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Simulación de un reactor de placas paralelas: Reformado de etanol con vapor

acoplado térmicamente con combustión de etanol

Conference Paper · September 2016

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4 authors, including:

Eduardo Izurieta Daniel O. Borio

Planta Piloto de Ingeniería Química Planta Piloto de Ingeniería Química
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Eduardo López
Universitat Politècnica de Catalunya
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Simulación de un reactor de placas paralelas: Reformado de etanol con
vapor acoplado térmicamente con combustión de etanol
Eduardo M. Izurietaa, Daniel O. Borioa, Marisa N. Pederneraa, Eduardo Lópeza
a
Planta Piloto de Ingeniería Química (UNS – CONICET), Bahía Blanca, Argentina
*E-mail: eizurieta@plapiqui.edu.ar

RESUMEN

En este trabajo se presenta el estudio teórico del acoplamiento del reformado de etanol con vapor con la
combustión catalítica de etanol en un reactor de placas paralelas. Un modelo matemático unidimensional
heterogéneo es utilizado para analizar el efecto de ciertas variables seleccionadas del sistema sobre el
desempeño del reactor. Se predice un buen comportamiento en términos de rendimiento a hidrógeno y
conversión de etanol. Se evidencia el impacto del nivel térmico de operación del reactor en el rendimiento a
hidrógeno. Se muestra además la influencia de la conducción axial de calor a través del reactor sobre el
desempeño del equipo.

Palabras clave: Reformado de etanol, Reactor de placas paralelas, Acoplamiento térmico, Hidrógeno.

ABSTRACT

In this work, a theoretical study on coupling of the endothermic ethanol steam reforming with catalytic
combustion of ethanol in a parallel plate reactor is presented. A one-dimensional, heterogeneous,
mathematical model is proposed and the effects of some selected variables on the reactor performance are
analyzed. A correct behavior of the reactor in terms of hydrogen yield and conversion of ethanol is predicted.
The hydrogen yield evidences the impact of the thermal level of operation on the reactor performance. It is
also shown, how the axial heat conduction through the reactor affects the performance of the equipment.

Keywords: Ethanol steam reforming, Parallel plates reactor, Thermal coupling, Hydrogen.

