Tesis Doctoral

UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS
DE GRAN CANARIA TESIS DOCTORAL
Caracterización computacional de detectores de Germanio Hiperpuro (HPGe) empleando simulación Montecarlo y optimización mediante algoritmos evolutivos.
Caracterización computacional de detectores
de Germanio Hiperpuro (HPGe) empleando
simulación Montecarlo y optimización
mediante algoritmos evolutivos
UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS

DE GRAN CANARIA Programa de Doctorado en Calidad Ambiental y
Recursos Naturales
Jonay González Guerra

Las Palmas de Gran Canaria
Jonay
González
2018
Guerra
2018
, . , UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS
f "' DE GRAN CANARIA
D. PABLO MARTEL ESCOBAR, COORDINADOR DEL

PROGRAMA DE DOCTORADO EN CALIDAD AMBIENTAL Y RECURSOS
NATURALES DE LA UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS DE GRAN CANARIA,
INFORMA,
Que la Comisión Académica del Programa de Doctorado, en su sesión

de fecha ....................... tomó el acuerdo de dar el consentimiento para su
tramitación, a la tesis doctoral titulada "Caracterización computacional de
detectores de Germanio Hiperpuro (HPGe) empleando simulación Montecarlo y
optimización mediante algoritmos evolutivos” presentada por el/la doctorando/a
D/Dª Jonay González Guerra y dirigida por el/la Doctor/a Jesús García
Rubiano.
Y para que así conste, y a efectos de lo previsto en el Artº 11 del

Reglamento de Estudios de Doctorado (BOULPGC 7/10/2016) de la
Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, firmo la presente en Las Palmas
de Gran Canaria, a...de.............................................de dos mil............
UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS DE GRAN CANARIA
ESCUELA DE DOCTORADO
Programa de doctorado en Calidad Ambiental y Recursos Naturales
Título de la Tesis
Caracterización computacional de detectores de Germanio Hiperpuro (HPGe) empleando simulación Montecarlo
y optimización mediante algoritmos evolutivos.
Tesis Doctoral presentada por D/Dª Jonay González Guerra
Dirigida por el Dr/a. D/Dª. Jesús García Rubiano
El/la Director/a, El/la Doctorando/a,
Las Palmas de Gran Canaria, a 25 de julio de 2018

A mis padres
A Yaiza y Cristina
Agradecimientos
Deseo expresar mi más sincero agradecimiento al Dr. D. Jesús García Rubiano, director de
esta Tesis Doctoral y responsable de la línea de investigación de radiactividad ambiental del
Grupo de Investigación de Interacción Radiación-Materia (GIRMA), por todo el esfuerzo y tiempo
que generosamente ha dedicado a este trabajo, y por compartir conmigo sus amplios
conocimientos y experiencia, que me han ayudado a recorrer este camino que llega a un punto
y seguido.
Agradecer al Dr. D. Pablo Martel Escobar, coordinador del grupo GIRMA, por los cuantiosos
medios materiales y económicos proporcionados, incluyendo dos detectores HPGe, que han
permitido llevar a cabo este trabajo, así como por las discusiones científicas que sin duda han
contribuido a mejorar el mismo.
Agradezco el apoyo recibido por los compañeros del grupo GIRMA, cuyo currículo me ha
permitido competir por los contratos de trabajo y ayudas para la investigación que han financiado
este trabajo. Agradecer especialmente al Dr D. Héctor Alonso Hernández por su inestimable
apoyo moral y al Dr D. Miguel Ángel Arnedo Ayensa, que, sin el gran trabajo previo realizado
por él en su Tesis Doctoral, yo hubiese necesitado mucho más tiempo para finalizar este trabajo
de Tesis Doctoral.
Agradezco al Dr. D. Juan Pedro Bolívar del grupo de investigación FRyMA de la Universidad
de Huelva por sus interesantes aportaciones, la importante cantidad de información facilitada
sobre sus detectores de espectrometría gamma, espectros adquiridos, materiales de referencia
y técnicas experimentales. Agradezco la gran hospitalidad de los integrantes de dicho grupo de
investigación durante la estancia en dicha universidad, la cual fue muy fructífera, en particular a
D. Isidoro Gutiérrez Álvarez, quien fuera del horario laboral hizo de conductor y guía turístico
amenizando enormemente mi estancia.
Doy las gracias a mis padres, ya que sin ellos no hubiese llegado hasta aquí, especialmente
a mi padre que desde pequeño me inculcó el interés por la ciencia y la tecnología, sin olvidar la
gran ayuda que me prestó durante la definición y comienzo de este trabajo de Tesis Doctoral.
También doy las gracias a mi pareja Cristina y mi hermana Yaiza que siempre me han apoyado.
Para finalizar, agradezco el soporte económico proporcionado por la Universidad de Las

Palmas de Gran Canaria, por medio del programa propio de ayuda para la financiación de
contratos predoctorales (Convocatoria 2015) y agradecer al Consejo de Seguridad Nuclear,
quien ha financiado parcialmente este trabajo mediante los proyectos de investigación “Estudio
sobre la distribución de radioisótopos naturales y de radón en las Islas Canarias Orientales” y
“Estudio de las concentraciones de radón en viviendas, lugares de trabajo y materiales de
construcción en las Islas Canarias Orientales”, en sus convocatorias de proyectos de I+D 2009
y 2012.
Índice
Capítulo 1 Introducción ................................................................................................................. 1

1.1. Antecedentes ..................................................................................................................... 1
1.2. Objetivos............................................................................................................................. 3
1.3. Estructura del trabajo de tesis doctoral, trabajos publicados y justificación de la unidad
temática de la tesis. ................................................................................................................... 3
1.4. La Radiactividad Ambiental ................................................................................................ 6
1.5. Interacción de la radiación gamma con la materia .......................................................... 10
1.6. Espectrometría gamma de alta resolución. ...................................................................... 14
1.6.1 Detectores de semiconductor.................................................................................... 14
1.6.2 Detectores de HPGe. ................................................................................................ 17
1.7. Componentes de un espectro de radiación gamma ........................................................ 21
1.8. Principales parámetros de un detector de radiación gamma........................................... 23
1.9. Calibración en eficiencia .................................................................................................. 27
1.9.1 Calibración en eficiencia experimental ...................................................................... 28
1.9.2 Calibración en eficiencia mediante la simulación de la interacción radiación-materia
mediante el Método de Monte Carlo ................................................................................... 32
1.9.2.1 El método de Monte Carlo .................................................................................... 32
1.9.2.2 Simulación Monte Carlo de la interacción de la radiación gamma con la materia
mediante PENELOPE. ...................................................................................................... 33
1.9.2.3 Aplicación de la Simulación Montecarlo a la calibración en eficiencia ................. 37
1.9.3 El fenómeno de suma por coincidencia .................................................................... 38
1.10. Algoritmos Evolutivos ..................................................................................................... 44
1.10.1 Optimización mono-objetivo y multi-objetivo ............................................................ 46
Capítulo 2 Desarrollo de una metodología simple para la caracterización de detectores HPGe
empleando simulación Monte Carlo y un algoritmo evolutivo (primera publicación) .................. 49
Capítulo 3 Generalización de la metodología de caracterización para que pueda usarse para
una mayor variedad de geometrías de muestras (segunda publicación) ................................... 63
Capítulo 4 Aplicación y validación de la metodología de caracterización a dos detectores HPGe
XtRa empleando datos experimentales (tercera publicación) .................................................... 75
Capítulo 5 Aplicación de la metodología de caracterización a un detector HPGe tipo pozo
empleando datos experimentales (cuarta publicación) ............................................................... 85
Capítulo 6 Conclusiones y líneas futuras .................................................................................... 97
Indice
6.1. Conclusiones .................................................................................................................. 97

