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Revista de materiales peligrosos 401 (2021) 123293

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Diario de materiales peligrosos

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Factores mineralógicos y morfológicos que afectan la separación de cobre y arsénico

en el proceso de beneficio por flotación de escoria de fundición flash de cobre
Huihui Zhoua,b, Guijian Liua,b,*, Liqun ZhangC, Chuncai Zhoud
aCAS Key Laboratory of Crust-Mantle Materials and the Environments, Escuela de Ciencias de la Tierra y del Espacio, Universidad de Ciencia y Tecnología de China, Hefei 230026, China

bState Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, The Chinese Academy of Sciences, Xi'an, Shanxi 710075, China
CEscuela de Recursos e Ingeniería Ambiental, Universidad de Anhui, Hefei 230601, China
dEscuela de Recursos e Ingeniería Ambiental, Universidad Tecnológica de Hefei, Hefei 230009, China

GRÁFICAMENTE ABSTRACTO

INFORMACIÓN DEL ARTÍCULO ABSTRACTO

Editor: Daniel CW Tsang Separar el cobre y el arsénico siempre ha sido un problema importante en el proceso de flotación de escoria de cobre, lo que influye en la utilización de la escoria de cobre y la seguridad ambiental. Un estudio

comparativo de la escoria del horno de fundición flash (FSF) y sus productos de flotación (concentrado y relave) revela los factores que afectan la separación de cobre y arsénico en el proceso de beneficio desde la
Palabras clave:

Arsénico perspectiva de la mineralogía y la morfología. El fraccionamiento elemental en el proceso muestra una correlación positiva de As, Cu y Cd y se observó una correlación obvia entre la transformación de especiación de

recuperación de cobre cobre y arsénico. La presencia de arsénico y cobre en la escoria FSF se correlaciona con las fases clave de las aleaciones de arsénico y cobre, y representó el 88,91 % del total de las fases que contienen arsénico y el

escoria de cobre 32,28 % de las fases que contienen cobre. Las aleaciones de mate y cobre-arsénico estrechamente incrustadas aumentan la dificultad de la separación, lo que sugiere que se necesita una molienda más fina para la

Modo de ocurrencia escoria. El arsénico se libera y se oxida en compuestos de arseniato mientras que la recombinación de As-O y Cu-S ocurre en el proceso que afecta la selectividad del cobre y el arsénico. El arsénico fijado en los
especiación química
minerales de silicato se descarga en los relaves, lo que sugiere que inducir y fijar el arsénico en los minerales de silicato puede facilitar la eliminación del arsénico del concentrado. La escoria FSF y su concentrado de

flotación muestran riesgos de algunos de algunos HM que deben transportarse, eliminarse y utilizarse con precaución. El arsénico se libera y se oxida en compuestos de arseniato mientras que la recombinación de

As-O y Cu-S ocurre en el proceso que afecta la selectividad del cobre y el arsénico. El arsénico fijado en los minerales de silicato se descarga en los relaves, lo que sugiere que inducir y fijar el arsénico en los minerales

de silicato puede facilitar la eliminación del arsénico del concentrado. La escoria FSF y su concentrado de flotación muestran riesgos de algunos de algunos HM que deben transportarse, eliminarse y utilizarse con

precaución. El arsénico se libera y se oxida en compuestos de arseniato mientras que la recombinación de As-O y Cu-S ocurre en el proceso que afecta la selectividad del cobre y el arsénico. El arsénico fijado en los

minerales de silicato se descarga en los relaves, lo que sugiere que inducir y fijar el arsénico en los minerales de silicato puede facilitar la eliminación del arsénico del concentrado. La escoria FSF y su concentrado de

flotación muestran riesgos de algunos de algunos HM que deben transportarse, eliminarse y utilizarse con precaución.

⁎Autor para correspondencia en: CAS Key Laboratory of Crust-Mantle Materials and the Environments, School of Earth and Space Sciences, University of Science and

Technology of China, Hefei 230026, China.

Correos electrónicos:janezhh@mail.ustc.edu.cn (H. Zhou),lgj@ustc.edu.cn (G.Liu).

