Simulacion numerica del proceso

de concentracion de salmueras de
la Puna Argentina

Numeric simulation of the puna’s

brines Concentration process

Modelado de procesos hidrometalurgicos

Orce Schwarz, A. 1
Valdez, S.1/2
Abregú, B. 1/2
1
Universidad Nacional de Salta, Av. Bolivia 5150, 4400, Salta, Argentina.
2
INIQUI-CONICET, Av. Bolivia 5150, 4400, Salta, Argentina.
Contacto: agustina.orce@gmail.com 545

XIV Jornadas Argentinas de Tratamiento de Minerales

 RESUMEN

os avances tecnológicos en el desarrollo de baterías de ión de

litio hicieron que en la actualidad los salares de la Puna argen-
tina sean explotados principalmente con la finalidad de obtener
productos refinados de litio. El tratamiento o procesamiento de las
salmueras consiste básicamente en procesos de concentración y puri-
ficación. Poder predecir el comportamiento de una salmuera durante
el proceso de concentración en función de su composición inicial es
de gran importancia. En este trabajo se presenta una modelación nu-
mérica del proceso de concentración por evaporación de salmueras
naturales de la zona. La simulación se llevó a cabo empleando el soft-
ware PHREEQC el cual se basa en el modelo de Pitzer para calcular
las composiciones de la salmuera en el equilibrio. Los resultados de la
simulación se comparan con aquellos obtenidos experimentalmente
siendo evidente que la aplicación del modelo de Pitzer a soluciones
concentradas, tales como el caso de estas salmueras, se aparta de los
valores experimentales. Sin embargo, este tipo de simulación es útil
para realizar un análisis cualitativo, no así cuantitativo, del comporta-
miento de las salmueras estudiadas.

Palabras clave: litio, salmueras, simulación, evaporación, equilibrio

ABSTRACT
Nowadays the argentinian Puna’s salars are exploited almost ex-
clusively to obtain lithium products due to the technological advan-
Modelado de procesos hidrometalurgicos

ces in the development of lithium batteries. Brines treatment consist

in concentration and purification processes. It is of great importan-
ce to predict brines behavior during the concentration processes. In
this work it is shown a numeric modeling of the evaporation process
of Puna’s brines. Simulations were performed using the PHREEQC
software. This software calculates the equilibrium compositions using
the Pitzer model. Results were compared with those obtained experi-
mentally showing important deviations. However, the software can
be used to predict qualitatively, not quantitatively the brines behavior.

Key words: lithium, brines, simulation, evaporation, equilibrium

546

XIV Jornadas Argentinas de Tratamiento de Minerales

INTRODUCCION
Durante el proceso de concentración de una salmuera por evapora-
ción el sistema alcanza distintos estados de equilibrio dependiendo de
la cantidad de agua que se evapora y de las sales que precipitan. Las
salmueras son sistemas multicomponentes complejos que dificultan
el estudio de dicho equilibrio. En la industria es de importancia cono-
cer a priori el camino que seguirá una salmuera durante los procesos
de concentración para determinar las concentraciones finales de cada
especie.
Existen modelos computacionales que predicen dentro de ciertos
límites el equilibrio sólido-líquido de soluciones, basados en datos de
solubilidad. El método Solubility phase diagrams coupled to compu-
ter science (DPAO) permite el tratamiento de diagramas de fase de
orden igual o mayor a 4. En particular, este método es aplicable a la
predicción de la trayectoria de cristalización durante evaporaciones
isotérmicas [1]. La United States Geological Survey (USGS) desarro-
lló diversos programas de cálculo para la Modelización Hidrogeoquí-
mica: pH-REdox-Equilibrium Chemical (PHREEQC). Haciendo uso
del Modelo de Pitzer, estos programas han sido mejorados para incluir
el cálculo del intercambio iónico, evaporación, equilibrio sólido-líqui-
do, entre otros. Entre los trabajos que hacen uso de estos programas
pueden citarse aquellos por: Plummer et al. [2], M’Nif y Rokbani [3],
Foti y Sammartano [4], Nordstrom et al. [5] y Kirabira et al. [6]. Todos
ellos realizan cálculos teóricos haciendo uso de ecuaciones empíricas
que tienen aplicación dentro de ciertos rangos, sin embargo ningu-
no realiza una comparación con datos experimentales para establecer
Modelado de procesos hidrometalurgicos

cuál es la desviación del método.

