Equilibrio de fase fluida 259 (2007) 99-104

Nueva traducción de volumen para ecuaciones cúbicas de estado

S. Laugier una , F. Rivollet si , D. Richon C , ∗

una Tre fl e, UMR CNRS 8506 ENSCPB, 16 Avenue Pey Berland, 33607 Pessac, Francia
si Processium, 62 Boulevard Niels Bohr, 69603 Villeurbanne Cedex, Francia
C Centre Energ´ etique et Proc´ ed´es, Ecole Nationale Sup´ Erieure des Mines de Paris, CEP / TEP,
CNRS FRE 2861, 35, rue Saint Honor´ e, 77305 Fontainebleau, Francia

Recibido el 22 de diciembre de 2006; recibido en forma revisada el 22 de marzo de 2007; aceptado el 26 de abril de 2007

Disponible en línea el 13 de mayo de 2007

Resumen

Se encuentra que la traducción de volumen de Peneloux no es de igual beneficio dependiendo de los rangos de presión y temperatura para los que se representan las propiedades volumétricas (lamentablemente

algunos rangos se describen peor después de la corrección que antes).

Hasta ahora se han propuesto otras expresiones para traducciones de volumen. Son ligeramente mejores que los originales de Peneloux. Sin embargo, el valor predeterminado principal de la mayoría de estas

modificaciones publicadas contiene parámetros de traducción que no dependen de la presión o, si lo son, conducen a ecuaciones de estado no cúbicas que consumen mucho tiempo. Aquí se demuestra claramente

que los parámetros deben depender de la presión. También se demuestra claramente que la dependencia de la presión se puede representar de manera conveniente, fácil y precisa utilizando redes neuronales.

A través de las traducciones de volumen que utilizan parámetros dependientes de la temperatura y la presión, mostramos que es posible representar simultáneamente propiedades VLE y volumétricas con
un grado de precisión similar al obtenido con Lee – Kessler – Pl¨ ecuación de ocker.

El nuevo modelo (ecuación cúbica de estado + traducción de volumen basada en red neuronal) es muy competitivo en términos de precisión con respecto a ecuaciones de estado más complejas basadas
en desarrollos viriales para VLE y propiedades volumétricas. Es más fácil de usar con mezclas, ya que las reglas de mezcla son bastante sencillas. El uso simple de ecuaciones cúbicas de estado se
mantiene estrictamente utilizando redes neuronales. Además, mostramos que los pesos de las mezclas provienen de pesos ajustados en compuesto puro PVT datos, no se requieren nuevos ajustes para
tratar las mezclas, siempre que se disponga de pesos de componentes puros.

Los pesos de componentes puros relacionados con las redes neuronales se ajustan convenientemente en PVT datos obtenidos a través del método experimental del tubo vibratorio.

© 2007 Elsevier BV Todos los derechos reservados.

Palabras clave: Traducción de volumen; Ecuación cúbica de estado; Redes neuronales; Preciso PVT representación; Cálculo de propiedades derivadas; PVT mediciones; Tubo vibratorio de densimetría

1. Introducción
Es bien sabido que las ecuaciones de estado cúbicas no pueden permitir directamente
una representación satisfactoria de PVT propiedades. En general, se recomienda utilizar
dos modelos: uno para las propiedades de equilibrio y otro para las propiedades de
equilibrio. PVT propiedades. Excelentes representaciones de la PVT las propiedades se
obtienen a través de ecuaciones de tipo virial como BWRS [1] y LKP [2] . Sin embargo, no
solo existe el problema de la complejidad del cálculo (ajuste de parámetros con la
existencia de muchos mínimos locales) sino también el problema principal relacionado con
la extensión a las mezclas: cómo
∗ Autor correspondiente. Tel .: +33 1 64 69 49 65; Fax: +33 1 64 69 49 68.
para expresar las reglas de mezcla solicitadas para todos los parámetros. En 1982, P´
eneloux y col. [3] propuso una manera fácil de mejorar la ecuación
cúbica de la capacidad del estado a través de traslaciones de volumen independientes
de la presión y la temperatura. Desafortunadamente, la mejora de las
representaciones de densidad no se logra en el rango de interés completo de PVT propiedades
requeridas para cubrir los diversos campos afectados por la mayoría de los procesos y
aplicaciones industriales. Se han propuesto además traducciones de volumen más
complejas (traducciones dependientes de la temperatura), por ejemplo, por Ungerer y
Batut [4] o Tsai y Chen [5] . Este nuevo tipo de traducción permite ampliar la
aplicabilidad en temperatura pero desafortunadamente no en presión, con la
necesidad de recalcular todas las propiedades energéticas. Para resolver el problema
debido a la presión, se desarrollaron otros tipos de traducciones, Mathias et al. [6] o
Solimando y col. [7] . Estas nuevas traducciones

