8,6) 6,3
Muestra de año Frío frente a 0,07 (43,5, 86) 14,5 (10,8, 18,3) 0.02 (0,9, 14) 41,5 (16,4,
PYR cálido Día de semana frente a fin ¡0.08 5,1 (10, 0,1) ¡8,8 (25,2, 0.02 72,0) 0,3 (12,4, 14,8)
de semana Muestra de año Frío ¡0,09 11,8) 3,1 (0,4, 6,0) 0,004 9,8 (0,7, 19,6) 6,2
frente a cálido Día de semana 0,09 0,03 0,06 (23,6, 15,3) 0,5 (7,3,
PANECILLO EN ESCOCIA
frente a fin de semana Año de ¡0,06 0,35 6,8)
muestra Frío frente a cálido Día 0,49 0,003
de semana frente a fin de semana 0,14 0,09
P15-PAH 0.05
¡0.21 0.06
0.03 0.005

Nota: Las betas estadísticamente significativas estaban en negrita donde el intervalo de confianza del 95 % no contiene el valor nulo.

IC: 10,8% y 18,3%).
3.4. Componentes de varianza espacial y temporal
La estructura de variación de las concentraciones de PAH se mostró en la Fig. 2.
La variación entre sitios, que osciló entre el 28 % en BAP y el 62 % en NAP, dominó
la variación total en las concentraciones de PAH para los seis compuestos o grupos
de PAH analizados. La variación temporal, incluyendo la variación entre meses y entre
años, aportó 10-21% de la variación total. Se notó que la variación entre meses
explicaba un porcentaje más alto (cerca de 3 veces) de la varianza total que la
variación entre años para PPAHnon, lo que concordaba con los valores altos de b
para la estacionalidad en la Tabla 2. La variación entre regiones no contribuyó más
del 10% de la varianza total, lo que indica que los efectos regionales, o la variación a
escala macroespacial, parecían ser mínimos.
3.5. Identificación de fuentes de PAH
Los cuatro índices de diagnóstico de PAH representaron las fuentes predominantes
de PAH en el aire ambiente (Fig. 3). Todos los sitios tenían fuertes señales de
fuentes pirogénicas, como lo indican las relaciones IP/(IP + BP) de >0,2 y las
relaciones FLRAN/(FLRAN + PYR) de >0,4. El principal tipo de fuente pirogénica
probablemente estuvo relacionado con la combustión de combustibles fósiles líquidos,
ya que las relaciones IP/(IP + BP) de la mayoría de los sitios se agruparon entre 0,2 y
0,5 (Tobiszewski y Namiesnik, 2012). Casi todos los sitios tenían relaciones FLUO/
(FLUO + PYR) de >0.5, lo que indica que dominaban las fuentes de diésel. En lo que
respecta a las actividades de emisión, parecía haber una división aproximadamente
uniforme entre los sitios con fuentes de PAH con tráfico y sin tráfico, según el umbral
de la relación BAP/BP de 0,6. No hubo patrones de fuente discernibles entre áreas
urbanas y rurales, excepto que las fuentes petrogénicas rara vez ocurrieron en sitios
rurales.
Los patrones generales de fuentes nacionales podrían ejemplificarse mediante
casos regionales y locales, en particular, áreas con alto contenido de HAP. Por
ejemplo, las proporciones promedio de FLRAN/(FLRAN þ PYR) y BAP/BP fueron
superiores a 0,7 en algunos sitios urbanos en Detroit y Nueva Orleans, lo que indica
fuentes pirógenas y de tráfico. Wang et al. (2008) también encontraron que las fuentes
pirolíticas, principalmente los gases de escape de los vehículos, eran los principales
contribuyentes a los HAP en los suelos urbanos de estas dos ciudades. Un estudio en
Nueva Jersey muestra que los vehículos que funcionan con diésel eran las principales
fuentes de PAH en una comunidad urbana de uso mixto (Lin et al., 2011).