Para el modelado de sistemas sencillos (binarios o ternarios) o con
baja concentración de sales es común utilizar el Modelo de Pitzer y
sus modificaciones. Rowland et al. [7] realizó un extenso trabajo de
recopilación de bibliografía y análisis de distintos casos llegando a la
conclusión que el modelo de Pitzer y sus modificaciones no pueden
aplicarse para modelar sistemas electrolíticos complejos y concentra-
dos tal como es el caso de las salmueras de la Puna. No existe una
ecuación universal capaz de realizar el modelado termodinámico de
este tipo de sistemas. En un principio, es necesario realizar numerosos
ensayos experimentales con la finalidad de compararlos con aquellos
obtenidos a partir de la aplicación de modelos computacionales [7]. 547

XIV Jornadas Argentinas de Tratamiento de Minerales

 Obtener un modelo numérico del proceso de concentración de las
salmueras de la Puna en función de la concentración inicial de los io-
nes y del volumen de agua evaporada permitirá establecer un “punto
de corte” del proceso al alcanzar las concentraciones deseadas.
En este trabajo se realizó la simulación del proceso de concen-
tración por evaporación de salmueras naturales y se compararon sus
resultados con los datos obtenidos experimentalmente. El objetivo fue
determinar la desviación del software respecto de los datos experi-
mentales y obtener, en principio, un modelo que permita calcular las
concentraciones en función del agua evaporada.

MATERIALES Y MÉDODOS
Se hizo uso del software PHREEQC el cual permite modelar el
proceso de concentración por evaporación. Para tal fin debe indicarse
el valor del pH, las concentraciones iniciales (mmolal), las especies
que pueden precipitar y el porcentaje de agua que se desea evaporar.
Para el desarrollo de este trabajo se utilizó la versión 3 la cual incluye
el modelo acuoso de Pitzer, éste puede utilizarse para soluciones acuo-
sas salinas cuya salinidad excede los límites de aplicación de la teoría
de Debye-Hückel (valores de fuerza iónica menores a 0,1 molal). Se
trabajó con dos salmueras
XIV Jornadasnaturales
Argentinasde
de la Puna argentina,
Tratamiento en la Tabla 1
de Minerales
se muestra la composición inicial de estas salmueras.

Tabla 1: Composición química de las salmueras ensayadas.

Tabla 1: Composición química de las salmueras ensayadas.

Composición química, g/100g solución (I)

Modelado de procesos hidrometalurgicos

mol/kg pH
+ + + 2+ 2+ - = -
Li Na K Mg Ca Cl SO4 B HCO3 agua
Salm. I 0,09 9,00 0,57 0,27 0,23 16,09 0,20 0,04 0,46 6,9 7,4
Salm. II 0,07 6,35 0,66 0,16 0,08 10,59 0,67 0,05 4,64 6,8

Las salmueras se concentraron evaporando distintos porcentajes de agua, determinándose

Las
luego salmueras
de cada se concentraron
evaporación evaporando
la composición química distintos
de la solución porcentajes
resultante. Por balance de
de
masaagua, determinándose
se determinó la composiciónluego de cada
del sólido evaporación
cristalizado. la composición
Dada la composición química de las
salmueras de la región, durante el proceso de evaporación la secuencia de precipitación de
química de la solución resultante. Por balance de masa se determinó
sales es NaCl seguido de KCl; por esta razón es conveniente representar el comportamiento
la
de composición del sólido
la salmuera en función cristalizado. de
de las concentraciones Dada
Na+ ylaKcomposición
+
. En la Figura 1química
se muestran los
de las salmueras de la región, durante el proceso
resultados de dichos ensayos comparándolos con puntos de de evaporación
saturación informados porla Linke
[8] para el sistema NaCl-KCl-H2O. El punto en el que la curva punteada cambia de pendiente
secuencia de precipitación de sales es NaCl seguido de KCl; por esta
indica la saturación en NaCl y KCl de manera conjunta (8,04 gNa/100g sol.sat. y 5,84 g
razón
K/100ges conveniente
sol.sat) [8]. representar el comportamiento de la salmuera en
548 función de las concentraciones de Na+ y K+. En la Figura 1 se mues-

