Transparencias Tema 08

Tema 8 Mtodos Cinticos en Catlisis Heterognea
TEMA 8.
MTODOS CINTICOS
EN CATLISIS HETEROGNEA
OCW Rubn Lpez Fonseca Departamento de Ingeniera Qumica Universidad del Pas Vasco/EHU
INTRODUCCIN
DIAGRAMA DE FLUJO DE INFORMACIN CINTICA

NECESARIA PARA EL DISEO DEL REACTOR
Obtener datos cinticos
en reactores de laboratorio
Definir la ecuacin cintica

a partir de los
datos experimentales
Deducir el mecanismo de
la reaccin y la etapa
controlante
Estimar los parmetros

de la ecuacin cintica
DISEO DEL
REACTOR
INTRODUCCIN
OBJETIVOS DE LA APLICACIN DE LOS MTODOS

CINTICOS EN CATLISIS HETEROGNEA
Desarrollo de la metodologa para la obtencin de datos
experimentales para la determinacin de la ecuacin cintica
Aplicacin de los mtodos para la discriminacin entre modelos
cinticos mecansticos
Estimacin de los correspondientes parmetros cinticos
-rA =
( trmino cintico ) ( gradiente impulsor )

( trmino de resistencia)
-rA = kPAn
En ocasiones, y siempre como una aproximacin, una reaccin

cataltica heterognea puede modelarse cinticamente de forma
anloga a una reaccin homognea.
Esto evidentemente implica limitaciones pero simplifica el diseo
posterior del reactor debido a la sencillez de la ecuacin cintica
INTRODUCCIN
CONSIDERACIONES PRELIMINARES
Existen ciertas diferencias entre la definicin de la velocidad de

reaccin (-rA) para las reacciones homogneas y las reacciones
heterogneas catalticas
Reacciones homogneas
mol (volumen reactor)-1 (tiempo)-1
Reacciones catalticas heterogneas
mol (volumen de catalizador)-1 (tiempo)-1
Generalmente, el volumen de catalizador (correspondiente al volumen
total de las partculas en el reactor y cuya medida implica un cierto
error) se sustituye por la masa de catalizador (W)
Reacciones catalticas heterogneas
mol (masa de catalizador)-1 (tiempo)-1
Por otra parte, aunque las partculas de catalizador son introducidas
en un recipiente (reactor) junto con los reactivos, en las reacciones
heterogneas catalticas se considera que la reaccin nicamente
ocurre en el volumen (masa) de las partculas de catalizador y no en
todo el volumen fsico del reactor
INTRODUCCIN
CONDICIONES PARA LA OBTENCIN DE DATOS EXPERIMENTALES

Reactor isotermo y generalmente operando en continuo
Ausencia de controles difusionales externo e interno
C A (seno fase fluida) = C A (superficie cat.) = CONTROL DE LAS
= C A (interior del catalizador)
ETAPAS QUMICAS
Seleccin de la velocidad lineal de paso de los gases (difusin

externa) y el tamao de partcula (difusin interna) adecuados
Empleo de reactores (continuos) con comportamiento lo ms
prximo a los modelos ideales
Hiptesis de mezcla perfecta // Hiptesis de flujo pistn
Facilidad de operacin, muestreo y anlisis
Facilidad de construccin y bajo coste
Unidades (-rA) en reacciones catalticas heterogneas
mol (masa de catalizador)-1 (tiempo)-1
mol g-1 h-1
MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

DETERMINACIN DE DATOS CINTICOS
EL REACTOR TIPO CESTA (MEZCLA PERFECTA)

CARACTERSTICAS
Las partculas de catalizador estn contenidas en un dispositivo
(cestillas) incorporado al propio agitador y se mueven con el
mismo
La alimentacin se introduce de forma continua (reactor continuo)
Se opera con una mezcla perfecta entre el slido y los gases
(hiptesis de mezcla perfecta)
Las propiedades (velocidad de reaccin y conversin) en cualquier
punto de la mezcla son idnticas e iguales a las obtenidas a la
salida
Elevada velocidad relativa slido-gas debido a la agitacin:
ausencia de gradientes externos de concentracin
Adecuada eleccin de tamao de partcula: ausencia de gradientes
internos de concentracin

