Reinar. Sci. Technol.
2005, 39, 9452-9456
Papel de cloro en el campo de la combustión
en la formación de policlorados dibenzo pag- dioxinas
mecanismos de formación de PCDD / F durante la incineración, es importante
y dibenzofuranos durante la incineración de
residuos
TAKESHIHATANAKA, *
AKIOKITAJIMA, ANDMASAOTAKEUCHI
Instituto de Investigación de Energía Tecnología, Instituto Nacional de Ciencia
Industrial Avanzada y Tecnología (AIST), 16-1 Onogawa, Tsukuba-shi, Ibaraki-ken
305-8569, Japón
reactor experimentos de combustión realizados en presencia de cloruro de
hidrógeno (HCl) en una escala de laboratorio de lecho fluidizado se llevaron a cabo
para dilucidar el papel de cloro en la formación de policlorado dibenzo- pag- dioxinas
(PCDD) y dibenzofuranos (PCDF; juntos: PCDD / F) en varias secciones de un
incinerador de residuos municipales. En primer lugar, demostramos que el perfil
homólogo y el patrón de las proporciones de congéneres de PCDD / F para un
desperdicio modelo que contiene poli (cloruro de vinilo) (PVC) en combustión en
ausencia de HCl fueron similares a los de una pérdida libre de PVC quemado en el
presencia de HCl. Esto no mostró diferencias entre PVC en los residuos y se
inyectó HCl en el papel como una fuente de cloro en la formación de PCDD / F
durante la incineración. A continuación, para investigar la formación de PCDD / F
en cada sección de la incineradora, llevamos a cabo experimentos de combustión
con los residuos libres de PVC, la inyección de HCl en diferentes lugares de la
incineradora. Las cantidades de PCDD andPCDFs formedwere reducedwhen
significativamente HCl no se suministran a la sección de combustión principal. La
presencia de HCl en la sección de combustión principal era esencial para la
formación de PCDD / F, incluso en las secciones aguas abajo. Este hallazgo indica
que los compuestos que eran capaces de formar PCDD / F en secciones aguas
abajo se formaron principalmente en la sección de combustión principal en
presencia de HCl.
Introducción
incineradoras de residuos urbanos son una fuente importante de emissionsof
polychlorinateddibenzo- pag- dioxinas (PCDD) y dibenzofuranos (PCDF; juntos:
PCDD / F). Estos compuestos se forman en diferentes intervalos de temperatura
en varias secciones de un incinerador ( 1). Estudios anteriores han demostrado
que los PCDD / Fs se forman a temperaturas relativamente bajas (650 a 200 ° C)
después de la cámara de combustión ( 2-6).
Más recientemente, la atención se ha centrado en la formación de PCDD,
PCDF, y otros productos de combustión incompleta (PICs) a alta temperatura (>
650 ° C) ( 7-11). Se ha informado de ina a escala de laboratorio de lecho
fluidizado reactor que una mayor temperatureof theprimary cámara de
combustión y disminuir temperatureof thesecondarycombustionchamber
promover su formación ( 12). Esto muestra que el efecto de la temperatura de
combustión en la formación de PCDD / F es diferente entre las cámaras de
combustión. Tomados en conjunto, estos
* Correspondiente autor de teléfono: + 81-29-861-8228; Fax: + 81-29- 861 a 8228;
e-mail: t.hatanaka@aist.go.jp.
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estudios indican que estos compuestos se forman a través de diferentes
reacciones en diversas secciones del incinerador. Para dilucidar los
investigar en cada sección del incinerador.
Aquí, hemos realizado experimentos a escala de laboratorio en un
desperdicio modelo, la inyección de cloruro de hidrógeno (HCl) a diferentes
ubicaciones de un reactor para dilucidar el papel de cloro en la formación de
PCDD y PCDF en varias secciones de un incinerador. Theseexperiments
contribuyen toexamining sus formationmechanisms porque la cloración es una
