Documentos de Académico
Documentos de Profesional
Documentos de Cultura
INTEGRANTES:
LIMA, PERÚ
2019
1
ÍNDICE
1.-RESUMEN………………………………………………………………………..3
2.-INTRODUCCION………………………………………………………………..4
3.-MARCO TEÓRICO………………………………………………………………5
4.-PROCEDIMIENTO EXPERIMENTAL…………………………………………..9
5.-RESULTADOS…………………………………………………………………..12
6.-EJEMPLO DE CALCULO………………………………………………………20
7.-DISCUSION DE RESULTADOS……………………………………………….21
8.-CONCLUSIONES………………………………………………………………..23
8.-BIBLIOGRAFIA…………………………………………………………………24
AGRADECIMIENTO………………………………………………………………25
2
1. RESUMEN
Se determinaron cualitativamente y cuantitativamente las impurezas de una muestra de Mo-99
usando espectroscopía gamma de alta resolución con un detector de germanio hiperpuro (HPGe).
Primero se procedió a hacer la calibración en energía y eficiencia usando como patrón estándar una
oblea de Eu-152, cuya actividad el día 1/1/1981 era de 355.7 kBq. La ecuación de regresión para la
energía es 𝐸𝑛𝑒𝑟𝑔í𝑎(𝑘𝑒𝑉) = 2.163 + 0.4863(𝐶𝑎𝑛𝑎𝑙) y la ecuación de regresión de eficiencia es
𝜀 = 0.00489103 + 1.5432 × 10−5 𝐸1 − 7.11285 × 10−8 𝐸 2 + 9.4936 × 10−11 𝐸 3 − 4.10999 ×
10−14 𝐸 4 ; a su vez se elaboró la ecuación de regresión de Ln(eficiencia) vs. Ln(Energía), y la
ecuación de regresión fue y = -0,194x2 + 1,9403x - 9,9834 (donde y Ln eficiencia y
x Ln energía en keV . Todas las regresiones tuvieron unos valores de R-cuadrado muy altos,
lo que demuestra la eficacia de las mediciones realizadas. A partir de dicha calibración se
determinó que las impurezas principales corresponden a 𝑃𝑢239 y 𝑌𝑏169 , con actividades de
7.2674 1010 Bq y 290698538Bq respectivamente, y una concentración de actividad de
2, 4225 1010 Bq / mL y 96899512, 7 Bq / mL respectivamente.
ABSTRACT
The impurities of a Mo-99 sample were determined quantitatively and quantitatively using high
resolution gamma spectrometry with a high purity germanium (HPGe) detector. First we proceeded
to do the calibration in energy and efficiency using as standard a wafer of Eu-152, which activity
was 355.7 kBq at 1/1/1981. The regression equation for energy is 𝐸𝑛𝑒𝑟𝑔𝑦(𝑘𝑒𝑉) = 2.163 +
0.4863(𝐶ℎ𝑎𝑛𝑛𝑒𝑙), and the regression equation of efficiency is 𝜀 = 0.00489103 + 1.5432 ×
10−5 𝐸1 − 7.11285 × 10−8 𝐸 2 + 9.4936 × 10−11 𝐸 3 − 4.10999 × 10−14 𝐸 4; in turn, we make the
regression equation of Ln(efficiency) vs. Ln(Energy), and the regression equation was y = -0,194x2
+ 1,9403x - 9,9834 (where y Ln efficiency and x Ln energy in keV . All the regressions
had very high R-square values, which show the effectiveness of the measurements made. From this
calibration it was determined that the main impurities correspond to 𝑃𝑢239 and 𝑌𝑏169, with value
activities of 7.2674 1010 Bq and 290698538Bq respectively, and an activity concentration of
2, 4225 1010 Bq / mL and 96899512, 7 Bq / mL respectively.
3
2. INTRODUCCIÓN
Así como en química clásica, para estudiar un elemento o un compuesto se utilizan métodos
analíticos clásicos e instrumentales, en química nuclear y radioquímica se utiliza instrumentación
nuclear para identificar y cuantificar radionúclidos que emiten distintos tipos de radiaciones y que
en este contexto se conocen como técnicas analíticas nucleares (espectrometría alfa, beta, gamma,
de neutrones, etc.), las cuales, con el avance de la microelectrónica han pasado de los módulos
NIM-BIN (“Nuclear Instrumentation Module”) muy grandes, al uso de tarjetas que se insertan en
un computador portátil.