1
1. Introducción
Por décadas se ha promovido el uso de
energías renovables para contribuir a solucionar
los problemas de disponibilidad de energía,
protección ambiental y desarrollo regional. En
este contexto, el hidrógeno puede ser presentado
como una alternativa interesante, especialmente
si se produce a partir de materias primas
renovables de origen biológico. Cada año 50
millones de toneladas de hidrógeno son
producidas alrededor del mundo, pero la mayor
parte se obtiene a partir de combustibles fósiles
como el gas natural [1].
El hidrógeno es considerado un vector
energético potencialmente muy útil en la
generación de potencia en celdas de combustible.
Sin embargo, es relativamente difícil de
almacenar, especialmente para aplicaciones
móviles. Una alternativa podría ser almacenar
combustibles líquidos desde los cuales se genere
el hidrógeno en el mismo lugar a ser consumido.
En este caso, el etanol proveniente de
biomasa es una materia prima prometedora
considerando que es de baja toxicidad, posee alta
densidad energética y puede ser obtenido de la
fermentación de cereales, caña de azúcar o
remolacha [2]. Además, el procesamiento de
etanol produce tanto CO2 como consume el
crecimiento de la biomasa, conformando un ciclo
de carbón aproximadamente cerrado [3].
El reformado de etanol con vapor es ideal
en términos de obtención de la máxima
producción de hidrógeno para una cantidad dada
del alcohol, pero requiere como contraparte un
suministro importante de calor debido al carácter
altamente endotérmico de las reacciones. El
proceso requiere, por lo tanto, reactores
extremadamente eficientes, capaces de transferir
elevados flujos calóricos por unidad de área.
A pesar de que la estequiometria de la
reacción de reformado de etanol con vapor
presenta un rendimiento máximo (ideal) de 6
moles de hidrógeno por mol de etanol ( +
3 →2 + 6 ), el sistema de
reacciones involucrados es complejo y diferentes
caminos de reacción conducen a los mismos
productos finales (CO, CO2, H2, CH4). Se ha
estudiado que estas rutas incluyen la formación de
diferentes intermediarios como el etileno o el
acetaldehído, entre otros [4], los cuales se
encuentran principalmente a cortos tiempos de
contacto o bajas temperaturas, dependiendo del
catalizador seleccionado para llevar a cabo la
reacción [5]. Varias de las reacciones involucradas,
XXV Congreso Iberoamericano de Catálisis
además, son reacciones reversibles. De este
modo, la selección de las condiciones operativas
juega un rol importante en la distribución final de
productos y en el rendimiento a hidrógeno
obtenido.
Con el fin de mejorar la transferencia de
calor, se propone en este trabajo el uso de un
reactor de placas paralelas (RPP) con
acoplamiento térmico de las reacciones catalíticas
de reformado de etanol con vapor de agua
(ethanol steam reforming, ESR) y combustión de
etanol (ethanol combustion, EC). Muchos otros
casos de acoplamiento de reacciones endo- y
exotérmicas han sido expuestos en la literatura [6-
17] en los cuales las ventajas de este tipo de
reactores se encuentran discutidas tanto de modo
teórico como experimental. En este trabajo se
presenta el análisis por modelado matemático de
un reactor de placas paralelas para la producción
de hidrógeno a partir de etanol funcionando de
manera autotérmica. Se hace especial foco en la
influencia de ciertas variables operativas sobre el
rendimiento a hidrógeno y la distribución de
productos de reformado.
2. Metodología
2.1. Geometría del reactor de placas paralelas
El esquema del RPP adoptado para este
estudio es presentado en la Fig. 1. Esta clase de
reactor se basa en la idea de canales alternados,
cada uno llevando a cabo un tipo de reacción
(endo- o exotérmica). Los canales están divididos
por separadores metálicos a través de los cuales
se transfiere el calor.
Figura 1. Esquema del reactor de placas paralelas
Cada tipo de canal se rellena con un
catalizador estructurado sobre el cual la reacción
tiene lugar, siendo posible disponer diferentes
catalizadores de cada lado o no. Los catalizadores
estructurados presentan muchas ventajas como
su baja caída de presión, dimensiones
suficientemente compactas y su fácil escalado por
3
aumento del número de canales [18-19]. En este
caso se ha seleccionado disponer en cada canal
soportes monolíticos cerámicos sobre los cuales
está depositado el catalizador, usándose el mismo
catalizador tanto para ESR como para EC. Se
emplea un catalizador monolítico de cordierita de
400 cpsi, con metales nobles como compuesto
activo. Cada grupo de canales está separado del
contiguo por una pared metálica de acero
inoxidable. Mientras las secciones verdes
representan los canales de reformado, las rojas
representan las de combustión. Los parámetros LZ,
LX y LW son el largo del reactor, el espesor de las
paredes metálicas y el ancho de los canales,
respectivamente. Un diseño con 2 canales por
columna en cada sección parece ser un
compromiso razonable entre la estabilidad
mecánica del monolito cerámico y condiciones
apropiadas de transferencia de calor para
asegurar bajos gradientes de temperatura entre
ambas zonas catalíticas.
2.2. Descripción del sistema de reacciones
El sistema de reacciones en el reformado de
etanol con vapor de agua depende fuertemente
del catalizador utilizado. En este caso, se
consideró el esquema de reacciones reportado
por López et al. [15]:
+ → + +2
ΔH = 8.25 / (1)
+ ↔ +3
 Operación isobárica: se puede asumir una caída
de presión despreciable considerando que el
reactor trabaja con flujo en canales abiertos
(flujo laminar).
 Reactor térmicamente aislado: la pérdida de
calor al medioambiente puede despreciarse.
 Son consideradas las dispersiones axiales de
masa y energía en las fases gaseosas.
 Se asumen perfiles radiales planos de
concentración y temperatura en el gas, basado
en la consideración de canales suficientemente
pequeños.
 Flujo perfectamente distribuido a todos los
canales del reactor.
 Como representativo de todo el reactor, se
modelan dos canales contiguos (uno de
reformado y uno de combustión).
 La conducción térmica a través de las paredes
metálicas es considerada tanto axial como
radialmente.
 La conducción térmica a través del catalizador
monolítico se omite basado en la baja área
transversal relativa y baja conductividad de la
estructura cerámica.
Basado en las consideraciones descriptas,
las ecuaciones en el modelo del RPP con sus
condiciones de borde asociadas son las siguientes:
Balance de masa en la fase gaseosa:
∙ ,
= ∙ , ∙ ,
+
∙ ∙ ∙ − (6)
, , , ,