Dirección de correo electrónico: dominique.richon@ensmp.fr (D. Richon).

0378-3812 / $ - ver portada © 2007 Elsevier BV Todos los derechos reservados. doi: 10.1016 / j. Fl
uid.2007.04.032
 S. Laugier y col. / Equilibrio de fase fluida 259 (2007) 99-104
ducen a ecuaciones no cúbicas que requieren grandes tiempos de computación que no requieren
o tiempo como las ecuaciones viriales estándar, pero lamentablemente no son tan precisas con
pecto a la precisión de la representación de propiedades volumétricas.
Proponemos un nuevo modelo termodinámico que asocia ecuaciones cúbicas de estado
orrecciones de volumen precisas mediante el uso de redes neuronales. Este modelo
ocia la simplicidad de las ecuaciones de estado cúbicas a la precisión (dentro de la
ertidumbre experimental) de PVT Representación de la propiedad a través de un nuevo
o de traducción de volumen. Los resultados se presentan, en este documento, para dos
zclas que contienen una molécula de hidrocarburo (etano, C 2 H 6)
un gas agrio (H 2 S y CO 2) Experimental correspondiente PVT
s datos se obtuvieron utilizando el método del tubo vibratorio.
Desarrollo del método.
Se puede desarrollar un nuevo modelo a partir de cualquier ecuación cúbica simple.
mos trabajado principalmente con Redlich – Kwong – Soave
y Peng-Robinson [9] ecuaciones El principio de corrección de volúmenes para
uaciones cúbicas se puede presentar de la siguiente forma:
v California - v Exp
n v California: volumen molar calculado a través de la ecuación de estado cúbica; v Exp: volumen
olar experimental obtenido en las mismas condiciones de temperatura y presión.
Cuando esta corrección es una constante [3] , la representación de
s propiedades volumétricas, aunque mejoradas globalmente, siguen siendo
perfectas. Este parámetro de corrección debe ser una función de temperatura y
sión para obtener los mejores resultados. En este trabajo, se utiliza una red neuronal
ficial para representar dicho parámetro de corrección para compuestos puros. Los
udios anteriores mostraron la utilidad de las redes neuronales para la representación
sustancias puras PVT datos [10] . A temperatura y presión fijas, el parámetro de
rección de volumen C para compuesto puro " yo " es dado por:
(1 ) cómo reproducir estos datos de salida a través de un algoritmo iterativo con la
= Mw yo -1
ρ yo
ANA ρ cachorro
yo
Los volúmenes de las mezclas se calculan primero usando ecuaciones cúbicas y se
rigen siguiendo una relación lineal:
or = v cachorro + ∑ C yo norte yo
yo
En este trabajo, la corrección de mezcla no implica nuevos parámetros de interacción
aria. Solo se utilizan correcciones de componentes puros.
Los parámetros de corrección de temperatura y presión hacen que, por desgracia,
ecuación resultante no sea cúbica. El parámetro de corrección solo se aplica para el
culo del volumen, el comportamiento VLE de las mezclas se representa sin este
rámetro, utilizando métodos bien conocidos que involucran ecuaciones cúbicas.
Red neuronal artificial
Los modelos de redes neuronales artificiales (ANN) tienen grandes cantidades de unidades
mputacionales conectadas en una estructura paralela masiva
Fig. 1. Topología de los modelos de redes neuronales utilizados.
Ture. Las redes neuronales no necesitan una formulación explícita de las relaciones
matemáticas o físicas del problema manejado. Actúan como un medio para introducir
datos escalados a la red. Los datos de las neuronas de entrada se propagan a través
de la red a través de interconexiones, y se asocian pesos escalares a cada conexión. [10]
. Figura 1 muestra la topología general de una red neuronal con una capa oculta. La
red se basa en una arquitectura de tres capas donde las neuronas de una capa están
conectadas a todas las neuronas de la capa siguiente. Los valores, asociados con cada
(1)
una de estas conexiones se denominan factores de ponderación. Hay elementos de red
adicionales, sesgo, relacionados con las neuronas en las capas ocultas y de salida con
los pesos de sesgo. Se puede suponer un sesgo como una neurona con el valor de
entrada establecido en uno.
Cada neurona, excepto las de la capa de entrada, recibe una suma ponderada de
las entradas, luego transforma esta suma a través de una función de activación para
generar una salida y finalmente envía esta salida a las otras neuronas en la siguiente
capa. La función de activación, utilizada en el presente trabajo, es una función
sigmoidea.
Un aspecto importante de una red neuronal es el paso de aprendizaje,
basado en un conjunto de valores numéricos medidos. Durante el
entrenamiento, la red se presenta con datos de entrada y salida y aprende
modificación de los factores de ponderación y los pesos de sesgo. Cuando se
(2)
completa el entrenamiento, la red se puede utilizar para la predicción. La
precisión de la representación del modelo depende directamente de la
topología de la red neuronal. El número de neuronas en la capa oculta se debe
encontrar por ensayo y error. Muy pocas neuronas pueden conducir a una falta
de ajuste. Demasiadas neuronas pueden contribuir al sobreajuste, en el que
(3)
todos los puntos de entrenamiento se estiman con precisión (buena
correlación), pero las interpolaciones y extrapolaciones son muy malas, lo que
confiere a esa red neuronal cualidades predictivas muy malas. T y densidad ρ mientras
que la neurona de salida representa presión pags. Esta elección es preferible a
la de T y PAGS por la unicidad de la solución (por la misma T, P pareja en
equilibrio uno tendría dos densidades (para líquido y vapor). los T, P elección
también requeriría resolver una ecuación implícita.
Los valores variables de entrada inferior y superior se normalizan entre 0.1 y
0.9, respectivamente. Se dan más detalles sobre el procedimiento de
normalización en Laugier et al. [12] .
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tabla 1
Factores de ponderación

