Universidad Nacional Autnoma de Mxico

Facultad de Ciencias

Grafeno monocapa y bicapa

Hugo Snchez Lozada
Facultad de Ciencias, UNAM, Mxico D. F.
(Fecha de entrega: 27/11/2015)
Resumen
Describiremos a continuacin de manera general el Grafeno, el grafeno bicapa y las bicapas rotadas.
Y posteriormente repasaremos los modelos y el formalismo matemtico utilizado para estudiar la estructura
electrnica de estos sistemas.
.

Mecnica Cuntica, Facultad de Ciencias

Introduccin
Una capa de grafeno puede ser visto como la matriz desde la
que se fabrican todas las dems estructuras, fullerenos,
nanotubos, cintas entre otras.
Luego de la sntesis del grafeno[1] en el 2004 innumerables
experimentos han demostrado singulares propiedades
electrnicas tanto en el grafeno monocapa como en varias
capas de grafeno. Dentro de estos experimentos podemos
mencionar la Relacin de dispersin tipo Dirac del grafeno
monocapa y la quiralidad parablica de las bandas del
grafeno de dos capas (bicapa) que produce un nuevo tipo de
Efecto Hall Cuntico[2]. Todo esto induce a pensar que la
habilidad de manipular las capas de grafeno puede llevar a la
obtencin de propiedades no vistas en otros materiales. Tanto
el grafeno monocapa como el bicapa no tienen brecha, pero
se ha comprobado que la aplicacin de un Voltaje
perpendicular al grafeno bicapa provoca la apertura de una
brecha[3], lo cual pudiera tener aplicaciones en la
electrnica.
La primera aproximacin terica al estudio de las
propiedades electrnicas del grafeno[4] fue realizada
utilizando el modelo de enlace fuerte (TB). Esta
aproximacin ha resultado muy eficaz en predecir o calcular
distintas propiedades de estructuras basadas en Carbono y se
basa en considerar que los orbitales son fundamentales para
el comportamiento electrnico del sistema. La red hexagonal
del grafeno tiene tres enlaces covalentes muy fuertes en el
plano debido a la hibridizacin de un orbital tipo s con dos
orbitales p, formando enlaces , responsables de la robustez
del cristal. El otro orbital libre tipo p, perpendicular al plano,
conforma la banda , y a diferencia de las bandas esta
banda no est completamente ocupada.
Semenoff[6] basndose en el modelo de enlace fuerte
obtuvo un Hamiltoiliano efectivo alrededor del punto K que
es un Hamiltoniano tipo Dirac que describe el movimiento de
fermiones sin masa.
A continuacin describiremos brevemente la geometra de las
estructuras estudiadas y de los modelos empleados para
describir sus propiedades electrnicas.

Grafeno
Para entender cmo es posible la obtencin en el laboratorio
de manera relativamente sencilla del Grafeno es necesario
conocer el Grafito que en su estado natural est compuesto
por capas de una red hexagonal de tomos de Carbono. La
distancia entre capas es de 3.35 . Y la distancia entre los
tomos que componen la red es de 1.42 . La constante de
red en el plano es de 2.46 .

FIGURA 0: Red

hexagonal del Grafito y Apilamiento tipo AB, los sitios

tienen vecinos en las capas adyacentes superiores e inferiores, los sitios
tienen en las capas adyacentes el sitio hueco.

