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Agua subterránea para el desarrollo sostenible 10 (2020) 100320

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Agua subterránea para el desarrollo sostenible

revista Página de inicio: http://www.elsevier.com/locate/gsd

Trabajo de investigación

Evaluación del programa de inyección para sintetizar sulfuro de hierro dentro de los medios
porosos para inmovilizar arsenito: En el lugar enfoque de remediación para el arsénico en las
aguas subterráneas

Maheep Tiwari, Kanhaya Kumar Mandal, Trishikhi Raychoudhury *

Departamento de Ingeniería Civil y Ambiental, Instituto Indio de Tecnología de Patna, Bihta, Patna, Bihar 801103, India

INFORMACIÓN DEL ARTÍCULO ABSTRACTO

Palabras clave: Los principales objetivos del estudio son, (i) evaluar la posibilidad de sintetizar sulfuro ferroso (FeS) en el lugar
Arsénico dentro del medio poroso lleno de arena natural, (ii) evaluar el grado de inmovilización del arsenito [As (III)] en el
Sulfuro ferroso, destino y transporte
medio poroso natural que contiene FeS, y (iii) evaluar el destino del hierro (Fe) durante la inmovilización de As ( III) y
En el lugar remediacion
su implicación en la porosidad. Se realizan varios experimentos de columna, donde el sulfato ferroso (FeSO4) y
Sedimento natural
sulfuro de sodio (Na2La solución de S) se inyecta alternativamente en el medio poroso para la síntesis de FeS con / sin que el
medio poroso esté pre-saturado con As (III). Luego, se inyecta la solución de As (III) desde un extremo. Los resultados indican
que el FeS se puede sintetizar eficazmente en toda la columna. La inmovilización de As (III) también es muy alta (>80% hasta
17 VP) en esos casos. Con As (III) condición pre-saturada, la inyección de reactivos 20 mM para 1,5 PV muestra el resultado
óptimo para la inmovilización de As (III) (>72% retenido hasta 35 VP). En este caso, aunque la cantidad relativamente alta de
Fe se ha movilizado junto con el As (III) en la etapa inicial, sin embargo, hacia la etapa posterior, no se detecta Fe en la salida y
casi el 60% del Fe inyectado se retiene dentro de la capa porosa. medios de comunicación.

1. Introducción 2018) La eliminación de arsénico mediante el adsorbente a base de hierro es la

La contaminación por arsénico (As) en las aguas subterráneas se ha convertido en
un problema importante en muchas partes del mundo. Las apariciones de As en los
acuíferos aluviales en la parte oriental de la India y varios distritos de Bangladesh se
informan extensamente en la literatura (Bhattacharya y col. 1997,
2004; Ahmed y col., 2004; Vega et al., 2017). La contaminación de las aguas
subterráneas por As en Bangladesh se reconoce como el mayor envenenamiento
de la población en la historia de la humanidad (Smith y col., 2000). La población de
varios lugares de las diferentes provincias de China y América Latina también está
expuesta a la contaminación por As. Las apariciones naturales de As en el agua
subterránea se identifican en pocos lugares de los Estados Unidos y Canadá (
Smedley y Kinniburgh, 2002; Bundschuh y otros, 2012; Maity et al., 2017; Litter et
al., 2019).
Varios estudios recientes han explorado el potencial de diferentes metales
nanopartículas a base de óxidos tales como óxidos de hierro (nFeXOy), hierro de valencia
cero (nZVI), alúmina (nAl2O3), dióxido de titanio (nTiO2), dióxido de circonio
(nZrO2), óxido de níquel (nNiO), óxido de magnesio (nMgO), etc. para la
eliminación de As del agua (Jadhav et al., 2015; Lata y Samadder, 2016; Adl-
nasab et al., 2019; Deng et al., 2019; Hosseini et al., 2018; De et al., 2019
; Arabnezhad et al., 2017; Raychoudhury et al., 2015; Yang y col.,
tecnología más utilizada. Se informa que las nanopartículas a base de óxido de hierro
desnudas y soportadas por polímeros tienen una alta eficiencia de eliminación de As en
diferentes estudios (Zhang y col., 2007; Jadhav et al., 2015; Lata y Samadder, 2016; Kwok
et al., 2018; Adlnasab et al., 2019; Deng et al., 2019). Esos estudios sugieren que la
capacidad de adsorción de As es razonablemente alta (3,0 a 95,0
mg / g Fe) por diferentes FeXOy nanopartículas. Arsenito inorgánico [As (III),
(H3AsO3, H2AsO3 , HAsO 2 3 )] y arsenato [As (V), (H3AsO4, H2AsO4 ,
HAsO 42)] son las especies más abundantes de As (Dixit y Hering, 2003;
Smedley y Kinniburgh, 2002; Sracek y col., 2004; Bhattacharya et al., 2007). En un
ambiente oxidante, el As (III) se puede oxidar a As (V), que se adsorbe más
eficientemente por el adsorbente a base de hierro (Bai et al., 2016; Guo et al., 2016
; Ahmad y col. 2018, 2019). Sin embargo, la mayoría de esos materiales son
adecuados paraex situ tratamiento de As en sistema de reactor de lecho
empacado o por lotes.
En muy pocos estudios recientes la posibilidad de en el lugar
remediación de As mediante la inyección de ZVI (Kanel y col. 2007, 2008; Liu
et al., 2016) o sulfuro de hierro (FeS) (Han et al., 2011; Xie et al., 2016) en el
entorno reductor. Abass y col. (2016)demostraron que el As (III) podría
convertirse en As (0) en presencia de nZVI, que posteriormente se
adsorbería en la superficie de nZVI. Además, se informa la sorción de As

* Autor correspondiente.
Correos electrónicos: trishikhi@iitp.ac.in, trishirc@gmail.com (T. Raychoudhury).

