ARTÍCULO

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Planta de Tratamiento de Aguas Residuales y vertederos como fuentes de

compuestos polifluoroalquilo a la atmósfera †

Lutz Ahrens, *, ‡ Mahiba Shoeib, *, ‡ Tom Harner, ‡ Suma Lee Chi, ‡ Rui Guo, §, || y Eric J. Reiner §, ||
‡ Medio Ambiente de Canadá, la rama de Ciencia y Tecnología, Toronto, ON, Canadá, M3H 5T4

§ Universidad de Toronto, Departamento de Química, Toronto, ON, Canadá, Ontario M5S 3H6 Ministerio de

Medio Ambiente, Toronto, ON, Canadá, M9P 3V6

)

si S información de soporte

RESUMEN: escuela politécnica Florida compuestos uoroalkyl (PFC) se deter- minadas en el aire alrededor de una planta depuradora de aguas residuales (PTAR) y dos tierras fi sitios ll
utilizando espuma de poliuretano sorbente impregnado (SIP) de disco pasiva de muestras de aire en el verano de 2009. Las muestras se analizaron para fi cinco clases de PFC (es decir, Florida
uorotelomer alcoholes (FTOHs), por Florida sulfonamidas uorooctane (Fosas), sulfonamidoethanols (Foses), por Florida ácidos sulfónicos uoroalkyl (EPIP), y por Florida ácidos carboxílicos
uoroalkyl (PFCA)) para investigar su concentración en el aire, la composición y las emisiones a la atmósfera. Σ concentraciones de PFC en el aire eran 3 15 veces más alta dentro de
theWWTP (2280 24 040 pg / m 3) y 5 30 veces más altos en la tierra fi sitios ll (2780 26 430 pg / m 3) en comparación con los sitios de referencia (597 1600 pg / m3). No se observaron
variaciones en el patrón de PFC entre la PTAR y tierra fi ll sitios e incluso dentro del sitio PTAR. Por ejemplo, FTOHs eran la clase PFC predominante en aire para todos PTAR y de la tierra fi
sitios ll, con 6: 2 FTOH como el compuesto dominante en theWWTP (895 12 290 pg / m 3) y 8: 2 FTOH dominando en la tierra fi sitios ll (1290 17 380 pg / m 3). Además, por Florida ácido
sulfónico uorooctane (PFOS) era dominante dentro de la planta de tratamiento (43 171 pg / m 3), seguido de per Florida ácido uorobutanoic (PFBA) (55 116 pg / m 3), mientras PFBA fue
dominante en la tierra fi ll (101 sitios 102 pg / m 3). También es de destacar que las concentraciones PFCA disminuyó con el aumento de longitud de cadena y que las emisiones para las
incluso PFCA de longitud de cadena superan las emisiones para los compuestos de longitud de cadena impar. Además, se encontraron concentraciones muy elevadas de PFC cerca de
los tanques de aireación en comparación con los otros tanques (aclaraciones es decir, primarios y secundarios fi er) y probablemente asociada con un aumento de la volatilización durante
la aireación que puede mejorarse adicionalmente a través del transporte acuosa aerosol mediada. Σ PFC anual estimada de emisiones utilizando una simplificación fi modelo de dispersión
ed eran 2.560 g / año para la depuradora, 99 g / año por la tierra fi sitio ll 1, y 1,000 g / año por la tierra fi El sitio ll 2. Estos resultados ponen de manifiesto el importante papel de las EDAR y
tierras fi LLS como fuentes de emisión de PFC a la atmósfera.

' INTRODUCCIÓN ser bioacumulables 12 y tienen posibles e adversa ff eja en los seres humanos y la vida silvestre. 13,14 Ellos
pueden ser transportados por las corrientes oceánicas 4 y la atmósfera 15 y sus precursores volátiles
En los últimos años, la entrada de poli Florida compuestos uoroalkyl (PFC) a la atmósfera y
(es decir, FTOHs, FOSAs, Foses) pueden someterse a transporte a larga distancia a través de la
su destino ha sido reconocida como una de las cuestiones emergentes en química ambiental.