En el grafito los tomos de carbono tienen cuatro electrones

de valencia, 2s y 2p que al mezclarse presentan hibridacin
Sp2, esto significa que forma tres enlaces covalentes en el
plano a un ngulo de 120 (estructura hexagonal) y que un
orbital perpendicular a ese plano quede libre. Estos
orbitales deslocalizados son fundamentales para definir el
comportamiento electrnico de todas las estructuras basadas
en grafeno. El enlace covalente entre los tomos de una capa
es extremadamente fuerte, sin embargo las uniones entre las
diferentes capas se realizan por fuerzas de tipo Van der Waals
e interacciones entre los orbitales 7r y que son mucho ms
dbiles. Es por ello que es relativamente fcil lograr separar
por medios mecnicos capas individuales de grafito a las que
llamamos grafeno. Una capa de grafito o grafeno es una red
hexagonal compuesta por dos tomos de Carbono.
Estos dos tomos no son equivalentes cristalogrficamente y
generalmente son llamados tipos A y B. El apilamiento del
grafito ms abundante en la naturaleza es el Bernal o AB en
el que uno de los tomos est ubicado justo encima de otro
tomo de la capa subsiguiente y el otro coincide justo en el
centro del hexgono de la otra capa o sitio hueco como
tambin se le conoce. En la Figura 0 se observan tres capas
de grafito y la estructura hexagonal del grafeno.
Dentro de las propiedades que han hecho del grafeno el foco
de atencin mundial estn su alta conductividad trmica y
elctrica; la movilidad en el grafeno puede ser 140 veces
mayor que en el silicio, es adems un material muy ligero
con una resistencia mecnica 200 veces la del acero. Los
portadores de carga en el grafeno se comportan como
fermiones sin masa ya bajas energas pueden ser descritos
por la ecuacin de Dirac con una velocidad 300 veces menor
a la de la luz. La velocidad de estos portadores es siempre la
misma, es una constante.
Celda Unitaria
El grafeno es una red compuesta por tomos de carbonos
arreglados de manera hexagonal y puede ser vista como una
red triangular con una base de dos tomos inequivalentes,
tipo Ay B como se muestra en la Figura 1, los vectores de
esta red son:

Donde a = 1,42 A es la distancia entre tomos.

Y los vectores de la red recproca estn dados por:
Moreno Manzano Jeanete

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Relacin de dispersin del Grafeno. Resaltado el

comportamiento cnico de las bandas alrededor del punto K[5].
FIGURA 2:

FIGURA 1: Red hexagonal del Grafeno y Zona de Brillouin con sus

puntos de alta simetra[5].

Los puntos de alta simetra M y K (Figura 1) en la primera

zona de Brillouin son:
en especial a los puntos K y K' se le conoce tambin como
puntos de Dirac lo cual se har evidente cuando veamos la
estructura de bandas.
En la zona de Brillouin existen tres puntos equivalentes K y
tres K' la inequivalencia entre ellos est asociada a la no
equivalencia entre los dos tipos de tomos que conforman la
celda unitaria.

En la figura 2 observamos la relacin de dispersin obtenida

eon el modelo de enlace fuerte. Un acercamiento al punto K
nos revela que la dispersin es lineal, estos puntos K y K' son
llamados puntos de Dirae pues la dispersin es semejante a la
de fermiones sin masa.
Fermiones de Dirac.
Observando el comportamiento de la relacin de dispersin
alrededor del punto K es tentador realizar una expansin del
Hamiltoniano alrededor de estos puntos. Semenoff[6]
partiendo
del Hamiltoniano de enlace fuerte obtuvo un Hamiltoniano
efectivo alrededor del punto de Dirac.

Modelo de Enlace Fuerte

Un modelo de tipo enlace fuerte con los orbitales tipo y
que involucre el salto de los electrones a primeros y
segundos vecinos puede ser escrito de la siguiente manera:

donde
crea (destruye) un electrn con spin (
=,) en el sitio Ri en la subred A y lo mismo para la subred
tipo B. El valor de o utilizado en la literatura es alrededor de
los 3 e V y da cuenta del traslape entre electrones a primeros
vecinos, tomos de distintas subredes y t sera el traslape
entre segundos vecinos que son tomos de la misma subred,
este valor depende mucho de la parametrizacin pero
generalmente toma valores desde cuatro hasta diez veces
menores que o.
La solucin de este Hamiltoniano nos entrega una relacin de
dispersin dada por:

donde f(k) est dado por:

y a es la distancia entre tomos.

