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1321-1327, 1997
Copyright 1997 Elsevier Science Ltd
Pergamon Printed in Great Britain. All
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Phi:
Resumen: la posibilidad de eliminar selectivamente NOX desde el gas que contiene C02, N2, 02, H20, S02 y
NOX se ha examinado mediante la experimentacin a escala de banco y piloto. Estos resultados han demostrado
que NO puede ser selectivamente secuestrado del gas si la concentracin de oxgeno es suficiente y la
concentracin de S02 es bastante baja. Oxgeno aumenta la cantidad de NO quitar y promueve la conversin de
NO a N02 (via NO + 1/202 + N02) y la adsorcin de N02 dentro de microporos de los carbones. El carbono
no se consume si durante la desorcin N02 su temperatura se mantiene por debajo de aproximadamente 200 0 C.
La presencia de S02 inhibe la oxidacin del n y el posterior almacenamiento de N02 en microporos, pero en
concentraciones tpicas de gases despus de lavadores de gases post combustin de azufre, dicha inhibicin es un
efecto inmediato, probablemente asociado con envenenamiento selectivo sitio en lugar de un efecto acumulativo
asociado a retencin de poro bloqueando o azufre.
La posibilidad de la eliminacin de n y tambin se discutir el N02 de gases de combustin y el grado a que
multas fueron producidas durante las pruebas de planta piloto de carbones activados. Patrones de desgaste en la
superficie de carbono con posterioridad a los estudios de planta piloto y absorcin NOX calculado de fase gaseosa
y absorbentes anlisis se comparan con datos de la experimentacin de la bscula de mesa. Informacin necesaria
para comprender la interaccin del NO- + S02 en a carbn se discute. 1997
Elsevier Science Ltd
Kev WordsA. Activated carbons, B. adsorption properties.
1. INTRODUCTION provoca la oxidacin del reductor antes de interaccin no
x [6]. Tambin existe el problema de deslizamiento de
Normativa ambiental correspondiente a las emisiones de NH3 u otros reductores ms all de la cama de
fsil fija alimentada por energa fuentes en los Estados
Unidos se han centrado en S02 porque fue implicado catalizador y la produccin de productos de la
como un importante componente de la deposicin cida. reaccin del lado no deseados tales como HCN [7,
xidos de nitrgeno, incluyendo n y N02, tambin han 8]. Control simultneo NOX y de S02 es difcil y
sido implicados como precursores de la precipitacin costoso [9].
cida, mientras que N20 se considera un gas En algunos casos es posible aumentar la eficiencia
potencialmente importante casa verde [l]. Otras del procesamiento de NOX si se concentr en una
reacciones de fase gaseosa conocida en que el nitrgeno corriente de gas de combustin no. Hemos
xidos pueden desempear funciones atmosfricas examinado este tipo de procesamiento mediante
importantes incluyen la formacin de ozono y el
carbones activados [9-20], demostrando que:
desarrollo de la calina. La presencia de S02 y NO x en
humos de combustin exigen su control y, con mayor (l) los carbones activados tienen una gran
nfasis, la tecnologa de control a utilizarse debe capacidad para absorber n de gases de combustin
minimizar o eliminar residuos subproductos. cuando el gas contiene oxgeno coreactant;
Investigacin para desarrollar tal proceso qumicamente (2) propiedades fsicas y qumicas de carbones
benigno en la industria de energa apenas est activados influyen en la capacidad para la NO
comenzando. adsorcin;
Para ningn control x, una tecnologa comercialmente (3) despus de la conversin del NO- + N02 en la
probada y aplicable es la reduccin cataltica selectiva superficie de los carbones, N02 se adsorbe en
(SCR) [2]. Una enorme cantidad de investigacin se ha
microporos;
realizado en los procesos SCR que utilizan reductores de
amonaco e hidrocarburos [3, 5]. En general, son muy (4) la especie adsorbida es N02- y puede ser
eficientes en la reduccin de NOX a N2 a temperaturas desorbida eficientemente como fase gas N02',
por encima y cerca de 350 Q C. catalizadores SCR Sin (5) S02 y N02 interactuar en carbones y compiten
embargo, catalizador tapar, ensuciar o envenenamiento para los sitios de adsorcin/activacin;
puede ocurrir que disminuye la conversin de NOX y
J. K. NEATHERY et al.
(6) presin no inducida adsorcin y la desorcin esquemticamente en la figura. l. Una corriente de gas de
aumenta la capacidad de captacin de N02; humo sinttico
(7) la eliminacin de N02 adsorbido y S02 de los Pilot-scale tests were conducted using a 0.3 m diameter
carbones y la restauracin de la actividad de advanced reactor system (ARS), shown schematically in
adsorcin pueden lograrse mediante desorcin Fig. l. A synthetic flue gas stream
temperatura inducida; y
(8) una adsorcin desorcin ciclismo proceso
podra ser utilizado para secuestrar selectivamente
NO de gases de combustin.
Ms del 90% de lo NO x en el humo de unidades
de energa de combustibles fsiles es NO en lugar
de N02, aunque NO se oxida despus de que se
emite a la atmsfera. La concentracin de n est
cerca de niveles traza (500 ppm) y se mezcla con
altas concentraciones relativas de 02. Tan temprano
como 1952 [22], se ha demostrado que, en
presencia de 02, el carbn activado cataltico podra FhEGas
oxidar NO en velocidades superiores a los de Fig. l. Schematic of pilot-scale ARS.
oxidacin homognea o sobre materiales de slice.