90 Regiones Sitio Años Meses

80

70

60

50
explicada
varianza
de
%

40

30

20

10

0
ÿPAHssemi ÿPAHsnon SIESTA PYR PANECILLO EN ESCOCIA
ÿ15-PAH

Fig. 2. Componentes de la varianza de las concentraciones de PAH en el ambiente en los EE. UU.
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1176 B.Liu et al. / Contaminación ambiental 220 (2017) 1171e1179

Fig. 3. Tipos de fuentes principales basados en cuatro índices de diagnóstico de PAH.

Nota: Las relaciones FLRAN/(FLRAN þ PYR) de >0,4 y 0,4, o las relaciones IP/(IP þ BP) de >0,2 y 0,2 indican fuentes pirogénicas y petrogénicas, respectivamente; mientras que las relaciones FLUO/(FLUO þ PYR) de >0.5 y 0.5 separan las
emisiones de diesel y gasolina; y relaciones BAP/BP de >0.6 y 0.6 diferencian tráficos y fuentes no tráfico. Combustión de combustible fósil líquido frente a pasto/carbón/madera se identificó con relaciones IP/(IP+BP) de 0,2-0,5 frente a
>0,5. El número de sitios de muestreo fue 127, 119, 123 y 116 para las relaciones FLRAN/(FLRAN þ PYR), IP/(IP þ BP), FLUO/ (FLUO þ PYR) y BAP/BP, respectivamente.