CARACTERSTICAS
SISTEMA DE
AGITACIN
CORRIENTE DE
ALIMENTACIN
SISTEMA DE
CALEFACCIN
CESTA(S) CON
PARTCULAS DE
CATALIZADOR
VOLUMEN DEL
REACTOR
En las reacciones
heterogneas
catalticas, el volumen
en el que tiene lugar la
reaccin es el volumen
de las partculas de
catalizador (expresado
como la masa de
catalizador, W)
ANLISIS QUMICO DE
CORRIENTE DE SALIDA
7

ECUACIN DE DISEO DEL REACTOR TIPO CESTA

Ecuacin de diseo Balance de materia
moles que entran
moles que salen
moles que reaccionan
=
+
por
unidad
de
tiempo
por
unidad
de
tiempo
por unidad de tiempo
FA 0 = FA + (-rA )W
FA 0 = FA 0 (1 - X A ) + (-rA )W
X
W
= A
FA 0
-rA
-rA =
X AFA 0
W
W/FA0 es el tiempo espacial

Tiempo necesario para tratar un volumen de alimentacin igual
al volumen de reactor (expresado como la masa de catalizador)
Unidades: tiempo (masa de cat.) mol A-1 h g mol A-1


OBTENCIN DE DATOS CINTICOS
Un experimento realizado a un determinado W y FA0 proporciona
un valor de conversin XA y un valor de velocidad
Se necesitan una serie de experimentos realizados a diferentes
W/FA0 para obtener diferentes pares de valores XA y (rA)
Esos pares de valores se utilizarn para la determinacin de los
parmetros cinticos (mtodos diferenciales)
FA0 (mol/tiempo) = C A 0 (mol/volumen) Q(volumen/tiempo)

10
EL REACTOR DE LECHO FIJO (FLUJO PISTN)

CARACTERSTICAS
Consiste en un tubo en cuyo interior se ha empaquetado el
catalizador (lecho), a travs del cual circulan los reactivos
Reactor de fcil construccin y coste reducido
La alimentacin se introduce de forma continua (reactor continuo)
Opera segn la hiptesis de flujo pistn:
En cada posicin longitudinal del reactor las propiedades no
dependen de la posicin radial
Todos elementos de fluido avanzan por el reactor con
velocidad uniforme
Elevada velocidad relativa slido-gas (elevada velocidad lineal de
paso de los gases): ausencia de gradientes externos de
concentracin
Adecuada eleccin de tamao de partcula: ausencia de gradientes
internos de concentracin

CARACTERSTICAS
dW
ENTRADA
SALIDA
CA
0
XA = 0
0
Q0
FA
CAs = CA
XA = XA
s
Qs
(-rA)s=(-rA)
FA
Conversin de A, XA

dXA
Distancia a lo largo del reactor
11

ECUACIN DE DISEO DEL REACTOR DE LECHO FIJO
Ecuacin de diseo Balance de materia
moles que entran
moles que salen
moles que reaccionan
=
+
por
unidad
de
tiempo
por
unidad
de
tiempo
por unidad de tiempo
FA
= FA
W+W
+ (-rA )W
W 0
FA = FA 0 (1 - X A )
FA
FA
W+W
FA 0 dX A = (-rA )dW
dX A
-rA =
d(W/FA 0 )
12
W
=
FA 0
XA
dX A
-rA

13

Un experimento realizado a un determinado W y FA0 proporciona
un valor de conversin XA
Se obtienen datos de velocidad a partir de la diferenciacin de las
curvas XA frente a tiempo espacial (mtodos diferenciales)
dX A
-rA =
d(W/FA 0 )
Si se supone la ecuacin cintica, la integracin de la ecuacin de
diseo permitir la obtencin de los parmetros cinticos
(mtodos integrales)
W
=
FA 0
XA
dX A
-rA

EL REACTOR DE LECHO FIJO DIFERENCIAL
Condiciones de reactor de lecho fijo diferencial (conversiones <10%)
La concentracin de los reactivos en cualquier punto del reactor
puede considerarse constante y aproximadamente idntica a la de
entrada
La velocidad de reaccin es la misma en todos los puntos del
lecho cataltico
W
=
FA 0
XA s
X Ae
X A s -X A e
XA s
dX A
1
=
dX A =
X
-rA
(-rA )
(-rA ) Ae
( -r ) =
A
14
FA 0 X A s - X A e