6.2. Líneas futuras ............................................................................................................... 101
Referencias ............................................................................................................................... 103
Apéndice 1 Hojas de características de los detectores empleados en el trabajo de tesis doctoral
...................................................................................................................................... 107
Apéndice 2 Materiales de referencia empleados en el trabajo de tesis doctoral ...................... 111
Apéndice 3 Calibración en eficiencia mediante el software LabSOCS de Canberra Industries
Inc. ...................................................................................................................................... 113
Apéndice 4 Uso del código PENELOPE ................................................................................... 117
A4.1 Funcionamiento del PENELOPE .................................................................................. 117
A4.2 Calculo de las eficiencias de detección mediante el programa principal pencyl ......... 121
Apéndice 5 Análisis de espectros empleando GENIE 2000 ..................................................... 127
Apéndice 6 Datos y resultados experimentales y computacionales correspondientes a la
caracterización de los detectores HPGe XtRa a partir de datos experimentales (Capítulo 4) . 131
A6.1 Cálculo de los factores de corrección por suma por coincidencia ............................... 131
A6.2 Cálculo de FEPEs experimentales a partir de los materiales de referencia RGU-1,
RGTh-1 y RGK-1 ................................................................................................................... 132
A6.3 FEPEs calculadas mediante PENELOPE empleando los modelos óptimos de detector y
comparación con resultados experimentales ........................................................................ 144
Apéndice 7 Datos y resultados experimentales y computacionales correspondientes a la
caracterización del detector HPGe tipo pozo a partir de datos experimentales (Capítulo 5) ... 147
A7.1 Cálculo de los factores de corrección por suma por coincidencia ............................... 147
A7.2 Cálculo del factor de corrección por escape de radón en las muestras del material IAEA
448 ...................................................................................................................................... 152
A7.3 Información relativa a las muestras medidas ............................................................... 154
A7.4 Resultados de los cálculos de las FEPEs correspondientes mediante PENELOPE
empleando el modelo óptimo de detector ............................................................................. 154
Índice de figuras
232
Figura 1 Cadena de desintegración del 90 Th o serie del torio ................................................... 7
Figura 2 Cadena de desintegración del 238U o serie del uranio. .................................................. 8

235
Figura 3 Cadena de desintegración del 92 U o serie del Actinio. ............................................... 9
Figura 4 Coeficiente másico de atenuación 𝜇𝑚 = 𝜇𝜌 de radiación X y γ en Ge según la energía