ΔH = 206.11 / (2)
+ ↔ + Balance de masa en el catalizador:
ΔH = −41.17 / (3) , ∙ ∙ , − , =
, ∙ ∑ , , ∙ , (7)
Por otro lado, la combustión catalítica de
etanol es representada como una reacción de Balance de energía en la fase gaseosa:
primer orden en dos etapas consecutivas, ∙ ∙ = ∙ +
presentando al acetaldehído como intermediario
ℎ ∙ ∙ − (8)
[20-22]: ,

Balance de energía en el catalizador:

+ → +
∙ , ∙ℎ ∙ − + =
ΔH = −173.35 / (4)
− ∙ , ∙∑ , ∙∆ , (9)
+ →2 +2
ΔH = −1104.26 / (5) Balance de energía en la pared metálica:
+ =0 (10)
2.3. Modelo matemático
Un modelo unidimensional heterogéneo es Calor transferido a través de la pared
seleccionado para representar el reactor de placas metálica:
paralelas con catalizadores monolíticos. Se asume
= ∙ ∙ (∀ , = 0) (11)
estado estacionario con las siguientes . ,

consideraciones: . =− , ∙ ∙ (∀ , = ) (12)

XXV Congreso Iberoamericano de Catálisis 4

 Condiciones de borde: convergencia satisfactoria del sistema en
∙ − ( = 0) = − ∙ ∙ , aproximadamente 30 segundos de CPU en una
, , ,
computadora Intel® CoreTM i7-4702MQ de 8 GB de
∙ ∙ − ( = 0) = − ∙ RAM. Para lograr la convergencia del sistema, se
utilizaron grupos de variables guardadas
= 0 ,∀ previamente como punto inicial. Estos datos
(13) fueron producidos a partir de simulaciones
sucesivas en las cuales se incrementan
,
=0
progresivamente los valores de velocidad de
reacción desde 0 hasta los valores reales finales.
=0 (14)

= 0 ,∀ 3. Resultados y discusión
( = 0) = 3.1. Caso base
,∀ (15)
.
( = )= .
Se adoptó un caso base de estudio cuyos
Las expresiones de velocidad de reacción parámetros se reportan en la Tabla 1. El flujo
adoptadas son las presentadas por López et al. específico de la corriente de reformado es tal que,
[15] para el reformado, y por Bruschi [22] para la de alcanzar el equilibrio químico a 600°C,
combustión. Las reacciones de reformado 2 y 3 produciría 4 LN/min de H2 en un reactor con 200
son limitadas por el equilibrio químico y sus canales de reformado. La fracción de agua en el
constantes de equilibrio son tomadas de la reformado implica una relación agua-carbono
literatura [23]. (steam-to-carbon, S/C) de 3, el doble de la
Los gases son tratados como ideales y las estequiométrica.
propiedades fisicoquímicas y de transporte de las El flujo de gas (etanol + aire) alimentado a
corrientes gaseosas se calculan a partir de los canales de combustión y su composición son
funciones de la temperatura o presión y reglas de calculados de modo de satisfacer el
mezclado para cada parámetro [24-26], los requerimiento térmico de la corriente de
coeficientes de transporte son calculados a partir reformado para alcanzar el objetivo indicado de 4
de correlaciones para reactores monolíticos [18]. LN/min. Además, se agrega para cada corriente la
El desempeño del reactor es evaluado a restricción de una temperatura salida 50°C por
través de la conversión de etanol en ambas encima de la temperatura de alimentación para
secciones ( ), los perfiles axiales de temperatura lograr un ∆ (salida – entrada) suficiente para que
cada mezcla de salida pueda precalentar a su
dentro del reactor ( , ), el rendimiento de cada
propia entrada.
producto ( , ) y el rendimiento global a hidrógeno
Se requiere además no superar los 800°C
( ). para asegurar la estabilidad de los materiales del
reactor.
( )
( )= , ,
∙ 100% (16)
, Tabla 1. Parámetros del caso base
( )
( )= ,
(17)
,
, Variable Caso base
( )= , .( )
(18) 2 canales
,[ . .] 1,0 mm
1,2 mm
2.4. Implementación 150 mm
El sistema de ecuaciones es diferencial- 550 °C
algebraico y fue resuelto con gPROMS 3.6. De la 550 °C
resolución del modelo expuesto se obtienen los 0,49 kg/(m2.s)
perfiles axiales de temperatura y composición en 1,92 kg/(m2.s)
el reactor. El modelo fue discretizado con / 120 kPa
diferencias finitas centrales para la coordenada / 3
axial y colocación ortogonal para la coordenada 0,87 % molar
transversal de la pared metálica. Dicha 25 W/(m.K)
discretización conduce a un sistema de 48479
ecuaciones algebraicas. Se alcanza una