4. Discusión disminución de aproximadamente 7% en PYR de 1990 a 2014.

4.1. Exposición y riesgo de PAH a nivel nacional
Nuestro análisis de los 16 PAH prioritarios medidos durante 2,5 décadas
mostró una tendencia general a la baja de los niveles de PAH en el aire
ambiente en los EE. UU. reflejan las medidas generales de control de emisiones
de las últimas décadas. Los datos de NATA también mostraron una disminución
de POM de 90,7 ng/ m3 en 1996 a 2,4 ng/m3 en 2011. Los estudios regionales
y locales mostraron tendencias similares. En Fresno, California, los niveles de
HAP ligados a partículas durante el invierno mostraron una disminución
significativa (p = 0,007) entre 2000 y 2007 (Noth et al., 2011). En la ciudad de
Nueva York (NYC), los HAP no volátiles, medidos mediante la monitorización
personal del aire en una cohorte pediátrica, mostraron una tendencia a la baja
entre 1998 y 2006 (Narvaez et al., 2008). La tendencia a la baja en los PAH no
volátiles continuó durante el período 2006-2012 en un estudio de seguimiento
basado en muestras de monitoreo central y exterior residencial, particularmente
en la temporada sin calefacción (Jung et al., 2014). Nuestro análisis para un
área geográfica más grande en la Región 2, que cubre la ciudad de Nueva
York, mostró una
Nuestras estimaciones de los riesgos de cáncer fueron de la misma
magnitud que otras estimaciones. A nivel nacional, nuestros resultados
mostraron que la BAP media fue 0,34 ± 1,24 ng/m3 (mediana ¼ 0,07 ng/m3 )
y el BAP-TEQ de los nueve cPAH fue 2,9 ± 9,6 ng/m3 (mediana ¼ 0,38 ng /
m3). m3 ). El estudio realizado en la ciudad de Nueva York entre octubre de
2005 y mayo de 2009 informó una magnitud promedio similar pero variaciones
menores en BAP (0,20 ± 0,36 ng/m3 y mediana ¼ 0,12 ng/m3 ) y BAP-TEQ
(0,45 ± 0,39 ng/m3 y mediana ¼ 0,28 ng/m3 ) para ocho cPAH (FLRAN no
incluido) en el aire ambiente (Jung et al., 2010).
Se informaron niveles de PAH comparables en estudios transversales en otras
ciudades de EE. se puede suponer razonablemente que los riesgos de cáncer
correspondientes son similares. Estimamos que los riesgos de cáncer GM
fueron 0,42 106 y 1,5 106 de cPAH y NAP, respectivamente. Con respecto a
los riesgos de cPAH, las estimaciones de NATA fueron 0,18, 1,62, 1,52 y 0,36
106 en 1999, 2002, 2005 y 2011, respectivamente. Los datos de PAH de un
análisis nacional de 2007 mostraron que el riesgo de PAH era de 0,92 106
(Loh et al., 2007). Con respecto a los riesgos de cáncer de NAP, las
estimaciones de NATA fueron 2.18, 2.09, 2.31 y 1.36 106 en 1999, 2002, 2005
y 2011,
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B.Liu et al. / Contaminación ambiental 220 (2017) 1171e1179
respectivamente. Aparte de estos datos, pocos estudios estadounidenses han
informado sobre los riesgos de la exposición a los PAH. Este estudio proporcionó la
primera comparación entre el monitoreo y el modelo de los riesgos de cáncer para los
últimos datos de la NATA de 2011, que se publicaron en diciembre de 2015, y los
resultados fueron comparables con las estimaciones nacionales anteriores.
4.2. Tendencias a largo plazo y variación temporal
Los patrones estacionales de PAH observados en este análisis son consistentes
con los patrones esperados debido a los cambios estacionales en los tipos de emisión
de la fuente, las condiciones meteorológicas y la propiedad fisicoquímica, por ejemplo,
conversión de partículas de gas, reacciones fotoquímicas y degradación de PAH (Zhu
y Jia , 2012).
Los HAP más ligeros existen principalmente como gases, como resultado de la
volatilización del suelo, el agua, la vegetación y las superficies urbanas. En estaciones
cálidas, este proceso aumenta con la temperatura, lo que da como resultado niveles
elevados de HAP de 3 y 4 anillos (Prevedouros et al., 2004b; Wang et al., 2011).
Los PAH más pesados se encuentran principalmente en la fase de partículas y se
vuelven dominantes a medida que desciende la temperatura ambiente, lo que refleja
una mayor contribución de las emisiones de fuentes de combustión para la calefacción
de espacios, así como mayores conversiones de gas a partículas y menores tasas de
reacción fotoquímica (Cheruiyot et al. , 2015; Tobiszewski y Namiesnik, 2012).
También observamos un pico distinto entre semana en comparación con el fin de
semana, lo que sugiere que las emisiones del tráfico son un factor importante que
contribuye a los PAH atmosféricos. De hecho, hubo una fuerte señal de fuente de