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.123293
Recibido el 7 de mayo de 2020; Recibido en forma revisada el 19 de junio de 2020; Aceptado el 20 de junio de 2020
Disponible en línea el 23 de junio de 2020
0304-3894/ © 2020 Elsevier BV Todos los derechos reservados.
H. Zhou, et al.
1. Introducción
La escoria de fundición de cobre es una fuente de desecho generada a partir
de la producción pirometalúrgica de cobre que normalmente contiene un 40% en
peso de Fe y una cantidad considerable de metales valiosos y peligrosos para el
medio ambiente Cu, Zn, Pb, Ni, Cr, Cd y elemento tóxico As (Guo et al., 2018;Ma et
al., 2016;Meng et al., 2020). Según las previsiones del ICSG, se generarán
alrededor de 40 millones de toneladas de escoria en 2020 (Meng et al., 2020).
La tecnología de fundición flash (FS) se utiliza en todo el mundo y su
producción de cobre principal es aproximadamente el 50 % de la mundial (Wang
et al., 2013;Xie et al., 2016). La producción de mata de alto grado de cobre siempre
ha sido la dirección de desarrollo del FS de cobre, pero al mismo tiempo, la
cantidad de pérdida de cobre en la escoria también aumenta. Por lo tanto, la
escoria FSF solo se puede desechar después de un tratamiento que tiene como
objetivo reciclar el cobre y otros elementos traza valiosos en el concentrado de
escoria y eliminar elementos de penalización como el arsénico, el uranio y el flúor
en los relaves de escoria, incluidos tres métodos principales: flotación, sulfatación
y tostado. lixiviación (Ili y Antonijevi, 2010;Agorhom et al., 2015). Investigaciones
recientes se han centrado en la flotación por su bajo costo y proceso corto que en
principio es reciclar minerales de sulfuros de cobre y cobre metálico (Agorhom et
al., 2015). Sin embargo, las propiedades de flotación y la química de superficie
similares de los sulfuros de cobre y las fases de arsénico de cobre dan como
resultado las limitaciones de la separación de arsénico en el proceso de flotación
de escoria (Agorhom et al., 2015;Largo et al., 2014a). A medida que el agotamiento
de los recursos de cobre y las leyes ambientales se vuelven cada vez más estrictas
con respecto a las emisiones de las fundiciones, la eliminación de los minerales
que contienen arsénico del concentrado de escoria como parte vital de los
concentrados de cobre es más importante para reducir la metalurgia y la carga
ambiental y aumentar la utilización integral del cobre. escoria (Largo et al., 2014b;
Zhang et al., 2020;Vakylabad et al., 2012). La tecnología de eliminación inofensiva
de los relaves es relativamente madura y la concentración de metales pesados
dañinos en los relaves es más propicia para el control de los peligros ambientales
y el reciclaje de metales valiosos (Riveros y Utigard, 2000;Leist et al., 2000;
Shibayama et al., 2010;Zhang et al., 2015). Por lo tanto, es una forma prometedora
de mejorar la calidad del concentrado de cobre descargando la mayor cantidad
posible de arsénico de la escoria en los relaves en lugar del concentrado. Por lo
tanto, es de gran importancia caracterizar la redistribución del arsénico en los
productos de flotación de escoria y explorar las causas del enriquecimiento de
arsénico en el concentrado de escoria para optimizar el proceso de flotación y
lograr la utilización y eliminación efectivas del arsénico.
La separación de cobre y arsénico siempre ha sido un problema importante
del proceso de beneficio por flotación, que se ve afectado por múltiples factores:
la especiación química y la estructura mineralógica de los elementos de la escoria,
así como las condiciones de procesamiento, como el pH de la pulpa, el
concentración de agentes y el número de aditivos, etc. (Ma et al., 2016;Alterar,
2005;Roy et al., 2015). La escoria de cobre tiene las características de tamaño de
cristal pequeño, tamaño de mosaico fino y relación simbiótica compleja con otros
minerales. Muchos investigadores han estudiado el índice de procesamiento de
flotación como el control potencial (Plackowski et al., 2012;Sénior et al., 2006;Smith
y Bruckard, 2007), rectificado, estrategias de depresión química usando diferentes
depresores (Plackowski et al., 2012;Yin et al., 2017) y modificación del diagrama de
flujo, etc. El tamaño de molienda y el pH, el índice Eh influyen en la selectividad del
cobre contra el arsénico, como informaron los investigadores (Largo et al., 2012).
La preoxidación de la pulpa de flotación y el control de Eh se utilizan generalmente
como opciones prometedoras para la separación de sulfuros de cobre y sulfuros
de arsénico.Ma y Bruckard, 2009;Guo y Yen, 2005). Sin embargo, estos informes
son inconsistentes en la literatura y los métodos comerciales de separación
ampliamente aplicables no han llegado a un consenso sobre lo que puede ser
causado por las impurezas asociadas con estos minerales de cobre y arsénico y la
estructura de los minerales que modifican las propiedades electroquímicas de los
minerales (Largo et al., 2014b;Roy et al., 2015;Plackowski et al., 2012). La
caracterización mineralógica y el tipo de colector influyen en la selección de un pH
apropiado y la especiación, modos de ocurrencia,
2
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La característica de liberación y la distribución de tamaño son factores clave para
maximizar el rechazo de arsénico (Agorhom et al., 2015;Sénior et al., 2006;Smith y
Bruckard, 2007;Largo et al., 2012). (Jarósíková et al., 2017) caracterizó las escorias
de las diversas etapas de un proceso de fundición de cobre y los residuos de
escoria, lo que sugirió que los principales portadores de Cu y otros metales
(loides) son los sulfuros. Sin embargo, la mayoría de los investigadores se
dedicaron a la mineralogía del cobre, mientras que rara vez se informó sobre la
caracterización mineralógica integral y la especiación química del arsénico en la
escoria de cobre y sus productos de flotación. Los factores mineralógicos y
morfológicos que afectan la separación de cobre y arsénico tampoco se
discutieron profundamente en la literatura previa.
Además, el conocimiento de la mineralogía y morfología integrales del
arsénico, que afectan la toxicidad biológica, la movilidad ambiental y la
potencialidad de utilización del arsénico, es importante en la eliminación
adecuada de la escoria y sus productos de beneficio. Aunque los relaves de
escoria generalmente se reutilizan como la fabricación de cemento y alguna
otra aplicación de ingeniería (Jarósíková et al., 2017;Shanmuganathan et al.,
2008), la mayoría de los relaves de escoria que contienen arsénico a menudo
no se procesan y luego se almacenan debido a la enorme producción y la
restricción ambiental (Mihajlovic et al., 2007;Jarósíková et al., 2018;Chen et
al., 2012). Se debe proponer la disposición adecuada de estos desechos
sólidos de alto riesgo para evitar posibles problemas ambientales y de salud.
Un estudio exhaustivo sobre la caracterización de la distribución de la
especiación y la mineralogía del arsénico es un paso previo esencial para la
eliminación de escorias y relaves.
El objeto principal de este estudio es explorar los factores que afectan la
separación de arsénico y cobre desde una perspectiva mineralógica y química. La
característica de redistribución del arsénico y otros elementos (Cu, Zn, Pb, Cr, Cd y
Ni) se reveló a través de la relación de enriquecimiento de cada elemento en
concentrados de escoria y colas de escoria para discutir la correlación de arsénico
y otros elementos. Se utilizó un enfoque multimétodo para explorar la
composición química, la caracterización mineralógica y la especiación química del
arsénico en diferentes fases, incluida la fluorescencia de rayos X (XRF), la difracción
de rayos X (XRD), el microscopio electrónico de barrido equipado con un
espectrómetro con X -dispersión de energía de rayos (SEM-EDS), espectroscopía
de fotoelectrones de rayos X (XPS) y análisis mineral integrado Tescan (TIMA).
Además, Se analizó el patrón de ocurrencia de arsénico y otros elementos en base
a los experimentos de extracción secuencial de tres pasos modificados y se
calcularon los códigos de evaluación de riesgos (RAC) de la escoria de fundición
instantánea y sus productos de beneficio para evaluar el riesgo ambiental de la
escoria de fundición de cobre, concentrados de escoria y relaves de escoria.
También se llevaron a cabo procedimientos de lixiviación característicos de
toxicidad (TCLP) como complemento para la evaluación de riesgos. Se espera que
los resultados de este documento proporcionen una referencia para mejorar la
recuperación de cobre, controlar de manera efectiva la redistribución de arsénico
y otros elementos durante el proceso de beneficio por flotación de escoria y
disponer y utilizar adecuadamente los productos de flotación de escoria.
2. Materiales y métodos
2.1. Recogida de muestras
La escoria del horno de fundición ultrarrápida (escoria FSF), el concentrado de
escoria y los residuos de escoria se recogieron de una fundición de cobre en la que se
utiliza el horno de fundición ultrarrápida (FSF) como equipo de fundición. La escoria FSF
se granula con agua recirculada fría y luego se procesa mediante beneficio por flotación.
El concentrado de escoria FSF y los relaves de escoria se generaron a partir del proceso
de beneficio de escoria FSF, que incluye trituración, molienda, flotación de espuma y
proceso de espesamiento y secado (Figura 1). Todas las muestras recolectadas fueron
homogeneizadas y secadas a 25 ± 5℃,y luego triturado en un mortero de ágata o
trituradora para pasar por un tamiz de 100 mallas para diferentes experimentos.
2.2. Análisis masivo
Se midieron los parámetros fisicoquímicos incluyendo pH y
H. Zhou, et al.
Figura 1.Diagrama esquemático del proceso de beneficio por flotación de escoria FSF FSF: horno de fundición flash.
humedad. Usamos PHS-3E para determinar el pH y la humedad de las muestras se
determinó mediante horno a 105 ± 2℃secado hasta peso constante (las
diferencias de masa son inferiores a 0,01 g). El azufre total y el carbono total se
analizaron mediante un determinador C/S de alta absorción infrarroja (CS600,
LECO, EE. UU.) y la precisión del análisis de carbono≤0,3 ppm o RSD≤ 0,5 %. La
composición de elementos principales de todas las muestras se analizó mediante
una espectroscopia de fluorescencia de rayos X (Shimadzu, XRF-1800). Para la
concentración de elementos, se digirieron 0,1 g ± 0,00005 g de cada muestra de
polvo (100 mallas) en el recipiente de digestión de PTFE con la mezcla ácida (HNO3:
HCl: HF = 5:15:3) en una placa caliente. La concentración de elementos se
determinó mediante ICP-AES (Optima 7300 DV). Para evitar la volatilización del
elemento arsénico, después de agregar la mezcla ácida, los recipientes se taparon
para la digestión a 110℃durante 3 h, y luego se levantó la tapa a 90℃para
eliminar el ácido. Todos los reactivos utilizados en el experimento de digestión
fueron garantizados, regentes. Las precisiones de los
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El procedimiento de digestión y el posterior análisis se controlaron mediante
un análisis paralelo de los materiales de referencia certificados (ZBK338B).
Los resultados de control de calidad se informaron en la Tabla S1, que
demuestra una buena concordancia entre los valores medidos y certificados.
Y también se calculó el coeficiente de variación (RSD) para medir la
reproducibilidad de las pruebas de concentración, que en general es baja y
aceptable (RSD< 5%).
2.3. Experimentos de extracción química secuencial
El patrón de ocurrencia de arsénico y otros elementos en escoria FSF,
concentrado de escoria y relaves de escoria se determinó con base en el
procedimiento descrito por (rodriGüez et al., 2009;Rubio et al., 1999). Cada
muestra (0,5 g) se trató siguiendo el esquema de extracción de tres pasos
modificado para extraer ligados intercambiables y ligados a carbonatos.
H. Zhou, et al. Revista de materiales peligrosos 401 (2021) 123293