XIV Jornadas Argentinas de Tratamiento de Minerales

 Li+ Na+ K+ Mg2+ Ca2+ Cl- SO4= B HCO3- agua
Salm. I 0,09 9,00 0,57 0,27 0,23 16,09 0,20 0,04 0,46 6,9 7,4
Salm. II 0,07 6,35 0,66 0,16 0,08 10,59 0,67 0,05 4,64 6,8

Las salmueras se concentraron evaporando distintos porcentajes de agua, determinándose

luego de cada evaporación la composición química de la solución resultante. Por balance de
masa se determinó la composición del sólido cristalizado. Dada la composición química de las
salmueras
tran losde resultados
la región, durante el proceso
de dichos de evaporación
ensayos la secuencia
comparándolos conde puntos
precipitación
de de
sales es NaCl seguido de KCl; por esta razón es conveniente representar el comportamiento
saturación
de la salmuera eninformados
función de laspor Linke [8] de
concentraciones para
Na+el
yK sistema
+
. En la NaCl-KCl-H O. los
Figura 1 se muestran
2
El punto
resultados en elensayos
de dichos que lacomparándolos
curva punteada cambia
con puntos de pendiente
de saturación indica
informados porlaLinke
[8] saturación
para el sistemaenNaCl-KCl-H
NaCl y KCl 2O. de manera
El punto en elconjunta (8,04
que la curva gNa/100g
punteada cambia sol.sat.
de pendiente
indica la saturación en NaCl y KCl de manera conjunta (8,04 gNa/100g sol.sat. y 5,84 g
y 5,84 g K/100g
K/100g sol.sat) [8].
sol.sat) [8].

Figura
Figura 1:
1: Concentraciones
Concentraciones de
de sodio
sodio yypotasio
potasiode
delas
lassalmueras
salmuerasdurante
durantelalaevaporación.
evaporación.

La Salmuera I es una salmuera saturada en NaCl, por ello la concentración de Na+ disminuye
La Salmuera I es una salmuera saturada en NaCl, por ello la con-
debido a que precipita NaCl durante todo el proceso de evaporación. La Salmuera II se
centración
encuentra de Na
insaturada
+
disminuye
en NaCl debido alaque
y en consecuencia, precipitadeNaCl
concentración durantehasta
Na+ aumenta
todo elelvalor
alcanzar proceso de evaporación.
de saturación, valor a partir LadelSalmuera II seNaCl.
cual precipita encuentra
Una vez insa-
saturadas,
ambas salmueras se apartan del comportamiento del sistema ternario debido a+ la influencia de
turada en NaCl y en consecuencia, la concentración de Na aumenta
los demás iones presentes. Las curvas de ambas salmueras se solapan cuando alcanzan
hasta alcanzar
concentraciones el valor
similares de Mgde2+ saturación,
(Salmuera I: valor
1,76 g aMg
partir
2+ delsol.cual
/100g sat precipita
y Salmuera II:
NaCl.
1,790 g Mg2+Una
/100gvez
sol.saturadas,
sat). ambas salmueras se apartan del comporta-
+ +
En miento
las Figurasdel2asistema
y 2b se muestra
ternariolosdebido
valores adelaconcentración
influencia de de Na
los ydemás
K experimentales
iones
junto con aquellos obtenidos mediante la simulación.
presentes. Las curvas de ambas salmueras se solapan cuando
En la Salmuera II, una vez evaporado el 30% del agua presente, comienza a precipitar CaSO4alcanzan
concentraciones
(Fig.2b) similares de
por ello la concentración deCaMg 2+ 2+
(Salmuera
disminuye. I: 1,76
Todos g Mgiones
los demás
2+
/100g sol. su
aumentan
concentración.
sat y Salmuera II: 1,790 g Mg /100g sol. sat).
2+
Modelado de procesos hidrometalurgicos

Es notable la diferencia entre el comportamiento observado experimentalmente y el predicho