del fotón (Kovács et al., 2013) ..................................................................................................... 10
Figura 5 Representación del efecto fotoeléctrico ....................................................................... 11
Figura 6 Representación de la dispersión Rayleigh .................................................................. 12
Figura 7 Interacción Compton .................................................................................................... 12
Figura 8 Representación del proceso de creación de pares ..................................................... 13
Figura 9 Esquema básico de funcionamiento de un detector de semiconductor. ..................... 15
Figura 10 Esquema de detector PIN obtenido mediante compensación de un material
semiconductor tipo P. .................................................................................................................. 17
Figura 11 Detectores HPGe ofertados por Canberra inc. y sus características principales ...... 18
Figura 12 Típicas curvas de FEPEs para varios detectores HPGe y una fuente puntual situada
a 2.5 cm de distancia desde la superficie superior del cristal de Ge . ........................................ 20
Figura 13 Diferentes posibilidades de interacción dentro de la zona activa del detector
(delimitada por la circunferencia): efecto fotoeléctrico (PE), dispersión Compton (CS) y creación
de pares (PP) (Gilmore and Hemingway, 1995). ........................................................................ 21
Figura 14 Espectro teórico de radiación gamma adquirida en un detector de Germanio al incidir
un fotón de energía 𝐸1. ............................................................................................................... 22
Figura 15 Espectros reales adquiridos por detector HPGe XtRa, cada uno correspondiente a la
medida de una muestra de los materiales de referencia IAEA-RGK-1, IAEA-RGU-1 e IAEA-
RGTh-1. ................................................................................................................................ 23
Figura 16 Ejemplo de dos funciones de respuesta de dos detectores, con resolución
relativamente buena y relativamente pobre. ............................................................................... 24
Figura 17 Espectros adquiridos para una misma muestra en tres detectores distintos, dos
detectores de centelleo de NaI y LaBr3 y un detector de germanio de alta pureza . ................. 25
Figura 18 Espectro correspondiente al 60Co indicando los factores que intervienen en el cálculo
de la Razón Pico-Compton. ........................................................................................................ 27
Figura 19 Representación del ajuste de un polinomio de tercer grado en escala logarítmica a 8
puntos (ln(Energía), ln(FEPE)) determinados experimentalmente. Escala logarítmica (izquierda)
y escala lineal (derecha). ............................................................................................................ 31
Figura 20 Atenuación de un haz incidente de fotones a través de una pared de espesor
diferencial (Salvat et al., 2011). ................................................................................................... 34
Índice de figuras
Figura 21 Imagen esquemática del proceso de dispersión de un haz de partículas (Salvat et al.,
2011). ................................................................................................................................ 35
Figura 22 Desviación angular en un evento de dispersión (Salvat et al., 2011). ....................... 36
Figura 23 Generación aleatoria de trayectorias usando simulación detallada de la interacción
radiación-materia (Salvat et al., 2011). ....................................................................................... 37
Figura 24 Curvas de eficiencias obtenidas para una fuente de 152Eu situada directamente sobre
la ventana del detector (superior) y a 11.5 cm de dicha ventana (inferior). (Gilmore and
Hemingway, 1995). ..................................................................................................................... 39
Figura 25 Esquema de decaimiento simplificado del 152Eu (Gilmore and Hemingway, 1995). .. 40
Figura 26 Esquema ilustrativo de un decaimiento simple que podría dar lugar al fenómeno de
suma por coincidencia. ................................................................................................................ 42
Figura 27 Ejemplo de soluciones candidatas y frente óptimo de Pareto (circunferencias rojas en
espacio de funciones) para un problema bi-objetivo con dos variables de decisión. ................. 48
Figura A1.1 Características técnicas del detector HPGe XtRa del grupo GIRMA de la
Universidad de Las Palmas de Gran Canaria. .......................................................................... 107
Figura A1.2 Características técnicas del detector HPGe XtRa del grupo FRyMA de la
Universidad de Huelva. ............................................................................................................. 108
Figura A1.3 Características técnicas del detector HPGe tipo pozo del grupo GIRMA de la
Universidad de Las Palmas de Gran Canaria. .......................................................................... 109
Figura A3.1 Diagrama de flujo del procedimiento de calibración mediante el programa
LABSOCS para detectores caracterizados. .............................................................................. 114
Figura A3.2 Ejemplo del empleo del Geometry Composer para definir la geometría de medida y
materiales. .............................................................................................................................. 114
Figura A3.3 Definición de las energías de interés, incertidumbres asociadas a las FEPEs y
parámetros de convergencia. .................................................................................................... 115
Figura A3.4 Sistema integrado de calibración GENIE 2000-LabSOCS. Ejemplo de ajuste a un
polinómico de orden 3 en logaritmos naturales de las eficiencias y energías. ......................... 116
Figura A4.1 Estructura de archivos para la simulación mediante el código PENELOPE. ....... 118
Figura A4.2 Ejemplo de archivo de entrada.in. ........................................................................ 122
Figura A4.3 Representación de los cuerpos cilíndricos definidos en el fichero entrada.in
mediante geometry viewer (izquierda). Zoom redondeo superior (derecha). .......................... 123
Figura A4.4 Espectro simulado empleando PENELOPE. ........................................................ 124
Figura A5.1 Diagrama de flujo del procedimiento de cálculo de la actividad mediante el
programa GENIE-2000 (Gilmore and Hemingway, 1995). ....................................................... 128
Figura A5.2 Parámetros empleados en la estimación del continuo (lineal a la izquierda y tipo
escalón a la derecha) bajo el pico (Canberra, 2002b). ............................................................. 129
Figura A6.1 Factores de corrección por suma por coincidencia (CSCF) para DET1 (a) y DET2
(b) para las 9 emisiones afectadas significativamente por dicho efecto (242.0, 609.3, 1120.3
and 1238.1 keV en RGU-1 and 338.3, 583.2, 727.3, 860.0 and 911.0 keV en RGTh-1). ........ 132
Figura A6.2 Comparación entre las FEPEs experimentales y las correspondientes calculadas
mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector DET1 (mU, mTh y mK son las masas
correspondientes a las muestras de RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 respectivamente). ............. 145
Índice de figuras
Figura A6.3 Comparación entre las FEPEs experimentales y las correspondientes calculadas
mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector DET1 y para el recipiente B3 con 10
alturas diferentes de muestra de los materiales de referencia RGU-1, RGTh-1 and RGK-1. .. 145
Figura A7.1 Curva de eficiencia ajustada a los 8 puntos energía-eficiencia experimentales
libres de suma por coincidencia, tomados para la muestra de RGU-1 con 1 mm de altura de
muestra. .............................................................................................................................. 148
muestra. .............................................................................................................................. 148
muestra. .............................................................................................................................. 149
muestra. .............................................................................................................................. 149
muestra. .............................................................................................................................. 150
Figura A7.6 CSCF, calculados para las energías de 242.0, 609.3, 1120.3 y 1238.1 keV,
correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA RGU-1. .................................. 150
Figura A7.7 CSCF, calculados para las energías de 338.3, 583.2, 727.3, 860.0 y 911.0 keV,
correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA RGTh-1. ................................. 151
Figura A7.8 CSCF, calculados para las energías de 242.0, 338.3, 609.3, 911.0, 1120.3 y
1238.1 keV, correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA 448. ................... 151
correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA 447......................................... 152
Figura A7.10 Resultados del ajuste de la curva en la ecuación [A7.1] a las mediciones de
concentración de radón en la cámara de acumulación. ........................................................... 153
Figura A7.11 FEPEs calculadas mediante PENELOPE para las muestras del material IAEA
RGU-1 y las energías: 46.5, 63.3, 143.8, 186, 242, 295.2, 352, 609.3, 1001, 1120.3, 1238.1 y
1764.5 keV. .............................................................................................................................. 155
RGTh-1 y las energías: 238.6, 338.3, 583.2, 727.3, 860 y 911 keV. ........................................ 155
RGK-1. .............................................................................................................................. 156
Figura A7.14 FEPEs calculadas mediante PENELOPE para las muestras del material IAEA 448
y las energías: 46.5, 186, 242, 295.2, 352, 609.3, 1120.3, 1238.1 y 1764.5 keV. ................... 156
Figura A7.15 FEPEs calculadas mediante PENELOPE para las muestras del material IAEA 447
y las energías: 46.5, 186, 242, 295.2, 338.3, 352, 583.2, 609.3, 661.7, 727.3, 860 y 911 keV. ....
.............................................................................................................................. 157

Índice de tablas
Tabla A2.1 Composición centesimal aproximada, considerada para la simulación por el

método de Monte Carlo, de los materiales de referencia empleados....................................... 112
Tabla A2.2 Concentración de actividad (Bq/kg) de los radionucleidos de interés en los
materiales de referencia (incertidumbres 1∙σ) y fechas de referencia para la corrección por
decaimiento. .............................................................................................................................. 112
Tabla A6.1 Expresiones empleadas en este trabajo para el cálculo de las CSCF propuestas
por Xhixha et al. (2016) y Tomarchio and Rizzo (2011). ..........................................................131
Tabla A6.2 Datos empleados para la determinación de las FEPEs experimentales en todos los
casos considerados, para los materiales de referencia IAEA RGU-1, RGTh-1 y RGK-1......... 133
Tabla A6.3 Recipiente B1 con 22.3 mm de altura de material, situado a una distancia de 1 mm
sobre ventana del detector DET1.............................................................................................. 134
Tabla A6.9 Recipiente tipo Marinelli B2 con 68.2 mm de altura de material, situado a una
distancia de 1 mm sobre ventana del detector DET1. .............................................................. 137
Tabla A6.10 Recipiente tipo Marinelli B2 con 101.3 mm de altura de material, situado
directamente sobre ventana del detector DET1........................................................................ 137
Tabla A6.13 Recipiente B3 con 5 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de distancia
Índice de tablas