atmósfera. 5,6,16
PFC comprenden un grupo diverso de productos químicos que han sido ampliamente utilizados
como aditivos de procesamiento durante Florida fluoropolímero producción y como tensioactivos Como resultado, por Florida ácido sulfónico uorooctane (PFOS) ha sido añadido a la lista de
contaminantes orgánicos persistentes (COP) de la Convención de Estocolmo en mayo de 2009,
en aplicaciones de consumo, incluyendo repelentes de manchas en textiles, muebles y
que produjeron en restricciones globales sobre sus usos y producción. 17
productos de papel durante más de 50 años. 1 Durante andusage producción, PFC puede ser
liberado en el medio ambiente, 2,3 donde se han encontrado para ser omnipresente en agua, 4 aire,
5,6 sedimento, 7 y organismos. 8 BasedOn el volumen de producción, las emisiones históricas se estiman en 6800
45 300 t por per Florida uorooctylsulfonyl Florida fluoruro (POSF) (1972 2002). 3 se
estima que la mayoría de las emisiones de haber sido liberada al medio ambiente
Una vez liberado en el medio ambiente, Florida uorotelomer alcoholes (FTOHs), por Florida
acuoso ( ~ 45 000 t) y
sulfonamidas uorooctane (fosas) y por Florida sulfonamidoethanols ooctane uor-
(Foses) pueden degradarse en la atmósfera o en condiciones aerobias a per Florida ácidos
carboxílicos uoroalkyl (PFCA) y por Florida ácidos sulfónicos uoroalkyl (EPIP). 9 11
Problema especial: Por Florida ácido uoroalkyl

PFCA y EPIP son resistentes a los procesos típicos ambientales degrada- dación y Recibido: 26 de de octubre de, 2010

EPIP y PFCA de cadena más larga son conocidos Aceptado: 28 de de marzo de, 2011

Revisado: 8 de marzo de, 2011

† Parte de la Edición Especial Ácido perfluoroalquilo
Publicado: 05 de abril de, 2011

r 2011 American Chemical Society 8098 dx.doi.org/10.1021/es1036173 | Reinar. Sci. Technol. 2011, 45, 8098 - 8105
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sólo una pequeña cantidad en el aire ( ~ 235 t). 3 Las emisiones para el rango de PFCA entre
3.200 y 7.300 t (1951 2004), a partir de las cuales se estimaron las emisiones indirectas
(impurezas PFCA y / o precursores) para ser ~ 1 5% de siones la fuente total de emi-. 2 Un
estudio reciente indica que la fase acuosa puede actuar como una fuente neta de por Florida ácido
uorooctanoic (PFOA) a la atmós- fera; 18 sin embargo, fi mediciones de campo de PFOA en
la atmós- fera son raros. plantas de tratamiento de aguas residuales industriales o
municipales (EDARs) se discuten en su mayoría como fuentes puntuales de PFC en el
medio ambiente acuoso. 19,20 masa PTAR Florida estudios OW encontraron concentraciones
similares o superiores de PFC en el correo ffl uente en comparación con la de Florida uente, lo
que indica que WWTPs convencionales se NO TA ff reflexivo para la eliminación de los PFC.
De hecho, la biodegradación de compuestos precursores dentro de la planta de tratamiento
en realidad podría aumentar las concentraciones de PFCA y EPIP. 19,20 Recientemente, la
tierra fi lixiviados ll también se identificó fi ed como una fuente puntual potencial para el medio
ambiente acuático. 21 Sin embargo, estos estudios se centraron en la descarga en el medio
ambiente acuático, mientras que a nuestro entender, no hay datos disponibles sobre las
emisiones de PFC a la atmósfera a partir de esta fuente potencial.
El objetivo de este estudio fue examinar las concentraciones atmosféricas de PFC en
numerosos sitios en y alrededor de una EDAR, y contra el viento y en el lugar a las dos de la
tierra de los residuos sólidos fi LLS en Ontario, Canadá, utilizando muestreadores pasivos de
aire (PAS). la especificación fi Objetivos C de este estudio incluyen (i) para determinar si
WWTPs y tierras fi LLS son fuentes de emisión importantes de PFC a bymeasuring aire fi cinco
clases de PFC (es decir, FTOHs, FOSAs, Foses, EPIP, PFCA) en la atmósfera en theWWTP
y tierra fi sitios ll, (ii) para investigar la composición de los PFC en estas muestras con el fin de
identificar especí sector- fi c di ff erences, y (iii) para modelar y cuantificar para el fi tiempo
primero, las emisiones de PFC a la atmósfera de una EDAR y la tierra fi LLS.
' SECCION EXPERIMENTAL
Muestreo. Un nuevo tipo de PAS que comprende discos de espuma de poliuretano
NATed (SIP) sorbentes-impregnación se desplegó en dos campañas de campo dependientes
in- para evaluar PFC en el aire de una PTAR y dos vertederos. Los detalles de la preparación
de muestras de disco SIP se ha informado anteriormente. 22 Brevemente, la espuma de
poliuretano previamente limpiada (PUF) discos (14 cm de diámetro
1,35 cm
grueso; Superficie 365 cm 2, de masa 4,40 g, volumen de 207 cm 3, Tisch Ambiental,
Cleves, OH) se impregnaron con finamente molido de resina XAD-4 (Supelco, Bellefonte,
PA) ( ~ 0,5 g por disco PUF). Durante el despliegue de campo, los discos de SIP se
alojaron individualmente en el interior ya lavadas cámaras de acero inoxidable (modelo
TE-200-PAS, Tisch Ambiental) y desplegados ~ 2 m por encima de la superficie del suelo
/ agua. Este nuevo tipo PAS mejora la capacidad de sorción del disco PUF convencional
para los productos químicos más volátiles y polares, tales como los PFC. 22,23
Para evaluar las emisiones de PFC de aire de la PTAR, discos SIP PAS ( n = 12)
fueron desplegados durante 63 días alrededor de una EDAR municipal en Ontario,
Canadá, entre julio y septiembre de 2009. Las muestras fueron desplegados en la clari
primaria fi er (sitios 4 y
5), el tanque de aireación (sitios de 6 9), clari secundaria fi er (sitios 10 y
11), que estaban abiertas a la atmósfera, y en cuatro sitios de referencia cercanos (sitios
1 3 y 12) (Figura 1 y Figura S1 en la información de apoyo (SI)). En cuanto al proceso Florida
ow, el agua residual que es fi primera filtrada para eliminar los desechos grandes
comienza en el clari primaria fi ers, donde los sólidos se separan de la aguas residuales a
través de sedimentación por gravedad. A partir de ahí, el líquido de correo ffl uente pasa
a través de una etapa de aireación donde lodo activado (microorganismos / bacterias) se
utiliza para degradar la orgánica
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Figura 1. Los sitios de muestreo en los alrededores de la planta de tratamiento de aguas residuales. Dirección
predominante del viento es indicada por la flecha roja.
