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Combustible 149 (2015) 100–108

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Combustible

página de inicio de la revista: www.elsevier.com/locate/fuel

Efecto de la difusión en el diseño conceptual de un adsorbedor de lecho fijo

a
Carlos O. Castillo-Araiza a,ÿ , Gamaliel Che-Galicia , Abhishek Dutta b,c , Gregorio Guzmán-González a ,
Carlos Martinez-Vera a ,
Richard S. Ruíz-Martínez a,ÿ
aGrupo de Procesos de Transporte y Reacción en Sistemas Multifásicos, Depto. de IPH, Universidad Autónoma Metropolitana – Iztapalapa, Av. San Rafael Atlixco No. 186, C.P.
09340 México DF, México b
Facultad de Tecnología de la Ingeniería, KU Leuven, Campus Leuven (@ Group T), Andreas Vesaliusstraat 13, B-3000 Leuven, Bélgica cDepartamento de Ciencia de los Materiales, KU
Leuven, Kasteelpark Arenberg 44 bus 2450, B-3001 Heverlee-Leuven, Bélgica

Destacar Gráficamente abstracto

Se realiza un diseño conceptual de un

H2O _ AkA-M dq 1.0
adsorbedor de lecho fijo para la remoción de un
LDF-M norte
= - k(qq ) 2

colorante sobre una nueva zeolita. dt es norte

qKC
qes = m L ne
Aclaramos el papel de la difusión del transporte 1 kc +yo no 0.8
de masa entre partículas en el modelado de un resistencia intrapartícula

adsorbedor de lecho fijo. 0.6

Se examinan tres modelos pseudoheterogéneos, Def
dimensiones]
Cno
[sin
Cn/

LDF-M, AkA-M y KD-M. resistencia entre

partículas
0.4

Los fenómenos de equilibrio, cinéticos y de LDF-M

kD-M kD-M
difusión se caracterizan a partir de experimentos. 22
22 0.2 AkA-M
Cns Cns qn qn Cns Cns Cns Cns

páginas
++
páginas

tt = pDef = pDef
++
2 kD-M
kD-M es un enfoque complejo pero necesario tt
rrpp _

2
rrpp _
2r
páginas

2
para modelar un adsorbedor de lecho fijo. cns
++ dq
qn CNS

0,0
Compuesto orgánico pags

t
pags

t
norte norte

Cns = pDef
un ns -k es
+2 ndn
q =k (C(C
-k ) qrr)-q
qq
ndn
r
=k
-q
pp

0 50 100 150 200 250 300 350 Tiempo [h]

pags

+ dt t dt pag

A 2

información del artículo resumen

Historial del artículo: Este trabajo estudia el efecto de los fenómenos de difusión intrapartícula en el diseño conceptual de un adsorbedor industrial de lecho fijo
Recibido el 16 de marzo de 2014
para la remoción del colorante básico Rodamina B (RhB) utilizando una abundante zeolita natural de bajo costo. Inicialmente, las
Recibido en forma revisada el 30 de agosto de 2014
observaciones de equilibrio y transitorias obtenidas de experimentos independientes a escala de laboratorio se ajustan mediante el modelo
Aceptado el 6 de septiembre de 2014
de isoterma de Langmuir y dos modelos cinéticos, es decir, el modelo intrínseco de Langmuir y el modelo aparente de pseudosegundo
Disponible en línea el 19 de septiembre de 2014
orden, respectivamente. Además, el coeficiente de difusión efectivo se estima a partir de experimentos independientes que utilizan partículas
de zeolita natural que se supone que se empaquetan en el adsorbedor de lecho fijo. Luego, toda esta información se utiliza para desarrollar
Palabras clave:
tres modelos pseudoheterogéneos con y sin tener en cuenta explícitamente la difusión intrapartícula para predecir el rendimiento de un
adsorbedor de lecho fijo
adsorbedor de lecho fijo: (i) modelo de fuerza impulsora lineal (LDF-M); (ii) modelo de Aproximación Cinética Aparente (AkA-M); y (iii) modelo
Diseño conceptual
difusión de partículas cinético-difusión (kD-M). Los tres modelos de adsorbedor de lecho fijo conducen a diferentes tendencias relacionadas con sus curvas de
isoterma de Langmuir ruptura y puntos de ruptura, lo que indica una resistencia significativa a la transferencia de masa por difusión. Aunque tres modelos de
cinética de Langmuir adsorbedor de lecho fijo explican la difusión del adsorbente, se considera que el enfoque kD-M es un enfoque complejo pero necesario para
llevar a cabo el diseño conceptual de un adsorbedor de lecho fijo empaquetado con una zeolita natural desde el tiempo característico de
difusión y, por lo tanto, , las resistencias al transporte de masa por difusión son significativas para agruparse en modelos de equilibrio o
cinéticos a través de LDF-M o AkA-M, respectivamente.

2014 Elsevier Ltd. Todos los derechos reservados.

Abreviaturas: AkA-M, modelo de aproximación cinética aparente; kD-M, modelo Kinetic-Diffusion; LDF-M, modelo de fuerza motriz lineal; RhB, rodamina B.
ÿ Autores de correspondencia. Teléfono: +52 5558044648.
Correo electrónico: coca@xanum.uam.mx (CO Castillo-Panal), rmr@xanum.uam.mx (RS Ruiz-Martínez).