Moreno Manzano Jeanete

donde k es el momento de la cuasipartcula relativo al punto

K(K'), son las matrices de pauli y vF ~ c/300 es la velocidad
de los portadores de carga en el grafeno. A bajas energas
esta velocidad es constante.
Debido a esta similitud de comportamiento con partculas
relativistas sin masa el grafeno se ha convertido en un
material de prueba de la electrodinmica cuntica. Muchas
singularidades han sido encontradas en el grafeno como el
efecto Hall cuntico anmalo, la paradoja de Klein,etc.
Grafeno Bicapa
Una prueba de que cambios nanomtricos en una estructura
puede cambiar radicalmente sus propiedades lo constituye el
grafeno bicapa. Juntar dos capas de grafeno, apiladas de
modo AB, hace que sus propiedades electrnicas se
transformen completamente. En el grafeno bicapa los
portadores de carga son electrones con masa con una relacion
de dispersin parablica en lugar de lineal como es en el
grafeno.
Una de las principales caractersticas de esta estructura es
que, a diferencia del grafeno, ante un campo elctrico
externo perpendicular a las capas se convierte en un
semiconductor con brecha dependiente del valor de este
potencial externo. Es por ello que han sido creados
transistores de efecto de campo basados en grafeno bicapa y

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son posibles otras aplicaciones como foto detectores desde el

rango de los THz hasta el infrarojo, sensores qumicos, etc.
Celda Unitaria
La celda unitaria del grafeno bicapa en la configuracin AB,
est compuesto por 4 tomos, dos en cada capa. Los vctores
de red de esta configuracin son los mismos que los del
grafeno:

donde a0 = 2,46 , en el stack AH los tomos en cada capa

son nombrados A y B, los tomos tipo A estn localizados
uno encima de otro tomo en la capa adyacente (en la
literatura se pueden encuentrar como sitio ), los B no tienen
vecinos superiores ni inferiores (sitio ,) y en general en el
hexgono, tres tomos son tipo A () y tres tipos B (), estos
ltimos estn localizados en el centro del hxagono de la
capa adyacente o tambin conocido como sitio hueco (h). La
distancia entre capas es c ~ 3,35.

FIGURA 3: Grafeno

bicapa Bernal, los sitios tienen vecinos en las

capas .adyacentes superiores e inferiores, los sitios tienen el centro
del hexgono en las capas adyacentes. Se muestran los parmetros de
traslape entre los distintos tipos de tomos[7].

(1)
donde = Px + iPy. Y Px, Py son las proyecciones del
momento alrededor del punto K y V un potencial elctrico
externo aplicado.
La estructura de bandas de este Hamiltoniano se muestran en
la Figura 3.
De acuerdo a clculos tericos[3] en el grafeno bicapa es
posible abrir una brecha mediante un campo elctrico
externo perpendicular a las capas. Esta brecha es controlable
mediante el valor del campo externo y alcanza un valor de
saturacin de ~ 250 meV. Este valor se obtiene al calcular la
diferencia entre las bandas de conduccin y de valencia ms
cercanas al nivel de fermi, en el lmite de V tendiendo a
infinito. En general la brecha puede ser adems obtenida al
dopar una de las capas.

FIGURA 4:

(a) Estructura de bandas del grafeno bicapa ante un campo

elctrico externo y Transiciones pticas permitidas. (b) Espectro de
absorcin inducido por un Voltaje de compuerta para distintos valores
del campo aplicado. (e) Prediccin terica[10].

Modelo de enlace fuerte en el grafeno bicapa

El Hamiltoniano de enlace fuerte para el grafeno bicapa es
adaptado del modelo de enlace fuerte para el grafito
parametrizado por Slonczewski-Weiss-McClure[8]. La
parametrizacin del traslape en el plano es igual a la del
grafeno, A1B1 = A2B2 0. Esto determina la velocidad en el
plano dada por
. El traslape a primeros
vecinos entre capas, orbitales de tomos que estn uno
encima del otro, es A2B1 = 1 (Figura 3). Este enlace fuerte
provoca la formacin de las bandas de altas energas.
Podemos incluir adems el enlace ms dbil a segundos
vecinos A1B2 == 3 lo que da lugar a una velocidad efectiva
donde v3v. Podemos escribir el
Hamiltoniano en la cercana de los valles y en la base de las
funciones de onda
para el valle K
como[9]:

Moreno Manzano Jeanete

Experimentalmente esto ha sido comprobado por varios

grupos[11,10], Zhang et al., demostraron que era posible
obtener una brecha controlable de manera electrnica
mediante una compuerta elctrica en el grafeno bicapa a
travs de microespectroscopa infraroja. En la Figura 4 se
muestran estos resultados experimentales.

