Universidad Catlica del Norte

Facultad de ingeniera y ciencias geolgicas

Departamento de ingeniera metalrgica y mina

DISTRIBUCIN Y COMPORTAMIENTO DEL ARSNICO DURANTE LA REDUCCIN

DE LA MATA EN EL PROCESO DE FUNDICIN.
Autores: Weichun Yang Shunqi Tian Jianxun Wu-Liyuan Chai - Qi Liao.

Resumen

La distribucin y el comportamiento del arsnico durante la reduccin de la mata

en el proceso de fundicin, fue investigado con diferentes valores en la adicin de
carbono, contenido de arsnico, la relacin CaO/SiO2, y la relacin Fe/SiO2.La
relacin de adicin de carbono afect significativamente la distribucin de arsnico
entre las fases, y la mayora del arsnico podra ser retenido en una mata rica en
hierro con una relacin de adicin de carbono superior al 20%. Una creciente
relacin de Fe/SiO2 favoreci la retencin y estabilizacin de arsnico en la mata
rica en hierro, y un aumento en la relacin de CaO/SiO2 disminuy la volatilizacin
del arsnico y mejor la estabilidad de arsnico en la mata y escoria rica en hierro.

Introduccin

Cada ao se generan cantidades significativas de desechos ricos en hierro y

residuos portadores de plomo de la industria metalrgica y qumica, incluyendo la
pasta de plomo de las bateras de plomo-cido desechadas y polvos de pirita.
Estos residuos contienen altos niveles de plomo y xidos de hierro, y trazas de
metales preciosos (Au y Ag), y por lo tanto, tienen un gran valor de recuperacin.
Sin embargo, se depositan a menudo en los vertederos como residuos slidos, lo
que resulta no slo grave en la contaminacin ambiental, sino que tambin en el
desperdicio de recursos. Recientemente, en la reduccin de la mata fundida se ha
desarrollado una tcnica de fundicin para la recuperacin de plomo, metales
preciosos de desechos ricos en hierro y residuos portadores de plomo. En este
proceso, los compuestos de plomo se puede reducir a plomo metlico con los
xidos de hierro, a partir de residuos ricos en hierro como un agente de fijacin de
azufre a alta temperatura y una atmsfera reductora fuerte, mientras que el azufre
en los desechos se estabiliza en la fase de mata sin emisiones de SO2 . Esta
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tcnica tiene una perspectiva de aplicacin prometedora en la utilizacin de los

desechos que contienen plomo y residuos ricos en hierro como resultado de su
alta recuperacin de plomo y metales preciosos, bajas emisiones, y procedimiento
simple.

El arsnico, un elemento metaloide carcingeno, suele estar contenido en

desechos ricos en hierro y desechos que contienen plomo, lo que puede llevar a
efectos adversos sobre la calidad del plomo crudo procedente del proceso de
reduccin de la mata en fundicin. Las emisiones de arsnico se consideran una
de las principales preocupaciones ambientales. Los subproductos del proceso
reduccin de la mata en fundicin contienen arsnico y presentan un potencial
riesgo ambiental. Por lo tanto, es importante elucidar el destino y la distribucin
del arsnico en el proceso de reduccin de la mata en fundicin

El destino y la distribucin del arsnico en el proceso de fundicin dependen de

muchos factores, incluyendo la temperatura, la composicin de la materia prima,
la atmsfera de reduccin, el nivel de concentracin y las condiciones del proceso
trmico. Se inform que la distribucin de arsnico entre las masas fundidas y la
fase gaseosa se ve afectada por la carga de arsnico, la temperatura, las
condiciones atmosfricas y la qumica de la escoria durante el proceso de
fundicin de mata de cobre. Por lo tanto, este trabajo se centra en el
comportamiento y la distribucin de arsnico para proporcionar una base terica y
soporte tcnico para el control de la contaminacin de arsnico y la recuperacin
de plomo durante el proceso reduccin de la mata en fundicin de los desechos
que contienen plomo y residuos ricos en hierro.