Tabla A6.23 FEPEs (%) calculadas mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector
DET1 (5 % de incertidumbre) para las diferentes alturas de los materiales de referencia IAEA
RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 en los recipientes B1, B2, B3 y B4. ............................................. 144
Tabla A6.24 FEPEs (%) calculadas mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector
DET2 (6 % de incertidumbre) para las diferentes alturas de los materiales de referencia IAEA
RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 en el recipiente B2. ..................................................................... 144
Tabla A7.1 Principales características de las muestras de materiales de referencia medidas en
este trabajo. La incertidumbre de las masas es 0.001 g. ......................................................... 154

Capítulo 1
Introducción
Antecedentes
La espectrometría de radiación gamma es una técnica no destructiva de las más

empleadas para la medición de radiactividad ambiental, así como para la caracterización
radiológica de residuos producidos por la actividad humana, tanto mediante la medida de
muestras en laboratorio como por medio de medidas realizadas in situ. En lo que se refiere a
medidas de muestras en laboratorio, dicha técnica permite identificar los radionucleidos
emisores de radiación gamma contenidos en la muestra y cuantificarlos, proporcionando gran
cantidad de información, con unos costes asociados aceptables y sin la necesidad de tener que
cumplir, por lo general, con requisitos exigentes durante la preparación de las muestras.
Para estimar con exactitud la actividad o concentración de actividad de un

radionucleido en una muestra a partir de una emisión concreta en el espectro de radiación
gamma, es requisito indispensable conocer la proporción de los fotones emitidos por la muestra
que son detectados por el equipo de espectrometría en el pico correspondiente, lo que se
conoce como la eficiencia del pico de absorción completa o FEPE (acrónimo en inglés de Full
Energy Peak Efficiency). Dicha FEPE depende principalmente de las características
fisicoquímicas del detector, la energía del fotón, la geometría y material (densidad y
composición química) de la muestra y recipiente en el que se encuentra, así como de la
posición relativa de la muestra respecto al detector.
El procedimiento mediante el cual se obtienen las FEPEs correspondientes a las

emisiones gamma emitidas por los radionúclidos que se pretenden medir, en una muestra de
material y geometría determinada, se conoce como la calibración en eficiencia del sistema de
medida. Dicha calibración suele realizarse mediante métodos teórico-matemáticos (Nafee and
Abbas, 2008; Ortiz-Ramirez, 2015; Badawi et al., 2012) incluyendo métodos de simulación
numérica tales como la simulación por el método de Monte Carlo (Liye et al., 2006; Tedjani et
al., 2016; Degrelle et al., 2016), así como de manera experimental (Pérez-Moreno et al., 2002;
Iurian and Cosma, 2014; Tayyebi et al., 2017).
La calibración en eficiencia experimental consiste en el uso de muestras de materiales

de referencia con actividades conocidas para, a partir del espectro adquirido, determinar las
eficiencias experimentales como el cociente entre las emisiones detectadas y las que
teóricamente son emitidas por la fuente. Para realizar este tipo de calibración es necesario
2 Capítulo 1 – Introducción

emplear un número considerable de muestras para distintas geometrías, densidades,
composición química, energías de las emisiones, etc., lo que puede convertirse en una ardua
tarea, la cual puede ser sustituida por otros métodos menos complejos y sensiblemente más
rápidos de implementar, siempre y cuando no se requieran resultados con una gran precisión,
tal como ocurre generalmente en la medida de muestras ambientales mediante espectrometría
gamma.
Una alternativa a la calibración en eficiencia experimental es la simulación por el

método de Monte Carlo, cada vez más empleada debido al desarrollo vertiginoso de las
tecnologías de computación durante las últimas décadas. Este método numérico estocástico,
usado para aproximar expresiones matemáticas complejas y costosas de evaluar con
exactitud, fue desarrollado durante el diseño de la bomba atómica durante la Segunda Guerra
Mundial en el Laboratorio Nacional de Los Álamos en los Estados Unidos de América, aunque
los primeros trabajos sobre su aplicación en la calibración en eficiencia de sistemas de
espectrometría gamma se publicaron durante la década de los 60 (Wainio and Knoll, 1966; De
Castro Faria and Lévesque, 1967). La simulación Monte Carlo se puede emplear para la
calibración en eficiencia de detectores de radiación gamma mediante dos métodos, que son el
método de transferencia de eficiencia (Liye et al., 2006; Chagren et al., 2016) y la simulación
directa de Monte Carlo (Tedjani et al., 2016; Unno et al., 2017; Modarresi et al., 2017).
El método de transferencia de eficiencia es un método semi-empírico que consiste en

determinar las FEPEs a utilizar durante la calibración en eficiencia, aplicando a FEPEs
experimentales de referencia, un factor de transferencia. Dicho factor se obtiene de la
comparación de las eficiencias calculadas por simulación Monte Carlo (empleando un modelo
de detector dado), para la configuración muestra-detector de referencia y para la geometría de
medida para la que se pretende realizar la calibración en eficiencia, con las eficiencias
experimentales correspondientes. Por lo tanto, este método permite calibrar en eficiencia sin
necesidad de que el modelo computacional de detector tenga una respuesta muy aproximada a
la real. No obstante, el método tiene el inconveniente de que la geometría de medida tiene que
ser similar a la de referencia para que se puedan obtener resultados de exactitud aceptable,
por lo que no se evita la necesidad de realizar medidas experimentales de muestras de
referencia cuando se cambia significativamente la geometría de medida.
Por otra parte, el método de simulación directa de Monte Carlo no requiere la medición
experimental de muestras de referencia una vez se ha construido un modelo de detector
suficientemente exacto, es decir, que proporciona FEPEs computacionales en concordancia
con los resultados experimentales, lo cual se consigue mediante un procedimiento conocido
como la caracterización o modelización del detector. Obviamente, la ventaja que proporciona
este método frente a la calibración experimental y el método de transferencia de eficiencias es
la simplicidad y rapidez con la que se puede realizar la calibración en eficiencia del sistema de
espectrometría, para una amplia variedad de materiales de las muestras y geometrías de
medida. Por esta razón, gran cantidad de trabajos han sido publicados durante las últimas
Capítulo 1 – Introducción 3