https://doi.org/10.1016/j.gsd.2019.100320
Recibido el 27 de septiembre de 2019; Recibido en forma revisada el 17 de diciembre de 2019; Aceptado el 17 de diciembre de 2019
On-line el 19 de diciembre de 2019
2352-801X / © 2019 Elsevier BV Todos los derechos reservados.
M. Tiwari y col.
estar muy alto en la superficie de la capa de óxido de hierro de ZVI (Guo et al., 2016), y en
la superficie de arena recubierta de FeS (Han et al., 2011; Xie et al., 2016). En un estudio
muy reciente, se ha explorado la modificación de la superficie del nZVI por sulfuración (S-
nZVI), que puede eliminar el As de manera significativa (Wu et al., 2018). El estudio
sugiere que el efecto sinérgico del hierro (Fe) y el azufre resultó en una mejor
eliminación de As (III) por S-nZVI que la de nZVI. La principal preocupación de inyectar
adsorbente coloidal dentro de los medios porosos paraen el lugar remediación es su
tendencia a un comportamiento de transporte agregado e ineficiente (Phenrat et al.,
2007). Varios estudios se han centrado en la modificación de la superficie de
nanopartículas para mejorar su estabilidad coloidal y eficiencia de transporte (Phenrat et
al., 2007;
Kanel y col. 2007; 2008; Cirtiu et al., 2011; Raychoudhury y otros, 2010;
Raychoudhury et al., 2012; Zhang y col., 2007).
Varios estudios han sugerido que incluso con la modificación de la superficie
de nZVI con diferentes polímeros, como carboximetilcelulosa (CMC), ácido
poliacrílico (PAA), etc., esas partículas se agregan y muestran una extensa
retención de partículas en el medio poroso debido a la deposición y / al esfuerzo. (
Phenrat et al., 2007; Raychoudhury y col. 2010, 2014; Tosco y Sethi; 2010; Hosseini
y Tosco, 2013). En la bibliografía también se sugiere la posibilidad de alteración de
las propiedades de los medios porosos, como la porosidad y / la conductividad
hidráulica, debido a la gran retención de partículas (Raychoudhury et al., 2012;
Tosco y Sethi, 2010; Hosseini y Tosco, 2013; Raychoudhury y Surasani, 2017).
Además, en uno de los estudios de campo,Zhang, 2003, han sugerido que el nZVI
estabilizado con polímeros puede promover el crecimiento microbiano
anaeróbico en el subsuelo y alterar los parámetros geoquímicos del entorno
circundante. Además de eso, la toxicidad de las nanopartículas es motivo de gran
preocupación. Las nanopartículas incluso pueden ingresar al torrente sanguíneo
a través de la piel. Un estudio reciente (Sukhanova et al., 2018) ha sugerido los
efectos adversos de las nanopartículas en términos de ecotoxicidad y también ha
indicado los posibles peligros para la salud, incluida la inflamación del tracto
respiratorio y las mutaciones del ADN. En general, la revisión de la literatura
sugiere que los materiales a base de Fe, como FeS o ZVI, tienen un gran potencial
para tratar As (III), especialmente bajo la condición anóxica que es relevante para
en el lugar remediación. Sin embargo, el principal desafío radica en inyectar la
suspensión a base de Fe coloidal en el medio poroso para apuntar al As. Solo
unos pocos estudios han informado sobre la posibilidad de coprecipitación de Fe
y sulfuro bajoen el lugar condición por método químico o biológico (Xie et al., 2016
; Pi et al., 2017; Fan et al., 2018). Sin embargo, la dosis de reactivos a inyectar y el
programa de inyección son los parámetros importantes que deben optimizarse
para sintetizar FeS. De esta forma, se puede minimizar la cantidad de reactivos a
inyectar y la energía de bombeo que puede hacer que la tecnología sea más
económica. Además, también es esencial evaluar el destino del Fe, que podría
filtrarse junto con el flujo de agua. La posibilidad de alteración de las propiedades
de los medios porosos debido aen el lugar La síntesis y retención de FeS también
es un aspecto importante que requiere atención. Además, el sedimento natural
contiene varios minerales y materia orgánica que pueden afectar el desempeño
de cualquier tecnología propuesta y, por lo tanto, es un parámetro importante a
considerar. Con base en el conocimiento del autor, los estudios reportados no
han investigado sistemáticamente los aspectos anteriores que son importantes y
desafiantes paraen el lugar remediación de As (III) mediante sorbente a base de
Fe.
Dados los antecedentes, se podría decir que existe un margen para estudiar
la posibilidad de sintetizar FeS dentro de los medios porosos para en el lugar
inmovilización de As (III) bajo diferentes esquemas de inyección. Además, también es
importante evaluar el destino del Fe durante la inmovilización de As (III) para evaluar la
tecnología en su conjunto. Los principales objetivos del estudio son, por tanto, (i) evaluar
la posibilidad de sintetizar FeSen el lugar dentro de los medios porosos empaquetados
con arena natural bajo diferentes esquemas de inyección,
(ii) evaluar el grado de inmovilización de arsenito [As (III)] en el medio
poroso natural que contiene FeS, y (iii) evaluar el destino del Fe
durante la inmovilización de As (III) y su implicación en la porosidad.
Para lograr los objetivos, se realizan varios experimentos de columna,
donde el sulfato ferroso (FeSO4) y sulfuro de sodio (Na2S) solución se inyectan
alternativamente en el medio poroso para en el lugar síntesis de FeS,
2
Agua subterránea para el desarrollo sostenible 10 (2020) 100320
con / sin medios porosos saturados previamente con As (III). Entonces como
Se inyecta la solución (III) y se recogen las muestras en la salida para
medir las concentraciones de As y Fe totales. Después de los
experimentos de la columna, la columna se secciona y se mide la
porosidad a lo largo de la columna.
2. Material y métodos
2.1. Reactivos
Todos los reactivos utilizados en este estudio son de grado analítico. Ferroso
sulfato (FeSO4,7H2O), sulfuro de sodio (Na2S, 9H2O) se obtuvieron de Nice
Chemicals (p) Ltd y RFCL Limited, respectivamente. Arsenito de sodio
(NaAsO2) se obtuvo de Sigma-Aldrich. Potasio de grado reactivo
nitrato (KNO3) se utilizó para la prueba del trazador (Central Drug House,
Nueva Delhi). Ácido clorhídrico (HCl) de grado analítico o hidróxido de sodio
Se utilizó una solución de (NaOH) para el ajuste del pH. Se utilizó agua
desionizada (DI) para todo uso.
Se preparó una solución madre de 33,3 mg / L de concentración de As (III).
disolviendo NaAsO2 en agua DI, que se utiliza para estudios posteriores. La
solución madre se preparó fresca antes de cada experimento. En este estudio,
todas las soluciones (es decir, As, Na2S o FeSO4) se prepararon en desoxigenado
Agua DI, donde los 2000 mL de agua DI se purgaron con N2 durante 1 h antes de
la preparación de la solución.
2.2. Sedimento natural
Se recogió sedimento natural del lecho del río Shon, que se utiliza como
medio poroso para el experimento de la columna. El sedimento se tamizó
utilizando el tamaño de tamiz de 600 µm, 425 µm, 300 µm y 150 µm. El grano de
arena dentro del rango de tamaño de 150 μm a 600 μm se tomó como medio
poroso modelo. A continuación, la arena desmenuzada se lavó varias veces con
agua del grifo y luego con agua desionizada para eliminar las impurezas. El
gránulo de arena se secó en un horno a 101ºC durante 24 h. La porosidad (ε) del
medio se evaluó pesando el peso seco y a granel del sedimento, que se extrajo de
la columna empaquetada.
2.3. Experimento de columna
En este estudio, se utilizó una columna de vidrio 1-D (Kontes Chromeflex) de 1
cm de diámetro interno (DI) y 15 cm de longitud (L). El sedimento natural lavado y
secado se saturó durante 24 hy luego se empaquetó dentro de la columna.
Durante el empaque, la arena se vertió a intervalos regulares y luego se vibró
para un empaque uniforme. Se realizó la prueba del trazador
a través de la columna llena de arena, donde KNO3La solución se inyectó
desde un extremo de la columna para 2 volúmenes de poros (PV), y luego DI
se enjuagó el agua durante otros 2 PV. El no3 La concentración se
midió en la salida usando un espectrofotómetro UV-visible en una
longitud de 220 nm.
2.4. Síntesis in situ de FeS
Una vez que la columna esté empaquetada uniformemente y completamente saturada,
varios PV de N2-se lavó con agua desionizada purgada. Entonces el FeSO4 y Na2La
solución S se inyectó alternativamente siguiendo los diferentes horarios como
especificado en tabla 1 y discutido a continuación. En este estudio, la FeSO4 y Na2
Se preparó una solución S (10 mM o 20 mM) antes de la inyección disolviendo los
moles apropiados de FeSO4/N / A2Sales de S en 10 mL de N2purgado
Agua DI. Los reactivos (FeSO4/N / A2S) se inyectaron en diferentes condiciones en
la entrada de la columna con la ayuda de una bomba peristáltica
(77120-42, Masterflex), a un caudal de 0.043 mL / s. La columna se colocó
horizontalmente durante la inyección del reactivo. El efluente se recogió a
intervalos regulares para su análisis. El esquema del experimento de la
columna se presenta enFigura 1, y la fotografía de la configuración
experimental también se presenta en Figura S1.
Se adoptaron diferentes programas de inyección como se especifica en el caso 1,
M. Tiwari y col. Agua subterránea para el desarrollo sostenible 10 (2020) 100320