arsénico y otros elementos (F1), arsénico reducible y otros elementos las mediciones se realizaron dentro de la cámara de análisis operando en un
correspondientes a óxidos de Fe (F2), arsénico oxidable y otros elementos ligados alto vacío de 5,0 × 10 − 7 Pa. Se esperaba que se adoptara un valor de 284,6
a minerales sulfurados (F3) y arsénico residual y otros elementos ligados a silicatos eV como estándar C (1 s) para calibrar la energía de enlace. Se obtuvo una
(F4). Teniendo en cuenta los factores prácticos de operación, el tamaño de la exploración de alta resolución de As 3d con un tamaño de paso de energía
muestra y la dosis de extracción se redujeron a la mitad del método original, y la de 0,05 eV. Todo el microscopio óptico y TIMA fueron operados por Nanjing
relación sólido-líquido se mantuvo igual que en el método original. Las Hongchuang Exploration Technology Service Co., Ltd. Otros instrumentos
concentraciones de arsénico en las facciones ganadoras también fueron discutidos anteriormente fueron operados por la instalación analítica central
determinadas por ICP-AES. Los residuos generados entre cada procedimiento de de una universidad de ciencia y tecnología de China (USTC).
extracción se enjuagaron con agua desionizada y se secaron en el horno eléctrico
antes del siguiente experimento de extracción. La precisión de los procesos de
extracción secuencial se garantizó comparando la concentración total de cada 3. Resultados y discusión
elemento con la suma de las cuatro asociaciones individuales. Las tasas de
recuperación variaron del 80,10 % al 117,00 %, lo que se encuentra en un rango 3.1. Análisis de correlación y fraccionamiento elemental
aceptable. (Tabla S6) está en un rango aceptable.
El comportamiento de migración de los elementos no solo está determinado
2.4. Prueba de lixiviación característica de toxicidad por el contenido, sino también por la especiación química y las propiedades de los
elementos (Fu et al., 2018). El hierro, el arsénico, el selenio, el zinc, el plomo y el
Los experimentos de lixiviación característicos de toxicidad se llevaron a cadmio son elementos calcófilos típicos que, examinados, están asociados casi
cabo siguiendo los procedimientos de lixiviación característicos de toxicidad exclusivamente con la pirita y sus productos de oxidación.Huggins et al., 1997;
(TCLP) de la Agencia de Protección Ambiental (EPA) para evaluar el potencial Germani et al., 1981). El cobre y el arsénico son elementos amantes del azufre,
de lixiviación de metales pesados (HM) en la escoria y sus productos de otros elementos como Ca, Mg, Al, K, Na son elementos litófilos. Por lo general, los
flotación. El agente de lixiviación (solución de ácido acético con pH = 2,88 ± minerales que contienen cobre se eliminan mediante flotación por espuma al
0,05) se adoptó de acuerdo con los métodos de prueba de la USEPA (Li et al., agregar un agente de flotación a la suspensión de agua de los materiales
2020; Washington, DC: EPA de EE. UU., 1992). La muestra se mezcló con el minerales, lo que hace que los minerales de sulfuro floten hacia la superficie
agente lixiviante en una relación sólido-líquido de 1:20. A temperatura donde se pueden desnatar y luego se sedimentan, filtran y secan (Germani et al.,
ambiente de 23℃± 2℃,el tiempo de lixiviación fue de 18 h a la velocidad de 1981). La fracción elemental depende en cierta medida de varios factores, como
rotación de (30 ± 2) r· min-1. El lixiviado se separó por filtración al vacío con las propiedades de los elementos mismos, sus asociaciones y las propiedades de
papel filtro de 0,70 l¼ my luego se analizó mediante ICP-AES (Optima 7300 flotación de los minerales correspondientes. Se informó que los elementos
DV). menores pueden concentrarse en la superficie de los minerales de sulfuro y, en
consecuencia, cambiar sus propiedades superficiales (Mielczarski et al., 1996).
2.5. Análisis mineralógico y químico de superficie El contenido de elementos en la escoria FSF, el concentrado y los relaves
se muestran entabla 1. Desde la perspectiva de la concentración, la
La difracción de rayos X (XRD) se usó para respaldar la identificación de minerales en una difracción de rayos X en polvo Philips X'pert PRO con caracterización de la distribución es bastante diferente en escoria FSF,
radiación Cu K-alfa, y los patrones se registran en un intervalo de 2θ de 10 a 70 °, a una velocidad de exploración de 5°/min, con un incremento de paso concentrado y relave. En la escoria FSF, el hierro se encuentra en una
de 0,02°. Se añadió polvo de silicio en las muestras como estándar interno antes del análisis XRD. Para el análisis de la fase cristalina se utilizó la base de concentración mucho mayor (alrededor del 20,37 %) que otros elementos y
datos PDF-2 (2014) del Centro Internacional de Datos de Difracción (ICDD) y el paquete de software MDI Jade 6.0. Análisis mineral integrado Tescan también se observó una pérdida considerable de cobre (alrededor del 1,58
(TIMA, microscopio electrónico de barrido de emisión de campo tipo FEG TESCAN TIMA3 X LMH con cuatro espectroscopia de rayos X de dispersión de %). Los elementos peligrosos determinados se clasificaron como Zn > As > Cr
energía (EDX), voltaje de trabajo de 25 kV) se utilizó en este estudio para examinar los minerales portadores de arsénico dentro de un área de una > Pb > Ni > Cd según la concentración y el contenido de Ni y Cd es inferior a
pulgada para obtener características minerales más precisas y completas del arsénico en las muestras como complemento del análisis XRD y luego para Zn, As, Cr y Pb. El proceso de flotación enriqueció el cobre en el concentrado
investigar la forma de ocurrencia, el principal mineral portador de arsénico y su abundancia combinada con datos de EDX. La química superficial y la de escoria, en comparación con la escoria FSF, además del aumento
micromorfología de las fases que contienen arsénico se analizaron mediante microscopía electrónica de barrido con espectroscopía de rayos X de significativo en la ley de cobre (alrededor de 21,55 %), las leyes de As y Cd
dispersión de energía (SEM-EDS, ZEISS GeminiSEM500). Todas las muestras se recubrieron con Pt antes de realizar el análisis SEM-EDS con detector de también aumentaron significativamente y la ley de Ni y Pb aumentó
electrones de retrodispersión y electrones secundarios, con un voltaje de aceleración de 15 kV; la distancia de trabajo era de unos 5 mm. El tiempo de levemente. Aunque disminuyó la ley de Zn, Cr y Fe, el contenido de hierro en
permanencia de las imágenes SEM es de 50 ns, la velocidad de exploración es de 3 y funciona en modo normal. La resolución de EDS es 1024 con 100 μs el concentrado aún se encontraba cerca del 10 %. en seguimiento, que tiene
de tiempo de permanencia de píxeles y adquiriendo datos hasta que se detiene. La caracterización incrustada de las fases de cobre y arsénico en la un contenido extremadamente alto de hierro, también se observó un
escoria FSF se observó mediante microscopio óptico (Optec BK-POL). La longitud de onda del detector estaba en el rango de 160 a 900 nm, y la contenido relativamente alto de zinc. El contenido de cobre y arsénico de los
resolución óptica y de píxeles era de 0,002 nm y 0,003 nm, respectivamente. Antes del examen microscópico, la muestra se depositó sobre epoxi y luego relaves es similar (aproximadamente 0,2 %) y el contenido de Pb, Ni, Cr y Cd
se pulió. Se realizó un análisis de espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS, ESCALAB 250 Xi, Thermo VG Scientific) para analizar las formas es relativamente bajo (inferior a 0,1 %). Con excepción del zinc y el hierro, la
químicas del arsénico. Los espectros XPS se registraron usando un espectrómetro American Thermo ESCALAB 250 XI usando rayos X Al Kα (1486.6 eV) concentración de otros elementos medidos en los relaves fue menor que en
como fuente de pulverización a una potencia de 150 W (15Kv × 10Ma). XPS La caracterización incrustada de las fases de cobre y arsénico en la escoria FSF el concentrado. Además, el contenido de carbono total (carbono orgánico y
se observó mediante microscopio óptico (Optec BK-POL). La longitud de onda del detector estaba en el rango de 160 a 900 nm, y la resolución óptica y de carbono inorgánico) indica que las fases primarias de la escoria FSF, el
píxeles era de 0,002 nm y 0,003 nm, respectivamente. Antes del examen microscópico, la muestra se depositó sobre epoxi y luego se pulió. Se realizó un concentrado y los relaves son un componente inorgánico. El contenido total
análisis de espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS, ESCALAB 250 Xi, Thermo VG Scientific) para analizar las formas químicas del arsénico. Los de azufre de los concentrados de escoria FSF (2,43 %) es mucho mayor que
espectros XPS se registraron usando un espectrómetro American Thermo ESCALAB 250 XI usando rayos X Al Kα (1486.6 eV) como fuente de pulverización el de la escoria FSF (0,06 %) y el de los relaves de escoria FSF (0,32 %). De
a una potencia de 150 W (15Kv × 10Ma). XPS La caracterización incrustada de las fases de cobre y arsénico en la escoria FSF se observó mediante acuerdo con el análisis de correlación de concentración elemental (Tabla S2),
microscopio óptico (Optec BK-POL). La longitud de onda del detector estaba en el rango de 160 a 900 nm, y la resolución óptica y de píxeles era de 0,002 la distribución de As, Cu y Cd muestran una fuerte correlación positiva,
nm y 0,003 nm, respectivamente. Antes del examen microscópico, la muestra se depositó sobre epoxi y luego se pulió. Se realizó un análisis de mientras que la distribución de cobre y azufre,
espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS, ESCALAB 250 Xi, Thermo VG Scientific) para analizar las formas químicas del arsénico. Los espectros Debido a la tremenda diferencia en el rendimiento de concentrado y relave, la
XPS se registraron usando un espectrómetro American Thermo ESCALAB 250 XI usando rayos X Al Kα (1486.6 eV) como fuente de pulverización a una concentración de elementos no es una buena representación de la redistribución
potencia de 150 W (15Kv × 10Ma). XPS 003nm, respectivamente. Antes del examen microscópico, la muestra se depositó sobre epoxi y luego se pulió. Se de elementos. El grado de enriquecimiento (E) se definió como Eq
realizó un análisis de espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS, ESCALAB 250 Xi, Thermo VG Scientific) para analizar las formas químicas del (1)describir la caracterización de la redistribución de masa de los elementos
arsénico. Los espectros XPS se registraron usando un espectrómetro American Thermo ESCALAB 250 XI usando rayos X Al Kα (1486.6 eV) como fuente de estudiados en este estudio. C representa la concentración de los elementos
pulverización a una potencia de 150 W (15Kv × 10Ma). XPS 003nm, respectivamente. Antes del examen microscópico, la muestra se depositó sobre epoxi correspondientes e Y representa un rendimiento de escoria, concentrado o relave
y luego se pulió. Se realizó un análisis de espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS, ESCALAB 250 Xi, Thermo VG Scientific) para analizar las FSF. X es el subíndice de los diferentes elementos.
formas químicas del arsénico. Los espectros XPS se registraron usando un espectrómetro American Thermo ESCALAB 250 XI usando rayos X Al Kα