emisión de tráfico en aproximadamente la mitad de los sitios. Nuestros resultados son
consistentes con los resultados de otros estudios que muestran que las emisiones de
los vehículos motorizados contribuyeron con más del 50 % de los HAP asociados con
partículas en las áreas urbanas de EE. UU. y Europa (Bostrom et al., 2002; Dbying et
al., 2013; Hwang y Wade, 2008; Jang et al., 2013). Aunque siempre se planteó la
hipótesis, ningún estudio previo ha informado los efectos del día de la semana en los
HAP ambientales.
La tendencia general a la baja de los PAH atmosféricos es alentadora,
especialmente considerando que la reducción de las especies de PAH de alto riesgo,
como el BAP, a medida que disminuyen las concentraciones de PAH en el aire podría
sugerir reducciones potenciales en el impacto adverso para la salud de estos PAH
cancerígenos. Debe tenerse en cuenta que las concentraciones de PAH pueden
experimentar fluctuaciones sustanciales que resulten en un aumento, disminución o
ausencia de cambios en sitios individuales. También se debe tener cuidado al
extrapolar la tendencia de la concentración de PAH en el aire a una disminución
general de la absorción de PAH en las personas, que tienen contribuciones de fuentes
internas y dietéticas (Bostrom et al., 2002; Jung et al., 2014). Los estudios han
encontrado contribuciones de potencia carcinogénica equivalentes entre los HAP de
interior y exterior (Delgado Saborit et al., 2011; Jung et al., 2010). Nuestro análisis
reciente de metabolitos de PAH urinarios basados en la población durante 2001-2008
indicó tendencias temporales ascendentes en los metabolitos de NAP y PYR y niveles
relativamente estables de FLUO y PHEN (Liu y Jia, 2016).
4.3. Fuentes que contribuyen a los PAH atmosféricos
El hallazgo de quemas de combustibles relacionadas con el tráfico y no
relacionadas con el tráfico como fuentes predominantes de PAH son consistentes con
el inventario de fuentes de PAH en los EE. UU. ( USEPA , 1998; Zhang y Tao, 2009),
fueron la combustión de petróleo del tráfico (23,0 %), la incineración de desechos (9,5
%), la combustión de biocombustibles (9,1 %) y la refinería de petróleo (8,7 %) (Zhang
y Tao, 2009). Se pueden derivar tipos de fuente más detallados a partir de varios
cortes y proporciones de diagnóstico elegidos. Por ejemplo, muchos estudios han
identificado combustibles fósiles líquidos frente a combustión de pasto/carbón/madera
con relaciones IP/(IP + BP) de 0,2e0,5 frente a > 0,5 (De La Torre-Roche et al., 2009;
Kat soyiannis y Breivik, 2014, Tobiszewski y Namiesnik, 2012;
1177
Yunker et al., 2002). El combustible fósil líquido se puede diferenciar aún más como
fuentes de gasolina y diésel con base en IP/(IP + BP) de <0,18 (Grimmer et al., 1983)
y 0,35-0,5 (Kavouras et al., 2001; Tobiszewski y Namiesnik). , 2012).
En este estudio, las relaciones IP/(IP + BP) y FLUO/(FLUO + PYR) indicaron que
la fuente de combustión diésel dominaba y la contribución de la fuente de gasolina
era mínima. Esto probablemente refleja el hecho de que los motores diésel producen
emisiones de PM más altas que los motores de gasolina, especialmente aquellos en
las fracciones de tamaño fino (2,5 mm) y ultrafino (0,1 mm) que tienen grandes áreas
de superficie para absorber PAH (Borras et al., 2009; Matti Maricq, 2007). Además,
los generadores diésel como fuente de alimentación de emergencia se utilizan
ampliamente en áreas comerciales y residenciales, y se convierten en una importante
fuente de HAP no relacionada con el tráfico. Alternativamente, si se usaran diferentes
cortes y/o índices de diagnóstico, las contribuciones relativas de las emisiones de
gasolina y diésel también cambiarían. Por ejemplo, las proporciones IP/(IP + BP) de
0,18, 0,37, 0,56 y 0,62 fueron utilizadas por Grimmer et al. (1983) para fuentes de
combustión de gasolina, diésel, carbón y madera, respectivamente; Kavouras et al.
utilizaron un rango de relación IP/(IP + BP) de 0,35-0,70 . (2001) para indicar las
emisiones de diesel; Relaciones IP/(IP þ BP) de 0,19 y 0,32 para vehículos diésel y
gasolina, respectivamente, según lo resume Galarneau (2008); y Caricchia et al.
utilizaron una relación IP/BP de <0,4 para las emisiones de gasolina y de ~1 para los
motores diésel . (1999). Por lo tanto, debe tenerse en cuenta que las proporciones de
diagnóstico tienen una gran variabilidad e incertidumbre dentro y entre fuentes
(Tobiszewski y Namiesnik, 2012), y el uso de proporciones de diagnóstico para la
distribución de fuentes tiene sus limitaciones (Galarneau, 2008).
