MEDICIN DE QUEMADO DE ELEMENTOS COMBUSTIBLES LDERES

C. Henrquez, G. Navarro, C. Pereda, G.Steinman Unidad de Reactores, Departamento de Aplicaciones Nucleares, Comisin Chilena de Energa Nuclear, Amuntegui 95, Casilla 188-D, Santiago de Chile

RESUMEN En el presente trabajo se exponen las medidas y resultados asociados a la medicin del quemado de un elemento combustible experimental de bajo enriquecimiento, fabricado en la Planta de Elementos Combustibles (PEC). Tales mediciones han sido realizadas en la Celda de Alta Actividad, del Reactor Experimental del Centro de Estudios Nucleares de La Reina (RECH1), mediante el uso de tcnicas espectromtricas de la radiacin gamma. INTRODUCCIN

Desde hace un tiempo, las autoridades de la Comisin Chilena de Energa Nuclear han tomado la decisin de fabricar una carga de 50 elementos de combustible de bajo enriquecimiento. La fabricacin de estos elementos se est realizando en la PEC. Estos nuevos elementos

bsicamente tienen las mismas caractersticas geomtricas de los anteriores - cuyo combustible es de origen norteamericano y su fabricacin britnica- y slo se increment el contenido de Uranio en el meat con el propsito de mantener el mismo desempeo en el ncleo del reactor, esto es, aumentando la densidad del material fisible a 3.4[g/cm3] de Siliciuro de Uranio (U3Si 2). A fines del ao recin pasado se hizo entrega por parte de la PEC al RECH1, de los cuatro primeros elementos combustibles de esta partida, los que fueron denominados lderes por ser precisamente los primeros que se fabrican en nuestro pas. Conjuntamente con esta partida se entreg un quinto elemento, llamado experimental a raz de que slo posee una placa externa combustible, siendo las restantes 15 de Aluminio. Estos 5 elementos se incorporaron al ncleo del RECH1, siguiendo la rutina de configuracin de ncleos habitual, pero hacindoles un seguimiento especial a su comportamiento dentro del ncleo. Con este mismo fin el elemento experimental fue extrado del ncleo a mediados de Noviembre del 99 para luego de un cierto tiempo de decaimiento, estudiar su quemado, va espectroscopa gamma en la Celda da Alta Actividad.

El presente trabajo tiene por objeto evaluar el quemado de combustible, utilizando la tcnica de medicin espectroscpica gamma, cumpliendo con ello varios objetivos paralelos, a saber: Verificacin visual del estado fsico general de la placa. Test de fuga de productos de fisin (Sipping). Estudio de distribucin del quemado (homogeneidad), dentro de la placa. Verificacin y refinamiento del algoritmo de clculo. Corroboracin o comparacin de las estimaciones de quemado as obtenidas, con las realizadas a travs de clculo neutrnico, en nuestro mismo departamento. Las mediciones que se obtendrn en este proyecto, tienen como propsito participar del programa general de prueba y evaluacin del comportamiento de estos cuatro elementos lderes en su calidad de integrantes del ncleo del RECH1, programa que se est llevando a cabo en el Departamento de Aplicaciones Nucleares.

DESCRIPCIN DE LA CELDA

Las mediciones se llevaron a efecto dentro de las instalaciones de la ya mencionada Celda de Alta Actividad diseada para tolerar aproximadamente 10000 [Ci], y situada en el subterrneo del Laboratorio de Produccin del RECH1. En la figura a continuacin, se muestra una vista esquemtica de la Celda.
Esquema de Celda