(1486.6 eV) como fuente de pulverización a una potencia de 150 W (15Kv × 10Ma). XPS

4
H. Zhou, et al. Revista de materiales peligrosos 401 (2021) 123293

M: masa; S: escoria; SC: concentrado de escoria; ST: relaves de escoria; E: relación de enriquecimiento; St(%): azufre total; Ct(%): carbono total; Mo: humedad; ad: base seca al aire; * representa que la relación de enriquecimiento de azufre se calculó de manera diferente debido a la adición de NaS
METROX-concentrado/relaves= CX-concentrado/t enfermo*Yconcentrado/relave
miX-concentrado/relaves=

446.50∼482.53
METROEscoria X-FSF CEscoria X-FSF*Yescoria FSF
11.11∼12.00
85.35∼92.24
48.66∼52.59
61.14∼66.08
53.59∼57.91
48.04∼51.91
38.12∼41.19

22.59∼24.41
42.75∼46.20

53.82∼58.16
5.71∼6.17
(1)

————
————
————
E (%)

La variabilidad del contenido elemental y el grado de enriquecimiento

correspondiente reflejaron el comportamiento de flotación de los elementos y los
patrones de redistribución (Germani et al., 1981). tan lejos como EXEn lo que
respecta, el comportamiento de partición de los elementos reveló que el Cu se
65.04∼68.65

48.00∼50.67
0.32∼0.33

0.26∼0.28
1.20∼1.27
0.22∼0.23

0,53∼0,56
0,65∼0,69

1.35∼1.42
retiene principalmente en el concentrado de escoria, mientras que el Fe, Zn, Pb, Cr

————
————
————
yo (t/h)

y Ni se distribuyen principalmente en los residuos de escoria. El arsénico y el

0.02
0.02
0.02

cadmio estaban casi a la mitad en concentrado y relaves, respectivamente. La gran

diferencia entre Ecobrey miFeen concentrado y jales indica la buena separación de
cobre y hierro en el proceso de beneficio por flotación sulfurante. La E altacobre
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33
150.00∼158.33

sugiere que la adición del agente sulfurante Na2S puede aumentar la recuperación
METROCALLE(t/h)

————
————
———— de cobre (Sibanda et al., 2020). Aunque los grados de arsénico y azufre en el
concentrado de escoria y en el relave difieren mucho, el grado de enriquecimiento
de los mismos en el concentrado y en el relave es muy similar. mizincy miNien
relaves son mucho más altos que los de concentrado, mientras que ECdes por el
relaves de escoria (mg/kg)

contrario, lo que sugiere que Zn y Ni se eliminan en su mayoría como relaves,

mientras que Cd es fácil de enriquecer en concentrado de escoria. El calcio,
magnesio y potasio muestran un alto grado de enriquecimiento en relave y
433586.10

agotamiento en concentrado. El Ca y el Mg como componentes importantes del

2111.09

1752.29
8030.48
1479.67
116.11
102.10
108.80
3537
4327
0.32
0.01
8.08

− 21

cemento y algunos otros materiales industriales se eliminan principalmente en los

0.5

relaves, lo que implica la posibilidad de aprovechamiento de los relaves (Mahedi y

Cetin, 2019;Mahedi et al., 2019). Pero el concentrado de flotación no mostró
buenas propiedades como material de alimentación del proceso de fundición
268.76∼275.17
84.87∼86.89

49.80∼50.99

12.00∼12.29
61.77∼63.25
19.16∼19.61

debido al enriquecimiento de As y Cd en él después de la flotación de cobre. Tenga

4.56∼4.67

5.35∼5.47

1.79∼1.83
3.39∼3.47

5.21∼5.34
————
————
————

en cuenta que la cuenta total de Ca, Mg, K y Cr es mucho menor que el 100 % y el
E (%)

0.00

resto está presente en quizás algunos factores estructurales mineralógicos (

Alterar, 2005;Shi et al., 2008). Además, es urgente eliminar los elementos adversos
en el concentrado, lo que es controlar su comportamiento de flotación, puede
————
————
————

optimizar el material de fundición y reducir el riesgo del proceso de fundición.

yo (t/h)

28.89
2.42
3.48
0.27
0.11
0.05
0.02
0.01
0.00
0.04
0.05

0.13

3.2. Composición cuantitativa química y mineralógica

METROCAROLINA DEL SUR(t/h)

————
————
————

El análisis químico de escoria FSF, concentrados de escoria y relaves de escoria

11.89
11.89
11.89
11.89
11.89
11.89
11.89
11.89
11.89
11.89
11.89
11.89

se muestra enTabla 2. Los componentes principales de la escoria FSF son hierro y

silicio y oxígeno que constituye alrededor del 80 %, con un contenido de cobre:
4,6 %, contenido de arsénico: 0,49 % y aproximadamente un 10 % de otras
escoria conc. (mg/kg)

impurezas, como Na, Mg, Al, K, Zn, Pb, etc. El contenido de cobre en la escoria FSF
es más alto que el de la escoria de las plantas de cobre de Iran National Copper
203481.09
292286.10

Industries Co, Chile Caletone, India y es mucho más bajo que el de la escoria de
22624.29
8857.48
4181.67
1883.71
647.40
387.00

cobre de un proceso de fundición enriquecido con oxígeno (17,82 %) informado

en el proceso de beneficio de la escoria. La entrada total de azufre es la suma de MCAROLINA DEL SURy MCALLE.
3537
4327
2.43
0.01
4.59

189
1.7

por (Qu et al., 2020) lo que implicó una gran influencia del proceso de fundición en
la composición química de la escoria y la relativamente alta pérdida de cobre en la
escoria (Alterar, 2005;Gorai y Jana, 2003;Shen y Forssberg, 2003; Qu et al., 2020).
Partición de arsénico y otros elementos en proceso de beneficio de escoria.