reacción esencial en la formación de compuestos aromáticos policlorados ( 13-
19). HCl fue utilizado como una fuente de cloro para la formación de PCDD / F. En
experimentos de combustión withmodel residuos que contienen poli (cloruro de
vinilo) (PVC) o de cloruro de sodio (NaCl), la concentración de HCl en el gas de
combustión fue sustancialmente en proporción al contenido de Cl en los residuos
independiente de la fuente de theCl y therewasno differencebetween significativa los
efectos de PVC andNaCl como una fuente de cloro en la formación de PCDD / F ( 20).
Este resultado podría indicar que PCDD / F están formados a través de la cloración a
través de HCl después de Cl en los residuos se convierte canbe toHCl.HCl
involucrado inchlorinationthrough twopossiblemechanisms, es decir, chlorinationbyCl 2
a través de la reacción de Deacon y cloración directa por compuestos de cobre ( 14, 21).
Al principio, los experimentos de combustión se realizaron en el modelo que contiene
PVC y los residuos libres de PVC quemados en presencia de HCl para mostrar
ninguna diferencia en el papel como una fuente de Cl en la formación de PCDD / F
entre PVC en los residuos y HCl inyectado.
seccion experimental
La sección de combustión principal en la configuración experimental consistía en
cámaras de combustión primaria y secundaria (Figura 1). El combustor primario fue un
reactor de lecho fluidizado a escala de laboratorio (60 mm de diámetro, 300 mm de
altura). El material fluidizado era 100-140- μ m arena de sílice, y la altura del lecho
estático fue de 100 mm. La cámara de combustión secundaria fue una sección de
francobordo (30-mmdiameter, 1450-mmtall). Todas las partes de themain sección de
combustión entren en contacto con los gases de combustión se hicieron de cuarzo. La
sección de post-combustión conectada la sección de combustión principal con la
sección thermalretention, que consistía en tres tubos de vidrio (30mmdiameter, alto
300-mm). Se suministró aire a las cámaras de combustión primaria y secundaria por un
compresor. La proporción de aire en exceso se establece en 1,3 en la cámara de
combustión primaria y 0,7 en la cámara de combustión secundaria; en total, se
suministró aire al doble de la relación estequiométrica. Calentadores eléctricos
mantienen de forma independiente la temperatura a 700 ° C en la cámara de
combustión primaria, 900 ° C en thesecondarycombustor, and350 ° sección de retención
térmica Cinthe.
Es veryhard formación toobtainreliabledataonPCDD / F debido a que muchos
factores complicados en los fenómenos de combustión afectan a su formación en
la incineración, que hace que sea difícil dilucidar sus formationmechanisms.
Themost punto importante de este estudio es el de obtener los resultados
experimentales sobre el factor de selección con una precisión extrema ( 20).
arena fresca se usó para el material fluidizado en cada experimento porque traza
incluso cantidades de residuos tales como el cloro y el catalizador en la arena y
en las superficies internas del reactor afectar fuertemente la formación de PCDD /
F ( 22). Después de cada experimento, las superficies internas del reactor en
contacto con la contaminación toprevent fluegaswerewashed de experimento a
experimento. Whenwashing no podían eliminar la contaminación, se sustituyeron
las piezas de cuarzo. En la mayoría de los casos, los compuestos de cobre
reactorswere remadebecause adheridas a sus superficies interiores. Muestreo de
PCDD / F
10.1021 / es050707r CCC: $ 30.25 • 2005 American Chemical Society
Publicado el 11/17/2005 Web
diagrama de la Figura 1. Representación esquemática de la configuración experimental.