z x

Carro Porta- Elemento

Colimador de 4mm

Interior de Celda

3cm

2.5cm Colimador de 4mm

Ventana 1.2m Ventana 1.2 m

1.4 m

Detector de Germanio

Electrnica Computador

Zona de Operacin

Termo de Nitrgeno Lquido

ii

Respecto a la figura hay que advertir que las distancias no son proporcionales y las medidas que aparecen no intentan ser un plano exacto de todo lo que en ella se encuentra, sino slo lo que el ttulo dice: un diagrama de orientacin en bloques muy bsico acerca de la celda y de sus principales recursos. Todo lo que se muestra en gris es blindaje de plomo, cuyas medidas aproximadas aparecen en la figura. El blindaje ms oscuro no representa un material distinto, sino slo distingue los colimadores, que tambin son de plomo, pero cuyos pequeos dimetros, son esenciales para el buen resultado de las mediciones y de las aproximaciones hechas en el clculo. Se cuenta en la celda adems con telemanipuladores para manejar adecuadamente a los elementos combustibles en el proceso de bajada e instalacin de estos ltimos en el porta-elemento. El carro porta-elemento de la Celda est diseado para mantener al elemento de modo que quepa justamente en su interior y es a su vez, parte de un sistema de movimiento bidimensional (plano x-y, en la figura) que se controla mediante un motor elctrico de paso Velmex 86MM, dirigido desde fuera de la celda (zona de operacin en el grfico) con un sistema de control digital, cuyas condiciones iniciales de paso son 100[pasos/mm] en el eje x y 318 [pasos/mm] en el eje y. La electrnica del sistema de adquisicin incluye un pre-amplificador, un amplificador (Tennelec modelo 244), una fuente de alto voltaje (Tennelec) y una tarjeta anlogo-digital con ADC interno, (Tennelec modelo PCAII) ms el software asociado ( Gammatrack ). El sistema de adquisicin de datos se completa con un PC 486DX de 16 MB en RAM y 100[MHz]. El voltaje de trabajo de nuestro detector de Germanio (Ge) es de 3 000 [V] y la temperatura del Nitrgeno lquido en el termo Dewar es de 77 [K] (-196 C).

ESQUEMA ALGORTMICO Y EFICIENCIA

En lo que sigue habr que distinguir entre las definiciones bsicas usadas para medir eficiencia absoluta, mediante una fuente calibrada de Eu-152, y el desarrollo usado para los clculos de quemado propiamente tal, que naturalmente hacen uso de lo anterior. Formulacin para la Calibracin en Eficiencia Aqu la ecuacin de maestra es: C(E)

[1]

(E) =

tm I0S(E)P(E)e t

Donde C(E) son las cuentas en el pico, tm es el tiempo de medicin, I0 es la Actividad de la fuente certificada para un tiempo t0, S(E) es el factor total de atenuacin que enfrentan los fotones iii

salientes de la fuente desnuda, P(E) es el rendimiento gamma para la energa E, es decir, el nmero de fotones de esa energa generados por decaimiento del radioistopo (fuente: en nuestro caso Eu-152 de 3.66 [mCi]). El intervalo tc es el tiempo transcurrido entre el instante en que se certific la fuente (15/ II/1995) y el instante en que se inicia las mediciones para cada calibracin que se realiza. Las correcciones por atenuacin para este caso son solamente las correspondientes a la cubierta de Acero inoxidable de la fuente y autoatenuacin de la propia fuente, respectivamente:
1 (E)Sf

[2] SAc.= e- x y

S aut =

(1 e ) 1(E)S f

Donde es el coeficiente de atenuacin del Acero y 1 es esencialmente el coeficiente de atenuacin del SiO2, material de la matriz cermica en la que est el Eu-152. Las distancias X de la cubierta de Acero y Sf, ancho de la fuente activa, son respectivamente 0.102 [cm] y 0.229 [cm]. Los resultados de los clculos antedichos para nuestra fuente se tabulan a continuacin para todos los picos del Eu-152.
Tabla 1
Energa [keV] 121.78 244.69 344.28 411.13 443.97 778.92 867.39 964.05 1085.84 1089.77 1112.08 1212.97 1299.15 1408.02 m [cm /g] SiO 2 0.1525 0.115 0.1015 0.09465 0.09172 0.0715 0.06805 0.0647 0.06095 0.06083 0.06019 0.05753 0.0554 0.05329
2