http://dx.doi.org/10.1016/j.fuel.2014.09.023 0016-2361/ 2014

Elsevier Ltd. Todos los derechos reservados.
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C.O. Castillo-Araiza et al. / Fuel 149 (2015) 100–108
Nomenclatura
letras romanas
de área de transferencia de masa por unidad de volumen de la partícula,
cn
m1 concentración de rodamina B en fase fluida, mg L1 concentración
Cne
de rodamina B en equilibrio en fase fluida, mg L1 concentración inicial
de rodamina B en fase fluida, mg L1 concentración de rodamina B en la
cno fase fluida superficie adsorbente, mg L1 concentración de rodamina B
en equilibrio en el adsorbente, mg L1 diámetro de partícula, m coeficiente
CNS de dispersión axial, m2 h1 coeficiente de difusión efectivo, m2 h1
coeficiente de difusión molecular de rodamina B en agua, m2 h1
cnse
constante cinética para el pseudo segundo reacción de orden, g(mg h)1
constante de velocidad cinética de adsorción, g(mg h)1 constante de
doble penetración velocidad cinética de desorción, g dm3 h1 coeficiente efectivo de
dax transferencia de masa LDF, m h1
Def
DRhB
k eb
el
kd
kfL
1. Introducción
La adsorción es un proceso omnipresente y eficaz para la eliminación de
colorantes sintéticos [1,2]. Además, el alto coste de los adsorbentes actuales
basados en carbón activado y los costes asociados al proceso de regeneración del
adsorbente han llevado al diseño de nuevos adsorbentes de bajo coste derivados
de residuos agrícolas, biosorbentes, residuos industriales o materiales naturales [1–
4]. En particular, las zeolitas naturales han ganado interés comercial y ambiental
debido a su abundancia mundial y bajo costo [5].
La implementación de un nuevo adsorbente a nivel industrial, sin embargo,
requiere del conocimiento del diseño conceptual del adsorbente de lecho fijo. En
este sentido, el modelado es la herramienta de ingeniería más confiable para llevar
a cabo el diseño de un adsorbedor industrial de lecho fijo [6–8]. En los modelos
utilizados para predecir las curvas de avance, el transporte de masa a nivel de
adsorbedor de lecho fijo, es decir, los fenómenos de dispersión y de transporte de
masa entre partículas, se comprenden bien y se describen adecuadamente en la
bibliografía [9–11].
Sin embargo, en la actualidad no parece haber un enfoque específico para explicar
la cinética de adsorción y su interacción con la difusión de masa a nivel de
adsorbente [11-15]. En un enfoque, se supone que las fases móvil y estacionaria
alcanzan instantáneamente el equilibrio y, por lo tanto, se considera que el tiempo
característico de adsorción es mucho mayor que el tiempo característico de difusión
[16-19], de modo que el modelado del lecho fijo adsorbente hace uso de una
ecuación de isoterma de equilibrio. En otro enfoque, se considera la dinámica de la
superficie entre las fases móvil y estacionaria. En este último enfoque, los
formalismos más utilizados para modelar el adsorbedor poroso contenido en el
adsorbedor de lecho fijo son: uno hace uso de un modelo de difusión omitiendo los
términos cinéticos ya que el parámetro de difusión efectiva explica tanto el proceso
de adsorción como la difusión por transporte de masa en el interior. el adsorbente
poroso [20–22]; otro hace uso de la cinética aparente para tener en cuenta tanto el
proceso de adsorción como la difusión del transporte de masa intrapartícula a lo
largo del sedimento adsorbido [23,24]; y un último, rara vez utilizado, hace uso de
la cinética intrínseca y el modelo de difusión para dar cuenta de la interacción entre
el proceso de adsorción y la difusión por transporte de masa dentro de la partícula
adsorbente [25]. Desde esta perspectiva, la incertidumbre en el uso de estos
enfoques para explicar la cinética de adsorción
101
kL coeficiente de transferencia de masa externa en fase fluida, m h1
a Constante de isoterma de Langmuir, L mg1
longitud de la columna, m masa de zeolita
Teniente m
natural, g
qm Constante de isoterma de Langmuir, mg g1
qn masa de rodamina B adsorbida por unidad de masa de zeolita natural,
mg g1 masa de rodamina B adsorbida en equilibrio, mg g1 radio de
qne partícula, m tiempo, h velocidad del fluido intersticial en dirección z,mh1
rp t volumen de rodamina B solución, L distancia en la dirección axial de la
columna, m
vz
EN
Con
letras griegas
y fracción vacía del lecho fracción
vacía del sistema de adsorción fracción vacía del
ep lecho de partículas densidad, kg m3 densidad del
qB sistema de adsorción, g m3 viscosidad cinemática,
qp m2 h1
metro
y su interacción con el transporte de masa intrapartícula hacia el adsorbente parece
estar relacionado con la falta de dos tipos de estudios, uno que haga uso de
información a escala de laboratorio para realizar el diseño conceptual de un
adsorbedor industrial de lecho fijo y, otro que tiene como objetivo obtener criterios
basados en la confrontación de estos modelos antes mencionados durante el diseño
conceptual de un adsorbedor de lecho fijo.
El propósito de este estudio es dilucidar cuándo es necesario considerar una
isoterma de equilibrio o una cinética, acoplada o no acoplada a fenómenos de
transporte de masa intrapartícula, para modelar un adsorbedor de lecho fijo para
describir curvas de ruptura confiables en lugar de especulativas durante la adsorción
de una molécula de colorante de muestra, por ejemplo rodamina B (RhB), usando
una zeolita natural de bajo costo disponible abundantemente en México como
adsorbente. Tres modelos pseudoheterogéneos que acoplan los fenómenos de
convección, dispersión y transporte de masa interfacial a la cinética de adsorción, a
saber, el modelo de fuerza impulsora lineal (LDF-M), el modelo de enfoque cinético
aparente (AkA-M) y el modelo de difusión cinética (kD-M) son examinado para
predecir las curvas de ruptura del adsorbedor de lecho fijo. Estos modelos están
basados en observaciones cinéticas y de difusión a escala de laboratorio y
seleccionados estratégicamente ya que todos ellos han sido adecuados para
describir el comportamiento de los adsorbedores de lecho fijo. LDF-M hace uso de
un modelo de equilibrio isotérmico, AkA-M hace uso de un modelo cinético aparente
que explica tanto los fenómenos de transporte de masa por difusión como la cinética
de adsorción, mientras que kD-M hace uso de un modelo cinético intrínseco y un
modelo de difusión para describir los fenómenos correspondientes a lo largo de la
partícula adsorbente.
2. Procedimientos
2.1. Materiales para estudios de isotermas y equilibrio
Para evaluar la capacidad de adsorción de la zeolita natural se utiliza un
colorante básico, la rodamina B (RhB) adquirida de Sigma-Aldrich, EE. UU. El tinte
tiene un diámetro molecular promedio de 0,5 a 1,5 nm. Se utiliza un espectrofotómetro
UV-Visible (HACH DR 2800) a una longitud de onda de 554 nm para controlar la
concentración de RhB. Lo natural
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102 C.O. Castillo-Araiza et al. / Fuel 149 (2015) 100–108