tabla 1
El resumen de la masa retenida de Fe y As en los medios porosos en diferentes etapas bajo diversas condiciones experimentales.

Casos Condiciones de inyección METROen Fe, Fe (%) retenido durante la Fe (%) retenido durante Fe (%) retenido durante Como (%) retenido Como (%) retenido
(mg) inyección de reactivo la inyección de As (III) [15 la inyección de As (III) [35 hasta 15 PV hasta 35 PV
PV] PV]

Caso- Conc. de reactivo: 10 mM. 4.33 88,6% - - - -

1 Inyectar: 3 PV
Medios porosos: agua
saturado
Inyección de agua para 0,2
PV en etapa intermitente
Caso- Conc. de reactivo: 10 mM. 4.33 93,0% 90,1% - 88,5% -
2 Inyectar: 3 PV
Medios porosos: agua
saturado
Caso- Concentración de reactivo: 10 2.17 99,9% 94,9% - 83,9% -
3 mM. Inyectar: 1,5 PV
Medios porosos: agua
saturado
Caso- Concentración de reactivo: 20 4.30 93,5% 61,3% 58,9% 74,3% 72,9%
4 mM. Inyectar: 1,5 PV
Medios porosos: contienen As
(III)
Caso- Conc. de reactivo: 20 mM. 2,80 100% 66,1% 58,3% 59,8% 65,1%
5 Inyectar: 1 PV
Medios porosos: contienen As
(III)
Caso- Concentración de reactivo: 10 4.30 86,7% 67,7% 58,9% 65,4% 67,2%
6 mM. Inyectar: 3 PV
Medios porosos: contienen As
(III)

Nota: Conc .: concentración de reactivo inyectado, Min: Masa total de Fe inyectada en el medio poroso.