Aunque un sistema de reactor fue diseado para
efecto de conversin del 95% de NO y se fue generado por la combustin de gas propano en
discutieron la economa esperada del sistema, que se mide NO en una concentracin de 500-700
ningn desarrollo posterior de esta idea se ha ppm. NO fue generado por la oxidacin cataltica
encontrado en la literatura. del NH3 sobre gasa de Pt en temperaturas
No han investigado el selectivo capacidad de superiores a 650 C:
adsorcin de carbones activados preparados
comercialmente y han extendido este trabajo a los 1.5H20
estudios de planta piloto utilizando un sistema de Anhidro NH3 fue vaporizado y alimenta a una cama
reactor avanzado (ARS) basado en un concepto de de catalizador Pt calentada a presin atmosfrica con
cama circulantes. Se discutir el estado actual de la exceso de aire. La concentracin de NO en el humo
investigacin y estudios necesarios para mayor estaba controlada por modulacin de la tasa de flujo de
aclaracin de ninguna interaccin sobre carbones NH3 a travs de la cama del catalizador. Reacciones
activados. secundarias formando N2 y N02 eran inevitables debido
a efectos de equilibrio y a la baja selectividad del
2. EXPERIMENTAL catalizador de oxidacin (platino gasa-grado); sin
Bscula de mesa de adsorcin y desorcin fueron embargo, la fraccin de N02 fue menos del 8% del total
experimentos usando analizadores gravimtricos NO x formado. Deslizamiento de amonaco a travs del
trmicos (T GA) acoplados a un espectrmetro de masas lecho cataltico no era mensurable porque 650 c est
(MS) Micromass VG cuadrupolo. La TGA utilizado era muy por encima de su punto de descomposicin.
un Seiko TG/DTA 320 y una Microbalanza de alta La nave principal del ARS mide 3,66 m de alto por
presin de lOO Cl Cahn. El GA de T y la MS fueron 0,31 m de dimetro. La seccin inferior del mdulo
juntadas por un caliente (170 0 C) lnea de transferencia reactor contena puertos especializados para la insercin
capilar de slice fundida lderes de las cmaras de la TGA de la boquilla de alimentacin, un sitio de vidrio y un
de a una filtracin molecular inerte metrasil que inyector de la inyeccin de cicln slidos reciclar.
interconect el capilar con la fuente incluida de iones de
la MS.
Las condiciones de experimentacin de la bscula de
mesa no y S02 adsorcin y desorcin incluyeron el uso de
entre el 8 800 mg de carbn activado; una tasa de flujo
de gas total variable; gas las concentraciones y las
composiciones de 500 20 000 ppm n, 250 ppm S02, 0-
10% 02, C02, 0-6% H20 con el equilibrio; temperatura de
adsorcin entre 20-140 0 C; desorcin a temperaturas
entre 20-350 2 C y presiones entre 1.0 28 bar. Los
carbones utilizados en estos estudios estaban
comercialmente disponibles y se prepararon de una
variedad de precursores. Las fuentes de los electrodos de
carbono y algunas de sus propiedades fisicoqumicas se
dan en la tabla l.
Se realizaron pruebas piloto con un dimetro de 0,3 m
avanzado sistema del reactor (ARS), que se muestra
Uptake of NOx by activated carbons
El cicln era una unidad de alta eficiencia, de alta Se calcul la tasa de adsorcin NOX de la
temperatura con una eficiencia del diseo de ms de concentracin de NOX de entrada y salida. Dada la
90% para partculas de 6 um o ms pequeo. Slidos tasa volumtrica de los gases de combustin a
capturados por el cicln cayeron en una cmara de travs del sistema y la concentracin volumtrica
separacin y se tiraron en una lnea de reciclaje de 2,54
de la entrada y su salida de NOx, la tasa de
cm de dimetro interior por el lado de succin de un
adsorcin molar podra calcularse por diferencia.
Table l. Characteristics of carbons studied
1
ID Supplier Adsa wt% C S (m 2 g ) Vol (ml g l)
Source Meso SA Micro SA Meso vol Micro vol
(C - I C=O.95; y x 10 3
TIME (min)
Fig. 7. NOX exit concentration and adsorption rate vs
time for CDS capture with AC pellets (run AC-2);
conditions: flue gas rate = 5.7 N m 3 s temperature=93 0
C, 8.2 kg AC ( Westvaco), 527 ppm NOX inlet
concentration; sorbent NOX loading = 0.3 wt%.
1326
600 0.40
NO concentration, %
Fig. 5. Variation in N02 uptake with NO reactant concentration.
behavior has practical consequences for applying
activated carbons to industrial processing.
El detector NOX utilizado en este estudio tena la
capacidad de medir tanto NO y total NOV, la diferencia
entre las dos lecturas se asumi que la
o 50 100 150 200 250 300 350
TIME (min)
Fig. 8. NOX exit concentration and adsorption rate vs time for
CDS capture with AC pellets (run AC-3); conditions: flue gas
rate = 5.7 N rn 3 s temperature = 38 0 C, 8.2 kg AC (Westvaco),
527 ppm NOX inlet concentration; sorbent NOX loading = 3.5
wt%.