74.43∼76.20

10.50∼10.75

Además, la escoria FSF también contiene elementos metálicos de valor

0.28∼0.29
2.78∼2.85

0,53∼0.54
1.92∼1.97
0.40∼0.41

2.29∼2.35
1.48∼1.52

2.45∼2.51
————
————
————
METROmi(t/h)

relativamente alto, como zinc, plomo y níquel, que pueden limitar la solubilidad
0.04
0.04

del arsénico debido a la posible formación de compuestos de arseniato y

aumentar la capacidad de flotación de las fases de arsénico (Basha et al., 2008).
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17
175.00∼179.17

La composición mineralógica por análisis XRD y análisis TIMA que se muestra

enFigura 2y la Fig. S1, respectivamente, que revelaron que la fayalita, la hematita/
————
————
————
METROS(t/h)

magnetita y algo de silicato de aluminio y hierro vítreo y silicato de magnesio y

hierro son las fases principales presentes en la escoria con una pequeña cantidad
de sulfuros y aleaciones, lo que es similar al estudio anterior sobre la composición
de las fases. de escoria metalúrgica pero diferente proporción de diferentes
Escoria FSF (mg/kg)

procesos de fundición (Jarósíková et al., 2017;Gorai y Jana, 2003;Qu et al., 2020). El

cobre existe en la escoria FSF principalmente como mata, lo que sugiere que la
425286.10
15911.09

10995.48

13110.00
3014.79

2311.67

8474.00

posible razón de la pérdida de cobre en la escoria son las gotas de mata inscritas
202.36
224.25
1595.6

0.06
0.01
6.25
0.01

que no se han sedimentado completamente a través de la capa de escoria fundida

91

durante la operación de fundición (Qu et al., 2020). Los minerales de silicato

impuros y las fases amorfas representan más del 90 % y la fijación del silicato
Elementos

Mesanuncio(%)

puede explicar en parte la retención de la mata en la escoria.Meng et al., 2020;

Eh(mV)
Como
tabla 1

Ct(%)
St(%)
zinc

magnesio

Sibanda et al., 2020). Óxidos de cobre minerales y otras formas cobre (CuSO4,
California

pH
Cd
Pb
Fe
cobre

Ni
cr

CuO·CuSO4o CuO·Fe2O3) que era

5
H. Zhou, et al. Revista de materiales peligrosos 401 (2021) 123293

Tabla 2
Composición química de la escoria FSF, concentrado y relave (fracción de masa, %).

Nombre de la muestra Composición de los elementos principales

escoria FSF elementos cobre Fe O Si S Como California magnesio Alabama k

% en peso 4.6 20.93 35.04 22.38 2.4 0.49 4.35 1.2 2.28 2.36
elementos N/A zinc Pb cr ti Mes Minnesota Ni señor PAG
% en peso 0.58 1.59 0.26 0,68 0.35 0.28 0.12 0.04 0.02 0.06
Concentrarse elementos cobre Fe O Si S Como California magnesio Alabama k
% en peso 25.44 29.03 18.1 12.22 5.3 2.58 1,65 0.59 1.56 1.01
elementos N/A zinc Pb cr ti Mes Minnesota Ni señor PAG
% en peso 0.48 1 0.32 0.07 0.14 0.22 0.03 0.07 —— 0.04
relaves elementos cobre Fe O Si S Como California magnesio Alabama k
% en peso 0.34 51.32 19.4 18.08 0.17 0.17 2.37 0.98 2.39 1.44
elementos N/A zinc Pb cr ti Mes Minnesota Ni señor PAG
% en peso 0,63 1.74 0.25 0.064 0.209 0.28 0.07 0.041 0.016 0.038

la mayoría de los minerales de silicato fueron separados y emitidos en relaves. Los

minerales de estructura amorfa que representan el 31,88 % en la escoria FSF y el
constituyente de fayalita que producen una disposición desordenada de los
minerales vítreos influyen negativamente en la precipitación y agregación de las
partículas de cobre, lo que afecta la recuperación eficiente del cobre (Gorai y Jana,
2003). Además, la magnetita/hematita parece ser el principal constituyente del
concentrado, representando el 52,30 %, mientras que en los residuos constituye
solo el 28,63 %. Es más probable que los óxidos de hierro se enriquezcan en el
concentrado debido a la combinación covalente del colector y los óxidos de hierro
o la adición de agentes de vulcanización (Conejeros et al., 2020; Gu et al., 2019).
Sin embargo, los minerales de silicato tienden a estar bien separados y eliminados
en los relaves, que representan el 70,90 %. Parece que la inmovilización de
arsénico en la red de silicato puede ser una posibilidad para canalizar los
minerales que contienen arsénico hacia los relaves.

3.3. Micro-morfología y caracterización incrustada de arsénico

La micromorfología de la superficie de la escoria FSF y sus productos de flotación se

muestran en la Fig. S2. Desde el aspecto microscópico de la superficie del mineral, la
Figura 2.Composición mineral de escoria FSF, concentrado de escoria y relaves de escoria
superficie mineral de la escoria FSF es suave, mientras que la superficie mineral del
por análisis XRD (Si picos es el estándar interno para análisis XRD).
concentrado de escoria de productos de flotación y el relave presenta un estado de
corrosión irregular. Está implícita la posibilidad de una gran área de reacción de contacto
reportado por (Qu et al., 2020) no se encontraron en la escoria FSF que y una oxidación superficial suficiente en la superficie del mineral. El tamaño de las
ilustra la sulfuración después de la reacción principal de FeS y Cu2O (FeS(l) partículas del concentrado de escoria es mayor que el de los relaves, lo que puede
+Cu2O(l)→FeO(l)+Cu2S (l)) debido a la propiedad amante del azufre y al deberse a que las partículas finas de la suspensión flotante se unen entre sí, lo que hace
azufre sobresaturado en el horno (Gorai y Jana, 2003). que los agregados sean más grandes.
Además de magnetita y algunos minerales de silicato vítreo presentados como las
fases principales, las fases del concentrado de flotación fueron minerales de sulfuro que
3.3.1. escoria FSF
incluyen calcopirita (como mineral de sulfuro primario), calcocita, bornita, covellita, pirita,
Para aclarar las características de distribución de los minerales portadores de
jamesita, pirrotita, esfalerita y calcopirita. + Como. En el concentrado de escoria FSF, el
cobre y arsénico en la escoria FSF, se analizaron respectivamente como se
principal portador de cobre es la covelita y el arsénico se asocia principalmente con las
presenta enFig. 3. El elemento Cu en la escoria FSF se encuentra principalmente en
fases de cobre, tal como se informa en (Vakylabad et al., 2012). Las principales fases
forma de sulfuro de cobre, especialmente en la mata, que representa el 63,23 %
mineralógicas de los relaves de escoria son los óxidos de hierro y los silicatos metálicos,
del total de las fases de cobre. El cobre en la aleación arsénico-cobre fue el
como la fayalita, la magnetita y el silicato de Mg-Al o Mg-Fe vítreo y los minerales
segundo con 32,28 %, lo que interpretó la dependencia de la asociación del cobre
portadores de cobre en los relaves se encontraron en la covelita, que representa el 0,03
y el arsénico en la escoria de cobre de enfriamiento lento. Las fases de cobre se
%. El cobre en los relaves estaba en forma de covelita, al igual que las fases de cobre en
encontraron ocasionalmente distribuidas en ferroaluminosilicato amorfo (16,37
el concentrado, lo que sugería un posible arrastre mecánico de las fases de cobre por los
%), debido a que las partículas de cobre tienen un tamaño de cristal pequeño,
relaves. No se encontraron fases minerales que contuvieran arsénico durante la
envueltas por otros componentes en el proceso de enfriamiento de la escoria FSF.
identificación de minerales mediante XRD y TIMA de relaves de escoria FSF, posiblemente
La dificultad de disociar completamente el cobre de dichas fases afecta a su
porque existe en formas no minerales. A diferencia de la composición mineralógica de
recuperación.
los relaves de flotación de la mina, se informa que los sulfuros que contienen arsénico,
El elemento arsénico en la escoria FSF se encuentra principalmente en forma de
como la arsenopirita (FeAsS), la cobaltita (CoAsS) y la enargita (Cu3Culo4), el relave de
aleaciones de arsénico y cobre, y su tasa de ocupación es del 88,91 %. Se distribuye
flotación de escoria FSF muestra un estado vítreo de arsénico (Wang et al., 2016). No hay
principalmente en aleación de cobre con alto contenido en arsénico, que representa el
evidencia de minerales de óxidos de cobre en el concentrado de escoria y relaves, lo que
75,18 % del total de las fases de arsénico, seguido de aleación de cobre con bajo
puede explicarse porque no se formaron minerales de óxidos de cobre o los nuevos
contenido en arsénico (13,73 %) y solo una pequeña parte se distribuye en silicato de
óxidos de cobre formados fueron sulfurados por Na.2S durante el proceso de flotación (
aluminio y hierro amorfo (8,85 %). La caracterización de la distribución de fases de cobre
Sibanda et al., 2020).
y arsénico en la escoria FSF implica que el principal factor mineralógico que afecta la
separación de arsénico y cobre son las aleaciones de cobre-arsénico que asocian cerca
Comparando el principal componente mineralógico con la escoria FSF, se
del 90 % del total de fases de arsénico. La disociación de aleaciones de Cu-As juega un
formaron nuevos minerales principalmente en forma de sulfuros en el proceso y
papel clave en la separación de cobre y arsénico de FSF