La zeolita utilizada en este estudio se obtiene de Etla Oaxaca, México. El material
se trata antes de los experimentos triturando y lavando con agua desionizada para
eliminar el polvo adherido a la superficie. Luego, la muestra lavada se calienta a 110
°C durante 24 h para eliminar la humedad de las partículas y evaporar cualquier
componente volátil que pudiera haber sido adsorbido. La zeolita natural, con un área
superficial específica de 14 m2 g, un diámetro medio de poro de 15 nm y un volumen
de poro de 0,054 cm3 g, estaba constituida por un material arcilloso-cuarzo con
estructura cristalina, que contenía predominantemente clinoptilolita y en menor
medida mordenita [24 ].
2.2. Experimentos de equilibrio
Las observaciones de equilibrio se utilizan principalmente para desarrollar el
modelo de isoterma de Lang muir. Los datos de equilibrio de adsorción se obtienen
a diferentes concentraciones de RhB (10–300 mg L1 ) y una temperatura de 20 C.
Se alimenta un adsorbedor discontinuo isotérmico bien agitado con 0,25 g de zeolita
natural y 50 ml de solución de RhB a la temperatura inicial deseada. concentración.
El adsorbedor se cubre para evitar la evaporación de la solución de RhB y se
calienta mediante un termostato a 20 °C. La concentración de RhB se controla
diariamente hasta que se alcanza el equilibrio. Los datos obtenidos se utilizan para
calcular las concentraciones de equilibrio de RhB. La cantidad de RhB adsorbida en
el equilibrio (qne) se calcula mediante una ecuación de balance de masa dada de la
siguiente manera:
VðCno CneÞ qne
¼ ð1Þ
metro
donde V es el volumen de solución de RhB alimentado al adsorbente, Cno
es la concentración inicial de RhB, Cne es la concentración de RhB en fase
líquida en equilibrio, qne es la RhB adsorbida por unidad de peso de
adsorbente en equilibrio y m es la masa de la zeolita natural alimenta al
adsorbedor.
2.2.1. modelo de isoterma
El modelo de isoterma de Langmuir se utiliza para ajustar las observaciones de
equilibrio. Este modelo asume que la adsorción ocurre en una superficie homogénea,
en la cual los sitios están igualmente disponibles y son energéticamente equivalentes.
Cada sitio puede adsorber como máximo una molécula de RhB y no hay interacciones
entre las moléculas de RhB en sitios adyacentes [26]. La expresión de Langmuir
viene dada por:
qmKLCne
qne ¼ 1 þ KLCne
donde qm es la cantidad máxima de RhB adsorbida por unidad de peso de
adsorbente y KL es la constante de equilibrio de Langmuir. Este modelo
isotérmico luego se acopla al modelo de adsorción de lecho fijo (LDF-M) que
supone que las fases móvil y estacionaria alcanzan instantáneamente el
equilibrio.
2.3. Experimentos transitorios
Las observaciones transitorias se utilizan para desarrollar modelos cinéticos
intrínsecos y aparentes y estimar el coeficiente de difusión efectivo del adsorbente
estudiado. Este tipo de experimentos se llevan a cabo utilizando un adsorbedor por
lotes de cesta giratoria operado isotérmicamente [27]. El adsorbedor se calienta a
una temperatura deseada de 20 C mediante el uso de un baño de agua. Se utiliza
una hélice de acero inoxidable que contiene dos cestas rectangulares de 20 mm de
altura, 16 mm de ancho y 12 mm de profundidad para agitar este adsorbedor por
lotes. Cada cesta se carga con 2,5 g de adsorbente. Para cada experimento, se
agregan 500 ml de solución de RhB al adsorbedor por lotes agitado. El efecto de
La concentración inicial de RhB (10–300 mg L1 ) y el diámetro efectivo de las
partículas (0,04, 1,0 y 2,5 mm) sobre la tasa de adsorción se estudian a una
velocidad de agitación de 200 rpm. De acuerdo con un trabajo previo para el sistema
estudiado [24], la velocidad de agitación mencionada permite despreciar las
resistencias de transporte de masa entre partículas. A este respecto,
experimentos que utilizan diámetros de partículas de 0,04 mm permiten obtener
observaciones que a su vez se utilizan para desarrollar el modelo cinético intrínseco.
Además, los experimentos que utilizan diámetros de partículas de 1 y 2,5 mm
permiten obtener observaciones aparentes que explican la cinética y los fenómenos
de difusión que, a su vez, se utilizan para desarrollar un modelo cinético aparente o
estimar el coeficiente de difusión efectivo correspondiente de la partícula adsorbente.
2.3.1. modelo cinético aparente
Un modelo de pseudo segundo orden se encuentra entre los modelos cinéticos
aparentes comúnmente utilizados aplicados a los procesos de adsorción [28–34].
Este modelo, dado por las Ecs. (3) y (4), se evalúa en este estudio para describir
nuestras observaciones cinéticas cuando se observan resistencias de transporte de
masa entre partículas, es decir, experimentos transitorios que utilizan diámetros de
partículas de 1,0 y 2,5 mm. Luego, la cinética aparente se acopla a un modelo de
adsorción de lecho fijo (denominado AkA-M) para predecir las curvas de ruptura. El
modelo de pseudo-segundo orden se presenta de la siguiente manera:
dqn 2
¼ kðqne qnÞ dt ð3Þ
Cns ¼ qpqn ð4Þ
Cn ¼ Cno Cns ð5Þ
Las condiciones iniciales son:
t = 0 Cn = Cn0 y qn = 0 ð6Þ
donde qp es la densidad del sistema de adsorción, Cn es la concentración
de RhB en fase líquida, Cns es la concentración en el adsorbente, qn es la
cantidad de RhB adsorbida en una unidad de peso de adsorbente y k es la
constante de velocidad de adsorción aparente y t es el tiempo de adsorción.
2.3.2. Modelo cinético intrínseco
El modelo cinético de Langmuir se ajusta a nuestras observaciones
experimentales cuando las resistencias al transporte de masa entre partículas e
intrapartículas se minimizan mediante las condiciones de operación, es decir, un
diámetro de partícula de 0,04 mm y una velocidad de agitación de 200 rpm. Luego,
la cinética intrínseca se acopla al modelo de adsorción de lecho fijo que explica
ð2Þ explícitamente los fenómenos y la cinética del transporte de masa intrapartícula (kD-
M). En base a esto, la cinética de Langmuir se puede escribir de la siguiente manera:
dCn
¼ kdqn kaCnðqne qnÞ dt ð7Þ
dqn
¼ kaCnðqne qnÞ kdqn qp dt ð8Þ
Las condiciones iniciales son:
t ¼ 0 Cn ¼ Cn0 ð9Þ
t ¼ 0 qn ¼ 0 ð10Þ
donde ka es la tasa de adsorción constante y kd es la tasa de desorción
constante.
2.3.3. Modelo cinético de difusión
Dado que el objetivo es caracterizar los fenómenos de transporte de masa
intrapartículas a través de la determinación de la difusividad efectiva (Deff), un
modelo que tiene en cuenta la cinética intrínseca junto con los fenómenos de
transporte de masa intrapartículas junto con los fenómenos de transporte de masa
entre partículas se ajusta a nuestras observaciones en el adsorbedor por lotes de
cesta giratoria, cuando es efectivo. Se utilizan diámetros de partícula de 1,0 y 2,5
mm. Este modelo se da de la siguiente manera:
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C.O. Castillo-Araiza et al. / Fuel 149 (2015) 100–108 103