caso 2, caso 3, caso 4, caso 5 y caso 6 (Figura S2, tabla 1). En los casos 1 a 3, el reactivo se
aplica en una columna empaquetada de sedimentos naturales saturados de agua DI.
Mientras que en los casos 4 a 6, el reactivo se inyectó en medios porosos empaquetados
con sedimentos presaturados de As (III) para representar una
escenario de aguas subterráneas. En el caso 1 (Figura S2 (a), tabla 1), N2 Se inyectó agua
desionizada purgada para 0,2 PV (equivalente a volumen muerto) en la
etapa intermedia entre inyección alternativa de FeSO4(10 mM) y Na2
Solución S (10 mM). Aquí, 0.5 PV de cada reactivo (FeSO4/N / A2S) fue
inyectado durante tres ciclos (total 1 PV de FeSO4 y Na2S en cada ciclo) con un
período de inyección total de 3 PV de reactivos. El programa de inyección
adoptada en el caso 2 fue similar a la del caso 1, sin embargo, en el caso 2 (
Figura S2 (b)), se excluyó la inyección de agua desionizada intermedia. En el
caso de 3 (Figura S2 (c)), la inyección alterna de reactivos se realizó para
1,5 PV (un ciclo completo con una inyección de 0,5 PV de cada reactivo seguido de
una inyección de 0,25 PV de cada reactivo). El programa de inyección (inyección y
frecuencia de inyección alternas) para el caso 4 se mantuvo igual que para el caso
3. Sin embargo, en el caso 4 (Figura S2 (d)), la concentración de cada reactivo
(FeSO4/N / A2S) se aumentó a 20 mM, y los reactivos se inyectaron en la columna
rellena de arena que contenía As (III). En el caso de 5 (Figura S2 (mi)),
FeSO4 (20 mM) y Na2Se inyectó solución S (20 mM) durante un período total
de 1 PV, donde se inyectaron 0.25 PV de cada uno de los reactivos
alternativamente durante dos ciclos. Para el caso 6 (Figura S2 (f)), el programa de
inyección y la frecuencia se mantuvieron igual que en el caso 2 (se inyectan un total de 3
PV de reactivos 10 mM), pero los reactivos se inyectan en una columna rellena de arena
que contiene As (III). Los esquemas de inyección detallados utilizados en diferentes
casos se presentan enFigura S2 y resumido en tabla 1.

2.5. Inyección de arsénico

Después de la en el lugar síntesis de FeS, la solución de As (III) se pasó a

Figura 1. El diseño de la configuración experimental para el experimento de columna para la
síntesis in situ de inyección de FeS y arsénico.
través de la columna con flujo constante (caso 2 y 3) o altura constante
(caso 4 a 6) condición. La solución se purgó con N2 durante la
inyección. En el caso de 2 y 3, la solución de As (III) de 450 25 μg / L
se inyectó después de la síntesis de FeS, utilizando una bomba peristáltica a un caudal de
0,00132 ml / s. Donde, en el caso de 4 a 6, As (III) solución de 330 Se inyectaron 15 μg / L
en la columna empaquetada hasta que la concentración de As alcanzó un estado
estacionario. Pocos estudios (Ahmed y col., 2004; Ghosh y col., 2007; Rahman et al., 2015)
han informado que la concentración de As en varias muestras de agua subterránea
recolectadas de diferentes regiones contaminadas de Bangladesh e India se detectan
con frecuencia en el rango de 100 μg / L