4
3. MARCO TEÓRICO
el detector,
el sistema de enfriamiento
el sistema de blindaje
la unidad de procesamiento de señales
el software de análisis
La carga creada en el detector es directamente proporcional a la energía depositada en el detector
por la radiación. El pulso débil de carga es transformado, moldeado y amplificado a un pulso de
voltaje, el cual es convertido entonces en señal digital. Un analizador multicanal (MCA) recolecta y
almacena el espectro, el cual comprende cuentas distribuidas a través de diferentes canales de
acuerdo a la energía disipada en el detector. El espectro contiene picos que pueden ser
unívocamente asociados con ciertos radionúclidos. Las áreas de los picos son proporcionales a la
actividad del núclido. Meticulosas calibraciones son requeridas para operar el instrumento
adecuadamente. El software juego un gran papel en el análisis de espectros, y se requiere tanto un
trabajo humano interactivo como inteligencia artificial (sistema experto). La espectrometría gamma
no es un método sensible para radionúclidos que tengan un periodo de desintegración largo (mayor
a 30 años).
El ambiente y las muestras recolectadas de éste pueden contener cantidades traza de radionúclidos
naturales o artificiales, que pueden ser detectados, identificados y directamente cuantificados con un
5
espectrómetro gamma de alta resolución. El rango de energía de interés se extiende hasta los 3 MeV
(10 MeV en aplicaciones especiales). La capacidad analítica de la espectrometría gamma es muchas
veces superior a otros métodos de ensayo.
Existen tres tipos de materiales: aislantes, conductores y semiconductores. Estos difieren en sus
estructuras electrónicas. (Figura 1)
En un aislante, la banda de valencia está llena y los estados de energía disponibles están en una
banda superior, llamada la banda de conducción, separada por una región prohibida. Para que un
electrón migre a través del material, debe ganar suficiente energía para saltar desde la banda de
valencia, a través de la banda prohibida, Eg , hacia la banda de conducción. En un aislante, esta
banda es del orden de 10 eV, una energía mucho mayor que la que puede suministrarse por
excitación térmica. Los electrones están por tanto inmovilizados y el material es incapaz de
conducir una corriente eléctrica, sin importar cuán grande sea el campo eléctrico.
6
En un metal (conductor), las bandas de valencia no están totalmente llenas y en efecto la banda de
conducción es adyacente a la de valencia. La excitación térmica asegura que la banda de
conducción está siempre poblada en alguna extensión y la imposición de un campo eléctrico, por
pequeño que sea, causara un flujo de corriente eléctrica. Este material es de muy poca utilidad para
un detector gamma, porque la corriente extra causada por la interacción gamma sería insignificante
comparada a la corriente de fondo normal.
La interacción de un rayo gamma con el semiconductor producirá electrones primarios con energías
considerablemente mayores que las térmicas. La interacción de estos puede promover electrones de
las bandas más profundas, por debajo de la banda de valencia, hacia bandas por encima de la banda
de conducción. Los hoyos formados, profundamente incrustados, así como los electrones
excesivamente excitados tienden a redistribuirse por sí mismos hacia las bandas adecuadas, hasta
que los hoyos alcancen la parte superior de la banda de valencia y los electrones alcancen la base de
la banda de conducción, como lo indica la Figura 3.
7
Figura 3: Generación de hoyos y electrones fuera de posición debido a rayos
gamma. Posteriormente, se reacomodan lo más cerca posible a la banda
prohibida.
En presencia de un campo eléctrico, electrones y hoyos no seguirán esa dirección: los hoyos irán
aún más abajo y los electrones irán aún más arriba.
Aunque los materiales semiconductores provean un medio fácil por el cual los pares electrón-hoyo
pueden ser recolectados, en un detector práctico, deben ser recolectados en un tiempo
razonablemente corto. Los electrones y hoyos deben tener buena movilidad en el material y no debe
haber “trampas” que impidan que se desplacen o alcancen los contactos recolectores. Las
“trampas” son consecuencia de:
8
Tabla 1: Parámetros para algunos materiales adecuados para detección de rayos gamma. RT:
Temperatura ambiente. Band gap: banda prohibida (no debe ser muy pequeña). ε: energía necesaria
para generar hoyos (debe ser pequeña). Mobility: movilidad (debe ser grande).