Conversin de A, XA

-rA =
dX A
d(W/FA 0 )
W/FA0
15

16
EJEMPLO (I)
En un reactor de tipo cesta que utiliza 4 gramos de catalizador se han
obtenido los siguientes datos cinticos en diversos ensayos realizados.
La reaccin de estudio (A1,5R) es una reaccin en fase lquida y en
todos los experimentos la CA0 se ha mantenido constante (10 mol m-3).
Determine la ecuacin cintica de orden n que representa esta reaccin.
Exp.
Q0, m3 h-1
XA
0,2
0,3
1,2
0,5

17
EJEMPLO (I)
cat.
A(l)
1,5R(l)
X
W
= A
FA 0
-rA
-rA =
X AFA 0
W
-rA = kCnA
C A = C A0 (1-X A )
log(-rA ) = log(k) + nA log(C A )
Exp.
W/FA0,
g h mol-1
-rA,
mol g-1 h-1
CA,
mol m-3
log(CA)
log(-rA)
1,3310-4
1500
0,9031
3,1761
2,0010-4
1500
0,9451
3,1761
3,3310-4
1500
0,6990
3,1761
EJEMPLO (I)
4
3,5
-rA = kC 0A = k
3
2,5
log(-rA)

SOLUCIN
pdte. = orden = 0
o.o. = log(k) = 3,18
k = 1500 mol g h-1
2
1,5
1
0,5
0
0,6
0,7
0,8
0,9
log(CA)
18

19
EJEMPLO (II)
La reaccin gas-slido cataltica A 4R ajustable a una ecuacin
cintica de orden n se estudia en un reactor de lecho fijo. En la tabla se
muestran los resultados obtenidos en una serie de experimentos en los
que se mantenido constante la concentracin inicial de A (0,1 mol l-1) y
el caudal volumtrico (20 l h-1). Determine la ecuacin cintica.
Exp.
W, kg
CA, mol/l
0,020
0,074
0,040
0,060
0,080
0,044
0,120
0,035
0,160
0,029
Ntese que se trata una reaccin gas-slido cataltica en la que existe variacin en el nmero de
moles. Esto afecta, al igual que en la aplicacin de los mtodos integrales en reacciones
homogneas, a la expresin de la ecuacin cintica a integrar y al clculo de la conversin (que
ser funcin de la variacin fraccional de volumen, A).

EJEMPLO (II)
cat.
A(g)
4R(g)
-rA = k
W
=
FA 0
dX A
-rA
C A0 (1 - X A )
(1 + A X A )
Orden 1
kC A 0 W
FA 0
A = 3
XA =
20
XA
1 - (C A C A0 )
1 + A (C A C A0 )
-rA = kCnA
W
1
=
FA 0
kC A 0
XA
(1 + A X A )
dX A
(1 - X A )
1
= (1 + A )ln
- AXA
1 - XA
kC A 0 W
FA 0
= 4ln
1
- 3X A = f(X A )
1 - XA

21
EJEMPLO (II)
C A0 = 0,1 mol l-1
Q = 20 l h-1
Exp.
CAsalida,
mol l-1
W, kg
XA
CA0 W/FA ,
0
kg l-1 h
f(XA)
0,020
0,074
0,081
0,001
0,095
0,040
0,060
0,143
0,002
0,188
0,080
0,044
0,241
0,004
0,381
0,120
0,035
0,317
0,006
0,574
0,160
0,029
0,380
0,008
0,771
22
EJEMPLO (II)
-rA = kCnA
kC A 0 W
FA 0
0,8
1
= 4ln
- 3X A = f(X A )
1 - XA
0,7
0,6
SOLUCIN
orden = 1
pdte. = k = 96 l kg-1 h-1
Los datos cinticos se ajustan a la forma
integrada y linealizada de la ecuacin de
primer orden.
De la pendiente de dicha recta se calcula la
constante cintica de la reaccin.
NOTA: se recomienda resolver el problema
propuesto aplicando el mtodo diferencial,
previo clculo de datos de velocidad de
dX A
reaccin segn -rA =
d(W/FA 0 )
f(XA)