Fase fluida: y, por lo tanto, el término de difusión en el modelo de partículas no se considera

eb
en el modelo de adsorción de lecho fijo. Para kD-M, el término de difusión se
dCn 1
¼ kLavðCn CnsÞ ð11Þ acopla al cinético para describir el proceso de difusión-adsorción en el modelo
dt eb
de partículas, y se usa una difusividad efectiva (Deff) que tiene en cuenta la
Fase sólida: difusión a lo largo del poro y en la superficie de la partícula para caracterizar el
transporte de masa fenómenos. Para todos los modelos: (i) se considera que
@Cns @qn ¼ 2 @Cns @2 CNS
el adsorbedor de lecho fijo funciona isotérmicamente; (ii) se supone que los
@t epDef ep þ qp @t es decir
ð12Þ
Rp @rp @r2 gránulos de adsorbente son esferas de tamaño uniforme; (iii) no hay perfiles
pag !
de velocidad dentro del adsorbedor de lecho fijo ya que se consideran valores
Cinética intrínseca:
bajos de velocidad superficial de entrada y la relación de diámetro de tubo a
dqn partícula es mayor a 12 [35]; (iv) los gradientes de concentración radial se
¼ kaCnsðqne qnÞ kdqn qp dt ð13Þ consideran insignificantes y (v) los parámetros de transporte de masa (Dax, kL
y kfL) se consideran efectivos y se obtienen de la literatura [10,36].
Las condiciones iniciales son:

t ¼ 0 Cn ¼ Cn0 ð14Þ Las ecuaciones de transporte que gobiernan para el LDF-M vienen dadas
por las siguientes ecuaciones:
t ¼ 0 qn ¼ 0 ð15Þ Fase fluida:

@Cn @qn @Cn @2 Cn

Las condiciones de contorno son: y þ qB þ vze @z2 @t @t @z¼ Daxe 18Þ
@Cns
RDI ¼ 0; ¼ 0; ð16Þ
@rp Fase sólida: @qn

¼ ð1 eÞkfLavðCn
@Cns qB C nsÞ @t 19Þ
IDR ¼ IDR; epDef ¼ ð1 ebÞkLðCns CnÞ @rp ð17Þ

qmKLCne
donde eb es la fracción vacía del sistema de adsorción, ep es la fracción de qne ¼ 1 þ KLCne ð20Þ
porosidad de la partícula, Cns es la concentración de RhB en los canales de la
partícula porosa, rp es el radio de la partícula, av es el área de transferencia de Las condiciones iniciales son:
masa interfacial total relacionada con el adsorbente partículas y kL son los
t = 0; Cn ¼ 0 y qn ¼ 0 para 0 < z < L ð21Þ
coeficientes de transferencia de masa interfacial. Para este estudio, el valor de kL
se considera lo suficientemente alto como para que no haya influencia de las Las condiciones de contorno son:
resistencias de transferencia de masa entre partículas, es decir, en las simulaciones
@Cn
se puede esperar que la concentración de tinte en el área interfacial del adsorbente z ¼ 0; ev zCn eDax ¼ vzoCno para t > 0 @z ð22Þ
sea la misma que en la concentración de la solución de tinte. Dado que los
parámetros cinéticos se conocen a partir del procedimiento mencionado
z ¼ L;
anteriormente, consulte la Sección 2.3.2, la difusividad efectiva (Deff) es el único parámetro @Cn ¼
desconocido 0 para t > 0 ð23Þ
@z en las Ecs.
(11)–(17). Este parámetro tiene en cuenta la difusión en la partícula porosa y se
utiliza en kD-M para predecir las curvas de ruptura del adsorbedor de lecho fijo. Las ecuaciones de transporte que rigen para AkA-M están dadas por:
Fase fluida:

@Cn @Cn @2 Cn
2.4. Modelo de adsorción de lecho fijo þ v ze @t @z @z2 ¼ Daxe e ð1 eÞkLavðCn CnsÞ ð24Þ

En el diseño conceptual de un adsorbedor industrial empacado con un Fase sólida:

nuevo adsorbente, se deben estudiar los fenómenos de equilibrio, cinética y @Cns @qn ¼ ð1 eÞkLavðCn CnsÞ qB ð1 eÞ @t @t
difusión intrapartícula ya que cada material se comporta de manera diferente ð25Þ

a otros materiales debido a sus diferentes propiedades. Teniendo esto en

cuenta, junto con el objetivo de dilucidar cuándo se debe considerar una @qn norte