En las Figuras 2a y 2b se muestra los valores de concentración
por el software. En la Figura 1a para un mismo valor de agua evaporada el software predice
de Na+ y Kmayores
concentraciones
+
experimentales junto
a las obtenidas con aquellos(Salmuera
experimentalmente obtenidos mediante
I) mientras que la
para la
simulación.
Salmuera II predice concentraciones menores.
En la Salmuera II, una vez evaporado el 30% del agua presen-
17, 18 y 19 de Octubre de 2018. Catamarca, Argentina.
te, comienza a precipitar CaSO4 (Fig.2b) por ello la concentración de
Ca2+ disminuye. Todos los demás iones aumentan su concentración.
Es notable la diferencia entre el comportamiento observado expe-
rimentalmente y el predicho por el software. En la Figura 1a para un
mismo valor de agua evaporada el software predice concentraciones
mayores a las obtenidas experimentalmente (Salmuera I) mientras que
para la Salmuera II predice concentraciones menores.
549

XIV Jornadas Argentinas de Tratamiento de Minerales

 Orce, Valdez, Abregú

Orce, Valdez, Abregú

Figura 2. a: Variación de la concentración de sodio en función del agua evaporada.

Figura 2. a: Variación de la concentración de sodio en función del agua evaporada.
b: Variación de la concentración de potasio en función del agua evaporada.
b: Variación de la concentración de potasio en función del agua evaporada.
En cuanto a la variación de concentración de K+ (Fig. 2b) las salmueras I y II se comportan
experimentalmente
En cuanto a dela variación
manera similar, en este caso el
de concentración de software
K+ (Fig.predice
2b) lassiempre
sal-
concentraciones menores a las obtenidas experimentalmente.
Figura 2. a: VariaciónEsta diferencia
de se verá reflejada
la concentración de sodio en función del
mueras I y II se comportan experimentalmente
en los valores de fuerza iónica. Es sabido queb:laVariación
solubilidadde de
delaunamanera similar,
sal se ve afectada en
por la en función del agu
concentración de potasio
este caso laelpresión
temperatura, software predicedesiempre
y la presencia otros iones;concentraciones
en el caso particular demenores a las
la concentración
de una salmuera por evaporación, la presión y la temperatura no son variables. En
obtenidas experimentalmente.
consecuencia, se consideró que la fuerza
Esta diferencia
En cuanto a la
iónica (I) variación
es el
se verá
parámetrodemás
reflejada en
concentración los
+
de tiene
influyente ya que K (Fig. 2b) las salmuer
valores de fuerza iónica. Es sabido que
experimentalmente la solubilidad
de manera de una sal
similar,
en cuenta a todos los iones presentes en la solución. La fuerza iónica se define como en la se
en veeste caso el softw
ecuación
afectada 1: por la temperatura, concentraciones
la presión ymenores a las obtenidas
la presencia de otrosexperimentalmente.
iones; Esta difer
en los valores de fuerza iónica. Es sabido que la solubilidad de una sa
en el caso particular de la temperatura,concentración de una salmuera por evapo-
la presión y la presencia de otros iones; en el caso particu
ración, la presión y la temperatura de una salmueravariables.
no son En consecuencia,
por evaporación, la presión y la temperatura
se consideró que la fuerzaconsecuencia, iónica (I) esse el parámetro
consideró que lamás influyente
fuerza iónica (I) es el parámetro más
ya quei indica
Donde: tienelaen cuenta
especie, en cuenta
n es ael todos
número los adetodos
totaliones los iones
presentes
componentes, presentes
enlala
m es en la solución.
solución.
concentración La
molal La fuerza iónica
de la especie y z es la carga iónica. ecuación 1:
Modelado de procesos hidrometalurgicos

fuerza iónica se define como en la ecuación 1:

En la Figura 3a se muestra la variación de la fuerza iónica (I) en función del agua evaporada
obtenida tanto experimentalmente como mediante la simulación. Se observa que a medida que
la fuerza iónica crece, mayor es la desviación entre los datos experimentales y aquellos
obtenidos mediante el software. En la Salmuera I esta diferencia es más notoria ya que desde
un principio los valores de fuerza iónica son tales que no es recomendable aplicar los métodos
de losDonde:
que hacei uso
indica la especie,
el software n esi indica
para determinarel las
número total ndeesfinales
concentraciones componentes,
en solución. m Sin
Donde:
embargo, se observa que hay coincidencias la especie,
en los valores el número
de fuerza iónica total de componentes, m es
experimentales
es la concentración molal
comprendidos en el rango de agua de de la especie
la especie
evaporada y z es
y z10-60%.
entre la carga
es la carga iónica.
En laiónica.
Figura 3b se observa el
ajusteEn la datos
de los Figura 3a se muestra
experimentales enEnel la la variación
Figura
rango antes3a de laEstos
se muestra
mencionado. fuerza iónica
la variación
valores se de (I)fuerza
la
ajustan aenun iónica (I) en funci
2
modelo
función lineal
del(ecuación 2) siendo R
agua evaporada igual a tanto
obtenida
obtenida 0,93,tanto
valor que se consideracomo
experimentalmente
experimentalmente adecuado dado lala simulación. Se obs
mediante
como
naturaleza de las salmueras estudiadas.
la fuerza iónica crece, mayor es la desviación entre los datos expe
mediante la simulación. Se observa que a medida que la fuerza iónica
obtenidos mediante el software. En la Salmuera I esta diferencia es má
crece, mayor es la desviación entre los
un principio losdatos
valoresexperimentales y aque-
de fuerza iónica son tales que no es recomenda
llos obtenidos mediante el desoftware. En la Salmuera I esta diferencia
los que hace uso el software para determinar las concentraciones f
es más notoria 17,
ya 18,19
que de
desde undeprincipio
embargo,
Octubre los valores
se observa
2018. que
Catamarca, de fuerza iónica
hay coincidencias
Argentina. en los valores de fuerza
550 comprendidos en el rango de agua evaporada entre 10-60%. En la F
ajuste de los datos experimentales en el rango antes mencionado. Estos
XIV Jornadas Argentinas
modelo de Tratamiento
lineal (ecuación de
2) Minerales
siendo R2 igual a 0,93, valor que se consi
naturaleza de las salmueras estudiadas.
 Donde: i indica la especie, n es el número total de componentes, m es la con
de la especie y z es la carga iónica.
En la Figura 3a se muestra la variación de la fuerza iónica (I) en función de
son tales que no es recomendable
obtenida tanto aplicar los métodos
experimentalmente de mediante
como los que hace
la simulación. Se observa
uso el software para determinar las crece,
la fuerza iónica concentraciones
mayor es la finales en solu-
desviación entre los datos experimen
ción. Sin embargo, se obtenidos
observa quemediante el software. En la
hay coincidencias enSalmuera I esta
los valores dediferencia es más not
un principio los valores de fuerza iónica son tales que no es recomendable ap
fuerza iónica experimentales comprendidos en el rango de agua eva-
de los que hace uso el software para determinar las concentraciones finales
porada entre 10-60%. embargo,
En la Figura 3b se observa
se observa el ajuste de los
que hay coincidencias datos
en los valores de fuerza iónic
experimentales en el rango antes mencionado.
comprendidos en el rango de Estos
aguavalores se ajustan
evaporada entre 10-60%. En la Figura
a un modelo lineal (ecuación 2) datos
ajuste de los siendo R2 igual a 0,93,
experimentales valorantes
en el rango quemencionado.
se Estos valor
modelo lineal (ecuación
considera adecuado dado la naturaleza de las siendo R2 igual
2) salmueras a 0,93, valor que se considera a
estudiadas.
naturaleza de las salmueras estudiadas.
XIV Jornadas Argentinas de Tratamiento de Minerales

17, 18,19 de Octubre de 2018. Catamarca, Argentina.

Figura
Figura 3. a:3.Valores
a: Valores de fuerza
de fuerza iónica
iónica experimentales
experimentales y predichos
y predichos vs.agua
vs. % % agua
evaporada. b:
evaporada.
Ajuste deb:valores
Ajustededefuerza
valoresiónica
de fuerza iónica experimentales
experimentales en el rango
en el rango 10-60 % agua10-60 %
evaporada.
agua evaporada.
En la Figura 4.a se representó gráficamente la concentración de Na+, para ambas salmueras,
en función de la fuerza iónica. Para la Salmuera II sólo se graficaron los valores una vez
alcanzada la saturación. Si se reemplaza la ecuación 2 en el modelo que ajusta la
En la Figura
concentración de Na4.a
+
ense representó
función gráficamente
de I se obtiene la concentración
la concentración de
de Na+ vs. el porcentaje de
Na , para ambas salmueras, en función de la fuerza iónica. Para la
+
agua evaporada (Figura 4b).
Modelado de procesos hidrometalurgicos

Salmuera II sólo se graficaron los valores una vez alcanzada la satura-

ción. Si se reemplaza la ecuación 2 en el modelo que ajusta la concen-
tración de Na+ en función de I se obtiene la concentración de Na+ vs.
el porcentaje de agua evaporada (Figura 4b).