Proceso experimental

Materiales

El material de carga de la reduccin de la mata en el proceso de fundicin y sus

subproductos (polvo de fundicin, mata rica en hierro y escoria), se obtienen desde
una planta de fundicin en la provincia de Hunan, China. La tabla 1 muestra la
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composicin qumica de las muestras. Segn una previa investigacin de los

autores, los patrones de difraccin de rayos X (XRD) del material de carga indican
que la mayora de plomo estaba como sulfato de plomo (PbSO 4). Todos los
productos qumicos utilizados en los ensayos a escala de laboratorio para la
reduccin de la mata en fundicin, eran reactivos de grado analtico.

Tabla 1: Composicin qumica de las muestras.

% Masa
Elemento As Pb Cd Zn Fe S Ca Cu Na Al
Material de carga 1,04 31,1 0,83 2,50 14,40 7,20 2,20 0,20 0,43 1,50
Escoria 0,08 1,38 0,01 2,41 18,80 2,30 9,70 0,07 1,20 5,60
Polvos Fundicin 1,10 40,00 1,62 1,30 3,10 2,60 0,35 0,04 1,00 0,23
Mata rica en Hierro 5,63 7,65 0,02 1,99 48,81 8,80 3,40 0,32 - 1,70

Pruebas a escala de laboratorio de reduccin de la mata en fundicin

Los ensayos a escala de laboratorio de reduccin de la mata en fundicin se

realizaron en un horno elctrico. Sulfato de plomo (PbSO 4), arseniato de sodio
(Na3AsO4), xido frrico (Fe 2O3), y el carbono (coque) se utilizaron como residuos
que contienen plomo, fuente de arsnico, agente de fijacin de azufre y el agente
reductor, respectivamente. En una prueba tpica el Fe 2O3, Na3AsO4, y el carbono
se dosifican y se mezclan con 150 g PbSO 4 en relacin CaO/SiO2 deseada. La
mezcla se coloc en un crisol de corindn y se fundi a 1.200C y se dej durante
2 horas antes de enfriar a temperatura ambiente en el horno. La duracin de 2
horas se determin en pruebas preliminares ya que se puede obtener una
recuperacin mayor de plomo con 2 horas. Finalmente, los productos de fundicin,
se pesaron, molieron y se almacenaron en un frasco cerrado hasta su anlisis. Las
influencias de los parmetros de fundicin, tales como la relacin de adicin de
carbono (13-22%, relacin de masa carbono aadido PbSO 4), contenido de
arsnico (1-7%, relacin de masa arsnico aadido PbSO4), relacin Fe/SiO 2
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(0,65-1,25) y CaO/SiO2 (0,28 a 0,67) sobre la distribucin y toxicidad por lixiviacin

de arsnico en los productos.

Anlisis

Los contenidos elementales de las muestras se analizaron mediante

espectroscopia de emisin atmica de plasma acoplado inductivamente (ICP-AES,
IRIS Intrepid II XSP, Thermo Electron Corporation), despus de un procedimiento
de absorcin de cido asistida por microondas basado en el mtodo USEPA 3052
(HNO3/HF/HCl, 9: 3: 2). La escoria y la mata rica hierro (subproductos principales)
se sometieron al procedimiento de lixiviacin caracterstica de la toxicidad (TCLP),
de acuerdo con el EPA SW-846 y el mtodo 1311. En detalle, se aadieron 5 g de
muestra a 100 ml. de solucin de extraccin TCLP (0,1 M de actico glacial con
un pH a 4,93) en una botella de 120 ml. y es sellada. Las botellas selladas se
agitaron de extremo a extremo durante 18 horas, luego se centrifugaron y filtraron,
donde la concentracin de arsnico en la superficie se determin mediante ICP-
AES (tcnica de electroscopio de emisin atmica de plasma acoplado por
induccin). Cada experimento se realiz 3 veces y los resultados se presentan
como valores medios con desviacin estndar.