6
H. Zhou, et al.
Fig. 3.La presencia de cobre y arsénico en la escoria FSF. (a) composición de las fases de cobre; (b) composición de las fases de arsénico. (Mate: M; Haca: aleaciones de cobre con alto contenido de arsénico; Laca: aleaciones
de cobre con bajo contenido de arsénico; GFe-Al: silicato de Fe-Al vítreo; IA: Arseniuro de hierro).
escoria de cobre sin importar en proceso de extracción o flotación.
Además, las fases que contienen cobre se dispersan al azar o se incrustan muy cerca junto con fayalita, magnetita, silicato de
aluminio ferro amorfo (Figura 4). La mayoría de los minerales portadores de cobre son adyacentes a otros minerales, lo que sugiere
que la molienda adecuada de muestras intermedias puede aumentar efectivamente el grado de disociación de la fase de cobre y
hacer que las fases de cobre monómero de granularidad gruesa sean más finas, lo que aumenta la recuperación de cobre. La mayoría
de las aleaciones de cobre y arsénico están asociadas con fases mate y solo una pequeña parte de las aleaciones de cobre y arsénico
forman inclusiones con fayalita y minerales de silicato vítreo. La fase mate en la escoria de cobre es un aglomerado de partículas
grandes de forma elíptica o una forma casi esférica de partículas más pequeñas que se dispersan al azar. La mayoría de las aleaciones
de cobre-arsénico forman epífitas adyacentes con una mata, y una pequeña cantidad está incrustada en ferrolita, magnetita y
ferroaluminosilicato amorfo en grano fino o veta. La fase mate tiende a incrustarse desde el exterior de las aleaciones de cobre y
arsénico y la separación de las aleaciones de cobre mate y arsénico puede ser la clave para aumentar la selectividad del cobre y el
arsénico. La pobre liberación de minerales de cobre-arsénico y minerales de cobre dificulta la selectividad y la molienda fina conduce
a la liberación y la flotación diferencial. La escoria FSF también contiene una pequeña cantidad de arseniuro de hierro, que se
disemina finamente y existe en forma de inclusiones microgranulares que se producen en las aleaciones de cobre mate y arsénico, o
se distribuyen en los bordes. Contenido de arsénico y hierro en arseniuro de hierro 25,17 % y 70,5 %, respectivamente (Fig. S3). La
pobre liberación de minerales de cobre-arsénico y minerales de cobre dificulta la selectividad y la molienda fina conduce a la
liberación y la flotación diferencial. La escoria FSF también contiene una pequeña cantidad de arseniuro de hierro, que se disemina
finamente y existe en forma de inclusiones microgranulares que se producen en las aleaciones de cobre mate y arsénico, o se
distribuyen en los bordes. Contenido de arsénico y hierro en arseniuro de hierro 25,17 % y 70,5 %, respectivamente (Fig. S3). La pobre
liberación de minerales de cobre-arsénico y minerales de cobre dificulta la selectividad y la molienda fina conduce a la liberación y la
flotación diferencial. La escoria FSF también contiene una pequeña cantidad de arseniuro de hierro, que se disemina finamente y
existe en forma de inclusiones microgranulares que se producen en las aleaciones de cobre mate y arsénico, o se distribuyen en los
bordes. Contenido de arsénico y hierro en arseniuro de hierro 25,17 % y 70,5 %, respectivamente (Fig. S3).
3.3.2. Concentrado de escoria y relaves
La composición mineralógica del concentrado de escoria FSF muestra que el
cobre se recicla principalmente en forma de calcocita y, en segundo lugar,
siguiendo a la calcopirita, la bornita y la covelita. El arsénico solo se encontró
asociado con calcopirita y jamesita y el grado de distribución de los mismos es
cercano. El área de superposición de oxígeno, hierro y arsénico en el mapa EDS de
concentrado y relave implica que las fases de arsénico están expuestas y oxidadas
a partir de partículas de aleaciones en el proceso de beneficio que puede ocurrir
en las fases líquidas del proceso de flotación. La cantidad adecuada de fase líquida
en el proceso de flotación puede mejorar la migración y liberación de aleaciones
metálicas y así aumentar la separación de metales (Guo et al., 2018). Las fases de
As-O-Si-Fe en relaves deben ser fases de As-O incrustadas en fases de silicato de
acuerdo con estudios previos (Wang et al., 2016;Parque et al., 2014). La fase de
arsénico oxidado se embebe en el concentrado de escoria y en la escoria de
diferentes formas, distribuidas en fases de silicato (Figura 5(b)) en relaves y fases
de sulfuros de cobre en
7
Revista de materiales peligrosos 401 (2021) 123293
concentrarse (Figura 5(a)), que explicaba sus diferentes vías de eliminación. En el
concentrado de escoria, las fases de As-O tienden a estar recubiertas a lo largo del
lado exterior por la fase que contiene cobre (sulfuros de cobre) nuevamente, lo
que aumenta sus propiedades de flotación debido a la selectividad de los
colectores para los sulfuros de cobre (Roy et al., 2015;Sibanda et al., 2020). Los
óxidos y sulfuros tienden a combinarse covalentemente sin la ausencia de silicio lo
que puede explicar la formación de Cu-S-As-O-Fe en el concentrado (Gorai y Jana,
2003). También puede probarse la no existencia de cobre cuando el As-O se
presenta en fases de silicato en relaves (Figura 5(b)). El arsénico en los relaves
tiende a ser fijado por una red de silicato, formando minerales de estructura
acicular con un tamaño de grano relativamente fino, como se muestra en Figura 5
(b). Por lo tanto, evitar la recombinación de sulfuros de cobre y óxidos de arsénico
y la fijación de silicatos podrían ser estrategias de control de procesos adoptables
para separar las fases de arsénico.
3.4. Transición de la especiación química y el estado de valencia del arsénico
La correlación entre el cobre y el arsénico estaría influenciada por la
especiación química y la estructura mineralógica (Alterar, 2005). Los compuestos
de arsénico que incluyen arsina (As (-3)), As (0), arsenito (As (+3)) y arseniato (As
(+5)) descargados a la atmósfera durante la operación de fundición de cobre se
clasifican como materiales muy peligrosos en los EE. UU. Agencia de Protección
Ambiental (EPA) (Vakylabad et al., 2012). Los diversos estados de oxidación del
arsénico definen la toxicidad y su reactividad cristaloquímica y generalmente se
encuentran cuatro estados de oxidación que incluyen As−3(arsina), As°(arsénico
metálico), As+3(Como2O3,arsenito), como+5(Como2O5,arseniato) (Agorhom et al.,
2015;Nazarí et al., 2017). El estado químico del arsénico de la escoria, el
concentrado y los relaves de FSF se analizó mediante el pico As 3d en este estudio.
hay como 3d5/2y como 3d3/2
picos dobles del pico As 3d (la diferencia de energía de enlace se establece
en 0,7 ev ± 0,1 ev) y, en general, el pico As 3d del As (III) es un eV más bajo
que el As (V).
Figura 6y la Tabla S5 muestra los espectros XPS y los parámetros
correspondientes de escoria, concentrado y relaves FSF. Los espectros XPS
de la escoria FSF indicaron que los picos observados oscilan entre 41 y 49 eV,
identificados como dos picos separados a 44,71 eV (Sasaki et al., 2010) y
45,41 eV, que se atribuyen a As3d de arsénico metálico en lo que respecta a
la discusión anterior. Solo se encontró un pico doble de As3d en dos tipos de
productos de flotación, incluidos los concentrados de escoria FSF (EB[As3d5/
2]=44.90 eV) y relaves de escoria(EB[As3d5/2]=45,12 eV) y ambos se interpretaron
aquí como arseniato de As(V)-O según la base de datos NIST XPS (http://
srdata.nist.gov/xps/main_menú_búsqueda.htm). muchos investigadores
H. Zhou, et al.
Figura 4.Micromorfología y caracterización embebida de fases de cobre y arsénico en escoria FSF
(Fa: fayalita; Ma: magnetita; Haca: aleaciones de cobre con alto contenido de arsénico; Laca:
aleaciones de cobre con bajo contenido de arsénico; Mate: M; GFe-Al: silicato de Fe-Al vítreo;
GRAMOCa-Al: silicato de Ca-Al vítreo.).
estudió la especiación y los estados de valencia del arsénico en diferentes tipos de
relaves de minerales de cobre primarios, pero informó de manera inconsistente, como el
estado de oxidación cero como arsenopirita, como+3(en oropimente), como+5
que generalmente se absorbe a ferrihidrita y estados de oxidación mixtos, pero está
influenciado por el componente de fases de los relaves, especialmente magnetita (Wang
et al., 2016;Essilfie-Dughan et al., 2012). Pero se encontró un nivel único y alto de estado
de valencia oxidable del arsénico en los productos de flotación de escoria de cobre, lo
que puede sugerir una mejor disociación de los minerales en la escoria de cobre que los
minerales de cobre primarios.
Se sugiere que el arsénico se oxidó del estado metálico a compuestos de
arseniato pentavalente, lo cual es consistente con la discusión anterior. Este
tipo de transformación de especiación se puede atribuir al proceso de
molienda y preoxidación que generalmente se adopta antes de la flotación
para oxidar los minerales y aumentar la liberación. Sin embargo, también se
informa que la formación de arsénico en estado de arseniato conducirá al
aumento de la flotabilidad del arsénico y cambios en el pH de la pulpa de
flotación, lo que no conduce a la estabilidad del proceso de flotación y la
separación de cobre y arsénico en el proceso de flotación (Bruckard et al.,
2010). Aunque el arsénico en concentrado de escoria y relaves
8
Revista de materiales peligrosos 401 (2021) 123293
ambos se encontraron como fases de arseniato, es el modo de combinación de los
óxidos de arsénico lo que decide la redistribución del arsénico en concentrado y
relave. Desde el punto de vista de la separación, la eliminación de arsénico está
relacionada con sus propiedades y la selectividad está estrechamente relacionada
con el equilibrio entre las especies de arsénico superficial hidrofóbicas e
hidrofílicas (Mielczarski et al., 1996). Cuando el arseniato se fija en la fase de
silicato, es menos flotante y no flota fácilmente en la pulpa (Bruckard et al., 2010).
Pero, la combinación de sulfuros de cobre y compuestos de arseniato puede
ocurrir debido a parte de las fases de arseniato dispersadas independientemente
en la suspensión.
3.5. Transformación del patrón de ocurrencia de arsénico y otros elementos y
evaluación de riesgos
Comprender la distribución de la especiación y el comportamiento de
transformación del arsénico y otros elementos es útil para comprender la
correlación de la especiación del arsénico y otros elementos y su toxicidad
ambiental.Plackowski et al., 2012). La caracterización de la distribución de arsénico
y otros elementos en escoria, concentrado y relaves FSF basados en
experimentos de extracción secuencial se dan en Figura 7(a) y la Tabla S6. Se
supone que los elementos de la primera fracción (F1) con este procedimiento de
extracción secuencial son solubles en agua, así como los elementos adsorbidos no
específicamente, lo que puede ser una medida de los elementos absorbidos en la
superficie o distribuidos por separado (Wan et al., 2017). Los elementos del primer
escalón son los más inestables y la mayor movilidad ambiental. En el segundo
paso de fracción (F2), los elementos reducibles y adsorbidos específicamente
representan principalmente la fracción unida a los óxidos de Fe-Mn, que son más
estables pero pueden liberarse al medio ambiente cuando cambian las
condiciones externas. La tercera fase de extracción (F3), los elementos oxidables,
representan principalmente los elementos ligados a materias orgánicas y sulfuros.
La cuarta fase de extracción (F4) es el arsénico residual que puede interpretarse
como elementos ligados a minerales de silicato. El arsénico residual se reconoce
como un estado no disponible, que no se libera fácilmente.
Desde la perspectiva del comportamiento de transformación de especiación,
la distribución de especiación y las características de transformación de Cu y As
son similares. La proporción de distribución de especiación de las asociaciones
intercambiables, oxidables y residuales de cobre y arsénico en la escoria FSF es
muy cercana, solo diferente en la fracción reducible. En los relaves, el cobre y el
arsénico se distribuyen principalmente en fracción residual y una pequeña
cantidad de ellos son asociaciones reducibles. El cobre y el arsénico se distribuyen
de manera diferente en el concentrado, pero los porcentajes de distribución F1
son cercanos, lo que demuestra que la correlación del arsénico y el cobre en el
concentrado puede manifestarse principalmente en el estado de adsorción no
específica. El arsénico y otros elementos, pero el Cr en la escoria FSF, se asocian
principalmente con asociaciones residuales, principalmente diferente de en
porcentaje de distribución en asociaciones oxidables, reducibles e
intercambiables. La caracterización de la distribución de especiación es similar a
As y Cd en la escoria FSF, que es fracción reducible> fracción oxidable> fracción
intercambiable y el porcentaje de distribución en cuatro asociaciones es
extremadamente cercano. Sin embargo, no existe una correlación obvia en la
distribución de especiación de As y Cd en concentrados y relaves, lo que sugiere
que los diferentes comportamientos de transformación y flotación de As y Cd,
aunque tienen una correlación muy positiva en la redistribución de masa del
proceso de flotación, la correlación entre su comportamiento de flotación aún no
está clara. Además, la distribución de especiación de Fe, Zn, Pb y Ni en la escoria
FSF es similar pero varía en concentrado y relave. Cuatro especiaciones de Fe y Zn
tienen casi la misma proporción de distribución en escoria FSF, concentrado y
relaves (F4 > F3 > F2 > F1). La distribución de especiación de Cr es muy diferente de
otros elementos. Se encontraron cuatro especiaciones de Cr en escoria FSF
principalmente en asociaciones oxidables y residuales transformándose en
asociaciones residuales en el proceso de flotación con base en la distribución de
especiación en concentrado y relave.
La ecotoxicidad y la biodisponibilidad del arsénico y otros metales pesados
peligrosos están relacionadas con sus formas químicas. Elementos en
H. Zhou, et al. Revista de materiales peligrosos 401 (2021) 123293