importar. El aire se inyecta a través de la parte inferior de los tanques de aireación para mejorar
la actividad microbiana. Esto introduce turbulencia a la superficie del agua y la emisión de
aerosol burbujeo / acuosa. El tanque de aireación e ffl uente luego pasa a través de un clari
secundaria fi er, donde las bacterias y las partículas restantes se someten a sedimentación más
lejos de las aguas residuales. El clari secundaria fi er correo ffl uente se pasa entonces a través de
un proceso de cloración cerrado (desinfección) antes de la descarga al lago. cuatro fi espacios en
blanco de campo se recogieron mediante la colocación de los discos de SIP en la carcasa de
toma de muestras y luego la eliminación de ellos después de 1 min. Para comprobar la
reproducibilidad, se recogieron muestras duplicadas en los sitios 8 y 9, entre dos tanques
aireaciones ( ~ 5 m de cada tanque).
Para evaluar las emisiones a la atmósfera de la tierra fi LLS, discos SIP PAS fueron
desplegados durante 55 días a las dos de la tierra de residuos sólidos urbanos fi ll sitios en Ontario,
Canadá, entre junio y agosto de 2009. Las muestras fueron desplegados en contra del viento y en
el lugar de la zona activa de cada tierra fi El sitio ll ( n = 4) y uno fi blankwas de campo recogidos en
cada sitio como se describió anteriormente (Figura S2 en el SI). Cabe señalar que ambos sitios
recogen las tierras fi gas ll y el área activa de la tierra fi ll se mantuvo a un mínimo, cubriendo los
residuos con el suelo y un plástico fi lm. Los detalles de los datos meteorológicos durante el
período de muestreo de la planta de tratamiento y la tierra fi sitios ll se pueden encontrar en la
Tabla S1 y la Figura S3 y S4 en la SI. Todas las muestras de disco SIP y fi espacios en blanco de
campo se almacenaron en frascos de vidrio ámbar que tiene tapas de aluminio forrada a 20 C
hasta el análisis.
Derivado concentraciones en el aire. Las las concentraciones de aire individuales
derivados de los discos SIP se calcularon como se describe anteriormente. 22,23 El volumen de
la muestra de aire es química específica y basado en el muestreador pasivo coeficientes de
reparto de aire ( K sorbo UNA) para cada la tasa de muestreo cinética química y. Los volúmenes de
muestra para el 55 63daydeployment en theWWTPwere calcula tobe106 114 m 3 para FTOHs
y 188 236m 3 para FOSAs y Foses, respectivamente. El valor más bajo para las FTOHs
reflejan su menor K Un SIP y el hecho de que el disco SIP alcanza la saturación (capacidad
máxima) para las FTOHs. Para thePFCAs andPFSAs, anaverage velocidad de muestreo de
4m 3 /
se utilizó día. 23 Es importante tener en cuenta que el cálculo del volumen de muestra de
aire sólo es una estimación basada en la ca- libración previo de las muestras. El volumen
de aire de la muestra es una función del tiempo de despliegue, la temperatura media y K sorbo
A. Estudios recientes campo de intercomparación han mostrado un buen acuerdo entre PAS
de disco SIP y muestreadores de alto volumen, con la excepción de PFOS que mostró que
la concentración fue subestimado (es decir, de volumen de aire de muestra sobreestimado)
utilizando PAS de disco SIP. 24,25
El aire muestreador pasivo existente fi resultados guración en la llection co-
principalmente de contaminantes de fase gas. 22 Para el particulado
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Figura 2. ( A) FTOHs, (B) FOSAs, y Foses en pg / m 3 medida en el aire en la planta de tratamiento de aguas residuales y los dos tierras fi ll sitios utilizando muestreadores de aire SIPdisk.
velocidad de muestreo de fase, que se refiere al estudio por Kl ANOV una et al. 26
que mostraron que esto sea ~ 10% de la tasa de fase gaseosa. Una ventaja importante de la
PAS es que realiza el muestreo integrada en el tiempo que proporciona la “ promedio ” concentración
de aire durante el período de despliegue. Esto es especialmente útil en casos de
concentraciones en el aire que Florida uctuar en gran medida con el tiempo, ya que de muestras
de aire de alto volumen a corto plazo que se recogen típicamente durante varias horas para un
daymay no representan adecuadamente el escenario de la media.
Productos químicos. Los analitos diana incluyen 22 PFC (es decir, C 4 C 12,
C 14 PFCA, C 4, C 6, C 8, C 10 EPIP, 6: 2, 8: 2, 10: 2 FTOH, perfluorooctano
sulfonamida (PFOSA), metilo y etilo FOSA y metilo y FOSE etil) más 16
estándares internos de masas marcado (IS) y N, N- dimethylperfluoro-1-octanesulfonamide
QA / QC. Como parte de la QA / QC, se evaluaron las mediciones por duplicado
( N, N- Yo 2 FOSA), 13 C 8 PFOS, y 13 C 8 PFOA como estándares de inyección
(INJS) (para detalles véase la Tabla S2 en el SI).