j Entradas Salidas Rango de validez

w1j w2j δj w ′j 1 δ′1

CO 2 1
0,0514 - 8.0480 5.3993 - 12.8640 39,4044 T min ( K) 250
2 - 0.5999 - 3.3283 0,1245 11.3583 T max ( K) 370
3 0,7861 - 1.6883 0.1680 24.6004 ρ min ( kgm - 3) 0.4295
44 0.2122 - 5.3818 - 1.4251 - 14.8496 ρ max ( kgm - 3) 1118,1
55 0.7643 8.2211 - 6.0269 - 19,6199 PAGS min ( MPa) 0,03
66 - 1.4873 7.2938 - 8.2456 - 11.3980 PAGS max ( MPa) 25
77 0,8634 - 8,9436 3.8495 - 1.2016
8 0.9338 - 4.2269 0.3832 - 11.6185
9 - 0,5471 - 9.2687 10.0256 - 27.2511
10 - 1.5131 - 8.7980 6.9797 - 7.9454

H2 S
1 - 2.1674 3.5497 20.0138 12.7086 T min ( K) 250
2 - 7.9034 8.2993 - 14,7458 T max ( K) 370
3 - 3.4236 2.1752 - 1.1361 ρ min ( kgm - 3) 0,3328
44 - 15,7594 13.0678 14.1517 ρ max ( kgm - 3) 910,62
55 15.8304 - 13.1760 13.9165 PAGS min ( MPa) 0,03
66 - 6.8595 0,0117 - 12.0749 PAGS max ( MPa) 25
77 - 6.8161 0.6356 9.2320
8 7.0630 - 5.4899 - 3.8856
9 - 13.4465 14,9337 - 28.0500
10 - 1.4146 2.2983 - 3.0341