Se aplic un mtodo de extraccin secuencial de cuatro etapas para el anlisis de

la fase qumica del arsnico. El mtodo dividi el arsnico en cuatro fases
qumicas: xido de arsnico (agua desionizada, hirviendo durante 1,5 h), arsenato
(H2SO4 al 20%, con agitacin durante 0,5 h), arsnico elemental (H 2O2 al 5%, con
agitacin durante 1 h) y sulfuro de arsnico (digerido con 15mL de HNO 3 y de 5
mil HClO4). La concentracin de arsnico en el lixiviado se analiz mediante ICP-
AES.
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Resultados y discusin

Reacciones para el arsnico durante el proceso reduccin de la mata en

fundicin

Las principales reacciones que se producen durante el proceso reduccin de la

mata en fundicin de desechos portadores de plomo y residuos ricos en hierro
para la recuperacin de plomo son las siguientes:

+ + ()

+ + + + ()

+ + + + ()

El arsnico se puede dispersar en todos los productos pero sobre todo existe
principalmente en la fase mata rica en hierro como resultado de su alta afinidad
con el hierro. Segn el anlisis de la fase qumica del arsnico (Tabla 2), la forma
dominante del arsnico en el material de carga fue el arseniato, que represent el
74,4%. Durante el proceso reduccin de la mata en fundicin, el arseniato se
descompone en xido de arsnico y arsnico elemental bajo una alta temperatura
y una atmsfera reductora. El xido de arsnico podra interactuar con sulfuros de
hierro para formar sulfuro de arsnico en la atmsfera reductora. Adems, el
arsnico elemental puede reaccionar directamente con compuestos de hierro para
producir Fe2As. As, el arsnico en la mata rica en hierro existi sobre todo en
forma de sulfuro de arsnico (75,1%) y el Fe 2As tambin se observ en la mata
rica en hierro en nuestra investigacin anterior. En el polvo de fundicin, el
arseniato fue la forma dominante debido a que las interacciones de componentes
de polvos de arsnico en suspensin favorecen la formacin de arseniato.
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Tabla 2: Fase qumica del arsnico en las muestras (contenido relativo:%)

Composicin xido de Arsnico Arseniato Sulfuro de Otros

de la fase arsnico elemental arsnico
Material de 1,50 2,00 74,40 7,70 14,50
carga
Escoria 7,50 5,90 59,20 11,20 16,20
Polvo de 0,90 4,70 84,00 10,50 -
fundicin
Mata rica en 1,70 0,90 22,30 75,10 -
hierro

Durante el proceso de reduccin de la mata en el proceso de fundicin, las posibles

reacciones del arsnico son las siguientes:

+ + () + ()

+ + ()

+ + ()

+ () ()

+ + + ()

Prueba de fundicin simulada

Efecto de la relacin de adicin de carbono

Las figuras 1 a y b muestran el efecto de la relacin de adicin de carbono sobre

la distribucin de arsnico y plomo entre las fases con una proporcin de adicin
de arsnico al 3%. Se observ que el arsnico exista principalmente en el plomo
crudo con una relacin de adicin de carbono por debajo del 18%. Cuando la
proporcin de adicin de carbono fue superior al 20%, la mayor parte del arsnico
se conserv en la mata rica en hierro, lo que se puede explicar por la interaccin
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Fe-As-S bajo una atmsfera fuertemente reductora. La distribucin de arsnico en

el gas disminuy de 25,4% a 15,3% a medida que aumento la adiccin de carbono,
lo que indica que la volatilizacin del arsnico fue suprimida por la alta adicin de
carbono. Tambin se observ que las condiciones reductoras reduciran la
volatilizacin del arsnico debido a la disminucin de la concentracin de xido
voltil. Mientras tanto, el porcentaje de distribucin en el plomo en crudo aument
del 73,3% al 84,7%, con la proporcin de adicin de carbono aumentando de 13%
a 16%, pero no se observaron cambios significativos en la proporcin de adicin
de carbono del 16% al 22%.

Figura 1: Distribuciones de arsnico (a) y plomo (b) entre el plomo crudo, la

mata rica en hierro, la escoria y las fases de gas en relacin con la relacin de
adicin de carbono. Razn de lixiviacin (c) y concentracin (d) de arsnico con
varias relaciones de adicin de carbono.
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Tambin se evalu la razn de lixiviacin y la toxicidad del arsnico en la mata y

escoria rica en hierro (Figura 1 (c y d)). Con la relacin de adicin de carbono
aumentando, el arsnico en la escoria se libera ms fcilmente, y por consiguiente,
la concentracin de lixiviacin de arsnico en la escoria aument. Cuando la
proporcin de adicin de carbono fue superior al 16%, la concentracin de
lixiviacin de arsnico en la escoria super el valor umbral aceptable (5
mg/L). Cuando se tiene en cuenta la recuperacin del plomo y la calidad del plomo
crudo, la proporcin de adicin de carbono para el proceso reduccin de la mata
en fundicin debe fijarse en un 20%.