0,5
0,4
0,3
0,2
0,1
0
0
0,002
0,004
0,006
0,008
0,01
CA0 W/FA0, kg l-1 h
DETERMINACIN DE PARMETROS EN
ECUACIONES CINTICAS MECANSTICAS
23
Hasta el momento se han descrito los dos principales tipos de
reactores empleados para la obtencin de datos cinticos de
reacciones heterogneas catalticas.
Asimismo se han mostrado la aplicacin de mtodos diferenciales e
integrales para la deduccin de las ecuaciones cinticas de este tipo
de reacciones.
No obstante, para facilitar la asimilacin de los mtodos cinticos se
ha supuesto que las ecuaciones cinticas de las reacciones catalticas
eran anlogas a ecuaciones cinticas de reacciones homogneas (tipo
potencial).
En esta segunda parte del tema se abordar la determinacin de
ecuaciones cinticas de tipo mecanstico para reacciones catalticas
heterogneas. El planteamiento es relativamente similar a lo visto
hasta el momento con la salvedad de que la ecuacin cintica tiene
una estructura ms compleja
El objetivo del anlisis cintico ser en primer lugar determinar la
ecuacin cintica de la reaccin de estudio.
Para ello, conocida la reaccin y el posible mecanismo de reaccin, se
debern plantear las posibles ecuaciones cinticas (con control de la
adsorcin, reaccin o desorcin).
Con datos cinticos obtenidos en el reactor se deber proceder a la
discriminacin de la ecuacin cintica para luego intentar determinar
P
el valor de sus parmetros cinticos.

k PA - R
K
Los mtodos de anlisis cintico son:

-rA =
1 + K APA + K RPR
MTODO DE LAS VELOCIDADES INICIALES

MTODO DIFERENCIAL DE ANLISIS DE DATOS OBTENIDOS
EN REACTOR INTEGRAL
MTODO INTEGRAL DE ANLISIS DE DATOS OBTENIDOS
EN REACTOR INTEGRAL
24
25
EL MTODO DE LAS VELOCIDADES INICIALES

Este mtodo de anlisis cintico es un mtodo muy til para la
discriminacin entre posibles ecuaciones cinticas de una reaccin de
estudio. Sin embargo, en muchas ocasiones no permite determinar el
valor de todos los parmetros cinticas de la ecuacin
Consiste en dos etapas:
1. Clculo de la velocidad de reaccin inicial
Velocidad de
reaccin inicial
Velocidad de reaccin correspondiente a una

concentracin inapreciable de productos
2. Deduccin de las ecuaciones cinticas mecansticas, discriminacin

y clculo de (algunos) parmetros cinticos
Recurdese que el mtodo de las velocidades iniciales ya se ha comentado en el Tema 3, donde se
aplicaba para la determinacin de los rdenes de reaccin parciales y la constante cintica en
reacciones homogneas.
26

CLCULO DE LA VELOCIDAD INICIAL
La determinacin de datos de velocidad inicial depende del tipo de
reactor en el que se lleven a cabo los ensayos cinticos
Para el caso de reactor diferencial (reactor de mezcla perfecta y
reactor de lecho fijo en regimen diferencial se calcula segn:
-rA =
X AFA 0
W
Para el caso de reactor integral

(reactor de lecho fijo en rgimen
integral) se calcula segn
-rA =
dX A
d W
F
A
0
Conversin de A, XA
pdte. = (-rA)0
W/FA0
27

DEDUCCIN DE LAS ECUACIONES CINTICAS MECANSTICAS
EJEMPLO
mecanismo
R+S
A
l centros activos vacantes

Al, Rl c. activos ocupados por las especies A, R
k1
Al Adsorcin del reactivo A sobre un centro l

A + l
k -1
k2
Rl + S Reaccin (Transformacin)
Al
k -2
k3
R + l Desorcin del producto R del centro l
Rl
k -3
El clculo de la ecuacin cintica basada en alguna de las etapas
qumicas asume que las etapas fsicas son suficientemente rpidas.
Los experimentos cinticos deben realizarse con una velocidad lineal
de paso de los gases reactivos elevados en presencia de partculas de
catalizador relativamente pequeas. Con estas condiciones se asegura
la ausencia de control difusional externo e interno.
28