3
M. Tiwari y col.
hasta 846 μg / L. Además, en algunos lugares, la concentración de As incluso ha
superado los 1000 μg / L. Dado el valor informado de la concentración de As en el
agua subterránea natural de aquellas regiones donde el problema es más severo,
en este estudio se elige un valor razonablemente alto de concentración de As (III)
en el rango de 330 μg / L a 450 μg / L. losen el lugar
El recubrimiento de FeS se realizó como se describió anteriormente. Se continuó
el flujo de solución de As (III) a través de la columna, donde se mantuvo una
condición de carga constante almacenando la solución de As (III) en un tanque
superior (Figura 1). El caudal de As (III) a través del medio poroso se mantuvo en
el rango de 0,0056 0,0005 mL / s colocando el tanque a una altura adecuada. Los
valores de pH de la solución de As (III) en todos los casos se mantienen en
7,9 0.1, que es relevante para las aguas subterráneas. Luego2 La purga se realizó en el
tanque que contenía la solución de As (III) para mantener la condición anóxica.
La tasa de flujo se mantuvo de manera que se asegure la condición de flujo
laminar y para representar la tasa de flujo de agua subterránea realista. El
esquema de la configuración experimental se presenta enFigura 1.
Las muestras se recogieron en la salida a un intervalo de 0,2 PV
(durante la síntesis de FeS) y / 1 PV (durante la inyección de As (III)), y
se midieron las concentraciones de As total y Fe. El resultado se
representa en forma de una curva de avance (BTC) en la que el eje y
representa la concentración de efluente normalizada, (C / C0) de As y
Fe, y el eje x representa PV (vt / εL), un parámetro adimensional para
representar el tiempot).
2.6. Seccionamiento de columna
Para estimar el cambio de porosidad a lo largo de la columna, la columna se
seccionó después de cada experimento. Para la extracción de arena sin
perturbaciones, la columna se colocó verticalmente y se inyectó agua desionizada
desde el extremo superior a una velocidad insignificante para que toda la masa
de arena se mueva verticalmente. Una vez, la arena comenzó a salir por el
extremo inferior de la columna; luego se recogió la muestra por sección y se
evaluó la porosidad de cada sección pesando el peso húmedo y el peso seco del
sedimento.
2.7. Análisis de muestras
El efluente recogido en la salida después de cada experimento de columna fue
ácido digerido agregando HNO concentrado3 con una relación de muestra a ácido
de 9: 1, siguiendo el método EPA 3015A. Las muestras digeridas fueron
diluido y filtrado a través de un filtro de jeringa de 0,22 μm antes del análisis. La
concentración de As se midió utilizando espectrometría de masas de plasma
acoplado inductivamente (7800 ICP-MS, Agilent Technologies), mientras que la
concentración de Fe se midió utilizando un espectrómetro de absorción atómica
(serie AASiCE 3000, Thermo Scientific). El límite de detección para la medición de
Fe usando el instrumento AAS es 0.01 mg / L, y para As
(III) usando el ICP-MS es 1 μg / L. Además, el protocolo se prueba para la
recuperación de As con diferentes concentraciones de As (III) en presencia
de Fe y viceversa. El análisis muestra que, según el porcentaje de peso,
109 7% de As de Na2AsO2 y 92 8% de Fe de FeSO4,9 HORAS2O se
recuperó cuando se midió utilizando ICP-MS y AAS, respectivamente
siguiendo el protocolo de digestión descrito anteriormente.
3. Resultados y discusión
3.1. Síntesis in situ de FeS en medios porosos rellenos de arena natural
El análisis por tamiz del sedimento natural indica que el diámetro promedio
del sedimento natural utilizado en este estudio es de 0,36 mm. Para elen-
situ síntesis de FeS en los medios porosos, FeSO4 y Na2La solución S se inyectó
alternativamente (Figura 1) a una velocidad de 0,043 ml / s siguiendo diferentes
horariostabla 1, Figura S1) como se mencionó anteriormente. En el caso 1 al caso
3, los reactivos se inyectan en el medio poroso libre de As (III), y en el caso del 4 al
caso 6, los reactivos se inyectan en el medio poroso presaturado de As (III). La
aparición de color negro en la columna (Figura S1), después de la inyección
alternativa inmediata de reactivos, sugiere la formación de FeS
4
Agua subterránea para el desarrollo sostenible 10 (2020) 100320
en los medios porosos.
Se midió la concentración de Fe del efluente en la salida y se
concentraciones de Fe normalizadas (C / C0) para todos los casos se presentan en
Figura 2. En el caso 1 y el caso 2, los reactivos (10 mM) se inyectan durante
los tres ciclos (3 PV) con 4,33 mg de Fe inyectado neto. En ambos casos, se
observa un aumento en la concentración de Fe del efluente por encima de 1,5 VP
y, por tanto, en el caso 3, solo se inyectan 1,5 VP de reactivos. El porcentaje
retenido de Fe durante la inyección de reactivos para el caso 1 (reactivo 10 mM, 3
PV con agua desionizada en estado intermedio), caso 2 (10 mM, 3 PV) y caso 3 (10
mM, 1,5 PV) es del 89%, 93% y 99,9%, respectivamente. El caso 1 no se considera
para la inmovilización de As (III), dado que el porcentaje retenido de Fe es mínimo
con una mayor duración de la inyección.
En el caso 2, se retiene la masa máxima de Fe (3,9 mg) (con el 93% de la
masa de Fe inyectada). Considerando que, en el caso 3, se retiene el
porcentaje máximo (99,9%) de Fe. En el caso 2, la masa máxima se retiene
ya que la masa inyectada de Fe fue mayor. Teniendo esto en cuenta, en el
caso 4 se adoptó una estrategia combinada, donde la concentración de Fe
se incrementó al doble (20 mM) y la duración de la inyección se mantuvo
igual que en el caso 3 (1,5 VP). Esto se hace para mantener la misma
cantidad de masa inyectada de Fe que en el caso 2, pero para reducir la
duración de la inyección. La masa de Fe retenida en la columna para revestir
el medio poroso se consideró un factor crítico, ya que se espera que el As
(III) se asocie con el Fe retenido en el medio poroso.
Desde el caso 4 al caso 6, el FeS se sintetizó en el medio poroso presaturado
de As (III). Durante la inyección de reactivos, se observa (Figura 2) que el Fe ha
comenzado a aumentar en la salida después de 1 PV, y el cálculo del balance de
masa sugiere que casi el 93,5% del Fe inyectado se ha retenido dentro del medio