Efecto del contenido de arsnico

La figura 2 (a y b) muestran las distribuciones de arsnico y plomo en los productos

con varios contenidos de arsnico (1-7%). Cuando el contenido de arsnico
aument de 1% a 3%, la distribucin de arsnico en la mata rica en hierro aument.
Los resultados de trabajos previos mostraron que cuando la concentracin de
arsnico en el material de carga aument, su concentracin en la mata tambin
aument. La distribucin del plomo puede verse fuertemente afectada por el
contenido de arsnico. La distribucin de plomo en el plomo crudo disminuy del
90,0% al 45,4% cuando el contenido de arsnico aument de 1% a 7%, lo que indica
que la recuperacin de plomo puede reducirse significativamente con la adicin de
arsnico.
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Figura 2: Distribuciones de arsnico (a) y plomo (b) entre el plomo crudo, las fases
mata rica en hierro, escoria y gas en relacin con el contenido de arsnico en el
material de carga. Razn de lixiviacin (c) y concentracin (d) del arsnico con
diversos contenidos de arsnico en el material de carga.

En general, el contenido de arsnico aument con la razn de lixiviacin, lo que

indica que la estabilizacin del arsnico en la escoria y la mata rica en hierro se
hace dbil (Figura (2 c)). Simultneamente, la concentracin de arsnico lixiviado
para la mata rica en hierro y escoria aument con el contenido de arsnico. Cuando
el contenido de arsnico era inferior al 2%, las concentraciones de arsnico lixiviado
tanto de la mata rica en hierro como de la escoria estaban por debajo del valor
umbral. Sin embargo, aument bruscamente cuando el contenido de arsnico
super el 3% (Figura 2 d). Por lo tanto, teniendo en cuenta las prioridades de
recuperacin de plomo y control de la contaminacin por arsnico, el contenido de
arsnico para el proceso de proceso reduccin de la mata en fundicin debe ser
estrictamente controlado por debajo del 3%.
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Efecto de la relacin de CaO/SiO2

La Figura 3 (a y b) muestran las distribuciones de arsnico y plomo entre las fases

con diversas relaciones de CaO/SiO2 .La distribucin de arsnico en el gas
claramente disminuy cuando la relacin CaO/SiO2 aument. En otras palabras, el
contenido de calcio puede reducir, hasta cierto punto, la volatilizacin del arsnico.
Esto puede explicarse por la interaccin arsnico-calcio para producir arseniato de
calcio (Ca3 (AsO4)2), que es la especie ms probable y sigue siendo no voltil incluso
a temperaturas de hasta 1.300C. Se observ un aumento moderado en la
distribucin de arsnico con el aumento de la relacin CaO/SiO2 para la mata rica
en hierro .Sin embargo, la relacin de distribucin de plomo fue afectada de manera
despreciable por la relacin CaO/SiO2 y fue bastante estable a ~ 84% (Figura 3b).

De la figura (3 c), la razn de arsnico lixiviado tanto en la escoria y la mata rica en

hierro disminuy a medida que aumentaba la relacin de CaO/SiO2. La interaccin
Ca-As se ha considerado como un proceso clave para la inmovilizacin. Por lo
tanto, en este estudio, el contenido de calcio puede mejorar la estabilidad de
arsnico en la mata rica en hierro y en la escoria, y por lo tanto, la capacidad de
lixiviacin disminuy. La toxicidad del arsnico lixiviado para la escoria tuvo su
mximo valor (8,05 mg/L) a una relacin CaO/SiO2 de 0,43 y disminuy
significativamente con el aumento de la relacin CaO/SiO2; por ejemplo, la
concentracin de lixiviacin disminuyo a 1,68 mg/L cuando la relacin alcanz 0,67
(Figura 3 d). Combinada con los resultados de la toxicidad de la distribucin y la
lixiviacin del arsnico en los productos, cuanto mayor sea la proporcin de
CaO/SiO2, mejor ser para el proceso reduccin de la mata en fundicin.
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Figura 3: Distribuciones de arsnico (a) y plomo (b) entre plomo crudo, mata rica
en hierro, escoria y fases de gas con varias relaciones CaO/SiO 2. Razn (c) y la
concentracin (d) de arsnico lixiviado con diversas proporciones CaO/SiO.