XXV Congreso Iberoamericano de Catálisis 5

 Los resultados obtenidos para el caso base
se exponen en las Figuras 2 y 3. En ambos canales
se obtiene conversión completa de etanol dentro
de los primeros 3 cm (20 %) de reactor, siendo el
resto del mismo utilizado para llegar al equilibrio
de las reacciones 2 y 3.
La Figura 2 presenta la distribución axial de
los productos de reacción en los canales de ESR,
expresada como rendimiento de cada compuesto.
El perfil asintótico sobre el final del reactor indica
que los productos se encuentran muy cercanos al
equilibrio químico, sin alcanzarlo completamente.
Adicionalmente, se incluye el rendimiento global a
hidrógeno. Se observa una disminución de 14%
(de 4.3 a 3.7) en el rendimiento si se considera en
el cálculo el etanol consumido en ambos canales
(ESR + EC).
Figura 2. Distribución de productos en el caso base.
Figura 3. Perfiles axiales de temperatura.
___
/ ;----- / .
Los perfiles axiales de temperatura de las
diferentes fases, correspondientes a la simulación
del caso base, se muestran en la Figura 3. Aunque
el reactor presenta un ΔT (salida – entrada) de 50
°C como era requerido, se observan picos de
temperatura en la zona de entrada al reactor
debidos a la alta velocidad de reacción de la
combustión catalítica. Se verifica el máximo de
temperatura en el catalizador de combustión.
XXV Congreso Iberoamericano de Catálisis
Además, se observa una buena transferencia de
calor al catalizador de reformado (ambos están
separados solamente por la pared metálica). Los
picos de temperatura del gas en los canales de ESR
son más elevados que los del gas de EC debido a
que el caudal en el canal de combustión es
aproximadamente 4 veces mayor que en el de
reformado.
3.2. Variación del nivel térmico del reactor
Se discute a continuación el
comportamiento del reactor al trabajar a 3 niveles
térmicos diferentes, con ambas corrientes
ingresando al equipo a la misma temperatura. Las
temperaturas de entrada estudiadas son 500 °C,
550 °C (caso base), y 600 °C, manteniendo en cada
caso la restricción de salidas 50 °C por encima de
las respectivas entradas.
Figura 4. Conversión de etanol en ESR.
/ = 500° ; - - - / = 550° ;
-·-· / = 600° .
La Figura 4 muestra las conversiones de
etanol en los canales de ESR. Se obtiene
conversión completa en cada caso, con el
esperado aumento de la longitud del reactor
necesaria conforme disminuye la velocidad de
reacción al disminuir la temperatura de entrada.
La Figura 5 muestra los perfiles de
temperatura para las fases gaseosas. Pueden
apreciarse perfiles muy similares en los 3 casos
con saltos térmicos ( − )~100°C para las
temperaturas de entada ensayadas. Los
correspondientes perfiles de son similares a los
de la Figura 3, con máximos calculados de 630, 700
y 750°C para = 500, 550 y 600°C,
/
respectivamente.
6
 3.3. Efecto de la conductividad axial del metal
Debido a los altos gradientes térmicos
axiales desarrollados en el reactor se analiza en
esta sección el efecto de la conducción axial de
calor en la pared metálica que separa ambos
canales.
La Figura 7 muestra el perfil axial de
temperatura de la fase gaseosa de ESR para
diferentes valores de . Se evidencia que la
mayor variación se encuentra en la zona del punto
caliente del reactor. Las mismas tendencias se
observan también en los perfiles de temperatura
de las demás fases. Para la zona del punto
Figura 5. Perfiles axiales de temperatura en las fases
caliente, incluso en el caso de menor , la
gaseosas. = 500° ; - - - = 550° ;
/ /
temperatura varía en aproximadamente 12 °C con
-·-· = 600° .
/
respecto al caso base. Los valores finales de
temperatura de salida del reactor se mantienen
Según se presenta en la Figura 6, el
invariantes, mientras que los perfiles axiales de
rendimiento a hidrógeno del reactor está
rendimiento a hidrógeno (no mostrados aquí) no
fuertemente influenciado por la temperatura de
se ven influenciados en absoluto por la variación
operación debido a la restricción impuesta por el
de . De todas maneras, la no omisión del
equilibrio químico. Puede apreciarse que el
término se justifica en la estabilidad que brindan
rendimiento es alto a temperaturas elevadas pero
los términos de derivadas segundas a la resolución
cuanto mayor es el nivel térmico, mayor es la
de sistemas de ecuaciones de este tipo.
diferenciación con el rendimiento global. Esto se
debe a que el etanol alimentado a los canales de
ESR es constante, mientras que el alimentado a los
de EC debe aumentar para satisfacer el
requerimiento de calor cada vez mayor de la
reacción de reformado de metano (Reacción 2 del
ESR). Las fracciones molares de CH4 de salida del
reactor para las =500, 550 y 600°C son 0,057,
0,027 y 0,009, respectivamente. Por otro lado,
mayores niveles térmicos de salida implican
fracciones molares de CO de 0,036, 0,055 y 0,071,
lo cual tiene impacto en el tamaño de los reactores
de purificación (eliminación de CO) aguas abajo
del reformador.
Figura 7. Perfiles axiales de temperatura en la fase gas
del ESR.