TABLA 1. Modelo desechos y su contenido de Cl y Cu, basado en el análisis de los TABLA 2. Concentración de CO en los gases de salida y las concentraciones de PCDD
materiales secos y PCDF en Punto de Muestreo S3

residuos modelo A correr

si C UN si C

aditivos CuCl 2 , 2H 2 O CuCl 2 , 2H 2 O CuCl 2 , 2H 2 O aditivos un PE, HCl si

CLORURO DE POLIVINILO HCl si
CLORURO DE POLIVINILOEDUCACIÓN
un FÍSICA si basura modelo UN si C
contenido de Cl (% en peso) 1.24 0.17 0.20 CO (ppm) 49 18 7
contenido de Cu (% en peso) 0,09 0.09 0.10 PCDD (ng / m 3N) 260 190 120
alto poder calorífico 19.30 19.34 19.42 PCDF (ng / m 3N) 540 330 270
valor (kJ / g) un Todos los desechos modelo también contenían CuCl 2 , 2H 2 O. si HCl se suministra con el aire primario.
un PVC: poli (cloruro de vinilo). si PE: polietileno; el contenido de carbono de la PE fue el mismo que el

de la PVC añadió a modelo residuos A.

análisis se llevó a cabo durante al menos 4 h en la parte superior de themain sección de

Resultados y discusión

combustión (muestreo punto S1 en la Figura 1), en la entrada de la sección de retención

térmica (punto de muestreo S2), y después de la sección de retención térmica (punto de
muestreo S3). Una sonda refrigerada por agua se utilizó en el muestreo de punto S1. El
procedimiento de muestreo, método analítico, y el protocolo para la identificación de
PCDD / F se describen en otro lugar ( 23). El tiempo de residencia fue de aproximadamente
1,7 s en la cámara de combustión secundaria,
0,4 s entre los puntos de muestreo S1 y S2, y 1,2 s entre S2 y S3.
Tres tipos de residuos modelo (designados A, B, y C) con
strictlydefinedwaste compositionswereused. TheBase ingredientes de los
desechos modelo fueron 45% de polvo de pasta no blanqueada, 40% de harina,
y el polvo de madera 15%. Las propiedades y composición elemental de los
residuos modelo que contiene sólo los ingredientes de la base se describen en
otro lugar ( 20). Los modelwastes contenían los followingadditives: modelwaste
A, PVC y CuCl 2 , 2H 2 O; modelo residuos B, polietileno (PE) y CuCl 2 , 2H 2 O;
modelo residuos C, CuCl 2 , 2H 2 O (Tabla 1). Todo
ingredientsweregroundseparately, mixedmechanically, y luego se granula en
partículas (1-3 mm de diámetro). los residuos del modelo se suministran al
reactor de lecho fluidizado a 100 g h- 1. gas HCl (10% innitrogen) wasused para la
inyección de cloro. La cantidad de HCl introducida en el punto F1 inyección en la
combustión de PVC-freewastes B andCwas ajusta de modo que la cantidad de
cloro suministrado era el mismo que en la combustión de PVC que contiene los
desechos A. El modelo de los residuos que se hizo en el mismo lote fue utilizado
en los experimentos de los residuos experimentos C. combustión se realizaron
una vez para cada corrida experimental en orden arbitrario. Se ha confirmado en
muchos experimentos que los resultados precisos de PCDD / F
formationareobtainedby este experimentalmethod ( 12, 20, 24).
1. Comparación entre PVC andHCl como cloro Sources.
Las concentraciones de tetra- través dibenzo- octa-clorado pag- dioxinas y
dibenzofuranos en el punto de muestreo S3 fueron más altos para los residuos A
(que contiene PVC) y más bajo para los residuos C (Tabla 2). La concentración
media de CO en el gas de combustión se correlacionó positivamente con las
concentraciones de PCDD y PCDF, de manera similar en los estudios anteriores ( 12,
20).
Themain razón los PCDD / F concentrationwas más alto para wasteA es
probablemente que las partículas theHCl concentrationaroundwaste en el campo
de la combustión fue mayor durante la combustión de los residuos A que durante
la combustión de los residuos B y C becauseHClwas liberado fromPVCinwasteA.
Esta condición resultó en mayores concentraciones de CO y PICs y la formación
de PCDD / F mejorada ( 20). Durante la combustión de los residuos B, la
combustión incompleta de PE en una falta de oxígeno a nivel local podría resultar
en concentraciones de PCDD / F de alta CO y. Las estructuras moleculares de
PVC y PE afectan combustión desde thehigher valores caloríficos de los
threewastes arealmost la misma (Tabla 1).
El perfil homólogo fue similar, y más
alto-chlorinatedspecieswerepredominantly formada para todos los experimentos
(Figura 2). El perfil homólogo cambió en gran medida cuando las condiciones
experimentales diferían ( 25). La similitud del perfil indica que los mecanismos de
su formación no cambian para theseexperiments.Higher-chlorinatedspecies
predominantemente formadas muestran que el cobre catalizó la cloración,
porque tetra- tohexa-chlorinatedspecieswere las principales especies
formedwhen thewaste didnot contener el catalizador en los experimentos
anteriores ( 24). Copper compoundswould reactwithHCl en los gases de
combustión como en los compuestos aromáticos de reacción theDeacon y clorar
( 14). Las proporciones de congéneres de PCDD / Fs también formado tenía una
estrecha