décadas enfocados en la caracterización de detectores de espectrometría gamma (Boson et
al., 2008; Budjas et al., 2009; Courtine et al., 2008; Hardy et al., 2002; Huy et al., 2007; Maleka
et al., 2005; Rodenas et al., 2003; Szentmiklósi et al., 2014).
En este trabajo de tesis doctoral, se propone una metodología de caracterización,

basada en la construcción de manera automática de modelos computacionales de detectores
de germanio de alta pureza (HPGe). Para ello, se emplean algoritmos evolutivos para la
optimización de los modelos en un código de simulación Monte Carlo, de modo que se
minimicen las diferencias entre un pequeño conjunto de FEPEs tomadas como referencia para
un material dado y unas pocas geometrías de medida, y las correspondientes calculadas
mediante simulación Monte Carlo.
Objetivos
Los objetivos científicos de la tesis son:
 Desarrollar una metodología de caracterización computacional de detectores de

espectrometría gamma de Germanio Hiperpuro (HPGe), con el objeto de que se pueda
realizar posteriormente la calibración en eficiencia mediante simulación Monte Carlo,
para una amplia gama de geometrías de medida y material de las muestras. El método
propuesto ha de ser reproducible en un laboratorio de investigación estándar y
adaptable a distintos detectores HPGe. La metodología no busca obtener las
características geométricas reales de los detectores, sino encontrar los modelos
computacionales que se comporten de la forma más similar posible a los detectores
reales, aunque las características geométricas del modelo difieran significantemente de
las del detector real.
 Aplicar el método propuesto a detectores HPGe reales, empleando datos tomados
experimentalmente, tanto como referencia durante el proceso de caracterización como
para la validación de los modelos construidos. La validación deberá realizarse para una
amplia variedad de geometrías de medida y materiales de referencia diferentes a los
empleados durante la caracterización.
Estructura del trabajo de tesis doctoral, trabajos publicados y

justificación de la unidad temática de la tesis
El documento de tesis se presenta en el formato de compendio de 4 publicaciones en

forma de artículos de investigación en revistas internacionales de reconocido prestigio en el
ámbito en el que se enmarca la tesis, en lugar del formato tradicional de documento extenso
autocontenido. El primer capítulo del documento consiste en una introducción en la que se
proporcionan unos antecedentes para situar al lector, los objetivos generales del trabajo de
tesis y algunos conceptos teóricos de manera sintética que sustentan los trabajos de
investigación publicados. Los siguientes capítulos 2, 3, 4 y 5 corresponden a cada uno de los

trabajos publicados, que se adjuntan al documento, y en el último capítulo (capítulo 6) se
presentan las conclusiones finales del trabajo de tesis doctoral y las líneas futuras que nacen
de este trabajo. Por último, en los apéndices del 1 al 7 se presenta información relevante para
este trabajo de tesis doctoral, que no ha podido ser añadida en los artículos dada la limitación
en su tamaño.
Las publicaciones que conforman el trabajo de tesis doctoral son:
 Primera Publicación (Capitulo 2): J. G.Guerra, J. G.Rubiano, G. Winter, A. G. Guerra,

H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, J.M. Gil, R. Rodríguez, P. Martel, A simple
methodology for characterization of germanium coaxial detectors by using Monte Carlo
simulation and evolutionary algorithms, Journal of Environmental Radioactivity 149
(2015) 8.
 Segunda Publicación (Capítulo 3): J. G.Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G.
Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, P. Martel, J.P. Bolivar, Computational
characterization of HPGe detectors usable for a wide variety of source geometries by
using Monte Carlo simulation and a multi-objective evolutionary algorithm, Nuclear
Instruments and Methods in Physics Research A 858 (2017) 113.
 Tercera Publicación (Capítulo 4): J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra,
H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, F. Mosqueda, P. Martel, J.P. Bolivar, Automatic
modeling using PENELOPE of two HPGe detectors used for measurement of
environmental samples by γ-spectrometry from a few sets of experimental efficiencies,
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 880 (2018) 67.
 Cuarta Publicación (Capítulo 5): J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra,
H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, P. Martel, J.P. Bolivar, Modeling of a HPGe well
detector using PENELOPE for the calculation of Full Energy Peak Efficiencies for
environmental samples, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A
Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A 908 (2018) 206.
En la primera publicación, se propone una metodología simple de caracterización de

detectores HPGe, consistiendo en una implementación de un algoritmo evolutivo mono-
objetivo, denominado Evolución Diferencal o DE (Storn and Price, 1997), junto con el código de
simulación Monte Carlo PENELOPE (Salvat et al., 2011), de modo que un modelo
computacional de detector es construido automáticamente. Para ello se parte de un conjunto
de FEPEs de referencia obtenidos con suficiente exactitud para un arreglo muestra-detector
específico (una altura determinada de muestra en un recipiente convencional, situado
directamente sobre la ventana del detector) y para un único material de la muestra. Dado el tipo
de geometría empleada durante la caracterización del detector, el uso del modelo numérico de
detector construido en este primer trabajo está restringido a aquellos recipientes con un
diámetro menor que el del cristal de germanio del detector.
En el segundo trabajo publicado, se generaliza la metodología propuesta en el primero,

eliminando tal restricción mediante la mejora del modelo numérico de detector, al que se le

incluye un soporte del cristal de Germanio, así como implementando un algoritmo multi-objetivo
de evolución diferencial o DEMO (Robič and Filipič, 2005) en lugar de su precursor mono-
objetivo DE. Además, en este segundo trabajo se toma como referencia dos conjuntos de
FEPEs obtenidos para dos arreglos muestra-detector, uno idéntico al empleado en el primer
trabajo, con un recipiente convencional situado encima de la ventana del detector, y una
segunda geometría, la de bote Marinelli, que al envolver el cristal del detector permite
modelizar el soporte del cristal, al contrario de lo que ocurría en el primer trabajo.
En los dos primeros trabajos publicados, tanto las FEPEs tomadas como referencia
durante la caracterización como aquellas empleadas durante la validación de los modelos
construidos, han sido calculadas, para un detector dado, mediante el software LabSOCS de
Canberra (Canberra, 2002a). La elección de LabSOCS como referencia se debe principalmente
a su flexibilidad y simplicidad a la hora de calcular FEPEs para gran variedad de materiales y
geometrías utilizables durante la validación de las metodologías de caracterización.
Adicionalmente, esto ha permitido evitar imprecisiones que podrían haber surgido en caso de
haber empleado FEPEs experimentales en su lugar, que podrían haber generado dudas sobre
si las desviaciones observadas serían debidas a problemas en la metodología o bien debido a
errores experimentales. En ambos trabajos las metodologías de caracterización han probado
obtener exitosamente un modelo de detector que genera FEPEs equivalentes a las tomadas
como referencia, con desviaciones inferiores a las incertidumbres de las FEPEs de referencia.
Una vez desarrollada y verificada la metodología de caracterización de detectores

