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Ó PTICA , A.C.
T ESIS DE M AESTRÍA
Espectroscopía de segundo
armónico por reflexión en Silicio
estresado
Autor: Supervisor:
20 de abril de 2017
III
«THE BEST STORY one can tell is often the story about one’s personal expe-
rience and involvement. In my case, it is the story of surface nonlinear optics.»
Y. R. Shen
V
Resumen
Maestría en Ciencias (Óptica)
Agradecimientos
Gracias a mi asesor Dr. Ramón Jaimes Carriles por darme su confian-
za en este proyecto de investigación, un profundo respeto y admiración
deja en mí la invaluable formación experimental que me ha transmitido.
Al Centro de Investigación en Óptica por brindarme recursos suficien-
te para mi desarrollo profesional y a toda su comunidad que ha dejado
una huella permanente en mí. A mis seres queridos por su apoyo y com-
prensión . . .
IX
Índice general
1. Introducción 1
2. Marco Teórico 5
2.1. Superficies de silicio . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.1. Superficie ’vicinal’ . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.1.2. Superficie estresada . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.2. Optica no lineal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.2.1. Polarización . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.2. Ecuaciones de Maxwell . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2.3. Respuesta del medio . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2.4. Generación de segundo armónico SHG . . . . . . 16
2.2.5. Anisotropia e isotropía rotacional en la polariza-
ción [14] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2.6. Generación de segundo armónico por reflexión . 20
2.2.7. Espectroscopia de segundo armónico por reflexión
(RSH) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3. Experimento 25
3.1. Muestra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.2. Arreglo experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
4. Resultados 33
5. Conclusiones 45
X
A. Estructura diamante 47
B. Detección 49
Modo compuerta . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
Bibliografía 53
XI
Índice de figuras
Ω
4.1. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 700 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
Ω
4.2. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 710 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
Ω
4.3. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 720 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
XIII
Ω
4.4. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 730 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
Ω
4.5. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 740 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
Ω
4.6. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 750 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
Ω
4.7. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 760 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
Ω
4.8. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 770 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
Ω
4.9. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 780 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
Ω
4.10. Isp debido a la anisotropía rotacional de la generación de
segundo armónico por reflexión de la muestra S a 790 nm
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
4.11. Espectroscopía de segundo armónico por reflexión consi-
derando la anisotropía rotacional del SH de la muestra S
en la configuración sin -pout . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
4.12. Coeficiente de Fourier a0 estimado según (2.29) en fun-
ción de la longitud de onda incidente . . . . . . . . . . . 40
4.13. Coeficiente de Fourier a1 estimado según (2.29) en fun-
ción de la longitud de onda incidente . . . . . . . . . . . 41
XIV
Índice de cuadros
Capítulo 1
Introducción
Capítulo 2
Marco Teórico
ehτ i
µ= (2.1)
m∗
2.2.1. Polarización
ρj (r0 ) dV 0
Z
Ej (r) = −∇j . (2.2)
kr − rj − r0 k
2.2. Optica no lineal 11
Z
0 1 1 1
Ej (r) ≈ − ∇ ρj (r ) + r0 · ∇j + r0 r0 : ∇j ∇j
kr − rj k kr − rj k 2kr − rj k
dV 0
qj 1 ↔ 1
≈−∇ + pj · ∇ j + Qj : ∇j ∇j
kr − rj k kr − rj k kr − rj k
dV 0
(2.3)
donde Z
qj = ρj (r0 ) dV 0 ,
Z
pj = ρj (r0 ) r0 dV 0 , (2.4)
Z
↔ 1
Qj = ρj (r0 ) r0 r0 dV 0 ,
2
son la carga total, el momento dipolar y el momento cuadrupolar de la
molécula j respectivamente.
12 Capítulo 2. Marco Teórico
ρ (r00 )
Z ↔
00 00 1 00 00 00 1
E (r) ≈ −∇ + π (r ) · ∇ + θ (r ) : ∇ ∇
kr − r00 k kr − r00 k kr − r00 k
dV 00
(2.6)
El campo eléctrico promedio de un conjunto de moléculas se asocia
al volumen que las contiene como se muestra en la figura 2.7, calculando
el promedio respecto al volumen de la ecuación (2.6)
Z
1
hE (r)i ≈ E (r + r0 ) dV 0 ,
∆V 0
ρ (r0 )
Z ↔
1 1
≈−∇ + P (r ) · ∇
0 0 0 0 0
+ Θ (r ) : ∇ ∇
kr − r0 k kr − r0 k kr − r0 k
dV 0
(2.7)
donde
,
↔ D↔ E
Θ (r0 ) = N (r0 ) Q (r0 ) , (Densidad de polarización cuadrupolar),
(2.8)
D↔ E
N (r0 ) es el número de moléculas por unidad de volumen y hp (r0 )i, Q (r0 )
son los momentos dipolar y cuadrupolar promedio por molécula respec-
tivamente.