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los perfiles de la Figura 2. homólogo de PCDD y PCDF en el muestreo de punto S3 en
experimentos de combustión sobre los desechos modelo A, B, y C. HCl se suministran con
el aire primario.
semejanza como se muestra en la Figura 3, en el que las proporciones de
dibenzofuran tetra- y penta-cloro congéneres (T4CDF y P5CDF) se dan como
ejemplo porque estos congéneres tienen los patrones más característicos en
estos experimentos ( 24). Estos resultsmean que el roleof inyecta HCl como una
fuente de Cl es el mismo que el de PVC en los residuos en la formación de PCDD
/ F. Esto indica que el cloro en PVC es onceconverted formación toHCl
andcontributes toPCDD / F. Estos resultados también muestran que las
estructuras de themolecular de PVC y PE no influyen directamente en la
formación de PCDD / F, es decir, el papel de los átomos de C en PVC y PE en
sus mecanismos de formación no es diferente de los de los ingredientes de base
de los desechos. El método experimental en este estudio puede distinguir los
cambios en patrones de congéneres de PCDD / Fs formados ( 24). Por lo tanto, las
similitudes en las proporciones de congéneres también demuestran una alta
fiabilidad de los resultados en estos experimentos.
distribuciones FIGURA 3. congénere del T4CDFs y P5CDFs en experimentos de combustión sobre desechos modelo A, B, y C.
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2. PCDD / F Formación en las diversas secciones de la
Incinerador. experimentos combustión de residuos C se realizaron supplyingHCl con
theprimary aire para theprimary combustor (InjectionPoint F1 inFigure1), con el aire
secundario a la cámara de combustión secundaria (punto F2), a la entrada de la
sección de post-combustión (punto F3), y justo antes de la térmica sección -retention
(punto de F4). HCl punto de inyección F3 se encuentra después del muestreo punto
S1, y el punto de inyección F4 se encuentra justo antes del punto de muestreo S2. A
excepción de los puntos de inyección de HCl, las condiciones experimentales fueron
las mismas que las de los residuos C descrito anteriormente.
El total concentrationsof tetra- throughocta-clorado dibenzo- pag- dioxinas y
dibenzofuranos ( Σ PCDD / F) en samplingpoints S1, S2, andS3 se muestra
inFigure 4. La concentración media de CO en el gas de combustión era 7 ppm
cuando se inyectó HCl en F1, 5 ppm en F2, 9 ppm en F3, y 4 ppm en F4. La
inyección de HCl en F1 resultó en la formación de PCDD / F en la sección de
combustión principal. La concentración total de PCDD / F aumentó de una
sección a otra en el incinerador ( Σ PCDD / F, S1 < Σ PCDD / F, S2 < Σ PCDD / F,
S3). Esta tendencia también se observó cuando se inyectó HCl en F2. Σ PCDD /
F fue menor significativamente en todos los puntos de toma de muestras,
especialmente S1, cuando se inyectó HCl en F2 en lugar de F1. Por supuesto,
esta diferencia se relaciona directamente con si HCl se inyectó en
theprimarycombustor. Theapparent amountsof PCDD y PCDF formados en la
sección de post-combustión (es decir, la diferencia de Σ PCDD / Fbetween S1 y
S2) y la sección thermalretention (es decir, la diferencia de Σ PCDD / F entre S2
y S3) también se reduce mucho cuando se inyectó HCl en F2. Este es un
resultado importante formación becausePCDD / F era reducedalthoughHCl
coexistieron en estas secciones inboth experimentos. Este resultado muestra
claramente thatHCl en theprimary combustor juega un papel significativo en la
formación de PCDD / F en secciones aguas abajo, así como la sección de
combustión principal en estos experimentos.
WhenHCl se inyectó a F3, la concentración de PCDD / F en S1wasquite
pequeña cloruro becausechlorinecameonly fromcopper en los residuos. La
inyección de HCl a F3 resultó en un fuerte incremento inmediato en la
concentración de PCDD / F en S2. Este resultado indica que el cloro
suministrado como HCl en la entrada del thepostcombustionsection
inmediatamente reactedwith PICs, lo que lleva a la formación de PCDD / F en
esta sección. La diferencia en Σ PCDD / F entre S1 y S2 era mucho menos
cuando se inyectó HCl en F3 que cuando se inyectó HCl en F1 y F2. Este
resultado muestra que el HCl en el secundario