Las principales fuentes identificadas a nivel nacional presentes en este estudio
deben interpretarse con cautela. Las fuentes locales específicas deben confirmarse
con análisis y métodos más detallados, por ejemplo, perfiles de fuente, modelos de
balance de masa química (CMB) y métodos de factorización de matriz positiva (PMF)
(Larsen y Baker, 2003; Lee et al., 2004; Pekney et al. ., 2006). Dichos análisis
detallados de distribución de fuentes podrían ayudar a identificar las contribuciones
de fuentes a nivel local, proporcionar evaluaciones y explicaciones de los perfiles de
fuentes observados.
4.4. Fortalezas y limitaciones
La fortaleza de este estudio es que el análisis de tendencias se basa en una rica
base de datos que consiste en el monitoreo del aire de múltiples estaciones en todo
EE. UU. durante 1990-2014. También pudimos proporcionar tendencias sobre PAH
especiados, incluidos grupos de PAH con propiedades fisicoquímicas similares. Sin
embargo, había una gran heterogeneidad dentro de esta base de datos, ya que los
datos incluían sitios individuales con diversos antecedentes en términos de tipos de
fuentes de emisión, condiciones meteorológicas, ubicaciones geográficas y diferentes
períodos de tiempo. Si bien pudimos abordar algunos de estos desafíos en nuestro
análisis, como el uso de datos de niveles agregados para las concentraciones
generales de PAH y la realización de análisis por sitios urbanos y rurales y por
diferentes períodos de tiempo y regiones geográficas, hubo algunos ruidos inherentes
en el base de datos. Por ejemplo, la cantidad de especies de PAH muestreadas en
cada estación y la cantidad de estaciones operadas cada año variaron durante el
lapso de 25 años y entre regiones geográficas. Las estimaciones de los niveles
nacionales pueden ser menos representativas antes de 2003 y en regiones con pocos
sitios de monitoreo. Otra limitación es que, si bien pudimos mostrar la tendencia
estacional general de un PPAHsemi más alto en la estación cálida y un PPAHnon
más alto en los meses fríos, no pudimos tener en cuenta influencias más detalladas
de la meteorología, el transporte de masas de aire y los tipos de fuentes de emisión. ,
que se ha demostrado que influyen en la tendencia estacional general de los HAP
(Prevedouros et al., 2004a). Además, existía una heterogeneidad sustancial en la
cobertura geográfica de los sitios de monitoreo de PAH: la mayoría de los sitios se
concentraron en áreas urbanas a lo largo de las líneas costeras, mientras que las
áreas del interior
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1178 B.Liu et al. / Contaminación ambiental 220 (2017) 1171e1179
Los estados no están bien representados.
5. Conclusiones
Evaluamos las tendencias temporales y espaciales a largo plazo de las
concentraciones de PAH en el aire en los EE. UU. en función de los datos compilados
de 169 estaciones durante 1990-2014. Hasta donde sabemos, esta es la primera
descripción general completa de las tendencias espaciotemporales de la especiación
ambiental de PAH a nivel nacional de EE. UU. Los datos de 25 años proporcionaron
probablemente la mejor estimación de la exposición a largo plazo a los PAH ambientales
en los EE. UU. y, en consecuencia, generaron la mejor estimación del exceso de riesgo
de cáncer a lo largo de la vida debido a la exposición a los PAH. La disminución general
de las concentraciones de PAH en el aire ambiente es alentadora, aunque el nivel de
naftaleno, el principal factor de riesgo, no compartió esta tendencia a la baja. Dado que
las emisiones pirogénicas, incluidas la quema de combustible, el tráfico y las emisiones
de diésel, son las fuentes dominantes de HAP, se necesitan iniciativas políticas dirigidas
a estos tipos de emisiones para lograr reducciones adicionales tanto en los HAP
atmosféricos como en los riesgos de cáncer subsiguientes a nivel mundial. nivel de
población. Estas intervenciones requieren y se beneficiarían de esfuerzos continuos de
monitoreo del aire con coberturas geográficas mejoradas.
Agradecimientos
Este trabajo fue apoyado por la Agencia de Protección Ambiental de EE. UU.
(Subvención No. XA-00D42616) y un premio JPB Environmental Health Fellowship
otorgado por la Fundación JPB y administrado por la Escuela de Salud Pública TH Chan
de Harvard.
Apéndice A. Datos complementarios
Los datos complementarios relacionados con este artículo se pueden encontrar en
http://dx.doi.org/10.1016/j.envpol.2016.11.018 .
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