¼ k2ðqne qnÞ @t ð26Þ

isoterma de equilibrio, o un modelo cinético acoplado o no acoplado a
fenómenos de transporte de masa intrapartícula, para describir curvas de
Las condiciones iniciales son:
avance confiables en lugar de especulativas en un adsorbedor de lecho fijo. ,
se evalúan tres modelos pseudoheterogéneos. LDF-M utiliza un modelo de t = 0; cn = 0; Cns = 0 y qn = 0 para 0 < z < L ð27Þ
equilibrio isotérmico, considerando que el tiempo característico de adsorción
es mucho mayor que el tiempo característico de difusión, aunque se supone Las condiciones de contorno son:
que las partículas de 1,0 o 2,5 mm se empaquetan en un adsorbedor de lecho
@Cn
fijo; AkA-M hace uso de un modelo cinético aparente que explica los fenómenos z ¼ 0; ev zCn eDax ¼ vzoCno para t > 0 @z ð28Þ
de difusión en sí; mientras que kD-M explica explícitamente los fenómenos de
difusión y la cinética en la partícula adsorbente. Estos modelos se basan en
las siguientes suposiciones: Para LDF-M, se supone que se alcanza un z ¼ L; @Cn ¼ 0 para t > 0 ð29Þ
@z
equilibrio instantáneo una vez que la RhB interactúa con las partículas
adsorbentes, despreciando el transporte de difusión dentro de la partícula. Las ecuaciones de transporte que gobiernan para kD-M son las siguientes:
Para AkA-M, el modelo cinético desarrollado parece implicar considerables
resistencias de transporte de masa intrapartículas, ya que las observaciones Fase fluida:
se obtienen utilizando esos gránulos (partículas de 1,0 o 2,5 mm) que se
@Cn @Cn @2 Cn
supone que se empaquetan en el adsorbedor de lecho fijo. y v ze @z2 @t @z
¼ Daxe þ ð1 eÞkLavðCn CnsÞ ð30Þ
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104 C.O. Castillo-Araiza et al. / Fuel 149 (2015) 100–108

Fase sólida: donde Pe es el número de Peclet, Rep es el número de Reynolds de la

partícula, dp es el diámetro de la partícula, m es la viscosidad cinemática de
@Cns @qn ¼ epDef 2 @Cns @2 CNS
ep þ qp @t þ la solución y e es la fracción vacía del lecho, que para este estudio se
ð31Þ
@t Rp @rp @r2pag ! obtiene de la ecuación empírica propuesto por de Klerk [37].
El coeficiente de transferencia de masa interfacial se calcula según la
Cinética:
correlación de Wilson y Geankoplis [10].
dqn
¼ kaCnsðqne qnÞ kdqn qp dt ð32Þ 1:09
Sh ¼ Re0:33 Sc0:33
pags
ð41Þ
y
Las condiciones iniciales son:
metro

t = 0; cn = 0; Cns = 0 y qn = 0 para 0 < z < L ð33Þ Pb ¼ ð42Þ

DRhB

Las condiciones de contorno del lecho fijo son:

kL dp
@Cn Sh ¼ ð43Þ
z ¼ 0; evzCn eDax ¼ vzoCno para t > 0 @z ð34Þ DRhB

donde Sh es el número de Sherwood, Sc es el número de Schmidt y DRhB

z ¼ L; @Cn ¼ 0 para t > 0 ð35Þ
es el coeficiente de difusión de RhB en agua y se calcula mediante la
@z ecuación desarrollada por Wilke y Chang [38].
Las condiciones de frontera de las partículas son:
2.5. métodos de solución
@Cns
RDI ¼ 0; ¼ 0; @rp ð36Þ
Todos los conjuntos de ecuaciones diferenciales parciales parabólicas se resuelven

@Cns
IDR ¼ IDR; epDef ¼ ð1 ebÞkLðCns CnÞ @rp
donde Dax es el coeficiente de dispersión axial, kfL es el llamado coeficiente
efectivo de transferencia de masa LDF, av es el área interfacial de partículas
por unidad de volumen del gránulo adsorbente, Cn es la concentración de
fase fluida de RhB, C es la concentración líquida de RhB en la interfaz líquido-
ns sólido que se supone que está en
equilibrio (Cne) con la concentración de fase sólida predominante y, por lo
tanto, su valor se calcula a partir del modelo de isoterma, vz es la velocidad
axial intersticial del fluido, vzo es la velocidad axial superficial la velocidad se
calcula como la relación entre el caudal volumétrico dividido por el área de
la sección transversal del lecho, e es la fracción vacía del lecho, qB es la
densidad del lecho y z es la posición axial a lo largo del lecho.
numéricamente por el método de colocación ortogonal usando 30 puntos interiores de
ð37Þ colocación en coordenadas axiales empleando polinomios desplazados de Legendre
para obtener los puntos de colocación [39].
El conjunto reducido de ecuaciones diferenciales ordinarias se integra luego mediante
el método de Runge-Kutta-Fehlberg [40].
Los parámetros requeridos involucrados en los modelos isoterma, cinético y de
difusión se estiman mediante un método de Levenberg-Marquardt multirespuesta y
multiparámetro considerando un intervalo de confianza del 95% [41].
3. Resultados y discusión
3.1. Isoterma de adsorción

Las dimensiones y condiciones operativas para los modelos de adsorbedor La figura 1 presenta una comparación entre la capacidad de adsorción observada
de lecho fijo se dan en la Tabla 1. y ajustada de la zeolita natural (qne) en función de la concentración correspondiente
de RhB en fase líquida en el equilibrio (Cne). Se puede identificar una relación no
2.4.1. Correlaciones de transferencia de masa
lineal, típica de la isoterma de Langmuir [25], entre la cantidad de RhB adsorbida y la
El coeficiente de dispersión axial se calcula a partir de la ecuación sugerida por concentración de RhB en la solución en equilibrio. Como puede verse, el modelo de
Chung y Wen [36]. isoterma de Langmuir coincide adecuadamente con las observaciones (ecuación (2)).

0:2 þ 0:011Re0:48
La regresión y los parámetros estimados son estadísticamente significativos, en donde
pags

en ¼ ð38Þ los parámetros no son estadísticamente significativos.

y

dpvz
en ¼ ð39Þ
dax

6.0
dpv- z
representante ¼ 40Þ
metro
5.0

tabla 1
4.0
Dimensiones y condiciones operativas utilizadas en los modelos de adsorbedor de lecho fijo.