V) CALIBRACIÓN EN EFICIENCIA
La eficiencia da la proporción de “éxitos” en detectar una radiación emitida por una fuente dada.
Existen varios tipos de eficiencia:
Eficiencia absoluta total: Es la relación entre el número de fotones que interactúan en el volumen
activo del detector y el número de fotones emitidos por la fuente en un ángulo de 4π str.
Eficiencia absoluta en el pico de absorción total: Está dada por la relación entre el número de
fotones que depositan su energía en el volumen activo del detector y el número de fotones emitidos
por la fuente en un ángulo de 4π sr. En espectrometría gamma se busca relacionar el área del pico
del espectro a la cantidad de radiactividad que representa. Para esto, es necesario conocer la
eficiencia absoluta en el pico de absorción total. Esto relaciona el área del pico (a una energía en
particular), al número de rayos gamma emitidos por la fuente y depende de la energía del rayo
gamma y del arreglo en la geometría fuente detector. La ecuación para determinar la eficiencia
absoluta en el pico de absorción total es la siguiente
𝐴𝑀
𝜀= −𝜆𝑇𝑑
𝐴0 ∗ 𝑒 ∗𝛾 ∗ 𝑇𝑟
9
4. PROCEDIMIENTO EXPERIMENTAL
4.1 MATERIALES
Fuente patrón de emisión gamma: 152Eu
Sistema de espectrometría gamma de alta resolución de bajo fondo con programa de
adquisición Genie 2K de Canberra
Pinzas y guantes
Monitor de radiación
Blindaje de plomo
Fuente liquida radiactiva de 99Mo < 100 µCi de actividad
Soporte de acrílico
4.2 EXPERIMENTAL
a) CALIBRACIÓN EN ENERGÍA
El rango dinámico de trabajo es de 30 keV a 2000 keV, se verifico que el pico de 1408 keV del
Eu152 se localice alrededor del canal 2816 considerando el factor de calibración de 0.5 keV/canal.
Esta acción se puedo lograr controlando el cursor del programa Genie 2K en pantalla y subiendo la
ganancia del amplificador cuanto sea necesario.
Una vez fijado el centroide del pico, se inició el conteo por 2000 s, luego del cual se ubicaron en el
espectro los demás picos de mayor intensidad del Eu-152 con sus respectivos centroides:
121.8 keV
244 keV
344 keV
778.9 keV
964 keV
1408 keV
10
b) CALIBRACIÓN EN EFICIENCIA
Se fijó una geometría de medición con el soporte de acrílico colocando las fuentes patrón gamma a
una distancia tal que las áreas de los picos gamma a evaluar sean estadísticamente viables bajo un
tiempo de conteo determinado. Se midió la fuente patrón de 152Eu con tiempo de conteo acorde a
su estadística observada. Para cada fotopico elegido se apuntó el área e incertidumbre respectiva
dado por el programa.
Se preparó en Excel una tabla de trabajo considerando las variables según ecuación 2, apuntando
las actividades Ao del radioisótopo patrón y la fecha de referencia. Se calculó el tiempo de
decaimiento y la eficiencia de cada fotopico seleccionado.
Se colocó un vial que contenía una solución de Mo-99 de volumen 5ml, producida con varios días
de antelación en la planta de producción del centro nuclear de Huarangal, en la misma geometría de
medición empleada para la determinación de eficiencia.
Se midió por un tiempo de 2000 a 5000s dependiendo de la estadística de los diversos picos
observados, luego del cual, se procedió a identificar tales picos mediante la curva de calibración en
energía previamente obtenida.
Se buscó en las referencias establecidas los posibles radionúclidos observados, una vez
determinados los radionúclidos presentes en la solución se calculó su actividad considerando las
variables y parámetros.