DEDUCCIN DE LAS ECUACIONES CINTICAS MECANSTICAS
PRPS
k PA
Ecuacin cintica con
K
-rA =
control de la adsorcin
KA
1+
PRPS + K RPR
K
Ecuacin cintica
con control de la reaccin
qumica
PRPS
k PA K
-rA =
1 + K APA + K RPR
Ecuacin cintica con

control de la desorcin
PRPS
k PA
K
-rA =
K RKPA
PS (1 + K APA +
)
PS
29

DISCRIMINACIN ENTRE MODELOS MECANSTICOS
Y CLCULO DE PARMETROS CINTICOS
En condiciones iniciales
PP
k PA - R S
K
-rA =
1 + K RPR + (K A/K)PRPS
PP
k PA - R S
K
-rA =
1 + K APA + K RPR
PP
k PA - R S
K
-rA =
PS (1 + K APA + (K RK)PA/PS )
PR = PS = 0
adsorcin de A
PA = P
A0
-rA 0 = kPA 0
etapa controlante
reaccin qumica
-rA 0 =
etapa controlante
PA 0
-rA 0
desorcin de R
etapa controlante
-rA 0
kPA 0
1 + K APA 0
KA
1
=
+
PA 0
k
k
k
=
K RK
30
-rA0
-rA0
Etapa controlante:
Adsorcin de A
DISCRIMINACIN
ENTRE MODELOS
MECANSTICOS
Etapa controlante:
Reaccin qumica (1 centro)
PA0
-rA0
PA0
-rA0
Etapa controlante:
Desorcin de R
PA0
Etapa controlante:
Reaccin qumica (2 centros)
PA0
EJEMPLO (III)
Determinar la ecuacin cintica mecanstica de la deshidrogenacin
de alcohol benclico a benzaldehdo sobre un catalizador de cobre
C6H5 -COH + H2
C6H5 -CH2 OH
Datos: datos de conversin inicial obtenidos en reactor diferencial

serie de ensayos realizados con diferentes grados de dilucin
de la alimentacin
270 C , W/FA0= 0,5 g h mol-1
PA0, atm
-(rA)0, mol g-1 h-1
31
R+S
0,862
0,661
0,454
0,235
0,144
0,097
0,32
0,30
0,26
0,20
0,14
0,10

EJEMPLO (III)
0,4
0,3
Se observa que la representacin de los

datos de (-rA)0 vs PA0 no se ajusta a una
lnea que pasa por el origen (que
correspondera al control de la etapa de
adsorcin de A) ni tampoco a una recta
paralela al eje X (que correspondera al
control de la etapa de desorcin de R)
(-rA)0, mol h-1 g-1
0,2
-rA 0 =
0,1
kPA 0
1 + K APA 0
reaccin qumica
es la etapa controlante
0
0
32
0,2
0,4
0,6
0,8
PA0, atm
33

EJEMPLO (III)
SOLUCIN
k = 1,43 mol A g-1 h-1 atm-1
KA = 3,29 atm-1
Con la aplicacin del mtodo de las
velocidades iniciales, se ha deducido que
la ecuacin cintica de la reaccin global
corresponde a la ecuacin cintica con
control de la etapa de reaccin qumica.
Adems se han determinado los valores
de k y KA. Sin embargo, sera necesario
recurrir a mtodos de anlisis de datos
cinticos complementarios para
determinar el valor de KR.
Ntese que el valor de la constante de
equilibrio K se puede determinar
mediante clculos termodinmicos de
forma independiente.
PA0/(-rA)0, atm mol-1 h g
2,5
1,5
0,5
0
0,2
0,4
0,6
0,8
PA0, atm
34
MTODO DIFERENCIAL DE ANLISIS DE DATOS

OBTENIDOS EN REACTOR INTEGRAL
Consiste en ajustar, mediante tcnicas de regresin numrica, los
datos experimentales de velocidad de reaccin (obtenidos a partir de
las curvas XA vs W/FA0) a la ecuacin cintica (linealizada o no
linealizada)
Conversin de A, XA
pdte. = (-rA)
-rA =
dX A
W
FA0
W/FA0
35