Efecto de la relacin de Fe/SiO2

Tambin se investig el efecto de la relacin Fe/SiO2 sobre las distribuciones de

arsnico y plomo entre las fases, y los resultados se muestran en la Figura 4 (a y
b). Con el aumento de la relacin Fe/SiO2, la distribucin de arsnico aument de
52,4% a 80,7% en la mata rica en hierro y disminuy de 26,2% a 13,5% en la fase
gaseosa. Esto podra ser el resultado de la fuerte afinidad de los compuestos de
hierro hacia el arsnico, y por lo tanto, el arsnico tuvo un importante
enriquecimiento en la mata rica en hierro que result en una mayor relacin Fe/SiO2.
Obsrvese que la distribucin de arsnico en el plomo crudo se redujo notablemente
con el aumento de la relacin Fe/SiO2, lo que indica que un mayor contenido de
hierro es beneficioso para la calidad del plomo crudo. La distribucin de plomo
aument en el plomo crudo y claramente disminuy en la escoria a medida que
aumentaba la relacin Fe/SiO2. Los resultados demuestran que una mayor relacin
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Fe/SiO2 podra aumentar la recuperacin de plomo para el proceso de reduccin de

la mata en fundicin.

Figura 4: Distribuciones de arsnico (a) y plomo (b) entre el plomo crudo, la mata
rica en hierro, la escoria y las fases de gas con varias relaciones Fe/SiO 2. Razn
(c) y la concentracin (d) de arsnico lixiviado con diversos Fe/SiO2 proporciones

Para la toxicidad del arsnico por lixiviado (Figura 4 (c y d)), la concentracin del
arsnico lixiviado en el ensayo TCLP disminuyo significativamente tanto para
escoria, como para la mata rica en hierro a medida que aumentaba la relacin
Fe/SiO2, mientras que la razn de arsnico lixiviado para la mata rica en hierro
disminuy. Cuando la relacin Fe/SiO2 era de 1,25, tanto la escoria y la mata rica
en hierro podra satisfacer el valor umbral, y la razn de lixiviacin fue slo 0,52%
para la mata rica en hierro. Se indica que a una mayor relacin Fe/SiO2 podra
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mejorar la estabilidad de arsnico en la mata rica en hierro. En conclusin, el

proceso de reduccin de la mata en fundicin puede optimizarse mediante el
aumento de la relacin Fe/SiO2.

Conclusin

La volatilizacin del arsnico fue suprimida por una alta adicin de carbono, y la
mayor parte del arsnico se puede retener en la mata rica en hierro con una adicin
de carbono superior al 20%. El aumento del contenido del arsnico en el material
de carga result en una disminucin significativa en la recuperacin de plomo y
las concentraciones de arsnico lixiviado de la escoria y de la mata rica en hierro
aumentaron bruscamente cuando el contenido de arsnico fue superior al 3%. Una
mayor relacin CaO/SiO 2 podra reducir la volatilizacin del arsnico y mejorar la
estabilidad del arsnico en la mata rica en hierro y la escoria. Aumentando la
proporcin Fe/SiO2, la distribucin de arsnico aument en la mata rica en hierro,
pero disminuy en el gas, escoria y plomo crudo, mientras que la estabilizacin de
arsnico en la mata rica en hierro se increment. Por lo tanto, la reduccin de la
mata en el proceso de fundicin podra optimizarse aumentando la adicin de
carbono, relacin CaO/SiO 2 y Fe/SiO2, as como disminuyendo el contenido de
arsnico en el material de carga. Este estudio proporciona informacin til para la
optimizacin de la reduccin de la mata en el proceso de fundicin con residuos
de contenidos de plomo y residuos ricos en hierro.

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