poroso en el caso de 4. Considerando un fuerte aumento de Fe en la salida más
allá 1 PV, la duración de la inyección se reduce a 1 PV en el caso de 5,
manteniendo la misma concentración de reactivo a 20 mM. Con esta
modificación, la masa retenida de Fe se alcanza al 100% para el caso 5. En el caso
6, se inyectan reactivos 10 mM para 3 PV en medio presaturado de As (III). El
programa de inyección adoptado en el caso 6 es tal que la masa de Fe inyectada
para el caso 6 es la misma que en el caso 4, pero con diferente concentración y
volumen de inyecciones. La masa retenida de Fe en el medio poroso, durante la
síntesis de FeS para el caso 6 (10
mM, 3 VP) es 86,7%.
Aunque el porcentaje de Fe retenido es el máximo en el caso 5, la masa
neta de Fe retenido es mayor en el caso de 4 y 6. Por lo tanto, para la
inmovilización de As (III), los tres casos (caso 4 a caso 6) se seleccionan para
ulteriores estudios.
3.2. Inmovilización de As (III) y destino del Fe en FeS que contiene medios
porosos naturales, pre-saturados con agua DI: caso 2 y caso 3
El BTC para la prueba del trazador y la concentración de As (III) normalizada en la
salida de la columna de relleno de sedimento se presenta en Fig. 3una. El trazador
Figura 2. La concentración de hierro normalizada en el efluente durante la inyección de
reactivos y la formación de FeS para todos los escenarios (caso 1 a caso 6).
M. Tiwari y col.
El resultado de la prueba muestra que el trazador NO- 3 la concentración está llegando casi
avance completoC / C0 ¼ 0,98) a 1,6 VP. El BTC del trazador sugiere un
empaquetamiento homogéneo y uniforme de medios porosos. Una empinada
se observa un aumento en la concentración de As (III) más allá de 5 PV, y
tiene un estado estacionarioC / C0 ¼0,63) a aproximadamente 12 PV cuando se inyecta
en una columna llena de sedimentos saturados de agua DI. Este resultado indica
cierta cantidad de retardo de As (III) en la columna de relleno de sedimento en
blanco.
Para inmovilización de As (III), 450 Se inyectaron 25 μg / L de solución de As (III) a
través de un medio poroso sintetizado con FeS a un caudal de 0,00132 ml / s utilizando
una bomba peristáltica. Los valores de pH de todas las soluciones de As (III)
Fig. 3. (a.) Trazador y BTC de arsénico a través de la columna llena de sedimentos a través
medios porosos saturados, (b.) Concentración normalizada de As (III) (C / C0) en el efluente a
través de una columna llena de sedimentos que contienen en el lugar FeS sintetizado.
(c.) Concentración de Fe normalizada (C / C0) a la salida de la columna durante la inyección de As (III) a
través de una columna empaquetada que contiene en el lugar FeS sintetizado. Tanto el plor
son para el caso 2 y el caso 3, donde la concentración de As (III) del afluente es de 450
μg / L y el caudal es de 0,00132 ml / s.
5
Agua subterránea para el desarrollo sostenible 10 (2020) 100320
se mantienen en 7,9 0,1. La síntesis de FeS se realizó siguiendo el programa del
caso 2 y del caso 3 como se mencionó anteriormente. El resultado (Fig. 3b)
sugiere que en la etapa inicial (hasta 5 PV), la concentración del efluente
de Como (III) (C / C0 ¼ 0,38) es ligeramente alto (en comparación con Fig. 3a), mientras que,
más allá de 5 PV y hasta 17 PV el C / C0 varía dentro de un rango de 0,2
0,1. Comparación del BTC de As (III) en el medio poroso no modificado
(Fig. 3a, C / C0 ¼ 0,63 a 12 VP) y medios porosos que contienen FeS
(Fig. 3B, C / C0 ¼ 0,2 0.09 a 12 PV), se pudo observar que una cantidad
significativa de As (III) se inmoviliza en FeS que contiene
medios de comunicación. El cálculo del balance de masa sugiere (tabla 1) que
hasta 17 PV, casi el 88,5% y el 83,9% de la masa inyectada de As (III) se retiene en
el caso de 2 y 3, respectivamente.
Es probable que la retención de As (III) en los medios porosos que
contienen FeS se atribuya al efecto combinado de la reacción química y la
coprecipitación (Bostick y Fendorf, 2003; Blanchard et al., 2007; Gallegos et
al., 2007; Xie et al., 2016; Bhattacharya et al., 2007; Jeong et al., 2009). Se
espera que el As (III) reaccione con el FeS después de la reacción.
R1, especialmente a pH bajo (Han et al., 2011). Entonces, es probable que el producto
AsS se precipite sobre el FeS y / o la superficie del hidróxido férrico recién formado (
Bostick y Fendorf, 2003; Gallegos et al., 2007). Sin embargo, a un pH alto (alrededor de
pH 9), se espera que la sorción sea el mecanismo dominante.
anismo para la eliminación de As (III).
2FeS þ H2AsO3 þ 2H2O ¼ Culo þ Fe2(OH)5 þ HS (R1)
La posibilidad de liberación de Fe del medio poroso que contiene FeS
junto con el flujo de As (III) se evalúa controlando la concentración de Fe en
la salida (Fig. 3C). El resultado sugiere que la elución de Fe en la salida no es
muy significativa. En la etapa inicial (hasta 5 PV) un ligero
elevado (C / C0 ¼ 0.01, alrededor de 5 mg / L) se observa una concentración de efluente.
Sin embargo, más allá de 5 PV se eluye una cantidad insignificante de Fe. La masa
equilibrio (tabla 1) El cálculo muestra que hasta 17 PV casi el 90,1% y
El 94,9% del Fe inyectado se retiene dentro del medio poroso.
En general, se podría decir que la retención de Fe es comparativamente alta
en el caso 3 (94,9%) en comparación con la del caso 2 (90,1%). Sin embargo, la
masa inmovilizada de As (III) es alta en el caso de 2 (88,5%) en comparación con la
del caso 3 (83,9%). Por lo tanto, el caso 2 se considera el mejor escenario y, en el
siguiente paso, se adopta el caso 6, manteniendo un programa de inyección de
reactivos similar al del caso 2. Además, se adopta otro programa de inyección, el
caso 4, para mejorar la retención de Fe, donde la duración de la inyección de
reactivo se reduce a 1,5 PV y la concentración de Fe se ha incrementado a 20 mM
como se mencionó anteriormente.
3.3. Inmovilización de As (III) y destino del Fe en FeS que contiene medios
porosos naturales pre-saturados con solución de As (III): caso 4 al caso 6
En esta serie de experimentos de columna, la columna llena de sedimentos
naturales está pre-saturada con 330 15 μg / L de As (III). Esto se hace para
representar la condición del agua subterránea más realista, donde se espera que
el medio poroso contenga As contaminación antes de la inyección de reactivo