Si aplicamos la divergencia a la ecuación (2.7) y usamos la relación
1
∇2 0
= −4πδ (r − r0 ) (2.9)
kr − r k
obtenemos ↔
∇ · E (r) = ρ (r) − ∇ · P − ∇ · Θ ,
h ↔i
(2.10)
ρ (r) = ∇ · 0 E + P − ∇ · Θ
↔
P = P −∇·Θ (2.11)
∂D
+ Jf = ∇ × H, (Ley de Ampere)
∂t
∂B
= −∇ × E, (Ley de Faraday)
∂t
n̂ × (E1 − E2 ) = 0,
n̂ · (D1 − D1 ) = σ,
(2.14)
n̂ · (H1 − H2 ) = Js ,
n̂ × (B1 − B2 ) = 0,
∂ 2E ∂ 2P ∂
∇ × ∇ × E − 0 µ0 2
= −µ0 2
+ (µ0 Jf + ∇ × M) (2.15)
∂t ∂t ∂t
∂ 2E ∂ 2P
∇2 E − 0 µ0 = −µ0 . (2.16)
∂t2 ∂t2
Z ∞
(n) (n)
Pi (r, t) ∝ Gij1 ...jn (r1 , t1 ; ...; rn , tn ; r, t)Ej1 (r1 , t1 )...
−∞ (2.18)
× Ejn (rn , t2 )dr1 dt1 ...drn dtn ,
(n)
Gij1 ...jn es la respuesta del medio cuando n ondas monocromáticas in-
teractuan con él. La densidad de polarización en un punto dado (r, t)
depende de los alrededores y la historia del medio; para el caso particu-
lar donde k = k1 + ... + kn , ω = ω1 + ... + ωn , la transformada de Fourier
en ambos lados de la ecuación (2.18) resulta en
(n) (n)
Pi (k, ω) = χij1 ...jn (k = k1 +...+kn , ω = ω1 +...+ωn )Ej1 (k1 , ω1 )...Ejn (kn , ωn )
(2.19)
(n)
χij1 ...jn es llamado tensor de susceptibilidad. [12]
∂ 2E ∂ 2 PN L
∇2 E − 0 µ0 = −µ0 . (2.20)
∂t2 ∂t2
χijk = 0.
(2) ∂
Pi =χijkl Ej El
∂xk
∂ ∂ ∂ ∂
=(δ − β − 2γ)(Ei + Ej )Ei + βEi ( Ei + Ej ) (2.24)
∂xi ∂xj ∂xi ∂xj
∂ ∂
+γ (kEk2 ) + ζEi Ei .
∂xi ∂xi
2.2. Optica no lineal 19
ción [14]
(2)ani ∂
Pi = Γani
ijkl Ej El (2.25)
∂xk
donde Γani
ijkl = δijkl ζ. Si realizamos un cambio al sistema de coordena-
Pα0(2)ani = iζMαβη
ani 0
Eβ Eη0 (2.26)
ani
donde Mαβη es simplemente un nuevo tensor en el nuevo sistema
coordenado que resulta de la transformación de coordenadas y simpli-
ficación de (2.26). Mientras que la parte isotrópica de la ecuación (2.24)
es invariante ante trasformación de coordenadas.
(2)iso ∂
Pi =γ (kEk2 ) (2.27)
∂xi
(2)sup
Pi = ∆ijk Ej Ek δ(z − z0 ) (2.28)
" 4
#2
X
Ω
Ih,p ∝ an cos(nφ)kEω k2
n=0
" #2 (2.29)
4
X
Ω
Ih,s ∝ an sin(nφ)kEω k2
n=0
22 Capítulo 2. Marco Teórico
Ω
Donde Ih,p es la intensidad de segundo armónico por reflexión en
la configuración sin -pout o pin -pout y Ih,s como sin -sout o pin -sout ; está ex-
presión ya considera las contribuciones de la densidad de polarización
por parte del bulto y la superficie. Un ejemplo es el de la figura 2.9 que
Ω
muestra la Is,p de la generación de segundo armónico por reflexión en la
configuración sin -pout para una muestra de silicio en (100) con un ángulo
miscut de 5 grados hacia (110).
(RSH)
3
X fk eiφn
I(2ω) ∝ (2.30)
n=1
2ω − ωn + iΓ
Capítulo 3
Experimento
3.1. Muestra
Los elementos ópticos son mencionado en detalle en las tablas 3.1 y 3.2.
Se procedió a hacer un par de ensayos con Si (100) y GaAs (100) pa-
ra reproducir resultados similares a los de la literatura, estos datos son
mostrados en la figura (3.2); se puede valorar al sistema óptico como
funcional
L
Sistema amplificador Tita-
nio:Safiro
Energía del pulso =
3.2 mJ a 800 nm
tasa de repetición 1
kHz
AP
Monocromador
Longitudes de onda
200-1350 nm
1200 lineas/mm
P1,P2
Fotomultiplicador
Respuesta espectral
185-760 nm
Sensitividad 12 × 105
PM
Placa de media onda
690-1200 nm
A
Polarizador Glan-Taylor
SR
Osciloscopio
L1,L2,L3,B1,B2,
R1,R2
lentes,espejos y filtros
Capítulo 4
Resultados
Capítulo 5
Conclusiones
Apéndice A
Estructura diamante
Apéndice B
Detección
b1 Q
V (t) = (e−b2 t − e−b1 t ) (B.1)
C(b1 − b2 )
Modo compuerta
Bibliografía