FAuto. 0.97341687 0.97986527 0.98220068 0.98338854 0.98389721 0.98741721 0.98801948 0.98860477 0.98926049 0.98928148 0.98939345 0.98985901 0.99023202 0.99060171

m [cm /g] Fe 0.2088 0.1205 0.1015 0.09465 0.09172 0.0715 0.06805 0.0647 0.06095 0.06083 0.06019 0.05753 0.0554 0.05329

FAcero 0.846096155 0.90805759 0.9219724 0.927041179 0.929217785 0.944378565 0.946989937 0.949532528 0.952386809 0.952478288 0.952966322 0.954997394 0.9566269 0.958243847

Factor Combinado 0.82360427 0.88977409 0.90556192 0.91164167 0.91425479 0.93249565 0.93564451 0.93871238 0.94215864 0.94226913 0.94285864 0.94531277 0.94728258 0.94923799

Como es notorio en la Tabla 1, se aprecia que los factores de atenuacin son de mayor importancia para los picos de baja energa, debido al conocido comportamiento del efecto fotoelctrico con las energas ( E-3), lo que explica tambin el comportamiento de la eficiencia en ese rango. iv

Eficiencia Media Corregida Grfico 1

1.20E-07

9.00E-08 Eficiencia

6.00E-08

3.00E-08

0.00E+00 100 350 600 850 Energa[keV] 1100 1350 1600

La eficiencia absoluta medida con la fuente de Eu-152 a 1[cm] del primer colimador, posicin escogida por ser justamente la que posteriormente ocupara la placa activa de nuestro elemento experimental, se muestra en los dos grficos n1 y 2 considerando en cada uno de ellos los resultados arrojados tanto por el propio ajuste de la Gammatrack, como el factor multiplicativo de atenuacin calculado en la Tabla 1. En el grfico 1 se ve la eficiencia en nmeros absolutos, partiendo con el pico de 121 [keV], del Eu-152, que como se observa, aparece disminuido con relacin a sus congneres de mayor energa, explicndose este comportamiento ya que es el que ms sufre atenuaciones tanto consideradas en los factores anteriores, como en particular debido a las provocadas por la existencia de un filtro de rayos X delante del detector, constituido por Cd y Cu que influyen de modo ms importante en ese pico que en los de mayor energa. Por estar f ormando parte del equipo de medida el efecto de este filtro no se consider para el clculo de la eficiencia, puesto que obviamente estar presente tambin en la medicin espectroscpica del elemento combustible. En el grfico 2 se presenta la eficiencia versus la energa, pero esta vez en un grfico en que se muestra el comportamiento del log10 versus log10E, en la forma de un polinomio cbico de la energa, que es la forma ms comn de representar esta dependencia para los rangos de energas tpicos usados, y en particular es el modo en que la presenta el programa de medicin Gammatrack en la Celda.

Eficiencia Promedio Corregida por Factores de Atenuacin para Eu-152 Grfico 2

-6.8

Log = 1.3449 LogE3 - 11.357Log E2 + 30.896 Log E - 34.304

-7

-7.2 Log (Eff) -7.4 -7.6 -7.8 1.8 2 2.2 2.4 2.6 Log(Energa) 2.8 3 3.2 3.4

Teniendo as determinada la eficiencia se da a continuacin una descripcin muy resumida de las frmulas fundamentales usadas para el clculo del quemado que se realiz utilizando como monitor, (es decir, el producto de fisin seleccionado dentro del espectro de fisin del elemento) de medicin, al Cs-137. Se explica fundamentalmente esta eleccin por su larga vida media, que es de 30.25 aos, lo que sumado a su muy baja seccin eficaz de captura neutrnica lo hace el candidato ms confiable para los clculos, rol que por lo dems est avalado por la gran cantidad de trabajos que, en este mbito, lo usan con este fn. Para presentar debidamente el algoritmo usado nos referiremos a los grficos 3 y 4 siguientes:

vi

En direccin al

detector

Aluminio Meat Aluminio a s

Placa j+1

1 ciclo Espacio Inter-Placas

Aluminio M e a t Aluminio

a s a Placa j

Grfico 3

Vista Frontal de la Placa

Y: Eje de Referencia Transversal

5 3 m m

1 1
c h a v e t a

1 2

6 0 . 2

m m

5 8 3 m m
x

X: Eje de Referencia Gr fico 4

Longitudinal

Considerando las figuras previas y con la notacin siguiente P(E): Probabilidad de Emisin del rayo gamma de energa E, para el producto de fisin escogido, es decir nmero de fotones gamma de energa E emitidos por cada decaimiento del radioistopo, (E): Eficiencia calculada (e interpolada) para la energa de ese pico, k1: Factor de autoatenuacin del propio meat, k2: atenuacin debida a la ltima cubierta de Aluminio que los fotones gamma encuentran en su camino hacia el colimador (el aire que se encuentra entre este punto y el detector atena de modo despreciable a los fotones de las energas en los rangos que se tienen: mayores 10 [keV]); d: dimetro del colimador, K: factor de atenuacin aditivo debido a las influencia atenuantes sucesivas de todas las placas que se encuentran por delante (hacia el detector) del meat j que se est considerando. En el grfico 3, j es el ndice de numeracin de placas y n es el nmero total de ellas en un elemento combustible tpico que para el caso estndar del RECH1 es 16; s: espesor vii

del meat y C(x,y,E): cuentas medidas por el sistema de adquisicin en el punto (x,y) del plano definido en grfico 4 para el elemento combustible, para la energa E elegida . La densidad es la densidad de Actividad, es decir, la Actividad por unidad de volumen, que por lo tanto es funcin de la posicin (x,y) y tambin naturalmente de la profundidad del meat que estemos considerando. Con estas definiciones la frmula fundamental a usar en el algoritmo, basada en la definicin de eficiencia absoluta, es:
n C (x , y , E ) d 2 = sP ( E )k1k2 j K ( n j ) j ( E ) tm 4 j =1

[3]

Esta frmula es general, es decir, en ella no se ha hecho uso de la suposicin de densidad constante para las n placas; introducindola queda:
n C (x , y, E ) d 2 = ( x , y) sP( E ) k1k 2 K ( n j ) j ( E) tm 4 j=1

[4 ]

Cabe observar que la anterior es tal vez la suposicin ms fuerte dentro del algoritmo, pero debe recordarse que siempre se puede regresar a la frmula [3], para sentirse pisando terreno ms seguro, bajo la condicin obvia de conocer las densidades para cada una de esas distancias. En el supuesto caso de que a su vez se considere a j como constante para las distancias involucradas, suposicin que se puede respaldar con medicin experimental, siendo adems bastante razonable, dadas las distancias que interesan para el elemento combustible, la expresin anterior queda:

[5]

Kn 1 C(x,y,E) d2 = (x,y)sP(E)k1k 2 (E) tm 4 K 1

Restringindonos a una pequea regin, donde por consiguiente sea muy aproximadamente constante, y caracterizando esta regin mediante su punto medio (a,b), por ejemplo los puntos 1,2,... del grfico 4, tendremos:

C(a,b,E) d 2 K n 1 [6] = (a,b)sP(E)k1k 2 (E) tm 4 K 1

Exceptuando (a,b), todas las dems cantidades en esta expresin se conocen y/o se pueden medir. La actividad total del istopo que genera el rayo gamma, que estamos siguiendo, resulta ser la suma de las actividades de cada una de las regiones en que hemos dividido nuestra placa, asumiendo siempre la suposicin de densidad constante para un punto dado (x,y) en todas las placas. Suponiendo que cada regin de nuestra retcula tiene ancho wi y largo li, entonces la actividad total de todo el elemento combustible ser: viii

[7a] D = Di
i

Donde Di, representa la actividad de cada regin i-sima de nuestro reticulado. Esta contribucin se puede calcular con las variables anteriormente definidas, mediante:

[7b] Di = nli w i (a,b,E)s

En esta expresin todo es conocido salvo (a,b,E), pero mediante la frmula [6] se llega finalmente a una expresin cerrada para la Actividad parcial Di:

[8] Di [des/s] = nli w i

C(a i, b i, E ) t m d K n 1 P(E)k1k 2 (E) 4 K 1

2

En las expresiones anteriores, el entero n es el nmero de placas del elemento combustible, segn se ve en [7b] y el parmetro tm es el tiempo de medicin, supuesto el mismo para cada tasa de conteo de la zona i-sima. La frmula final bajo todos los supuestos anteriores, equivale a reemplazar [8] en [7a], la que nos dar entonces la actividad total del elemento de n placas, para un producto de fisin dado que tenga las propiedades caractersticas de un buen monitor de fisin (para nosotros: Cs 137). Se ve que todos los trminos que figuran en [8], son o bien cantidades medidas en el laboratorio, o nmeros caractersticos de los materiales y procesos escogidos, fcilmente obtenibles en tablas o por medicin directa. En el caso de nuestro elemento experimental, el clculo se facilita, puesto que n=1, y por consiguiente la suposicin de que es la misma para todo el espesor s de la placa, resulta ms plausible. Se comprob experimentalmente adems, que el valor de la actividad en los centros escogidos, es una buena aproximacin al valor promedio de las actividades medidas en su entorno. Para obtener el nmero original de productos de fisin (Cs-137) que existan en el momento de terminar la irradiacin, debemos recordar que por decaimiento ese nmero ha cambiado, de modo que se cumple:

[9] D 0 = D e t D
Donde es la constante de desintegracin del producto de fisin elegido y tD es el tiempo transcurrido desde que termin la irradiacin y se inici la medicin. Como sabemos, se puede relacionar este nmero con la cantidad de tomos de U-235 (u otro material fsil) que se fision, y que por consiguiente gener todos los productos de fisin (PF), usando el yield o rendimiento y, que como se sabe mide la proporcion de fisiones que originan productos determinados. Con ix

este parmetro y recordando que D, mide actividad y D = N, entonces el nmero de tomos de U-235 desaparecidos, es decir el quemado, ser:

[10] N 5 =

D0 PF y PF

Donde N5: nmero de tomos de U-235 desaparecidos durante la irradiacin Para obtener la masa de U-235 desaparecida, es decir el quemado absoluto, basta con multiplicar el nmero anterior por la masa de cada tomo de Uranio, esto es:

[11] m 5 = N 5

235 N0

Donde, N0 es el Nmero de Avogadro. La masa m5 as obtenida, dividida por la masa total de U235 presente inicialmente, nos dar una estimacin del porcentaje de quemado del elemento combustible investigado.

RESULTADOS Y CONCLUSIONES

El clculo previamente esbozado para el elemento experimental LR-EX, con Cs-137 como monitor de quemado y con un reticulado caracterizado por 11 rectngulos iguales de

l = 5.30[cm] y w = 6.02 [cm] , da un valor de quemado absoluto de 0.241[g] de U-235 lo que

equivale al 3.37 % de los 7.15 [g] iniciales de dicho istopo. El valor inicial anterior y otros datos de geometra pertinentes estn dados en el Informe de Recepcin de 4 elementos lderes y un elemento combustible experimental, de Octubre de 1998. La historia del elemento experimental con sus fechas relevantes se encuentran en la Bitcora de Operacin, siendo su ingreso al ncleo el 29 de Diciembre de 1998 y su salida hacia la mesa de decaimiento el 16 de Noviembre de 1999. El esquema de clculo se realiz usando una planilla Excel 97 y la estimacin de incertidumbre asociada al valor final es de un 12 %. Esta incertidumbre proviene principalmente de las que surgen de la medicin e interpolacin de los valores de eficiencia y en menor medida de las incertidumbres estadsticas asociadas a los valores de reas bajo los picos pertinentes. Este clculo de errores se encuentra desarrollada en la referencia [1]. Se muestran a continuacin en los grficos 5 y 6, las curvas de Actividad obtenidas a lo largo de los ejes X e Y de la placa y en el grfico 7 un espectro de fisin tpico del elemento LR-EX, donde se aprecian tanto su limpieza, como los productos de fisin caractersticos para los tiempos de decaimiento considerados: Ce-144, Cs-137, Zr-95 y Nb-95. x