Hamiltoniano efectivo a bajas energas

Para describir las propiedades de transporte del grafeno
bicapa es conveniente utilizar un Hamiltoniano efectivo que
considere el traslape efectivo entre los tomos que no estn
acoplados fuertemente. En la Figura 3, Al-B2, aquellos que
no se encuentran uno encima del otro. Para realizar esto uno
supone 1 muy grande y del sistema de ecuaciones resultante
de resolver la ecuacin de Schodinger con el Hamiltoniano
(1) , se eliminan los dmeros enlazados fuertemente (A2-Bl)
y es posible obtener el siguiente Hamiltoniano efectivo[2]:

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hexgono est compuesto de tres tomos tipo A y tres tipo B,

por lo que uno de los dos era el observado.

(2)
donde:
Para este rango de energas el traslape 3 comienza a jugar un
papel importante y las bandas a bajas energas sufren una
deformacin conocida como distorsin trigonal. Hemos
incluido el parmetro adimensional s que toma valores de s =
(0,1) para incluir el trmino responsable de la distorsin
trigonal o no. En la Figura 5 se muestra la estructura de
bandas obtenida a partir de este Hamiltoniano para ambos
casos. La validez de este Hamiltoniano es para energas <
1/4.

FIGURA 5:

Estructura de bandas del grafeno bicapa obtenida a partir

del Hamiltoniano (2). (a) Sin distorsin trigonal (s = 0). (b) Con
distorsin trigonal (s = 1).

Es necesario notar que en general para bajas energas el

comportamiento de las bandas no es parablico, existen
cuatro puntos con dispersin lineal [12], donde las bandas de
electrones y huecos hacen contacto. En el grafeno bicapa AB
existen entonces cuatro puntos de Dirac, uno en el punto
K(K') y otros tres alejados a 120 entre ellos y a una distancia
de
del punto K(K'), donde
es la distancia
desde

hasta K.

Este Hamiltoniano podemos escribirlo de otra manera que

resulta fsicamente intuitivo a la hora de evaluar
determinadas propiedades.

(3)
donde son las matrices de Pauli y g es la parte responsable
de la distorsin trigonal.
En el Hamiltoniano (3), g(k) es un vector que fsicamente
representa el valor esperado de la orientacin del pseudospin
asociado a las funciones de onda del Hamiltoniano[13].
Densidad Local de Estados.
En las primeras mediciones mediante espectroscopa de
efecto tunel (STM) en muestras de grafito se encontr que en
lugar de observar en las imgenes los seis tomos de la red
solo se observaban tres. Como hemos comentado el
Moreno Manzano Jeanete

FIGURA 6:

Densidad local de estados. (a) Grafeno Monocapa. (b)

Grafeno Bicapa AB en ambos sitios de la capa superior. [14]

De acuerdo al modelo de Tersoff-Hamann[15], el cual ha

sido muy exitoso simulando resultados experimentales, las
imgenes de STM pueden ser simuladas utilizando la LDOS
(Local density of states), en la superficie de la muestra. En la
Figura 6 se muestran la LDOS en el grafeno mono capa y en
el bicapa y como se observa existe una inequivalencia entre
los sitios tipo A y tipo B en el grafeno bicapa. En el sitio B es
superior y esto conlleva a que estos sitios aparezcan de
manera ms brillante en las mediciones de STM
La densidad local de estados puede ser obtenida mediante la
funcin de Green retardada
[16]

donde es un parmetro infinitesimal. Para obtener el valor

de la LDOS es necesario adems integrar en toda la zona de
Brillouin.
En un modelo de enlace fuerte donde la funcin de Green
retardada es una matriz, la parte imaginaria de los elementos
en cada uno de los puntos de la diagonal, salvo una
constante, nos dan la densidad local en la posicin del tomo
correspondiente y la traza nos entrega la densidad de estados.
Grafeno Bicapa Rotado
Es posible obtener por diversos mtodos de sntesis capas de
grafeno con un ngulo arbitario de rotacin relativa entre
ellas. En esta seccin describimos el mtodo elaborado para
la construccin de las celdas unitarias de capas rotadas de
grafeno producidas debido a una rotacin relativa
conmensurable entre las dos capas y tambin detallaremos el
Hamiltoniano de tipo enlace fuerte utilizado.
Celdas Unitarias
Para obtener la nueva supercelda partimos inicialmente con
dos capas de grafeno apiladas de manera AB o Bernal y
seleccionamos un sitio tipo como nuestro eje de rotacin.