C2 H66

1 1.5169 - 5.1846 1.3850 13.6079 9.5936 T min ( K) 250

2 0.3224 6.3376 0,6056 3.9774 T max ( K) 370
3 4.5049 - 2.1788 2.4349 - 0.6624 ρ min ( kgm - 3) 0.2936
44 2.0262 - 5.3546 0.9132 - 4.7132 ρ max ( kgm - 3) 493,87
55 1.0157 - 6.1159 7.4140 27.4996 PAGS min ( MPa) 0,03
66 - 0.3396 4.9222 - 3.5236 - 19.2722 PAGS max ( MPa) 25
77 - 1.0293 - 5.9375 0,4569 1.6205
8 - 0,0585 - 11.0722 12.8113 - 26,6619
9 - 0.2248 - 5.8645 5.9042 - 22,2975
10 - 0.8109 4.9143 - 2.2201 18.2378

Para mejorar las capacidades de las redes neuronales de avance, los datos del
conjunto de entrenamiento deben estar bien distribuidos en todos los dominios de
interés de temperatura y presión. Hemos observado que la mayoría de la literatura PVT
Los datos son escasos. Para este trabajo preliminar, hemos preferido establecer
una base de datos adaptable (entre 250 y 370K y de 0.05 a 22MPa) utilizando el
software REFPROP 6.0. En el futuro, compuesto puro
PVT las propiedades se medirán utilizando un densímetro de tubo vibratorio
automatizado [13] . En este trabajo, se ha considerado una capa oculta con 10
neuronas para cada componente puro " yo " (C 2 H 6,
CO 2 y H 2 S) Los valores de los pesos correspondientes a cada red para todos
los componentes puros se dan en tabla 1 .
4. Origen de los datos experimentales de mezclas.
El método que implica el uso de modelos de redes neuronales requiere una gran
cantidad de datos, datos bien distribuidos en todo el rango de densidad de interés. La
mejor herramienta para obtener numerosos datos gastando el tiempo mínimo es el
método de tubo vibratorio que ya se describió en otra parte [14-16] con un modelo de
densímetro capaz de soportar presiones de hasta 40MPa.
Los datos tratados, en este documento, se obtuvieron utilizando el aparato, que se
muestra en Figura 2 , que se basa en una célula Anton Paar DMA 512P. La nueva
celda [13] Con su tubo vibratorio hecho de Hastelloy puede trabajar hasta 70MPa. El
fluido (compuesto puro o mezcla) se introduce en la celda de carga y presurización (1)
y se mantiene por encima de su presión de burbuja a temperatura ambiente. El período
del tubo vibratorio se mide con una unidad de adquisición de datos HP 53131A (12). La
incertidumbre sobre los datos del período vibratorio es ± 1.10 - 8 s. La temperatura del
tubo vibratorio se controla mediante un baño regulado (LAUDA RE206) a través de los
puertos de entrada / salida (6) con estabilidad dentro ± 0.01K. Otro baño (15) (HUBER
Variostat P1-C50P) regula la temperatura de la parte restante del circuito. Se
establecen diferencias positivas o negativas de aproximadamente 0.3K entre la
temperatura del tubo vibratorio y la temperatura restante del circuito para permitir la
formación de la primera burbuja o la primera gota de líquido estrictamente dentro del
tubo vibratorio cuando se alcanza la condición de presión para VLE. Las temperaturas
se miden con dos sondas Pt100 (11), (14) conectadas a la Unidad de Adquisición de
Datos HP 34970A (13). Estas sondas Pt100 se calibran periódicamente contra 25
sonda de referencia (TINS-
Instrumento de precisión LEY) certificado por el Laboratoire National d'Essais
(París) tras la Temperatura internacional de 1990
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2. Diagrama de flujo del equipo: (1) celda de carga; (1b, 2b, 7b) válvulas de cierre; (2a, 7a) válvulas reguladoras; (3) densímetro DMA 512 P (Anton Paar) (4) intercambiador de calor; (5) disco de ruptura; (6) entrada y
da del fluido regulador de temperatura; (7a, b) válvulas reguladoras y de cierre; (8) sensores de presión mantenidos a temperatura constante (373K); (9) a la bomba de vacío; (10) ventilación; (11) sensor de temperatura de
da vibrante; (12) Unidad HP 53131A; (13) Unidad HP 34970A; (14) sensor de temperatura del baño; (15) baño líquido.