Muestra Extracción y análisis instrumental. Se extrajeron los discos de SIP
como se ha descrito previamente. 23 Brevemente, antes de la extracción de los
discos SIP se enriquecieron con 5 ng y 50 ng absoluta de un IS mezcla que
contiene Foses masa marcado EPIP, PFCA y FTOHs, FOSAs, respectivamente.
discos SIP se Soxhlet extrajeron con éter de petróleo / acetona (50/50, v / v)
durante 18 h, seguido de una extracción de 4 h con metanol. Los extractos de éter
de petróleo / acetona y metanol se concentraron por evaporación rotatoria seguido
de soplado de nitrógeno suave hasta
0,5 y 1 ml, respectivamente. El extracto de metanol se purificó adicionalmente
usando la dispersión de limpiar con ENVI-Carb (100 mg, 1 ml, 100 400 de malla,
Supelco, St. Louis, MO) y ácido acético glacial. 27 Después de la centrifugación 0,5 ml
se transfirió a un vial de polipropileno. Antes de la inyección, 10 ng de N, N- Yo 2 FOSA
y 4 ng de 13 C 8 PFOS y 13 C 8 PFOA se añadieron a la éter de petróleo / acetona y el
extracto de metanol como INJS, respectivamente.
El análisis se realizó usando cromatografía de gases (Agilent 7890A; Agilent
Technologies, Palo Alto, CA) metría espectrometría de masas (5975C Agilent;
Agilent Technologies, Palo Alto, CA) modo (SIM) utilizando ionización química
positiva (PCI) para los FTOHs, FOSAs y Foses (GC / MS) en el monitoreo
selectivo de iones. 5 Alícuotas de 2 μ L se inyectaron en una columna DB-WAX
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(30 m, 0,25 mm de diámetro interno, 0,25 μ metro fi lm, J & W Scientific fi c, Folsom,
CA). La separación y detección de la PFCA, EPIP, y PFOSA se realizó por
cromatografía líquida (Agilent 1100; Agilent Technologies, Palo Alto, CA) con
espectrómetro de masas de triple cuadrupolo interconectado con una fuente de
ionización por electrospray en negativo-ionmode (LC ( ) ESI MS / MS; API 4000,
Applied Biosystems / MDS Sciex, Foster City, CA). Las alícuotas de 25 μ L se
inyectaron en un Luna C 8 ( 2) la columna 100A (50 2 mm, 3 μ tamaño de partícula
m; Phenomenex, Torrance, CA) usando un gradiente de 200 μ L / metanol min y
agua (ambos con solución de acetato de amonio acuoso 10 mM (NH 4 OAc)).
(sitios 8 y 9) y de campo espacios en blanco. las concentraciones de campo en blanco ( n
= 6) fueron <1% de las concentraciones medidas en las muestras. límites de detección
del método (MDI) se calcularon como 3 veces de señal a ruido para cada compuesto en
las muestras de aire reales y variaron de 4,0 43,0 pg / m 3 para los FTOHs, FOSAs y
Foses utilizando GC / MS PCI y de 0,04 0,87 pg / m 3
para PFCA, EPIP, y PFOSA usando LC ( ) ESI MS / MS. los valores de recuperación
Método calculados a partir de marcado con masa se enriquece antes de la inyección y INJS
sobrecargadas antes de la inyección varió desde 55 hasta 163% para FTOHs, FOSAs, y
Foses y de 41 100% para el PFCA, EPIP, y PFOSA. Todos los resultados fueron corregidos
para la recuperación de los PFC. Para más detalles sobre los sustitutos elegidos para cada
compuesto nativa se ha informado anteriormente. 4,22
duplicar las mediciones mostraron una concordancia excelente y muy buena
reproducibilidad con una desviación estándar media de ~ 5% para los PFC. Además de
nuestro protocolo de QA / QC, discos SIP PAS se evaluaron en una intercomparación
campo internacional contra muestreadores activos (alto volumen), que mostraron
generalmente una buena concordancia entre los dos tipos de muestras. 25
' RESULTADOS Y DISCUSIÓN
Las concentraciones de las PTAR. Las concentraciones de PFC en el aire alrededor de una
PTAR utilizando PAS de disco SIP se muestran en la Figura 2 y 3 (para más detalles véase la
Tabla S3 y S4 en el SI).
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Figura 3. PFOS y PFCA en pg / m 3 medida en el aire en la planta de tratamiento de aguas residuales y los dos tierras fi ll sitios utilizando muestreadores de aire de disco SIP. Nota: La muestra del sitio PTAR 7 se perdió
durante el tratamiento de la muestra. Basado en otro trabajo, 24 la concentración de aire derivado para PFOS es probable que se subestimado utilizando el muestreador disco SIP.
las concentraciones de aire en sitios de referencia (sitios 1 3 y 12) de FTOHs,
FOSAs, y Foses eran por lo general en el rango como re- portado para las zonas
urbanas. 5,28 Sin embargo, Σ concentraciones FTOH eran 2 10 veces mayor en los sitios 1
y 2 (856 1190 pg / m 3)
en comparación con las mediciones anteriores en Toronto (50 123 pg / m 3) 5 y Hamburgo,
Alemania (179 531 pg / m 3) 0.28 Esto puede volver Florida ect proximidad a la propia PTAR
(Figura 1). Σ centraciones FTOH con- eran más bajos en los sitios de referencia más distantes
(sitios 3 y 12) (304 504 pg / m 3) en comparación con los sitios 1 y 2. En general, las
concentraciones FTOHs, fosas, y Foses en el sitio 12 fueron similares a los valores
reportados en los sitios urbanos (véase la Tabla S5 en el SI). Sitio 12 era de
aproximadamente 600 m desde el perímetro de la planta de tratamiento y no a favor del viento
y por lo tanto poco probable que se vean afectados por las emisiones de la PTAR. En
contraste, los otros sitios de referencia (es decir, los sitios 1 3), que eran mucho más cerca (a
menos de 200 m de los tanques de tratamiento) fueron capaces de detectar las emisiones de
la planta de tratamiento.