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Esta rotacin la hacemos de manera conmensurable,

tomaremos un tomo, de la capa a rotar, que se encuentre en

la posicin

a
= m

a
+ n

, con respecto a

nuestro eje de rotacin, y lo llevaremos a la posicin t

a
n

El ngulo de rotacin entre las capas puede ser fcilmente

calculado como el ngulo entre los vectores

r y t

, el

coseno ser:

a 2, sitio tambin de la red inicial donde m y

1 + m

n son dos nmeros enteros. Es evidente que los vectores

tienen la misma magnitud o mdulo. En.la

Figura 7 se encuentra graficado este proceso.

FIGURA 7: (a)

Construccin de una celda unitaria. Una capa se rota

desde el vector

hasta el vector

tomos enmarcados dentro de los vctores

y se toman
1

todos los
. (b)

Celda Unitaria obtenida. (n=2,m=1) con 28 tomos y un ngulo de

rotacin de 21.8.

Con estos vectores unitarios podemos obtener la cantidad de

tomos en la supercelda, primero calculamos el rea
expandida por dichos vectores y la dividimos entre el rea de
la celda unitaria del grafeno bicapa, la multiplicamos por 4,
que es la cantidad de tomos en la celda del bicapa.
.

La supercelda para una rotacin n = 2, m = 1 (2,1) mostrado

en la Figura 7 al que le corresponde un ngulo de 21.8 est
compuesta por 28 tomos, sin embargo la supercelda para
una rotacin relativa entre las capas ms pequea (11,10)
(=3.15) es de 1324 tomos, lo que hace complicado el
clculo de propiedades electrnicas de estas superceldas por
mtodos de primeros principios.

Una capa de grafito tiene simetra C6 con respecto a un eje

perpendicular a la misma, una rotacin de 60 de una de las
capas recupera el estado inicial, se puede demostrar adems
que se obtienen configuraciones simtricas alrededor de 30
por lo que solo nos interesarn en el clculo de las
propiedades electrnicas ngulos entre 0 y 30. Es preciso
notar que la simetra de la supercelda obtenida contina
siendo C6 .
Si tomamos m y n de manera que no sean divisibles entre si
podemos escoger el vector

como uno de los vectores

unitarios de la supercelda. Este vector une dos puntos

equivalentes en la nueva supercelda, no existiendo ningun
otro punto de la red anterior en la misma direccin de
acuerdo a la eleccin de m y n y un nuevo punto equivalente
en esa direccin tendr que ser necesariamente un mltiplo
entero de

Ejemplo supercelda (4,3) = 9,43 N=148 tomos. Se

resaltan los sitios tipo AA, AB Y BA
FIGURA 8:

De igual manera podemos calcular los vectores de la red

recproca:

. Esto nos permitir, como mostraremos a

continuacin, obtener en funcin de los vectores de red del

grafeno y de m y n las magnitudes importantes que
caracterizan la celda unitaria as como su zona de Brillouin.

El punto K en la primera zona de Brillouin est ubicado en:

Como habiamos mencionado la nueva configuracin

mantiene la misma simetra del grafito C6, por lo que nuestro
segundo vector unitario ser el obtenido al rotar

en

60. Los dos vectores unitarios de la supercelda definidos de

esta manera seran:
Es posible comprobar que la magnitud de estos dos vectores
es la misma e igual a:
Moreno Manzano Jeanete

y el punto M en :