otocolo de escala. Las incertidumbres resultantes sobre las temperaturas son inferiores Tabla 2
Desviación relativa promedio entre valores de densidad experimentales y calculados de los componentes
0.01K. El vacío se logra con una bomba de vacío (AEG tipo LN38066008), que funciona
ante varias horas para obtener un período de vibración de referencia a presiones muy puros Componente

as (<5.10 - 4 4 MPa). La presión se mide a través de tres sensores (8) (de Druck, todos ρ (%)

tipo PTX611, pero con diferentes rangos de operación: 0–0.2, 0–5 y 0–40MPa). Estos Etano 0,20
nsores están calibrados contra un equilibrio de presión de peso muerto (modelo 5202S CO 2 0,11

Desgranges & Huot) para el rango 0.3–40MPa y contra una balanza electrónica H2 S 0,08

odelo 24616 de Desgranges & Huot) para presiones inferiores a 0.3MPa. Los
nsductores de presión están conectados a la unidad de adquisición de datos HP
0.1 y 22MPa. Los datos de la mezcla correspondiente provienen de
970A. Las incertidumbres globales sobre las presiones después de la calibración son ± 0,00015,
Material suplementario proporcionado con este documento. La calidad de la
.001 y ± 0.002MPa, respectivamente, a rangos de sensor: 0.2, 5 y 40MPa. Los datos en
representación de los datos de las sustancias puras en el rango mencionado
mpo real son grabados simultáneamente por una computadora conectada a ambas
anteriormente se presenta en Tabla 2 . Se observa muy buena representación de los tres
dades HP. Las mezclas se preparan cuidadosamente. [14] , pesaje que se logra
componentes dentro de los errores experimentales.
izando una balanza analítica CC3000, de Sartorius AG G¨

La representación de la desviación promedio para las dos mezclas se da en Tabla

3 . La mejor representación se obtiene con las ecuaciones cúbicas corregidas
ottingen los
(traducción de volumen ANN) sin ninguna diferencia entre las dos ecuaciones
incertidumbres sobre las determinaciones de masas son ± 10 - 3 gramo.
cúbicas (PR y RKS EoS). El modelo LKP es casi tan bueno. Los otros modelos
utilizados: BWRS o PRandRKS, sin traducción de volumen, muestran
Resultados y discusión desviaciones mayores. A temperaturas más bajas, la diferencia entre LKP y las
ecuaciones cúbicas corregidas es mayor como se muestra en Las figs. 3 y 4 .
El método descrito se prueba en dos mezclas binarias: CO 2 -C 2 H 6 6 yH 2 CAROLINA
EL SUR 2 H 6 6 entre 250 y 360 K y entre

bla 3
sviación media entre valores de densidad experimentales y calculados de mezclas Mezclas

Desviación LKP BWRS SRK PR Con traducción de volumen SRK

PR

2 -C 2 H 6 6 AAD una ( kgm - 3) 3.8 6,9 28 8.6 2.9 2.7

CAROLINA DEL SUR 2 H 6 6 AAD una ( kgm - 3) 2,0 6.8 20,8 15,8 1,5 1.6
2 -C 2 H 6 6 ARD una (%) 1,5 2.3 6.2 3.0 1.3 1.3
CAROLINA DEL SUR 2 H 6 6 ARD una (%) 0.7 1,8 5.4 4.2 4.2 0.6 0.6

na AAD: desviación absoluta promedio; ARD: desviación relativa promedio.