concentraciones en el aire de Σ FTOHwere 11 veces mayor dentro de la planta (8080 ( 7250
pg / m 3, 4 sitios 11) en comparación con los lugares Ference re- (sitios 1 3, 12); mientras que
las concentraciones de aire de
Σ FOSA / FOSE eran 4 veces más altas dentro de la planta (66 (37 pg / m 3). El di ff erences
en la magnitud de las concentraciones de aire FTOHs y FOSAs / Foses puede volver Florida
ect di ff erences en las concentraciones de aguas residuales combinadas con di ff erences
en su potencial de volatilización de agua. FTOHs tienen presiones de vapor del líquido
superior (P L) ( 53 1.670 Pa a 25 C) en comparación con los FOSAs y Foses (0,35 7,0 Pa a
25 C). 29
El más abundante de clase PFC dentro de la planta de tratamiento fueron los FTOHs
con 6: 2 FTOH como el compuesto dominante (58% de la
Σ FTOHs), seguido de 8: 2 FTOH (36%). Esto es contrario a los resultados para el aire
urbano ambiente donde 8: 2 FTOH tiene típicamente concentraciones superiores a 6: 2
FTOH. 5,28,30 Sin embargo, el patrón de PFC variar dentro del indicando di planta ff emisiones
Erent para los compuestos y procesos individuales. Por ejemplo, el NORTE- acetato de
per Florida se detectó sulfonamidoetanol uorooctane (EtFOSE) en el clari primaria fi er y
tanque de aireación (4 sitios 9) pero no en el clari secundaria fi er. los Σ concentraciones
FTOH en los dos clari primarios fi sitios er variaban hasta en un factor de
aproximadamente 2. Además, el Σ concentraciones FTOH en el clari primaria fi er (sitios 4
y 5) y por encima del tanque de aireación (sitios 6 y 7) eran 5 9 veces mayor en
comparación con la clari secundaria fi er (sitios 10 y 11; Figura 2). La concentración más
alta FTOH en el sitio 4 es probablemente debido al hecho de que esta muestra se montó
1,5 m por encima de una rejilla de metal que estaba sentado directamente sobre el cabo Florida
flujo de la aclaración fi er.
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el cabo Florida ow exhibido cierta turbulencia que puede tener buido contri- a la emisión
de PFC que impactaron la muestra. Cabe señalar que la aclaración primaria fi ERS están
a favor del viento (dirección predominante del viento) de los tanques de aireación y por lo
tanto las muestras 4 y 5 pueden recibir una parte sustancial de los PFC emitidos desde el
proceso de aireación (ver Figura 1). En comparación, el Σ concentraciones FOSA / FOSE
por encima del tanque de aireación (sitios 6 y 7) fueron 1,5 y 5 veces mayor en
comparación con la clari primaria fi er (sitios 4 y 5) y clari secundarias fi er (sitios 10 y 11),
respectivamente (Figura 2). Esto probablemente re Florida ECTS mejorada ción volatiliza-
asociado con la turbulencia / burbujeo del proceso de aireación, mientras que los clari
primarias y secundarias fi res tienen una superficie de agua relativamente en calma. 31 Curiosamente,
las concentraciones de aire sobre la clari primaria fi er (que también tiene una superficie
de agua en calma) fueron similares a la del tanque de aireación para FTOHs, FOSAs, y
Foses aunque la clari primaria fi er no tiene aeración. Esto puede volver Florida ect
concentraciones más altas de aguas residuales de la FTOHs, FOSAs, y Foses en las
etapas aguas arriba de la pro- ceso antes de su degradación. 10 Esto es consistente con
EtFOSE no su detección en las muestras recogidas por encima de etapas aguas abajo
en la clari secundaria fi er. También es posible que las emisiones a la atmósfera de los
tanques de aireación impactan los muestreadores en la clari primaria fi ers que son menos
de 100 m a favor del viento de los tanques de aireación (Figura 1).
De la EPIP y PFCA objetivo en este estudio PFOS y C 4 C 12, C 14 PFCA se detectaron
en aire a theWWTP, mientras que por Florida ácido sulfónico uorobutane (PFBS), por Florida
ácido sulfónico uorohexane (PFHxS), por Florida ácido sulfónico uorodecane (PFD) y
PFOSA estaban por debajo de la MDL. Dentro de la PTAR, PFOS era dominante con
concentraciones en el aire de 43 171 pg / m 3 ( 41% de la Σ PFOS / PFCA), seguido por Florida
ácido uorobutanoic (PFBA) con 55 116 pg / m 3 ( 32%) y por Florida ácido uorohexanoic
(PFHxA) con 10 63 pg / m 3 ( 11%). PFOS media (113 (39 pg / m 3) y Σ PFCA (170 (60 pg /
m 3) concentraciones en el aire dentro de la planta de tratamiento (sitios 4 11) fueron de
7 y 2 veces mayores, respectivamente, en comparación con los sitios de referencia
(sitios 1 3 y 12; 16 (15 pg / m 3 y 89 (33 pg / m 3, respectivamente). Esto indica que el
agua residual es una fuente de PFOS y PFCA a la atmósfera. En particular, los sitios
de referencia 2 y 3, que estaban dentro de unos pocos cientos de metros del lago
Ontario (Figura 1), tenían 7,5 veces más altas concentraciones de PFOS (24 pg / m 3 y
34 pg / m 3, respectivamente) en comparación con los sitios de referencia 1 y 12 (4,7 pg
/ m 3 y 3,0 pg / m 3, respectivamente). Esto podría ser debido a la proximidad de los sitios
de referencia 2 y 3 a la orilla donde las emisiones de PFOS se puede
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elevado debido a la evaporación y la generación de aerosoles acuosos (por ejemplo,
rotura de la ola). A multiespecífica multimedia envir- modelo de destino onmental
para el Lago Ontario indica que la volatilización directa de PFOA representa más del
99% del agua al aire Florida ux, mientras que la producción de aerosol acuosa de
PFOA es insignificante (<1%). 18 La volatilización de PFOA del lago Ontario puede
explicar el aumento de la concentración de PFOA en el sitio de referencia 3 que
estaba más cerca del lago.