Unidad Valor
[mg/
qne
g] 3.0
Dimensiones

metro 0,5–1,5 0,1

2.0
metro

teniente dt dp milímetro 1.0 qm=4,74 mg/g

–
y 0.383 1.0
–
KL=0,2072 L/g
episodio
0.324

qB kg m3 1258
0.0
Condiciones operacionales 0 50 100 150 200 250
PAGS Cajero automático

T C 1
Cne [mg/L]
Cno mg L1 m 20 20–80

vzo h1 2,75–13,75 Fig. 1. Isoterma de adsorción de RhB en zeolita natural a 20 C. La línea discontinua representa el modelo de isoterma de Langmuir y

los símbolos representan observaciones.

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C.O. Castillo-Araiza et al. / Fuel 149 (2015) 100–108
correlacionados ya que los componentes en la matriz de varianza-covarianza
son menores que (±) 0.8. Los parámetros de equilibrio involucrados en el
modelo de isoterma de Langmuir, ver Fig. 1, indican que la capacidad máxima
de adsorción de la zeolita natural para remover RhB es de 4.7 mg g1 ,similares
valores
a los obtenidos para este tipo de materiales [42,43].
3.2. cinética aparente
La figura 2 muestra una comparación entre experimentos transitorios y su
ajuste por el modelo de pseudo segundo orden a una temperatura de
adsorción de 20 C, una concentración inicial de RhB de 20 mg L1 y una masa
adsorbente de 2,5 g. Se evalúan dos diámetros efectivos de partículas en
estas condiciones operativas: 1,0 y 2,5 mm, para tener en cuenta las
resistencias de transporte de masa intrapartículas en el modelo aparente.
Estos diámetros de partículas se seleccionan porque son idénticos a las
partículas que se modelarán en el adsorbedor de lecho fijo, consulte la
Sección 3.5. La adsorción de RhB en la zeolita natural tiene lugar durante las
primeras 50 h, lo que sugiere que la interacción entre la cinética y los
fenómenos de transporte de masa intrapartícula juegan un papel importante
en la dinámica de adsorción de RhB. Aunque las resistencias al transporte de
masa por difusión en la zeolita natural son significativas para ambos tamaños
de partículas, la capacidad de adsorción de la zeolita natural aumenta a
medida que disminuye el diámetro de las partículas. De esto se infiere que la
disminución en el tamaño de partícula conduce a un aumento en el área
interfacial del adsorbente y una disminución en la
resistencias al transporte de masa intrapartículas, que aparentemente son los
principales aspectos que favorecen la capacidad de adsorción de la zeolita
natural. El modelo cinético de pseudo-segundo orden se ajusta adecuadamente
a los datos experimentales, obteniendo tanto la regresión como los parámetros
aparentes estimados, ver Fig. 2, estadísticamente significativos. Estos
parámetros no están estadísticamente correlacionados. El valor del parámetro
cinético aparente es menor a medida que aumenta el diámetro de la partícula,
lo que corrobora que las resistencias al transporte de masa intrapartícula son
dominantes cuando se utilizan diámetros de partícula mayores [44].
3.3. cinética intrínseca
Como se indicó anteriormente, la velocidad de agitación de 200 rpm y un
diámetro de partícula de 0,04 mm son adecuados para realizar experimentos
cinéticos en ausencia de resistencias de transporte de masa entre partículas
e intrapartículas, respectivamente, ya que no existen diferencias en la
capacidad de adsorción a mayor velocidad de agitación. y diámetros de
partículas más bajos [24]. La Fig. 3 muestra una comparación entre
experimentos transitorios y su ajuste por medio del modelo cinético de Langmuir en fisisorción
3.0
k=0,1116 g/(mg·h)
2.5
2.0
k=0,0815 g/(mg·h)
[mg/
qn
g]
1.5
1.0
0.5 pd = 1,0 mm
pd = 2,5 mm
0.0
0 20 40 60 80 100
Tiempo [h]
Fig. 2. Cinética aparente de RhB sobre zeolita natural para diferentes tamaños de partículas. Las
líneas discontinuas representan el modelo cinético aparente de pseudo segundo orden y los
símbolos representan observaciones.
105
temperatura de adsorción de 20 C, masa adsorbente de 2,5 g, partículas
adsorbentes de 0,04 mm y concentraciones iniciales de RhB de 20 a 300 mg
L1 La adsorción de. 2RhB
h enen la zeolita
lugar de 50 natural tiene
h, lo que lugar
indica durante
cómo las primeras
la cinética controla
el proceso de adsorción en lugar de los fenómenos de transporte de masa
entre partículas e intrapartículas, ver Fig. 2. La capacidad de adsorción de la
zeolita natural aumenta a medida que aumenta la concentración inicial de
RhB, como también se observa en los experimentos de equilibrio.
A una mayor concentración inicial de RhB, un aumento en el gradiente de
concentración (fuerza impulsora) entre el colorante en la solución y el
colorante en el adsorbente favorece la capacidad de adsorción de la zeolita
natural, como también se observó en otros lugares [45]. Los parámetros
cinéticos estimados a partir del modelo de Langmuir, vide Fig. 3, y la regresión
son estadísticamente significativos; en donde los primeros parámetros no
están estadísticamente correlacionados. Los parámetros intrínsecos sugieren
que la adsorción no se favorece cinéticamente en el adsorbente ya que la
constante de desorción (kd) es mayor que la constante de adsorción (ka). Sin
embargo, esta es una pobre afinidad de adsorción que normalmente se
observa en aquellas zeolitas naturales de bajo costo [46,47].
3.4. difusividad efectiva
La Fig. 4 muestra una comparación entre experimentos y su ajuste por el
modelo cinético de difusión a una temperatura de adsorción de 20 C, con una
masa adsorbente de 2,5 gy partículas adsorbentes de 1,0 y 2,5 mm. Como
se mencionó anteriormente, la adsorción de RhB en la zeolita natural tiene
lugar durante las primeras 50 h, lo que aclara que el transporte de masa entre
partículas es el proceso de adsorción que controla en lugar de la cinética. La
tasa de adsorción es mayor cuando se evalúan diámetros de partículas más
pequeños, lo que parece ser una consecuencia de su mayor área interfacial.
El modelo cinético de difusión se ajusta adecuadamente a la tasa de adsorción
observada cuando se evalúan diferentes diámetros efectivos de partículas.
Tanto los parámetros de difusividad efectiva como la regresión son
estadísticamente significativos.
Los coeficientes de difusión efectiva (Deff) estimados corroboran la
presencia de las resistencias de transporte de masa intrapartículas en el
interior de las partículas adsorbentes ya que se obtienen valores de 1,39 ×
107 cm2 h1 y 4,27 × 107 cm2 h1 para diámetros de partícula de 1,0 y 2,5
mm, respectivamente. Además, ambas partículas adsorbentes presentan
coeficientes de difusión estimados con idéntico orden de magnitud e intervalo
de confianza (±2 107 ), lo que indica que ambos parámetros son
estadísticamente significativos y, por lo tanto, pueden considerarse iguales.
Este resultado está de acuerdo con la caracterización del adsorbente de la
un de nitrógeno junto con el patrón
5.0
20 miligramos por litro 100 miligramos por litro 300 miligramos por litro
4.0
3.0
[mg/
qn
g]
2.0
1.0 ka=4,2748 x 10-2 g/(mg·h)
kd=2,4830 x 102 g/(dm3· h)
0.0
120 0 1 2 34 5 6 7
Tiempo [h]
Fig. 3. Cinética intrínseca de RhB sobre zeolita natural para diferentes concentraciones iniciales
de RhB. Las líneas discontinuas representan el modelo de Langmuir y los símbolos representan
observaciones.
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106 C.O. Castillo-Araiza et al. / Fuel 149 (2015) 100–108