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celda unitaria.
Si se escogen n y m cumpliendo la condicin que m = n + 1
es posible demostrar que siempre vamos a tener un sitio AA
a un tercio del origen a lo largo de la diagonal, a dos tercios a
lo largo de la misma diagonal tendremos un sitio AB y por
construccin en los extremos de la celda tendremos sitios
BA. Para diferenciarlos hemos llamado al sitio AB aquel en
el que el tomo est en la capa superior y en el BA est en la
inferior (ver Figura 8). En la celda unitaria existen otros
sitios de inters, que son intermedios entre AB y AA, como
los que se encuentran en el centro entre el sitio AB y AA o
entre en AB y el extremo de la diagonal principal, a estos
sitios los llamaremos SL (Slip) [17].
A pesar de que en la celda unitaria, construida de esta
manera, solo existe un sitio AA y un AB es posible clasificar
como sitio AA a aquellos que la diferencia horizontal entre
ellos sea menor que un bien pequeo y de igual manera
para el sitio AB, en este caso que el tomo en la capa
superior este a una distancia menor que del centro del
hexgono de la otra capa, los que no cumplan con estas dos
condiciones los llamaremos SL.
La abundancia relativa de estos diferentes tipos de sitios se
muestra en la Figura 9, la abundancia relativa de los sitios
AB o AA es pequea para ngulos cercanos a 30 y se
incrementa para ngulos bajos, lo contrario ocurre para los
sitios SL. Este anlisis es importante a la hora de analizar las
propiedades electrnicas del grafeno bicapa rotado.

FIGURA 9: Abundancia

relativa de los sitios tipo AB, AA o SL(Slip)

en la celda unitaria rotada en funcin del ngulo. [17].

Con esta eleccin de n y m es posible barrer el rango de

ngulos de inters, sobre todo en la zona de bajos ngulos y
esta eleccin garantiza adems que el tamao de celda sea el
ptimo. Es posible escoger libremente n y m solo poniendo
como condicin que no sean divisibles entre si y se puede
obtener cualquier ngulo deseado o al menos un valor bien
cercano, aunque el tamao obtenido de la celda unitaria
puede resultar inmenso. Por lo general un n y m grandes
implica ngulos ms pequeos y mayores celdas unitarias.
En el anexo se muestra un listado de valores de n y m y el
ngulo correspondiente adems del nmero de tomos en la
Moreno Manzano Jeanete

Hamiltoniano de interaccin.
El clculo de las propiedades electrnicas en el Carbono ha
sido altamente exitosa, en fullerenos, nanotubos, cintas,
grafeno o grafeno bicapa mediante un modelo de enlace
fuerte. En los elementos de transicin por lo general estas
bandas incompletas, banda en el caso del carbono, han
jugado un papel importante en las propiedades debido a un
significativo enlace fuerte. Por tanto se decidio modelar las
capas rotadas de grafeno utilizando un modelo de enlace
fuerte que incluya Hamiltonianos tipo grafeno en cada capa y
un Hamiltoniano de interaccin dependiente de la distancia
entre las dos capas. Esto ltimo a semejanza de lo realizado
en nanotubos telescpicos.
El hamiltoniano est dado por: H = H1 + H2 + Hint , donde H1
y H2 son los hamiltonianos tipo grafeno para cada una de las
capas y Hint describe el acople entre capas,

donde
operador de creacin (destruccin) en el sitio
i(j) capa superior (inferior), 1 = 0,39 eV parmetro de
traslape a primeros vecinos de capas distintas, d es la
distancia entre capas y rij es la distancia entre el tomo de la
capa superior y el tomo j de la capa inferior. En este mdelo
tan sencillo el nico parmetro diferente y especfico es ,
para la eleccin de su valor seguimos dos criterios. Primero,
que las bandas calculadas con este Hamiltoniano tuvieran el
mejor ajuste a las bandas calculadas por mtodos ab ntio y
segundo que el valor del mismo fuera aproximado al valor
del traslape a segundo vecino entre capas en el modelo de
enlace fuerte del grafeno bicapa. El mejor valor que cumpla
con esos dos criterios es = 3.
En la implementacin prctica el traslape entre tomos de
capas diferentes se calcul solamente entre los vecinos que
estuvieran contenidos en un cono que tendra como vrtice el
primer tomo y cuya base, que estara en la otra capa, tiene
un radio de tres veces la distancia entre tomos del grafeno,
de acuerdo al carcter exponencial del trmino de interaccin
incluir ms tomos no cambia los resultados.

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Moreno Manzano Jeanete

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Anexo
Nmero de tomos en celda unitaria

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