A diferencia de la FTOHs, FOSAs y Foses, que mostró poca di ff rencia en
concentraciones en el aire entre la clari primaria fi er y el tanque de aireación, el
PFOS y de cadena más corta PFCA (C 4 C 8) concentraciones por encima de los
tanques de aireación fueron elevados (351 (39 pg / m 3) y eran ~ 1,6 veces más alto
que en la clari primaria y secundaria fi er (214 (12 pg / m 3) ( Figura 3). Esto indica que
el proceso de aireación es especialmente relevante para la emisión de PFOS y
PFCA de cadena más corta (incluyendo PFOA) y no como impor- tante en emisor de
la cadena más larga PFCA (C 9 C 14). Se ha demostrado que el PFOA puede ser
emitida directamente por la volatilización de las aguas residuales y / o asociado con
el aerosol acuosa y después se evaporó a la fase de gas en su forma neutral. 32 Estas
vías pueden contribuir a los las concentraciones de aire elevadas observadas de
PFOA y la cadena más corta PFCA y PFOS. PFOS y PFCA están presentes
principalmente en su forma ionizada en el agua residual (pH 6 8), 33 sin embargo, el
anión puede estar protonado y la forma protonada puede volatilizar a la atmósfera. 15
La otra posibilidad es la vía acuosa transporte aerosol mediada, 32 que está soportado
por las concentraciones de aire más altos de PFOS, PFOA, y la PFCA de cadena más
corta en los tanques de aireación, donde se generan aerosoles acuosos. Esto puede
ser facilitado adicionalmente por las características de superficie activa de PFC que
resultan en un enriquecimiento de los PFC en la microcapa superficie. 34
Los niveles elevados de PFOS y PFCA de cadena más corta en el aire también pueden ser
re Florida eja su dominio en las aguas residuales en compara- ción a la cadena más larga PFCA. 19,35
concentraciones de aguas residuales de los PFCA de cadena más larga se pueden disminuir a
medida que estén asociados con partículas 36 que se eliminan como lodo de las aguas
residuales. Sería útil en el futuro para conducir el aire acoplada y toma de muestras de agua en
los di ff Erent etapas de tratamiento para investigar el agua la dinámica de intercambio de aire y
cómo se trata de una ff ected por la meteorología, las concentraciones del lado del agua, y
condiciones de operación.
Las concentraciones vertedero. concentraciones en el aire de PFC en las dos vertederos
determinaron utilizando discos SIP desplegados contra el viento y en el sitio se muestra en la
Figura 2 y 3 (para más detalles véase la Tabla S3 y S4 en el SI).
los Σ FTOH / FOSA / FOSE contra el viento concentraciones (658 (150 pg / m 3) están en
el mismo intervalo que para los sitios de referencia PTAR. sustancialmente mayor Σ concentraciones
FTOH (5 36 veces) se encontraron en el lugar en la tierra fi LLS en comparación con las
muestras contra el viento, mientras Σ concentraciones FOSA / FOSE sólo había 2 3 veces
mayor (en el sitio vs contra el viento) re Florida eja la tierra baja fi ll emi- sión de fuerza para
las clases de FOSA y FOSE.
Algunos di clave ff Se observaron erences entre los dos tierras fi LLS. Por ejemplo, el Σ FTOHconcentration
en la tierra fi ll 2were aproximadamente 1 orden de magnitud mayor (26 000 pg / m 3) que para la
tierra fi ll 1 (2590 pg / m 3), mientras que el Σ concentraciones FOSA / FOSE eran
aproximadamente dos veces más alta en la tierra fi ll 2 (114 pg / m 3) en comparación con la tierra fi
ll 1 (63 pg / m 3). El tipo de residuos depositada en la tierra dos fi LLS fue similar, que contiene los
residuos sobre todo residencial. SIN EMBARGO, la zona de vertido activa de la tierra fi ll 2 era
más grande que para la tierra fi ll 1 lo que puede explicar las concentraciones de aire más altas
en tierra fi ll 2.
concentraciones en el aire de PFC en la tierra fi LLS fueron dominados por FTOHs
(93 98% de la Σ PFC), pero, a diferencia de la EDAR
8102
ARTÍCULO
donde 6: 2 FTOH era dominante, 8: 2 FTOH fue el compuesto dominante ( ~ 58% de la Σ FTOHs),
seguido de 6: 2 FTOH ( ~ 32%). Esta abundancia relativa (es decir, 8: 2 FTOH mayor que 6: 2
FTOH) es típico de las zonas urbanas. 5,28,30 Las emisiones procedentes de la tierra fi LLS están
probablemente asociados con los productos residuales que contienen los materiales poliméricos
y tensioactivos. materiales poliméricos Tesis pueden contener pequeños porcentajes de FTOHs
residuales no unidos y NORTE- de metilo por Florida sulfonamidoetanol octano uoro- (MeFOSE)
(0,04 3,8%). 37 las emisiones de PFC al aire puede ser también una ff ected por la degradación de
los materiales contaminados durante el envejecimiento de residuos, por la transferencia de aire
en agua de los PFC solubles en agua en la fase acuosa (es decir, la tierra fi lixiviados ll) y por
tierra fi ll producción de gas y la utilización.