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Fig. 3. Desviación relativa, δ r ( ρ), en densidad para el CO 2 -C 2 H 6 6 mezcla en

Fig. 5. Desviación relativa, δ r ( ρ), en densidad para el H 2 CAROLINA DEL SUR 2 H 6 6 mezcla en
T = 278K y X CO2 = 0,0877; EoS: ( ) RKS, ( ) PR, ( ×) LKP, (+) BWRS, (*) SRK con traducción de volumen, ( ©)
T = 333K y X H2S = 0,0038; EoS: ( ) RKS, ( ) PR, ( ×) LKP, (+) BWRS, (*) SRK con traducción de volumen,
PR con traducción de volumen.
( ©) PR con traducción de volumen.

Ecuaciones de estado de Redlich – Kwong – Soave y Peng – Robinson (no se usa

corrección de volumen para el cálculo de VLE).
Además, el modelo de red neuronal utilizado para correcciones de volumen se
puede usar convenientemente con la ayuda de derivaciones numéricas e integraciones
para calcular con precisión propiedades termodinámicas derivadas complementarias
como entalpías y capacidades de calor, etc. El uso de ANN para el cálculo de
propiedades derivadas se mostró en un trabajo anterior [11] para compuesto puro
Actualmente estamos trabajando en el nuevo modelo presentado en este trabajo para
calcular las propiedades derivadas de las mezclas.

6. Conclusión

La nueva corrección de volumen aplicada a las ecuaciones de estado cúbicas, usando

redes neuronales, es de uso muy simple (no hay parámetros binarios nuevos en mezclas).
Permite una muy buena representación, dentro de la incertidumbre experimental, de datos
Fig. 4. Desviación relativa, δ r ( ρ), en densidad para el H 2 CAROLINA DEL SUR 2 H 6 6 mezcla en

T = 263K y X H2S = 0,0038; EoS: ( ) RKS, ( ) PR, ( ×) LKP, (+) BWRS, (*) SRK con traducción de volumen,
( ©) PR con traducción de volumen.
Para temperaturas y presiones cercanas al rango crítico, se observa una gran desviación
( Fig. 5 ) y este es un valor predeterminado común de todos los modelos.
Las desviaciones máximas entre las densidades experimentales y calculadas
son del mismo orden de magnitud para LKP y las dos ecuaciones cúbicas
corregidas (ver Tabla 4 )
El método también proporciona una excelente representación de la mezcla y el
comportamiento de VLE compuesto puro usando bien conocido
volumétricos de mezclas de dos componentes ligeros. En consecuencia, las ecuaciones de
estado cúbicas pueden reemplazar ventajosamente modelos complejos para representar
con precisión los datos VLE y PVT propiedades de líquidos y vapores. Para superar el
problema (que surge de las traslaciones de volumen dependientes de la presión) que surge
al calcular las propiedades energéticas como la entalpía a través de ecuaciones de estado
cúbicas traducidas, sugerimos el uso directo de derivadas numéricas basadas en las redes
neuronales que representan PVT datos. Actualmente estamos trabajando en otras mezclas
para verificar la validez de nuestro nuevo enfoque para un gran campo de aplicaciones
relacionadas con sistemas multicomponentes.

Tabla 4
Desviación máxima entre valores de densidad experimentales y calculados (kgm - 3)
Lista de símbolos c
corrección de volumen [m 3 mol - 1]
Mezclas LKP BWRS SRK PR Con traducción de volumen Mw masa molar [kgmol - 1]

SRK PR
norte numero de mole
PAGS presión [MPa]
CO 2 -C 2 H 6 6 20 36 125 61 23 21
T temperatura [K]
H 2 CAROLINA DEL SUR 213
H66 dieciséis 56 46 29 27
v volumen molar [m 3 mol - 1]
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Los datos complementarios asociados con este artículo se pueden encontrar, en la 1996, págs. 1039-1046.
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