11
5. RESULTADOS (TABULACIÓN DE DATOS)
a) CALIBRACIÓN EN ENERGÍA
12
GRÁFICA N°2.-Graficas de residuos para Energía (keV)
b) CALIBRACIÓN EN EFICIENCIA
13
REGRESIÓN DE SEGUNDO GRADO
14
REGRESIÓN DE TERCER GRADO
15
REGRESIÓN DE CUARTO GRADO
16
Desviación estándar: 0,0000412
: Eficiencia
E: Energía (keV)
0.00489103 1.5432 10 5 E 7.11285 10 8 E 2 9.4936 10 11 E 3 4.10999 1014 E 4
Ln(ENERGÍA) –Ln(EFICIENCIA)
Ln(Energia) vs Ln(effic)
-5
-5.1 4 4.5 5 5.5 6 6.5 7 7.5
-5.2
-5.3
Ln (effic)
-5.4
-5.5
-5.6
-5.7 y = -0.194x2 + 1.9403x - 9.9834
R² = 0.9839
-5.8
-5.9
-6
Ln(Energia)
17
c) ANÁLISIS DE PUREZA RADIO NUCLEICA EN SOLUCIÓN DE Mo-99
Tabla 1
Calculo de la eficiencia para cada pico obtenido de la muestra de Mo con impurezas:
Tabla 2
Determinación de Actividad mediante la relación con la probabilidad de emisión gamma
probable y la energía obtenida de la muestra de Mo con impurezas:
18
Tabla de resultados
Radionúclido traza Actividad (Bq) Concentración de actividad
(Bq/mL)
𝐶𝑜 56 0.02502656 0,00834219
𝑆𝑏124 0.01820943 0,00606981
𝑃𝑢239 7.2674E+10 2,4225E+10
𝑌𝑏169 290698538 96899512,7
19
6. EJEMPLO DE CÁLCULO
CALIBRACIÓN EN EFICIENCIA
𝐴𝑀
𝜀= −𝜆𝑇𝑑
𝐴0 ∗ 𝑒 ∗𝛾 ∗ 𝑇𝑟
271219 𝑐𝑢𝑒𝑛𝑡𝑎𝑠
𝜀= −9
355700𝐵𝑞 ∗ 𝑒 −1.6255𝑥10 𝑠−𝑥1212409980𝑠 ∗ 0.2841 ∗ 3280.4𝑠
𝜀 = 0.00587
Una vez obtenido el valor de 𝜀 para el pico de interés, se calcula la actividad del radioisótopo,
mediante:
𝐴𝑀
𝐴𝑥 =
𝜀𝑥 ∗ 𝛾𝑥 ∗ 𝑇𝑟𝑥
20
7. DISCUSIÓN DE RESULTADOS
Para poder calcular correctamente la actividad de la muestra es necesario calibrar
correctamente el detector en eficiencia.
La calibración en eficiencia nos permitirá calcular la actividad que tienen los radionucleídos
de la muestra en el momento de la medida. Se debe de tener en cuenta la relación
gamma/segundo que emite la muestra en el momento que se realiza la medida, por lo que hay
corregirlo dependiendo del periodo T1/2 y la actividad inicial.
La calidad de la medición de los isotopos presentes en la muestra desconocida dependerá
fundamentalmente de la calibración de la energía y eficiencia; siendo que, para una evaluación
precisa en la calibración de la energía, los fotopicos analizados no deben presentar
interferencia.
En la GRÁFICA N°1 se presenta la relación entre el número de canales y energía obtenida,
presentando una tendencia lineal con un R-cuadrado igual a 1, indicando la gran precisión de
la calibración.
En el GRAFICO N°9 LnE vs Ln (effic), se puede observar que a partir de 344 keV la relación
podría tener una tendencia lineal, y la eficiencia va disminuyendo con el aumento de la energía.
De los resultados obtenidos a partir de la determinación de la eficiencia de la ecuación de 4to
grado, se puede obtener la actividad de los picos obtenidos de la muestra de Mo. La
determinación de estos radioisótopos problema o de las impurezas se pude hacer mediante la
calibración del equipo semiconductor a partir del Europio el cual puede abarcar diferentes
cantidades de energías en un intervalo adecuado de canales.
A partir de los resultados calculados de energía en algunos casos se tuvo que buscar el valor
del porcentaje de emisión gamma de la energía calculada en valores muy cercano debido a que
no se encontraba valor para este, por lo se obtuvieron muchos valores de emisión gamma con
diferentes tipos de radioisótopos.
Con los valores del porcentaje de emisión gamma en sus respectivos valores de energía se pudo
determinar la presencia de muchos radioisótopos (como por ejemplo el 𝑃𝑎234𝑚 , 𝑅𝑏 82 , 𝐴𝑐 228,
etc.) con idéntica o cercana cantidad de energía que se encontraron en la práctica, pero debido
a que muchos de estos radioisótopos son inestables y al presentar un tiempo de vida media muy
pequeñas (minutos y días) se pueden descartar. Los radioisótopos con periodos pequeños de
semidesintegración al presentar esta característica no podrán ser detectados por el equipo
semiconductor por lo tanto no habrá resultado alguno.