Las concentraciones medias de Σ PFCA (226 (136 pg / m 3) y PFOS (3,9 (1,0 pg / m 3) eran
aproximadamente 3 veces más altos en la tierra fi ll sitios en comparación con los sitios
de ceñida. Las distribuciones de los PFCA individuales fueron consistentes, con PFBA
(54%)> PFHxA (12%)> PFOA (8,2%), mientras que en los sitios de ceñida PFBA fue
predominante (80%). El patrón PFCA era similar al patrón en la EDAR, con predominio
de la longitud incluso cadena PFCA. Esto es consistente con la fi hallazgos que el PFCA
originó a partir de los productos telómeros derivados que contienen sólo incluso PFCs
de longitud de cadena, 9 mientras que la biodegradación de FTOHs a PFCA produce
pares e impares PFCA de longitud de cadena. 38 patrones PFCA similar, con predominio
de incluso longitud de la cadena PFCA y de cadena más corta PFCA, se observaron en
tierra fi ll lixiviados procedentes de 22 centros de Alemania, 21 lo que indica que este
patrón es típico de la tierra fi las emisiones de Ll. Es interesante señalar, sin embargo,
que el PFOS exhibió concentraciones muy bajas de aire en la tierra fi sitios ll (3.9 (
1,0 pg / m 3) ya que sólo representa ~ 2% a la Σ PFOS / PFCA, mientras que PFOS fue
predominante en la EDAR con una ~ 41% de contribución a la Σ PFOS / PFCA (113
(39 pg / m 3). Las bajas emisiones de PFOS en la tierra fi lls pueden deberse a varios
factores, incluyendo: fuerte sorción de PFOS a la tierra fi sólidos ll; mi FFI ciente
atrapando de PFOS en tierra fi ll de recogida de gas; y la partición de PFOS a la tierra fi
lixiviados ll.
Relaciones de concentración FTOH. Individuales concentraciones aire FTOH en los
sitios PTAR y vertederos están correlacionadas positivamente con la otra ( p < 0,0001, R
= 0.87 0,98, PearsonCorrelation, SPSS versión 17.0 para Windows). La relación de 6: 2
FTOH a 8: 2 FTOH a 10: 2 FTOH sobre una base de concentración puede ayudar a
distinguir fuentes de FTOHs a la atmósfera. 30 El 6: 2 FTOH a 8: 2 FTOH a 10: 2 FTOH
relación a los sitios de referencia fue 2.7 a 2.7 a 1.0, que está en el rango de valores
reportados para las zonas urbanas. 28 Es interesante observar que 8: 2 FTOH se mejora
en los vertederos (es decir, proporción de 3.1 a 6.1 a 1.0), mientras que 6: 2 FTOH y 8:
2 FTOH son elevados en relación con 10: 2 FTOH en theWWTP (es decir, 10/06 a
06/05 a 1,0). Cabe señalar que la generación de PFCA de FTOHs precursoras en el aire
en los sitios PTAR y landill es poco probable que ocurra debido a la abundancia de
óxido nítrico (NO) en estas áreas predominantemente urbanas / suburbanas. Se espera
que la conversión de FTOH a PFCA que ocurra después del transporte ATMOSFERA
esférica al fondo y las regiones remotas donde las concentraciones de NO son bajos. 9,11
Sin embargo, la biodegradación de FTOHs es posible en el agua residual y el material
de relleno presentado. 19,38
Entradas EDAR y vertedero a la atmósfera. Un modelo de dispersión gaussiana
simplificado se aplicó a los resultados del estudio para estimar las emisiones de PFC.
Para una fuente de punto con emisiones neos instanta-, la fórmula de Gauss
simplificado se define por: 39
mi ¼ cu Δ y Δ z re 1 Þ
dónde C es la concentración de aire (pg / m 3), mi es la tasa de emisión (g / día), Δ y y
Δ z son una horizontal fetch (m distancia
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Figura 4. las emisiones de PFC estimados a partir de una EDAR y dos terrenos fi ll sitios en g / año.