3.0 AkA-M. Se obtienen tendencias similares en otras condiciones de funcionamiento (no

mostradas).
2.5 def = 1,3993 x 10-7 cm2 /h Las pendientes de avance obtenidas por el LDF-M representan un efecto
insignificante de la dispersión, las resistencias de transporte de masa entre partículas

2.0 o intrapartículas en la velocidad del proceso de adsorción, de modo que el tiempo de

saturación es solo una función de la cantidad de sitios activos de adsorción disponibles.
[mg/
qe
g]

def = 4,2732 x 10-7 cm2 /h LDF-M predice el desempeño de una situación ideal en la operación de un adsorbedor
1.5
de lecho fijo ya que todos los sitios activos del adsorbente disponibles se utilizan para
la adsorción del adsorbente, obteniendo así el mayor tiempo de ruptura. Además, las
1.0
pendientes de ruptura obtenidas por el AkA-M indican la presencia de importantes
1,0 mm resistencias de transporte de masa intrapartículas, lo que sugiere que el modelo cinético
0.5
2,5 mm aparente tiene en cuenta los fenómenos de difusión involucrados en el adsorbente. Por
otro lado, el tiempo de ruptura más corto predicho por AkA-M parece una consecuencia
0.0 de despreciar la presencia del adsorbente en las ecuaciones del modelo. La
0 20 40 60 80 100 120
consideración explícita del adsorbente en el modelo de adsorbente de lecho fijo (es
Tiempo [h]
decir, kD-M) permite tener en cuenta adecuadamente el tiempo característico de
difusión en el adsorbente. Desde esta perspectiva, kD-M es un enfoque complejo pero
Fig. 4. Adsorción de RhB sobre zeolita natural para diferentes tamaños de partículas. Las
líneas discontinuas representan el modelo cinético de difusión y los símbolos representan necesario para modelar adecuadamente los fenómenos de difusión dentro de la zeolita
observaciones. natural empaquetada en el adsorbedor de lecho fijo, ya que el tiempo característico de
difusión de RhB en este adsorbente es importante para agruparse en equilibrio (es
decir, LDF -M) o modelos cinéticos aparentes (es decir, AkA-M) como se propone en la
Brunauer-Emmet-Teller (BET) y Barrett-Joyner-Halenda (BJH), que mostraron que literatura [16-24].
ambos materiales tienen la misma área superficial y diámetro poroso promedio [24].
Estudios previos [11,48–50] sobre diferentes adsorbentes han demostrado que la
difusión efectiva podría disminuir, ser invariable o incluso aumentar con el aumento del
tamaño de las partículas.

3.6. Análisis de sensibilidad paramétrico

3.5. Modelado de adsorbedor de lecho fijo Se lleva a cabo un estudio de sensibilidad paramétrica del rendimiento del
adsorbedor de lecho fijo utilizando kD-M. En particular, se estudian los efectos de la
Esta sección analiza la evaluación de LDF-M, AkA-M y kD M para predecir el concentración de entrada de RhB, la longitud del adsorbedor y el flujo volumétrico de
rendimiento de una columna de adsorción rellena con una zeolita natural durante la entrada en el proceso de adsorción. Para esto, las curvas de avance se predicen a
eliminación de RhB. La Fig. 5 muestra una comparación entre las curvas de penetración concentraciones de RhB de entrada que varían de 20 a 80 mg L1 , como se muestra
predichas por LDF-M, AkA-M y kD-M considerando una columna de 1,5 m de longitud , varían
en la Fig. 6; luego, lasde
curvas
0,5 a de
1,5avance se la
m, véase predicen
Fig. 7; ypara longitudes
finalmente, lasde columna
curvas que
de avance
llena de partículas adsorbentes de 1 mm y operada con una concentración de RhB de se predicen a velocidades superficiales de entrada que varían de 2,75 a 13,75 m h1
entrada de 20 mg L1 velocidad superficial de entrada de 1,8 m h1 y una temperatura
constante de ,20embargo,
C. Los tres
lasmodelos muestran
formas de tendencias
las curvas predichasdepor
ruptura
estossimilares. Sin
modelos son , véase la Fig. 8.

significativamente diferentes. Dado que los fenómenos de difusión en el sedimento
adsorbente no se tienen en cuenta explícitamente tanto en LDF-M como en AkA-M, las
pendientes de sus curvas de avance son mucho más pronunciadas que las predichas
por kD-M. Además, se encuentra que el tiempo del punto de ruptura es el más grande
para LDF-M y el más corto para
Las predicciones de las curvas de ruptura a diferentes concentraciones iniciales
de RhB (Fig. 6) se obtienen considerando una columna de 1,0 m de longitud llena de
partículas adsorbentes de 1,0 mm, operada a una velocidad superficial de 4,58 m h1 y
una temperatura constante de 20 C.
Como se ve en la Fig. 6, el tiempo de saturación se ve afectado por la concentración
de RhB de entrada, siendo, como se esperaba, más corto para concentraciones de
RhB de entrada más altas. Además, las resistencias al transporte de masa intrapartículas
son más significativas a concentraciones más bajas de RhB de entrada debido al papel