HPGe en los dos primeros trabajos, en la tercera publicación se ha aplicado la metodología a
dos detectores HPGe XtRa, cada uno propiedad de un grupo de investigación en el ámbito de
la radiactividad ambiental: el grupo GIRMA de la Universidad de Las Palmas de Gran Canaria y
del grupo FRyMA de la Universidad de Huelva. Por último, en la cuarta publicación se ha
aplicado la metodología de caracterización a un detector HPGe tipo pozo propiedad del grupo
GIRMA. En las últimas dos publicaciones se ha tomado como referencia durante la
caracterización una serie de FEPEs experimentales determinadas para tales detectores, para
el material de referencia IAEA RGU-1 (IAEA, 1987) y una o unas pocas geometrías de medida.
La validación posterior de los modelos de detector construidos se ha realizado mediante la
medida, en dichos detectores, de muestras de materiales de referencia con actividades
conocidas, comparando los resultados obtenidos, empleando los modelos de detector a validar,
con los valores de referencia para una amplia gama de geometrías de medida y materiales,
obteniéndose nuevamente resultados satisfactorios.

La Radiactividad Ambiental
La radiación ionizante recibida por el ser humano procede principalmente de fuentes

naturales, como la radiación cósmica, la radiación emitida por los radionúclidos presentes en la
corteza terrestre y en el aire, así como por radiación interna debida a radionúclidos
incorporados al organismo por inhalación e ingestión. Los niveles de radiación natural pueden
variar tanto temporalmente como espacialmente de forma significativa, dependiendo de los
suelos y las rocas de cada zona, la altitud sobre el nivel del mar, las condiciones
meteorológicas, etc.
La radiación cósmica es aquella que proviene del espacio exterior incidiendo en la

atmósfera terrestre. La radiación proveniente de manera directa del espacio exterior se
denomina Radiación Cósmica Primaria. Cuando ésta interacciona con los núcleos atómicos de
la atmósfera, se genera la Radiación Cósmica secundaria, quedando como producto de la
interacción los denominados Radionúclidos Cosmogénicos, tales como 3H, 7Be, 10
Be, 22
Na, y
24
Na.
La radiactividad natural terrestre proviene mayoritariamente de los nucleidos radiactivos

que se encuentran en el medio ambiente desde la formación del planeta. Se cree que
existieron cuatro series radiactivas naturales en el origen de la Tierra, de las cuales sólo tres
han perdurado al estar iniciadas por un radionucleido con un periodo de semidesintegración del
mismo orden de magnitud que la edad de la Tierra. Estas series son la serie del uranio (cuyo
238 235
precursor es el U), la serie del actinio (cuyo precursor es el U) y la serie del torio (cuyo
232
precursor es el Th). Dichas series son de gran importancia en la espectrometría gamma para
medidas de radiactividad ambiental, ya que muchas veces se emplea la progenie para
determinar la actividad de un radionucleido que o bien no es emisor de radiación gamma, o las
emisiones son de baja intensidad, o sus emisiones son demasiado cercanas a otras para ser
226
medidos con suficiente precisión (como por ejemplo ocurre con la línea de 186.2 keV del Ra
235
que interfiere en los espectros con la línea de 185.7 keV del U, no siendo posible por lo
general discriminar a que radionucleido pertenecen las cuentas registradas en el espectro).
Dichas series se pueden observar en las Figuras 1, 2 y 3.

232
Th
Figura 1 Cadena de desintegración del 90 o serie del torio.

Figura 2 Cadena de desintegración del 238U o serie del uranio.


235
U
Figura 3 Cadena de desintegración del 92 o serie del Actinio.
Como se puede observar en las figuras, las tres cadenas radiactivas terminan en un
isótopo de plomo estable. Las tres series naturales disponen de progenie emisora de radiación
alfa, beta y gamma. La energía de las radiaciones gamma emitidas por los radionúclidos de
dichas series oscila entre pocas decenas de keV hasta aproximadamente 3 MeV.
En la corteza terrestre existen otros radionucleidos en concentraciones considerables

40 87 113 115 138 50
que no forman parte de ninguna cadena radiactiva tales como K, Rb, Cd, In, La, V,
40
etc. De todos ellos, el más importante desde el punto de vista de la radiación es el K, ya que
es el responsable de gran parte de la dosis natural. Además, como se mencionó anteriormente
también se encuentran en el medio ambiente radionucleidos cosmogénicos transportados
desde la alta atmósfera.

Interacción de la radiación gamma con la materia
Un haz colimado de fotones que atraviesa una lámina de espesor x, ve atenuada su

intensidad incidente , según la expresión:
∙
∙ ∙ ∙
∙ ∙ [1]
Donde es el coeficiente de atenuación lineal, es el número de Avogadro, A la

masa atómica o molecular del material, la densidad másica del material y la sección
eficaz total correspondiente a dicho material, que a su vez, es una magnitud compuesta por la
suma de distintas secciones eficaces correspondientes a los distintos mecanismos mediante
los cuales la radiación gamma interacciona con la materia (íntimamente relacionados con la
probabilidad de que tenga lugar tal interacción).
En el rango de energía de interés de la espectrometría gamma para medidas de

radiactividad ambiental (10 keV a 3000 keV) existen cuatro procesos básicos mediante los
cuales los fotones gamma interactúan con la materia: la absorción fotoeléctrica, la dispersión
coherente o Rayleigh, la dispersión incoherente o Compton y el fenómeno de producción de
pares electrón-positrón. La dispersión Rayleigh no contribuye a la entrega de energía a los
electrones del medio, y por otro lado, el efecto de la dispersión coherente de los fotones
incidentes tiende a cancelarse (Debertin and Helmer, 1988). En cuanto a los procesos
restantes, cada uno de ellos predomina en un determinado rango de energías del fotón
incidente.
Como muestra la Figura 1, para bajas energías el proceso más probable es el

fotoeléctrico, mientras que a energías intermedias predomina la dispersión Compton y a altas
energías, la producción de pares.
Figura 4 Coeficiente másico de atenuación de radiación X y γ en Ge según la

energía del fotón (Kovács et al., 2013).