desde el sitio de muestreo) y la altura del muestreador encima de una superficie de
tierra (m), y u es la velocidad media del viento (m / s) a la altura de muestreo (nota:
las concentraciones de aire de los lugares de referencia no fueron restados de la
concentración de aire C, para más detalles véase el texto en el SI). Los cálculos se
basan en las concentraciones de aire en los vertederos determinados para la
muestra en el lugar y la media para los sitios 6 y 7 en la PTAR, que se sitúa por
encima del tanque de aireación. Las tasas de emisión calculados para la PTAR se
multiplicaron por 8 para dar cuenta de las emisiones procedentes de los ocho
tanques de aireación idénticas. Este cálculo supone que los tanques de aireación
eran la fuente puntual predominante para los PFC en la depuradora. Esto es
apoyado por los datos y El conocimiento de la importancia de la aireación en la
mejora de intercambio de aire en agua de los PFC. Sin embargo, si los otros
tanques tienen contribuciones no despreciables a las emisiones al aire, entonces
este cálculo subestima la tasa de emisión de la PTAR. El tiempo de residencia
calculado sobre la PTAR debido a la advección fue de sólo 77 s (para más detalles
véase el SI). Por último, Se estimaron las tasas de emisión de PFC anuales (g /
año) basado en las tasas de emisión diaria de peso (g / día) y se resumen en la
Figura 4 (para más detalles véase la Tabla S6 en el SI). Las emisiones de PFC
anuales medias estimadas de theWWTP y vertederos están sujetas a
incertidumbres adicionales debido a las variaciones en las concentraciones de PFC
en las aguas residuales y el aire y las velocidades del viento variable durante las
diferentes estaciones del año de muestreo. La influencia de los eventos de lluvia no
se pudo determinar debido a la falta de resolución temporal de PAS. Sin embargo,
se produjeron acontecimientos importantes de lluvia durante el período de muestreo
(véase la Figura S3 y S4 en el SI) y sería interesante examinar esta influencia en
futuros estudios. Otros estudios también deben incluir la toma de muestras de
aguas residuales de todas las etapas de tratamiento con el fin de seguir los cambios
en los PFC durante todo el proceso;
Σ PFC anual se estimaron las emisiones en aproximadamente 2.560 g / año por
theWWTP, 99 g / año por la tierra fi ll 1 y 1.000 g / año por la tierra fi ll 2 en 2009. Las
emisiones de FTOHs predominó y eran aproximadamente 2 órdenes de magnitud
más alta que las otras clases de PFC investigados en este estudio. Las emisiones
de 6: 2 FTOH en la EDAR eran dominantes, mientras que 8: 2 FTOH fue
dominante en tierra fi ll sitio 1 y 2. Entre la EPIP y PFCA, PFOS y PFBA tenían las
mayores emisiones a la atmósfera de las emisiones de las PTAR y PFBA fueron
más altas en la tierra fi sitios Ll. Estos resultados son consistentes con estudios lago
donde al alza Florida También se encontraron fundentes. 15,40 Cabe señalar que tanto
la tierra fi LLS investigado aquí tenía procesos para la captura
8103
ARTÍCULO
tierra fi gas ll y reduce aún más la volatilización al aire manteniendo el área
activa, expuesto a un mínimo.
Se estimaron las emisiones per cápita de la EDAR utilizando los tipos de
emisiones en μ g por año y la población atendida por la PTAR ( ~ 1 000 000
personas) (véase la Tabla S6 en el SI). Esta estimación per cápita debe
considerarse con precaución, ya que se basa en una EDAR y no tiene en cuenta
las posibles contribuciones de aguas residuales industriales y comerciales. La
estimación se aparearon emisiones per cápita de la per Σ PFCs de WWTPs a aire
eran 2560 μ g / año / persona. En comparación, la descarga reportedWWTP de
PFC para el medio ambiente acuoso en e ffl uents es
~ 2 10 veces mayor. 20,35 Por ejemplo, la media Σ PFC dis- carga en e ffl uents
de 7 WWTPs en Suiza fue ~ 34 000
μ g / año / persona (85 2,670 g / año) y dominado por PFOS, 20
y la media Σ PFC descargar en e ffl uents de 9 EDAR en Alemania fue ~ 4400 μ g / año /
persona (18 20 300 g / año), dominado por PFOA. 35 En el caso de la tierra fi ll el vertido
al medio acuoso, un estudio de 22 tierra fi ll sitios en Alemania estima que la media Σ de
descarga PFC era ~ 49 g / año, muy inferior en comparación con el correo ffl uents de
EDAR. 21 descargas acuosas de FTOHs no se identificaron fi ed en cualquier correo ffl uents
de la EDAR y la tierra fi estudios ll discutidos anteriormente. Así, para los FTOHs, en
particular, las emisiones al aire y la tierra fromWWTPs fi LLS son importantes en la
contribución a las cargas atmosféricas y por su papel como precursores en el
transporte a larga distancia de PFCA atmosférica. Los datos de emisiones de PFC
presentados aquí proporcionan una base y justificación fi cación para futuros estudios
del sector de residuos.
' contenido asociado
si S Información de soporte. Detalles adicionales sobre los sitios de muestreo, datos
meteorológicos y las concentraciones de PFC. Este material está disponible de forma gratuita
a través de Internet en http://pubs.acs.org.
' INFORMACIÓN DEL AUTOR
Autor correspondiente
* Teléfono: 416-739-4473 (LA); 416-739-5961 (MS); Fax: 416- 739-4179 (LA);
416-739-4179 (MS); e-mail: lutz.ahrens@ec. gc.ca; mahiba.shoeib@ec.gc.ca.
' RECONOCIMIENTO
Rogamos reconocemos el Dr. Ma Jianmin (Environment Canada, Downsview)
por su ayuda en el cálculo de las tasas de emisión y Shirley Anne-Smyth
(Environment Canada, Burlington) para
dx.doi.org/10.1021/es1036173 | Reinar. Sci. Technol. 2011, 45, 8098-8105
Ciencia y Tecnología Ambiental
asistencia con la que inicia la fi campañas de campo. Agradecemos al Plan de Gestión de sus-
tancias químicas (Gobierno de Canadá) para funding.We parcial gracias también a los
operadores de la tierra fi ll sitios andWWTP para el acceso a los sitios de muestreo.
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