La muestra de Molibdeno fue irradiada en el reactor nuclear del IPEN el día 15/05/2019,
mientras que la práctica fue llevada a cabo el día 03/06/2018, por lo tantos las impurezas por
encontrar tienen que tener un tiempo de vida media mayor a los 17 días.
De los resultados obtenidos se puede observar que para las energías de 1458, 1686, 932.9 y
739.39 KeV los radioisótopos encontrados fueron el 𝐶𝑜 56, 𝑆𝑏124, 𝑃𝑢239y 𝑌𝑏169
respectivamente; en el caso de energía de 1843KeV no se puede establecer qué tipo de
radioisótopo está presente para ese nivel de energía, los radioisótopos obtenidos en ese valor
presentan tiempo de vida media por debajo de los 5 días por lo que su detección es casi nula.
21
Con los resultados obtenidos y relacionados se puede decir de qué al realizar comparación de
actividades con respecto a los picos obtenidos, los picos con mayor número de área serán
aquellos que presenten mayor actividad, por lo que los radioisótopos con mayor actividad son
el 𝑃𝑢239 y el 𝑌𝑏169.
El periodo de semidesintegración del Mo-99 es muy bajo (66 horas) y la muestra fue irradiada
el 15 de mayo, lo cual explica la práctica ausencia de Mo-99 en la muestra.
22
8. CONCLUSIONES
Se elaboraron las gráficas y ecuaciones de regresión para la calibración del detector gamma de
baja resolución de germanio de alta pureza. Las ecuaciones halladas pueden considerarse
adecuadas para el trabajo.
Tras observar los gráficos N° 7 y 9, la primera conclusión es la diferencia de eficiencias que
existe para distintas energías de los fotones emitidos. Para fotones de bajas energías, la
eficiencia es alta, mientras que, para energías mayores, se recogen menos fotones del detector.
Otra conclusión que se puede extraer es la forma de la curva de calibración. Al contrario con el
polinomio de grado uno para la recta de calibración de energías, esta curva se define por una
función polinomial de grado dos ya que necesita de mayor precisión para poder calcular las
actividades de las muestras que se quieren estudiar.
Se determinó que las principales trazas o impurezas corresponden a Pu-239 e Yb-169, en
concentraciones de actividad de 2, 4225 1010 Bq / mL y 96899512, 7 Bq / mL
respectivamente.
23
9. BIBLIOGRAFÍA
L. G. Iglesias-Andreu. (2010). EFFECT OF GAMMA RADIATION ON Abies religiosa
(Kunth) Schltd. et Cham. Facultad de Ciencias Agrícolas, Universidad Autónoma de
Chiapas, Campus IV, Tapachula-Huehuetán, Chiapas. MÉXICO: Revista Chapingo Serie
Ciencias Forestales y del Ambiente.
ALONSO SALAZAR Y GUILLERMO LORIA. (1997). CONTROL DE CALIDAD DE
ESPECTROFOTOMETRIA GAMMA DE BAJO NIVEL. SAN JOSE DE COSTA RICA:
CIENCIA Y TECNOLOGIA.
Nucleardata.nuclear.lu.se. (2019). Decay data search. [online] Available at:
http://nucleardata.nuclear.lu.se/toi/radSearch.asp [Accessed 13 Jun. 2019].
Gilmore, G. (2008). Practical Gamma-ray Spectrometry. 2nd ed. West Sussex: John Wiley
& Sons, Ltd., pp.39-60.
Toivonen, H. and Nikkinen, M. (2006). γ-Spectrometry, High-Resolution, for Radionuclide
Determination. Encyclopedia of Analytical Chemistry.
Rangel Saenz J. (2017). Estudio de nuevos detectores para espectrometría de
radiación gamma. (Tesis doctoral). Universidad Politécnica de Madrid.
Recuperado http://oa.upm.es/49203/1/TFG_JORGE_RANGEL_SANZ.pdf .
24
AGRADECIMIENTO
El presente trabajo fue realizado bajo la supervisión del profesor Mg. Pablo Mendoza Hidalgo, en
las instalaciones del Instituto Peruano de Energía Nuclear (IPEN).
Agradecemos al Instituto Peruano de Energía Nuclear (IPEN) por las facilidades prestadas para la
realización del presente trabajo de investigación.
25