para elen el lugar síntesis de FeS. Luego, el FeS se sintetiza siguiendo el programa
de inyección de los casos 4, 5 y 6, como se discutió anteriormente (tabla 1). La
solución de As (III) pasa a través del medio poroso a una velocidad de 0,0056
0,0005 mL / s en condiciones de carga constante. El pH de la solución de As (III) se
mantiene en 7,9. 0,1. El resultado (Figura 4a) sugiere que la concentración de
efluente de As (III)
disminuye significativamente con respecto a la concentración de influentes para todos los
casos. Por ejemplo,C / C0 está en el rango de 0,21 a 0,42, de 0,21 a 0,53 y
0,24 a 0,41 dentro de los PV de 5-35 para el caso 4, el caso 5 y el caso 6,
respectivamente. Donde elC / C0 alcanza una meseta de estado estacionario en C / C0 ¼
0,63 más allá de 12 PV para As (III) cuando se transporta sin modificar
medios porosos. El cálculo del balance de masa indica que hasta 17 PV,
74,25%, 59,8% y 65,4% de As (III) inyectado y al final de 35 PV, 72,8%, 65,1%
y 67,1% de As (III) inyectado están inmovilizados en el Medios porosos que
contienen FeS para el caso 4, el caso 5 y el caso 6, respectivamente. Con
respecto a la retención de As (III), el caso 4 muestra la mejor
M. Tiwari y col.
Figura 4. (a.) Concentración normalizada de As (III) (C / C0) en el efluente a través de una
columna llena de sedimentos que contiene FeS, donde el medio está pre-saturado con As
(III) (b.) Concentración normalizada de Fe en la salida de la columna durante la inyección
de As (III) a través de una columna empaquetada que contiene FeS sintetizado in situ y
que está presaturada con As (III). Esos resultados son para el Caso 4, al Caso 6, donde la
concentración de As (III) afluente es de 330 μg / L y la tasa de flujo es de 0.0056 mL / s.
rendimiento en la inmovilización de As (III) en comparación con el caso 5 y el caso
6. El cálculo del balance de masa indica que la inmovilización de As (III) para la mayoría
de los casos optimizados (72,9% de eliminación) ha resultado en la eliminación de
9,80 mg As / g de Fe por una duración de 35 PV. Es importante señalar que
durante la duración de 35 PV, ni siquiera el 50% del As (III) inyectado fue
eluido (C / C0 ¼ 0.2), lo que sugiere que la capacidad real de eliminación de As por
la arena FeS es mucho mayor. Algunos de los estudios han utilizado diferentes
El adsorbente en el sistema de columna muestra una eliminación de As (III) en un rango
similar, como se observa en este estudio. Por ejemplo, el carbón activado dopado puede
adsorber 2,60 mg As / g - 3,30 mg As / g de adsorbente (Sharma y col., 2010), Los
compuestos poliméricos incrustados en nanopartículas de Fe pueden eliminar 3 mg de
As / g de adsorbente (Savina et al., 2011), Las nanopartículas de magnetita soportadas
por hidrotalcita de Fe pueden adsorber 0,121 mg de As / g de adsorbente (Türk y Alp,
2014), La alúmina recubierta de FeOH puede eliminar 7,65 mg de As / g de adsorbente (
Hlavay y Polya k, 2005) en el sistema de columna empaquetada. Han y col.,
(2011) han informado que se eliminan 45 mg de As (III) por g de arena recubierta de FeS
en el sistema de lotes a pH 5. Sin embargo, a pH 7, la capacidad de eliminación de As (III)
se reduce a 11 mg de As / g de adsorbente. También han sugerido que en el sistema por
lotes, la capacidad de eliminación de As (III) es siempre mayor que la del sistema de
columna en condiciones de flujo constante. En general, la capacidad de eliminación de
As (III) poren el lugar FeS sintetizado en los medios porosos utilizados en este estudio es
razonablemente bueno y está dentro del rango más alto de otros estudios informados.
Es probable que la inmovilización de As (III) en los medios porosos que
contienen Fe y S se atribuya al efecto combinado de reacción química,
coprecipitación y sorción (Bhattacharya et al., 2007). Cuando ahí-
agentes como FeSO4 y Na2S se inyectan en el medio poroso presaturado de
As (III), la siguiente reacción adicional R2 y R3 podría tener
6
Agua subterránea para el desarrollo sostenible 10 (2020) 100320
tuvo lugar junto con la reacción R1, como lo sugiere Xie y col.,
(2016). La formación de As2S3 y / Se espera FeAsS, que es probable que precipite y
se absorba en la superficie del Fe retenido. En uno de los estudios,
Gallegos et al., (2008) han sugerido que la interacción As (III) - FeS está controlada
por la formación de realgar y algunos productos secundarios. Mientras que,Han
et al., 2011 han sugerido que la eliminación de As (III) por arena recubierta de FeS
está dominada por la formación de oropimente a pH 5 y
por adsorción a pH 9.
3S 2 þ 3Feþ2 þ 2H3AsO3 ¼ Como2S3 þ 3Fe (OH)2 (R2)
3S 2 þ 3Feþ2 þ H3AsO3 ¼ FeS2 þ FeAsS þ 3Fe (OH)3 (R3)
También se evalúa el destino del Fe, donde se mide la concentración de Fe en
el efluente a lo largo del flujo de As (III). El resultado (Figura 4b) sugiere que en la
etapa inicial, inmediatamente después de la inyección del reactivo, se ha eludido
una cantidad relativamente alta de Fe. El efluente normalizado
centrationC / C0) en el tiempo inicial (alrededor de 3 PV) es 0.06, 0.03 y
0,05 para el caso 4, el caso 5 y el caso 6, respectivamente. Sin embargo, el efluente
La concentración se reduce considerablemente hacia la última etapa, y
casi no se eluye Fe más allá de 15 PV para el caso 4 y el caso 5. El
cálculo del balance de masa indica que aunque durante la inyección de
reactivos 93,5% (caso 4), 100% (caso 5) y 86,6 % (caso 6) de Fe se ha
retenido en el medio poroso, sin embargo, junto con As (III) se ha
eludido alguna cantidad de Fe. El resultado sugiere que en el caso de
4, se ha retenido hasta el 58,9% (hasta 35 PV) de Fe, lo que resultó en la
inmovilización del 72,9% de As (III). Mientras que en los casos 5 y 6, la
retención de 58,3% y 58,9% de Fe resultó en una inmovilización de
65,1% y 67,2% de As (III), respectivamente. La cantidad insignificante
de Fe se observa en la salida en las etapas posteriores, lo que sugiere
que, a largo plazo, la concentración de Fe en el agua podría no ser un
problema. Es más,
Los resultados sugieren que aunque la masa retenida de Fe dentro del medio
poroso (como FeS) es similar (alrededor de 58,5 0,4%) para los tres casos con