Absorción fotoeléctrica
En el efecto fotoeléctrico, un fotón de energía es absorbido por el átomo con el que

interacciona, transfiriendo toda su energía a un electrón atómico suficientemente ligado, el cual
escapa del átomo con una energía cinética que viene dada por:
[2]
Donde es la energía de enlace o ligadura del electrón al átomo. Para energías por
encima del centenar de keV, el electrón emitido, o fotoelectrón, toma la mayor parte de la
energía original del fotón.
Si la energía del fotón incidente supera la energía de la capa K del átomo, la

interacción ocurrirá con alta probabilidad en dicha capa. Además del fotoelectrón, la interacción
crea una vacante en uno de los orbitales de la corteza del átomo con el que ha interaccionado.
Está vacante será ocupada inmediatamente mediante la captura de un electrón del medio. Tras
el reordenamiento electrónico de la corteza del átomo se emitirá radiación X característica, y
electrones Auger.
Figura 5 Representación del efecto fotoeléctrico (Salvat et al., 2011).
La probabilidad de que el efecto fotoeléctrico tenga lugar está relacionada directamente

con la sección eficaz que viene dada aproximadamente por (Debertin and Helmer, 1988):
[3]
Siendo el número atómico del átomo, es un parámetro que toma los valores 4 o 5
dependiendo de la energía del fotón y la energía del fotón incidente. De la ecuación [3], se
puede deducir que la sesión eficaz , y por lo tanto la probabilidad de que el efecto
fotoeléctrico tenga lugar, será mayor cuanto menor sea la energía del fotón incidente y mayor
sea el número atómico del átomo con el que interacciona (Vidal-Cuadras and Ortega, 1986).
Por lo tanto, el efecto fotoeléctrico es el modo de interacción con la materia predominante para
fotones X y γ de energía relativamente baja, proceso que se ve favorecido en materiales de
número atómico elevado.

Dispersión Rayleigh
La dispersión Rayleigh es un proceso en el cual el fotón es dispersado por electrones

atómicos ligados sin que tenga lugar una excitación del átomo con el que interacciona, es decir,
la energía del fotón dispersado es la misma que la del fotón incidente.
Figura 6 Representación de la dispersión Rayleigh (Salvat et al., 2011).
Dispersión Compton
El efecto Compton tiene lugar en la interacción de un fotón y un electrón débilmente

ligado al átomo, de modo que el fotón gamma incidente es dispersado con una pérdida parcial
de su energía y en un ángulo con relación a su dirección inicial, mientras que el electrón con
el que interacciona es emitido con un ángulo (ver Figura 7) con parte de la energía del fotón
incidente. Es el mecanismo de interacción predominante para las energías fotónicas típicas de
los radionucleidos emisores gamma.
Figura 7 Interacción Compton (Salvat et al., 2011).
Suponiendo que, antes de la interacción, el electrón está libre y en reposo, de la

conservación de la energía y del momento lineal se obtiene la ecuación que relaciona la
energía del fotón dispersado (Compton, 1923) con el ángulo de dispersión:
[4]
donde y son las energías del fotón incidente y dispersado respectivamente, es el

ángulo con el cual se dispersa el fotón y es la energía en reposo del electrón.

La energía cinética del electrón emitido se calcula como la diferencia entre la energía
del fotón incidente y del fotón dispersado:
[5]
De la ecuación [5] se deduce que la energía cinética del electrón emitido puede tomar
valores comprendidos entre 0 0 y .
La dependencia de la sección eficaz del efecto Compton con el número atómico

del átomo con el cual interacciona el fotón y la energía del fotón incidente viene dada
aproximadamente por (Debertin and Helmer, 1988):
[6]
Al igual que en el efecto fotoeléctrico, la probabilidad de interacción Compton aumenta

con el número atómico del átomo con el cual interaccionan los fotones y disminuye con la
energía de los fotones incidentes, pero en este caso esta disminución es menos acentuada.
Creación de pares
El fenómeno de producción de pares electrón-positrón es solo posible cuando la

energía del fotón gamma incidente supera el doble de la energía en reposo del electrón, es
decir 2 1022 keV. En esta interacción, producida en el seno del campo eléctrico del
núcleo atómico, el fotón gamma incidente se transforma en un par electrón-positrón. El exceso
de energía por encima de 2 se transfiere como energía cinética distribuida entre el
positrón y el electrón.
Figura 8 Representación del proceso de creación de pares (Salvat et al., 2011).
Aplicando las leyes de conservación de la energía y momento lineal, se demuestra que

este proceso sólo es posible si el fotón se encuentra en las cercanías de un núcleo atómico de
masa M, y al menos posee una energía mínima:
≪
2 1 ≅2 [7]

Por lo tanto, como se mencionó anteriormente, para que se materialice un par electrón-
positrón, como mínimo, la energía del fotón incidente debe de ser: ≅ 2 ∙ 511
1022
Tal como ocurre en el resto de interacciones, la probabilidad de que el fenómeno de

creación de pares tenga lugar está directamente relacionada con la sección eficaz del proceso,
que viene dada aproximadamente por (Gilmore and Hemingway, 1995):
,
[8]
Donde en donde , es una función que crece monótonamente con la energía del
fotón incidente y que varía ligeramente en función del número atómico del elemento . La
probabilidad de que dicha interacción tenga lugar es relativamente baja hasta que la energía
del fotón gamma incidente supera varios MeV, convirtiéndose en el mecanismo de interacción
predominante para energías superiores a los 10 MeV.
Debido a que el positrón se aniquila después de desplazarse por el medio absorbente,

se producen dos fotones de aniquilación de energía cada uno, como producto secundario
de este proceso de interacción, en la misma dirección, pero en sentido contrario.
Espectrometría gamma de alta resolución
La espectrometría de radiación gamma es un método de análisis del contenido de

radionucleidos, que puede ser llevado a cabo tanto mediante la medida de muestras en
laboratorio como por medio de medidas realizadas in situ. En lo que se refiere a las medidas de
muestras en laboratorio, dicha técnica permite identificar los radionucleidos emisores de
radiación gamma contenidos en la muestra y cuantificarlos, a partir del análisis del espectro
adquirido, que proporciona una gran cantidad de información, con unos costes asociados
aceptables y sin la necesidad de cumplir, por lo general, con requisitos exigentes durante la
preparación de las muestras.
Hasta la década de los 70 los detectores más empleados eran los centelleadores, pero
a partir de entonces se comenzó a generalizar el uso de detectores de semiconductor, siendo
los más empleados en la actualidad los detectores de germanio de alta pureza o HPGe
(Gilmore and Hemingway, 1995).
1.6.1 Detectores de semiconductor
El mecanismo básico de funcionamiento de los detectores de semiconductor se basa

en la polarización inversa de una unión P-N, consiguiéndose así una zona de carga espacial
relativamente ancha en la que no existen portadores de carga libres, de modo que la incidencia
de la radiación en esta zona provoca que algunos electrones de la banda de valencia
adquieran suficiente energía para pasar a la de conducción (por los mecanismos de interacción
radiación-materia detallados con anterioridad) originándose pares electrón-hueco en la zona de