Cuentas vs. Distancia Longitudinal (eje x)

8000
y = 6E-05x3 - 0.1095x2 + 42.39x + 2425.2 R 2 = 0.9854

6000

Cuentas
4000 2000 0 100 200 300 400 500 600

Distancia [mm] Grfico 5

Cuentas v/s Distancia (Eje y) Grfico 6

8000 Cuentas 6000 4000 2000 0 0 10 20 30 40 50 60 Distancia [mm]

y = -0.0087x4 + 0.922x3 - 32.658x2 + 462.35x + 4675.5 R2 = 1

xi

Espectro Tpico de Elemento Combustible (eje x)

100000

Nb-95 10000 Ce-144 Zr-95

Cs-137 1000

Cuentas
100

10

1 70 120 170 220 270 320 370 420 470 520 570 620 670 720 770 820

Energa [keV[]

Grfico 7 Este espectro se tomo en la posicin central de mxima actividad de la placa, a 291.5 [mm] del inicio de la placa activa (medida desde el taln, segn se ve en grfico 4). Cabe recordar que esta medida se hizo en el punto medio de la recta que una los puntos centrales 5 y 6 del reticulado. En general los espectros obtenidos aseguran que tanto el sistema de adquisicin como el detector proporcionan muy buena respuesta, tanto desde el punto de vista de resolucin, como en cuanto a funcionamiento global de toda la instalacin de apoyo de la Celda.(filtros de rayos X, motor de control de paso, blindaje de detector, etc.). Los picos de los productos de fisin caractersticos, se observan claramente y el software Gammatrack, posee la suficiente versatilidad para entregar todos los datos necesarios, incluyendo estimaciones estadsticas de incertidumbre, tiempos muertos, ajuste de curvas de eficiencia, etc. Otro punto a destacar es el valor de aprendizaje que cumplieron estas mediciones, puesto que contribuyeron a preparar al grupo de Fsica, para enfrentar futuras medidas de elementos combustibles que efectivamente hayan participado de la operacin del RECH1. El valor de quemado obtenido es satisfactorio si se le compara con el resultado que dan los clculos de cdigos neutrnicos previos para el elemento LR-EX, que es de un 4%. Los errores

xii

estimados, cantidad que sin duda puede ser afinada, estn dentro del rango de error caracterstico para el mtodo espectromtrico de quemado, de acuerdo a la literatura existente en el tema.

AGRADECIMIENTOS

Hacemos explcitos aqu, nuestra profunda gratitud a Don Abraham Kestelman, en quien conocimos a un maestro en el completo sentido del trmino. Tanto el desarrollo del algoritmo como muchas sugerencias para mejorar nuestras mediciones son testimonios de su saber y generosidad. El grupo actual agradece asimismo a Gloria Steinman, quien aparte de gran amiga de todos, fue quien inici e implement todo el proyecto en sus comienzos encontrndose ahora fuera de la CCHEN, proyectos internos 553 y 510.

REFERENCIAS

[1]

Henrquez C., Navarro G., Pereda C., Steinman G., Informe Interno de Medicin de Quemado para LREX, CCHEN, (2000).

[2]

Suarez P., Kestelman A.J., Determinacin no destructiva de la distribucin del quemado en elementos combustibles tipo MTR mediante espectrometra gamma de alta resolucin Trabajo Especial, Instituto Balseiro, C.N.E.A.(1989)

[3]

Kestelman A.J., Ribeiro Guevara S., Determinacin Del Quemado En Combustibles Tipo MTR Mediante Espectrometra Gamma con Cristal de INa (Tl), Informe Tcnico CNEA-CAB 88/034.

[4]

Kestelman A.J.,: Apuntes de Quemado de Combustible Nuclear (Apuntes de Seminario dado en la CCHEN, con ocasin de su viaje como experto en el ao 1998).

[5]

Debertin K., Helmer R.: Gamma and X-Ray Spectrometry with Semiconductor Detector, North Holland(1988)

[6]

Knoll G., Radiaton Detection and Measurement, John Wiley & Sons, (1979).

xiii