4. Conclusiones

En este trabajo se presentan los resultados

de la simulación matemática de un reactor de
placas paralelas con catalizadores estructurados
para la generación de una corriente rica en
hidrógeno a partir de etanol.
El acoplamiento térmico entre la
combustión de etanol y el reformado de etanol
con vapor de agua es factible y se predice un
Figura 6. Perfiles axiales de rendimiento a hidrógeno. comportamiento satisfactorio en términos de
/ = 500° ; - - - / = 550° ; conversión de etanol y rendimiento a hidrógeno
-·-· / = 600° . tanto en los canales de reformado como de
manera global.

XXV Congreso Iberoamericano de Catálisis 7

 La importancia del nivel térmico de
operación del reactor queda en evidencia
considerando que bajos niveles térmicos
conducen a deficientes rendimientos a hidrógeno.
Por otro lado, para las temperaturas de entrada
ensayadas, en el rango de 500 a 600°C, no se
verifican puntos calientes que superen la
temperatura máxima establecida de 800°C.
Particularmente, la operación con temperaturas
de entrada de 600°C predice un rendimiento a
hidrógeno de 4,9 y 4,0 si se consideran el gas de
reformado y el reactor de manera global,
respectivamente. En estas condiciones se
observan fracciones molares de CH4 de 0,009 y de
CO de 0,071 a la salida del reactor.
La conducción de calor axial a través de la
pared metálica no es un factor que presente
influencia en los resultados, pero aporta precisión
y estabilidad al modelo matemático.
5. Agradecimientos
Los autores agradecen el apoyo económico
del Consejo de Investigaciones Científicas y
Técnicas (CONICET), para la realización de este
trabajo.
6. Nomenclatura
Compuestos de cada canal j
Canales del reactor: 1. ESR / 2. EC
Número de reacción
, Área específica de los canales catalíticos
, Área específica de transferencia de
calor a través de la pared metálica
Calor específico del gas en el canal j
, Coeficiente de difusión del compuesto i
en el canal j
, Flujo molar del compuesto i en el canal
j Engineering Journal 117 (2006) 39–49.
Δ Calor de reacción estándar
Δ , Calor de la reacción k en el canal j
ℎ Coeficiente de transferencia de calor en
el canal j
, Coeficiente de transferencia de masa
del compuesto i en el canal j
Ancho del canal catalítico
Espesor de la pared metálica
Largo del reactor
Flujo másico específico en el canal j
Número de canales por columna de una
sección de reacción
XXV Congreso Iberoamericano de Catálisis
, Peso molecular del compuesto i en el
canal j
Calor transferido a través de la pared
metálica, desde/hacia la sección j
Temperatura de la fase gas en el canal j
Temperatura de entrada al reactor del
gas al canal j
Temperatura de la fase catalítica en el
canal j
Temperatura de la pared metálica
, Velocidad de la reacción k en el canal j
, Fracción másica del compuesto i en el
canal j
, Fracción másica del compuesto i en la
fase catalítica del canal j
Conversión de etanol en el canal j
Coordenada transversal en la pared
metálica
Coordenada axial del reactor
, Rendimiento del compuesto i en el
canal j
Conductividad de la fase gas en el canal
j
Conductividad la pared metálica
, , Coeficiente estequiométrico del
compuesto i en el canal j en la reacción
k
Densidad de la fase gas en la sección j
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