concentraciones FIGURA 4. totales de PCDD y PCDF en los gases de combustión en puntos de
muestreo S1, S2, y S3 durante los experimentos de inyección de HCl.
combustor, así como en la cámara de combustión primaria, juega un papel
importante en la formación de PCDD / F en secciones aguas abajo. Es
interesante que la diferencia de Σ PCDD / F entre S2 y S3 fue menor que entre
S1 y S2, que era contrario a los resultados obtenidos cuando se inyectó HCl en
F1 y F2. Este resultado indica que los compuestos están listos para formPCDD /
Fs no se formaron en la sección de retención térmica. A la inversa,
suchcompounds se formaron principalmente en la sección de combustión
principal en presencia de HCl en estos experimentos. Una muy pequeña
cantidad de arena se llevó encima en las secciones aguas abajo en estos
experimentos. Esto proporciona thepossibility de PCDD largo plazo formación /
F como los efectos de memoria en el thermalretentionsectionbecause la formore
experimentswere plazo de 4 h ( 11). Sin embargo, las cantidades de PCDD / F
formados a través de este mecanismo son pequeñas en estos experimentos
debido a que la diferencia en Σ PCDD / F entre S2 y S3 era muy pequeña
cuando se inyectó HCl en F3. La mayoría de ellos están formados por un corto
tiempo en esta sección cuando se inyecta HCl en F1 y F2.
WhenHCl era injectedat F4, PCDD / Fs en S2were formados durante el
tiempo de residencia muy corto entre la inyección HCl a F4 y muestreo en S2, a
menos de 0,1 s. Las cantidades aparentes de PCDD y PCDF formados en la
sección thermalretention eran más pequeños que los formados en la sección de
post-combustión, similar al caso en HCl se inyectó a F3. Estos resultados
muestran que el HCl es capaz de reaccionar con PICs a formPCDD / Fs tan
pronto como se suministra, pero que no contribuyen a la formación de PCDD / F
en la sección de retención térmica cuando se inyecta en F3 y F4. La pequeña
cantidad de PICs que está listo para reaccionar con cloro procedente de themain
sectionwould combustión bemostly consumido por reacción inmediatamente con
el inyectaron HCl y se convierte en PCDD / Fs en la sección de post-combustión
en estos experimentos.
Los presentes experimentos mostraron que las cantidades de PCDD / F
formada en la sección de retención térmica en gran medida increasedwith
injectionofHCl en F1 andF2, pero thosehardly aumentaron con la inyección de
HCl a F3 y F4. La diferencia entre estos resultados fue evidente. Esto significa
que la presencia de HCl en la sección de combustión principal, especialmente
en theprimarycombustor, es esencial para formationof PCDD y PCDF de las
secciones de postcombustión y de retención térmica en lowtemperatureaswell
como en themaincombustion sección a alta temperatura. Los PICs que
conducen a PCDD / F
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formación en la térmica-retentionsectionaremainly formada en la sección
principal de combustión en presencia de HCl en estos experimentos.
EliminatingHCl en sección de combustión themain es eficaz en la reducción de
la formación de PCDD / F.
Literatura citada
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Recibido para revisión 13 de abril de 2005. Revisado re manuscrito concebido 6 de octubre
de 2005. aceptada 7 de octubre de 2005.
ES050707R