Figura 5.Imagen de distribución bidimensional de elementos e imagen SEM de concentrado de escoria FSF (a) y relave (b).

Las fracciones intercambiables (F1) se pueden liberar fácilmente al medio
ambiente, por lo que la proporción de la misma se toma típicamente como un
código de evaluación de riesgos (RAC) que se ha utilizado ampliamente para
cuantificar el riesgo ambiental y saludable de los desechos sólidos. Los RAC de
escoria FSF, concentrado de escoria y relaves de escoria se calcularon para evaluar
el riesgo ambiental de metales peligrosos que es de vital importancia para la
disposición y reutilización de los mismos. Los niveles de riesgo ambiental se
identifican sobre la base de RAC, es decir, < 1 % (sin riesgo), 1–10 % (riesgo bajo),
11–30 % (riesgo medio), 31–50 % (riesgo alto), y > 50 % (riesgo muy alto). Además,
la característica de toxicidad (TC) de los HM en los desechos generalmente se
determinaba mediante TCLP y los límites de TC de ellos se derivaron originalmente
de los estándares de agua potable (DWS) (Intrakamhaeng et al., 2020; Zang
et al., 2019). Los límites de TC de HM se adoptaron tanto en DWS como en la
regulación china (GB5085.3-2007). Los resultados de RAC y TCLP se
mostraron enFigura 7(b), tablas S6 y S7.
Según los RAC, los HM en la escoria FSF y los relaves de escoria se presentan como
de riesgo medio y bajo, mientras que el concentrado de escoria tiene un mayor riesgo
ambiental de Ni y Cd. En la escoria FSF, Cu, As, Cd y Ni muestran un riesgo medio y Zn,
Pb, Cr muestran un riesgo bajo. En el concentrado de flotación de escoria, Cu, As y Zn
presentan riesgo medio, Cd y Ni presentan riesgo alto y muy alto, respectivamente, Pb
presenta riesgo bajo y Cr no presenta riesgo. La mayoría de los metales pesados
peligrosos en los relaves de flotación de escoria muestran un riesgo bajo o nulo, pero un

Figura 6.Especiación química y estado de valencia del arsénico en escoria FSF, concentrado de escoria y relaves de escoria.