551
Figura 4. a: Concentraciones de Na+ vs. fuerza iónica. b: Ajuste de los valores de Na+
XIV Jornadas Argentinas calculados (ec. 2). de Minerales
de Tratamiento
En la Figura 4b se observa un buen ajuste entre los valores calculados con la ecuación 2
(puntos vacíos) y los obtenidos experimentalmente.

CONCLUSIONES
Se determinó que el software PHREEQC permite predecir, en forma cualitativa, el
 Ajuste de valores de fuerza iónica experimentales en el rango 10-60 % agua evaporada.

En la Figura 4.a se representó gráficamente la concentración de Na+, para ambas salmueras,

en función de la fuerza iónica. Para la Salmuera II sólo se graficaron los valores una vez
alcanzada la saturación. Si se reemplaza la ecuación 2 en el modelo que ajusta la
concentración de Na+ en función de I se obtiene la concentración de Na+ vs. el porcentaje de
agua evaporada (Figura 4b).

Figura
Figura4.4.a:a:Concentraciones Na+ +vs.
ConcentracionesdedeNa vs.fuerza
fuerzaiónica.
iónica.b:b:Ajuste
Ajustededelos
losvalores Na+ +
valoresdedeNa
calculados(ec.
calculados (ec.2).
2).

En laEn
Figura 4b se observa
la Figura un buen ajuste
4b se observa entreajuste
un buen los valores
entrecalculados con calcu-
los valores la ecuación 2
(puntos vacíos) y los obtenidos experimentalmente.
lados con la ecuación 2 (puntos vacíos) y los obtenidos experimental-
mente.
CONCLUSIONES
Se determinó que el software PHREEQC permite predecir, en forma cualitativa, el
comportamiento de las salmueras durante el proceso de evaporación indicando con exactitud
CONCLUSIONES
la especie que precipitará en función del agua evaporada. Sin embargo, en la simulación de las
Se determinó
Salmueras que el software
I y II las concentraciones PHREEQC
de equilibrio difierenpermite predecir,
notoriamente en for-
de aquellas obtenidas
experimentalmente.
ma cualitativa, elLacomportamiento
solubilidad de los iones
de lasensalmueras
equilibrio esdurante
influenciada por la fuerza
el proce-
iónica. La variación de ésta para un rango de agua evaporada entre 10-60% responde a la
so de evaporación indicando con exactitud la especie que precipitará
en función del agua
17, 18 evaporada. Sin
y 19 de Octubre de embargo, en laArgentina.
2018. Catamarca, simulación de las
Salmueras I y II las concentraciones de equilibrio difieren notoria-
mente de aquellas obtenidas experimentalmente. La solubilidad de los
iones en equilibrio es influenciada por la fuerza iónica. La variación
Modelado de procesos hidrometalurgicos

de ésta para un rango de agua evaporada entre 10-60% responde a

la siguiente ecuación: . Por otro lado las
ecuaciones que ajustan los datos experimentales de concentración de
Na+ en función de la fuerza iónica son:
y respectivamente. Las pendientes de
estas rectas son similares y la diferencia en la ordenada al origen co-
rresponde a que ambas salmueras presentan concentraciones iniciales
muy diferentes. Se debe continuar trabajando para poder determinar
un modelo matemático que permita calcular a priori las concentracio-
nes finales de los demás iones (K+, Li+, Mg2+, Ca2+, SO42-) en función
de la concentración inicial y del agua evaporada. Otro parámetro que
552 debe estudiarse es el coeficiente de actividad iónica (γ+-) de las sales

XIV Jornadas Argentinas de Tratamiento de Minerales

que precipitan calculados en función del valor de la constante de so-
lubilidad (kps).

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553

XIV Jornadas Argentinas de Tratamiento de Minerales