diferente programa de inyección, sin embargo, la eficacia de inmovilización de As
(III) (72,9%) es ligeramente alta en el caso de 4 en comparación con la de los
demás (casos 5 y 6). El caso 6 muestra el segundo mejor rendimiento (67,2%) con
la inyección de la misma cantidad de Fe (4,3 mg). La duración de la inyección para
el caso 4 (1,5 VP) es la mitad de la del caso 6 (3 VP). Eso sugiere que el consumo de
energía relacionado con la inyección sería menor para el caso 4 en comparación
con el del caso 6. Considerando la eficiencia de inmovilización de As (III) y la
duración de la inyección, se encuentra que el caso 4 es el programa de inyección
más óptimo que puede inmovilizar una cantidad significativa cantidad de As (III)
en el medio poroso porel in-situ síntesis de FeS.
3.4. Impacto en las propiedades de los medios porosos debido a la síntesis de FeS y la
inmovilización de arsénico
Además de en el lugar síntesis de FeS en los medios porosos y As
(III) inmovilización, también se evalúa el posible impacto de la formación de
FeS y la retención de As (III) sobre la propiedad del medio poroso, como la
porosidad. La porosidad del sedimento natural a lo largo de la columna de
relleno se mide en diferentes etapas siguiendo el protocolo, como se
mencionó anteriormente. El resultado sugiere que la porosidad de los
medios porosos empaquetados a lo largo de la columna es uniforme (0.4
0,02). Incluso después de la inyección de reactivos y la formación de FeS (Fe inyectado
4,33 mg), sin cambios adicionales en la porosidad (0,4 0.02) se observa (
Figura 5). La asociación y retención de As (III) en la columna empaquetada
que contiene FeS no influye en la porosidad (0.4 0.02) del medio poroso en
toda la columna (Figura 5). Además, el caudal en la condición de carga
constante no ha cambiado después de la inyección de reactivos y debido a
la inmovilización de As (III). En general, se podría decir que laen el lugar La
formación de FeS en el medio poroso y la retención de As (III) en el
revestimiento de FeS no tiene ningún impacto en las propiedades del medio
poroso, tales como porosidad, conductividad hidráulica y / en el caudal a
través del medio poroso.
M. Tiwari y col.
Figura 5. Porosidad del material empaquetado a lo largo de la columna en
diferentes condiciones.
En general, la eliminación de As (III) por en el lugar Se encuentra que el FeS
sintetizado es significativamente alto en condiciones de laboratorio controladas, y
en el lugar La inmovilización de As (III) por FeS no tiene mucha implicación en las
propiedades de los medios porosos. Sin embargo, es importante señalar que es
probable que la compleja geoquímica en el sistema de agua subterránea natural
afecte la eficiencia de remoción de As (III) de manera diferente (Bhattacharya y
col. 2004, 2007; Sracek y col., 2004; Vega et al., 2017; Ahmad y Bhattacharya, 2019
), que se puede explorar en el estudio futuro.
4. Conclusión
En este estudio, el horario óptimo para en el lugar Se evalúa la síntesis de FeS
dentro de los medios porosos empaquetados con arena natural y su desempeño
en la inmovilización de As (III). En general, los resultados indican que FeS se
puede sintetizar eficazmenteen el lugar en los medios porosos, y un porcentaje
muy alto de Fe (>90%) se puede retener a largo plazo cuando el medio poroso no
está pre-saturado con As (III). La inmovilización de As
(III) también es muy alto (>80% hasta 17 VP) en esos casos. En una condición
más realista donde el medio poroso está pre-saturado con As (III), se
identifica el esquema óptimo de síntesis de FeS (caso 4) entre los probados.
escenarios. Inyección de reactivos altamente concentrados (20 mM) (es decir, FeSO4
y Na2S) para 1,5 PV muestra el resultado óptimo para la inmovilización de As
(III) (>72% retenido hasta 35 VP). En este caso, sin embargo, un nivel relativamente alto
Se ha movilizado cantidad de Fe junto con As (III) en la etapa inicial, pero en la
etapa posterior, no se detecta Fe en la salida y casi el 60% de Fe se retiene dentro
del medio poroso. En general, se podría concluir que el FeS se sintetiza de manera
eficiente dentro del medio poroso, que puede inmovilizar al As (III) de manera
significativa en la condición anóxica. Además, la formación de FeS y la
inmovilización de As (III) no altera las propiedades del medio poroso o la
condición de flujo. Por lo tanto, se podría afirmar que la técnica tiene el potencial
de aplicarse en condiciones reales de campo para mitigar la contaminación por
arsénico.en el lugar. Sin embargo, también se puede observar que la presencia de
co-iones y / diferentes condiciones de flujo pueden afectar la eficiencia de
absorción de As (III) por el FeS sintetizado en condiciones naturales de agua
subterránea. Por ejemplo, la presencia de silicato, sulfato, etc. puede reducir el
rendimiento de la eliminación de As (III) dependiendo del pH. Además, los iones
ferrosos pueden estar presentes en el agua subterránea natural,
que puede implicar una reacción con el Na inyectado2S y puede formar FeS que
podría reducir la cantidad requerida de FeSO4 inyectar. En este estudio, se adopta un
caudal de agua subterránea moderado. Un flujo de agua subterránea más bajo
La velocidad que la adoptada en el experimento puede resultar en un mayor
tiempo de contacto entre el FeS depositado y el As (III) que fluye, lo que puede
mejorar la eficiencia de remoción del As (III). En el sistema natural bajo condición
de agua subterránea, el mecanismo de captación de As (III) sería de naturaleza
muy compleja y se estudiará en el escenario de campo real como un alcance
futuro.
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Agua subterránea para el desarrollo sostenible 10 (2020) 100320
Declaración de intereses en competencia
Ninguno.
Reconocimiento
Nos gustaría agradecer al Departamento de Ciencia y Tecnología (DST), Govt.
de la India, por la financiación del proyecto en el marco de la DST-WTI (Iniciativa
de tecnología del agua): Programa de investigación del agua (proyecto nº DST /
TM / WTV2K16 / 91).
Apéndice A. Datos complementarios
Se pueden encontrar datos complementarios a este artículo en línea en https: // doi.
org / 10.1016 / j.gsd.2019.100320.
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