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H. Zhou, et al.
riesgo medio de Pb y Cd puede hacer la limitación de la utilización de relaves. El
arsénico es una preocupación importante por su toxicidad y peligro ambiental,
muestra un riesgo bajo o nulo en los relaves, pero muestra un riesgo medio en la
escoria FSF y los concentrados de flotación de escoria. Vale la pena señalar que
existen elementos peligrosos que son más graves que el riesgo medio en la
escoria, el concentrado y los relaves FSF, por lo que la evaluación de seguridad y
las medidas correspondientes para reducir su nocividad deben llevarse a cabo con
cautela antes de su transporte, eliminación y utilización.
De acuerdo con los resultados de TCLP (Tabla S7), los valores de lixiviación de Ni, Cu,
As, Zn, Cr y Cd en la escoria FSF estaban muy por debajo de los estándares de
identificación para materiales peligrosos en China y el nivel regulatorio de la USEPA, pero
el de Pb en la escoria FSF es de 200 mg/l, que es mucho más alto que las dos
regulaciones de 5 mg/l. En el concentrado de escoria FSF, la lixiviación de la mayoría de
los HM (Ni, Cu, As y Cd) es más alta que las regulaciones chinas y de la USEPA para ellos,
que pertenecen a los materiales peligrosos. Los relaves son relativamente seguros para
los seres humanos y el medio ambiente debido a que todos los valores de lixiviación de
HM determinados son inferiores a las reglamentaciones. A partir de la tasa de lixiviación
de los HM, el Pb en la escoria FSF, el Cu en los relaves y el Ni en el concentrado tienen
una tasa de lixiviación más alta que otros HM que pueden atribuirse a sus formas de
unión (Zang et al., 2019). La tasa de lixiviación de los HM está muy relacionada con su
fracción intercambiable, pero es más alta que la concentración en eso. La escoria FSF y el
concentrado de flotación de escoria FSF corren el riesgo de algunos HM, especialmente el
concentrado, que debe transportarse, desecharse y almacenarse con cuidado en función
de los resultados de RAC y TCLP.
4. Conclusiones
La fracción elemental que incluye Cu, Fe, S, Ca, Mg, As, Zn, Pb, Cr, Ni y Cd se calcularon a través del factor de grado de
enriquecimiento (EX) para revelar la redistribución masiva de los mismos y su correlación. Los resultados muestran que el As, el Cu y el
Cd tienden a enriquecerse en el concentrado y otros elementos tienden a eliminarse en los relaves. El proceso de flotación puede
separar bien Cu y Fe, pero la separación de Cu y As no es buena, y el enriquecimiento de As en el concentrado puede estar
relacionado de alguna manera con la existencia de Cu y Cd. La composición mineralógica cuantitativa y la micromorfología de las
fases portadoras de arsénico fueron analizadas por SEM-EDS, XRD, TIMA, XPS para discutir más a fondo los factores que afectan la
selectividad del cobre y el arsénico. Los minerales de silicato y la magnetita/hematita son las fases principales que representan más
del 80 % en la escoria, el concentrado y los relaves. El arsénico en la escoria FSF se asocia principalmente con aleaciones de cobre-
arsénico que constituyeron el 32,28 % del total de las fases que contienen cobre y el 88. 91 % del total de fases que contienen
arsénico. La mayoría de los minerales de cobre se forman conexiones adyacentes con minerales de silicato, lo que sugiere que la
molienda fina puede mejorar la recuperación de cobre al aumentar la disociación de la escoria FSF. Las aleaciones de arsénico y cobre
están estrechamente combinadas con las fases mate en la escoria FSF que influyen negativamente en la liberación de cobre y
arsénico. El arsénico en concentrado y relaves se encuentra principalmente en el As(V)-O (arseniato) lo que sugiere un proceso de
liberación y oxidación de las aleaciones de arsénico en la escoria FSF. Los diferentes destinos del arsénico dependen de sus formas de
incorporación en concentrados y relaves. El arsénico en los relaves es Las aleaciones de arsénico y cobre están estrechamente
combinadas con las fases mate en la escoria FSF que influyen negativamente en la liberación de cobre y arsénico. El arsénico en
concentrado y relaves se encuentra principalmente en el As(V)-O (arseniato) lo que sugiere un proceso de liberación y oxidación de las
aleaciones de arsénico en la escoria FSF. Los diferentes destinos del arsénico dependen de sus formas de incorporación en
concentrados y relaves. El arsénico en los relaves es Las aleaciones de arsénico y cobre están estrechamente combinadas con las
fases mate en la escoria FSF que influyen negativamente en la liberación de cobre y arsénico. El arsénico en concentrado y relaves se
encuentra principalmente en el As(V)-O (arseniato) lo que sugiere un proceso de liberación y oxidación de las aleaciones de arsénico
en la escoria FSF. Los diferentes destinos del arsénico dependen de sus formas de incorporación en concentrados y relaves. El
arsénico en los relaves es
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Revista de materiales peligrosos 401 (2021) 123293
Figura 7.Distribución de la especiación química (a),
toxicidad por lixiviación y evaluación del riesgo ambiental
(b) de Cu, As, Zn, Pb, Cr, Cd y Ni en escoria FSF,
concentrado de escoria y relaves de escoria S: escoria FSF;
SC: concentrado de escoria; ST: relaves de escoria. Los
datos verdes representan que el valor de lixiviación está
por debajo de la regulación y los datos rojos representan
que el valor de lixiviación es más alto que las redulaciones.
se distribuye principalmente en fases de silicato, pero se combina covalentemente
con sulfuros de cobre en el exterior del concentrado causando las dificultades de
separación del cobre y el arsénico. La inhibición de la recombinación de Cu-S y el
anión de oxígeno arsénico o la fijación de arsénico en fases de silicato son de gran
importancia para reducir el enriquecimiento de arsénico en el concentrado de
escoria. Además, se llevaron a cabo experimentos de extracción secuencial de
cuatro pasos y se calcularon los códigos de evaluación ambiental (RAC). La
distribución de la especiación de los diferentes elementos muestra la similitud de
la transformación de la especiación del cobre y el arsénico durante la flotación,
pero no hay evidencia de la dependencia de As y Cd. Los principales elementos
con alto riesgo ambiental son Cu, Zn, Pb Ni y Cd, mientras que As, Fe y Cr
muestran bajo o ningún riesgo en escoria FSF, concentrado y relaves según RAC.
Además, se realizó TCLP para evaluar TC de HMs lo que sugirió un alto riesgo de
Pb en escoria FSF y alto riesgo de Ni, Cu, As y Cd en concentrado de escoria. El
concentrado de escoria FSF debe transportarse, desecharse y reutilizarse con
cuidado.
Contribuciones de autor
Huihui Zhou y Guijian Liu concibieron la idea presentada y planearon
experimentos. Huihui Zhou y Liqun Zhang llevaron a cabo los experimentos.
Huihui Zhou planeó y llevó a cabo los cálculos analíticos. Huihui Zhou,
Guijian Liu, Liqun Zhang y Chuncai Zhou contribuyeron a la interpretación de
los resultados. Huihui Zhou tomó la iniciativa de escribir el manuscrito.
Todos los autores brindaron comentarios críticos y ayudaron a dar forma a
la investigación, el análisis y el manuscrito.
Declaración de interés en competencia
No hay conflictos de intereses que declarar
Expresiones de gratitud
El trabajo fue apoyado por el apoyo de los principales proyectos de ciencia y
tecnología en la provincia de Anhui (201903a07020011). Agradecemos a los
editores y revisores anónimos por brindarnos muchos comentarios constructivos
que mejoraron significativamente el documento.
Apéndice A. Datos complementarios
El material complementario relacionado con este artículo se puede encontrar,
en la versión en línea, en doi:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.123293.
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