EJEMPLO (IV)
Determinar la ecuacin cintica mecanstica de la deshidrogenacin
de alcohol benclico a benzaldehdo sobre un catalizador de cobre
C6H5 -COH + H2
C6H5 -CH2 OH
R+S
Datos: datos de conversin a diferentes W/FA0 en reactor integral (270 C)

Tras la aplicacin del mtodo de las
velocidades iniciales, se ha deducido que
la etapa controlante es la reaccin qumica
y se ha determinado el valor de la
constante cintica de la ecuacin cintica
mecanstica
Control de la reaccin qumica

PP
k PA - R S
K
-rA =
1 + K APA + K RPR
k = 1,43 mol g-1 h-1 atm-1
36

EJEMPLO (IV)
0,25
PT = 1 atm (A puro)
PR 0 = PS0 = 0 atm
0,2
A = 1 (sin inertes)
0,15
W/FA0,
g h mol-1
XA
0,228
0,050
0,511
0,100
0,900
0,150
1,528
0,200
2,085
0,225
XA
0,1
0,05
0
0
0,5
1,5
W/FA0, g mol-1 h
37

EJEMPLO (IV)
W/FA0,
g h mol-1
XA
(-rA),
mol h-1 atm-1 g-1
PA,
atm
PR,
atm
0,228
0,050
0,182
0,905
0,048
0,511
0,100
0,147
0,818
0,091
0,900
0,150
0,116
0,739
0,130
1,528
0,200
0,085
0,667
0,167
2,085
0,225
0,075
0,633
0,184
PRPS
k PA K
-rA =
1 + K APA + K RPR
PR = PS =
PA = PA 0
(1 - PA )
2
(1 - X A )
(1 + X A )

EJEMPLO (IV)
3
PA -
PR2
K = 1 + K A P + KR P
-rA
k
k A
k R
PA -
PR2
K = 1 + KR + K A - KR P
k
-rA
2k
2k A
SOLUCIN
k = 1,43 mol A g-1 h-1 atm-1
KA = 3,29 atm-1
KR = 4,98 atm-1
2,8
(PA-PR2/K)/(-rA)
Ordenada origen = 8,32

Pendiente = -4,34
2,6
2,4
2,2
2
0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1
PA, atm
38
39
MTODO INTEGRAL DE ANLISIS DE DATOS

Consiste en la integracin analtica de la ecuacin de diseo del
reactor de flujo pistn tras la sustitucin de la velocidad de reaccin
por su correspondiente expresin en funcin de la conversin
W
=
FA 0
XA
dX A
-rA
W
=
FA 0
D + EX A + FX 2A
-rA =
A + BX A + CX 2A
XA s
dX A
D + EX A + FX 2A
A + BX A + CX 2A
40
TEMA 8.
MTODOS CINTICOS
EN CATLISIS HETEROGNEA

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ECUACIN DE DISEO DEL REACTOR TIPO CESTA

moles que salen

moles que reaccionan

por unidad de tiempo

W/FA0 es el tiempo espacial

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EL REACTOR TIPO CESTA (MEZCLA PERFECTA)

FA0 (mol/tiempo) = C A 0 (mol/volumen) Q(volumen/tiempo)

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Tema 8 Mtodos Cinticos en Catlisis Heterognea

MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

Distancia a lo largo del reactor

Tema 8 Mtodos Cinticos en Catlisis Heterognea

MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

moles que salen

moles que reaccionan

por unidad de tiempo

Tema 8 Mtodos Cinticos en Catlisis Heterognea

MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

EL REACTOR DE LECHO FIJO (FLUJO PISTN)

Tema 8 Mtodos Cinticos en Catlisis Heterognea

MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

EL REACTOR DE LECHO FIJO (FLUJO PISTN)

Tema 8 Mtodos Cinticos en Catlisis Heterognea

MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

Tema 8 Mtodos Cinticos en Catlisis Heterognea

MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

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MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

log(-rA ) = log(k) + nA log(C A )

Tema 8 Mtodos Cinticos en Catlisis Heterognea

MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

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MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

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MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

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MTODOS EXPERIMENTALES PARA LA

C A0 = 0,1 mol l-1