1.0
1.0

0.8
0.8

0.6
0.6

0.4
dimensiones]
Cno
[sin
Cn /

dimensiones]
Cno
[sin
Cn /

0.4
LDF-M
0.2 AkA-M Cno = 20 mg/L
kD-M 0.2 Cno = 40 mg/L
Cno = 80 mg/L
0.0
0 50 100 150 200 250 300 350 0.0
0 10 20 30 40 50 60 70
Tiempo [h]
Tiempo [h]
Fig. 5. Comparación de las curvas de ruptura teóricas a: columna de 1,5 m de longitud rellena
con partículas adsorbentes de 1 mm y operada a una concentración de entrada de RhB de 20 Fig. 6. Curvas de ruptura teóricas para diferentes concentraciones iniciales de RhB a: diámetro
mg L1 de 20 C. , velocidad superficial de entrada de 1,8 m h1 y una temperatura constante de partícula de 1 mm, longitud de la columna de 1 m, velocidad superficial de entrada de 4,58
m h1 y temperatura constante de 20 C.
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C.O. Castillo-Araiza et al. / Fuel 149 (2015) 100–108 107

1.0 aspectos de la cinética de adsorción y su interacción con la difusión de masas a

nivel de adsorbente cuando se diseña un adsorbedor de lecho fijo. En particular, se
desarrolla un modelo de equilibrio junto con un modelo cinético aparente o intrínseco
0.8
para un adsorbente no estudiado previamente con el objetivo de describir el proceso
de adsorción a nivel de adsorbente.
0.6 Sin embargo, estos modelos apenas se utilizan para simular el rendimiento del
dimensiones]
Cno
[sin
Cn /
adsorbente en un adsorbedor de lecho fijo. Además, existen estudios que modelan
un adsorbedor de lecho fijo utilizando los enfoques LDF-M, AkA-M y kD-M, aunque
0.4 no hay criterios establecidos sobre el uso de modelos de equilibrio, difusión, cinética
aparente e intrínseca para dar cuenta de la cinética y la difusión en un nivel de
L = 0,5 m L
adsorbente en el adsorbedor de lecho fijo. La falta de este tipo de estudios nos
0.2 = 1,0 m L =
permite evaluar el papel de los fenómenos de difusión en el diseño conceptual de un
1,5 m
adsorbedor de lecho fijo durante la remoción del colorante rodamina B (RhB)
0.0 utilizando una abundante zeolita natural de bajo costo. Las curvas de ruptura
0 30 60 90 120 150 180
obtenidas de estos tres modelos son diferentes debido a la diferente perspectiva que
Tiempo [h] explica la interacción entre el proceso de adsorción y los fenómenos de difusión en el

Fig. 7. Curvas de ruptura teóricas para diferentes longitudes de la columna a: diámetro de adsorbente.
partícula de 1 mm, concentración de RhB de entrada de 20 mg L1 , velocidad, superficial
entrada dede4,58
m h1 y una temperatura constante de 20 C. Dado que kD-M explica explícitamente la difusión del adsorbente, este enfoque es
complejo pero necesario para modelar el comportamiento de una partícula porosa
como la zeolita natural en la que el tiempo característico de difusión y, por lo tanto,
1.0
las resistencias al transporte de masa entre partículas son dominantes. Por lo tanto,
se debe desarrollar un criterio generalizado junto con las propiedades físicas del
0.8 adsorbente, el coeficiente de difusión efectivo y los parámetros cinéticos de diferentes
tipos de adsorbentes en investigaciones futuras.

0.6
dimensiones]
Cno
[sin
Cn /

0.4 Agradecimientos

vz= 2,75 m/h Gamaliel Che-Galicia y Gregorio Guzman-Gonzalez agradecen la beca de

0.2 vz= 6,88 m/h
posgrado otorgada por el Consejo Nacional de Ciencia y Tecnología. Los autores
vz=13,75 m/h
reconocen a los Dres. Miguel A. Hernández Espinosa por brindar la zeolita natural y
0.0 también al revisor 2 por sus invaluables comentarios durante el proceso de revisión.
0 30 60 90 120 150 180
Tiempo [h]

Fig. 8. Curvas de ruptura teóricas para diferentes velocidades superficiales de entrada a:

diámetro de partícula de 1 mm, concentración de RhB de entrada de 20 mg L1 columna
, longitudde
de1,0
la
Referencias
m y una temperatura constante de 20 C.

del gradiente de concentración (fuerza impulsora) en el proceso de difusión-adsorción
como se mencionó anteriormente.
Las curvas de ruptura al variar la longitud de la columna de 0,5 a 1,5 m se
obtienen considerando partículas de adsorbente de 1 mm, una velocidad superficial
de entrada de 4,58 m h1 , una concentración de RhB ,de temperatura
entrada de constante
20 mg L1 de
y una
20
C. Desde la residencia tiempo de RhB y la cantidad de adsorbente es una función de
la longitud de la columna, las predicciones indican que la capacidad de saturación de
la columna de lecho fijo se ve favorecida en longitudes de columna más grandes,
como se muestra en la Fig. 7.
Las predicciones para las curvas de penetración a diferentes velocidades
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superficiales de entrada se obtienen considerando una columna de 1 m de longitud

rellena con partículas adsorbentes de 1 mm y operada a una concentración de RhB
de entrada de 20 mg L1 y una temperatura constante de 20 C. Las curvas de
penetración son sensible a la velocidad superficial de entrada, como se muestra en
la Fig . 8. Las curvas de ruptura se ven afectadas por el tiempo de residencia de RhB
en la columna de lecho fijo, es decir, el tiempo de saturación es mayor a velocidades
superficiales de entrada más bajas, ya que un tiempo de residencia más alto favorece
el transporte de RhB desde la mayor parte a la zeolita natural.
4. Conclusiones
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