transición. Estos portadores son acelerados por el campo existente en la unión (dirigido de la
zona N a la P) y captados rápidamente por los electrodos de polarización, así, la zona de
transición actuaría de forma análoga al volumen sensible de una cámara de ionización. En la
Figura 9 se muestra el proceso de formación de un par electrón – hueco en un detector como el
descrito. Al llegar la carga generada a los electrodos de polarización se detecta un pulso de
corriente en el amperímetro.
Figura 9 Esquema básico de funcionamiento de un detector de semiconductor.
Para generar un campo eléctrico con suficiente intensidad de modo que permita una
recogida de carga eficiente, es necesario aplicar una diferencia de potencial eléctrico a los
terminales de la unión P-N de cientos o miles de voltios. Dado que todos los semiconductores
tienen una conductividad finita, incluso en ausencia de radiación ionizante se observará una
cierta corriente eléctrica denominada corriente de fuga, cuyas fluctuaciones tienden a
confundirse con la señal de corriente debido a al suceso ionizante que se pretende detectar. Es
por ello que los métodos para reducir esta señal de fuga son de gran importancia en el diseño
de detectores de semiconductor.
Por otra parte, tanto el germanio como el silicio son elementos de bajo número atómico
(32 y 14 respectivamente), por lo que la probabilidad de interacción con la radiación gamma
incidente de más de 500 keV es bastante baja. Por lo tanto, es importante que la zona de carga
espacial libre de portadores posea el mayor volumen posible de modo que se aumente la
probabilidad de interacción dentro de la zona activa del detector. El aumento de dicha zona
puede conseguir aumentando la tensión inversa de polarización, no obstante, esta solución
práctica no se aconseja dada la inconveniencia de trabajar con grandes tensiones.
Con el fin de conseguir una zona de carga espacial libre de portadores lo más grande
posible sin la necesidad de aumentar considerablemente la tensión inversa de polarización, y
por otra parte reducir la señal de fuga, se fabrican los detectores de Germanio con una
estructura P-I-N, con una zona de carga espacial libre de portadores, denominada región

intrínseca (I), la cual es sensible a la radiación ionizante X y γ. Al polarizar inversamente el
detector con una diferencia de potencial eléctrico, un campo eléctrico se extiende a lo largo de
la región intrínseca de modo que la anchura de dicha región aumenta. Dada la alta resistividad
eléctrica de esta región, se consigue reducir la mencionada corriente de fuga
considerablemente.
El proceso más utilizado para fabricar detectores de semiconductor con una estructura
P-I-N es el llamado proceso de compensación. Se dice que un semiconductor extrínseco
(dopado con impurezas pentavalentes (tipo N) o impurezas trivalentes (tipo P)) está
compensado cuando se le han añadido una concentración de impurezas que hace que se
comporte como intrínseco, es decir, añadiéndole impurezas donadoras si se trata de un
semiconductor tipo P, o impurezas aceptoras si se trata de un semiconductor tipo N. La razón
por la que este proceso de compensación es empleado para la fabricación de estructuras P-I-N
radica en que, obtener un semiconductor sin ningún tipo de impurezas requiere un proceso
muy complejo (y por lo tanto caro), mientras que la compensación de un semiconductor
extrínseco es un proceso relativamente sencillo desde el punto de vista tecnológico. En los
detectores fabricados empleando este proceso, mediante la compensación de la zona
intermedia entre el semiconductor tipo N y el tipo P se obtendrá una zona de carga espacial
que puede alcanzar una anchura del orden de centímetros.
Dado que, tanto en el caso de detectores de silicio como en el de germanio, en los

mejores procesos de purificación del producto base las impurezas remanentes suelen ser
aceptoras (especialmente boro), la adquisición de semiconductores extrínsecos tipo P suele ser
más barato. Por lo tanto, en este tipo de material se necesita la incorporación de impurezas
donadoras para conseguir la compensación. El elemento más empleado para dicho proceso es
el litio, ya que se ioniza fácilmente y es de pequeño tamaño, siendo por tanto relativamente
sencilla su introducción en la red cristalina, lo cual se consigue mediante un proceso
denominado difusión iónica.
En la Figura 10 se representa esquemáticamente un detector de este tipo, compuesto

por un cristal tipo P base, en el que por adición de impurezas mediante difusión iónica se han
establecido tres zonas: una zona estrecha fuertemente dopada con una gran concentración de
impurezas donadoras (comúnmente litio) que se ha convertido en semiconductor extrínseco
tipo N, (se suelen denominar N+ debido a la alta concentración de impurezas donadoras), una
zona con una anchura considerable de semiconductor compensado (denominada zona I debido
a que se comporta como un semiconductor intrínseco), y finalmente una zona del material P
original. A este tipo de estructura semiconductora se le suele dar el nombre de dispositivo PIN,
mientras que los detectores PIN construidos mediante la difusión de cationes de Litio se suelen
denominar como Ge(Li) y Si(Li) (Germanio dopado con Litio y Silicio dopado con Litio).

Figura 10 Esquema de detector PIN obtenido mediante compensación de un material

semiconductor tipo P.
Para la rápida recolección de las cargas es necesario aplicar una diferencia de

potencial entre ambos terminales (en polarización inversa) del orden de 0,5 a 5 kV. En general,
todos los detectores de semiconductor deben operar a bajas temperaturas, ya que de este
modo se minimiza la generación térmica de pares electrón-hueco en la zona de transición, que
crea una corriente inversa de fuga que puede enmascarar a la señal de corriente procedente
de la generación de pares por la interacción de la radiación en el volumen activo. Por otra
parte, en el caso de detectores Ge(Li), el mantenimiento a bajas temperaturas es
imprescindible, ya que, como se mencionó con anterioridad, la concentración de litio requerida
para la compensación es muy elevada, y a temperatura ambiente el litio tiende a difundirse en
la zona compensada, lo que degrada de forma permanente el detector. Es por ello que los
detectores de este tipo deben poseer un circuito de refrigeración que mantenga el
semiconductor a una temperatura muy reducida, de aproximadamente 77 K (en general
empleando nitrógeno líquido, aunque también hay modelos que poseen un criogenizador
eléctrico).
La necesidad de tal refrigeración, tanto para evitar la degradación de los detectores

compensados, como para reducir la señal de fuga, constituye una de sus principales
desventajas, ya que implica un gasto económico adicional nada despreciable. No obstante, su
mucha mejor resolución en energía compensa el mayor desembolso económico en la mayoría
de los casos, ya que permite una mejor discriminación de emisiones de energías cercanas,
permitiendo obtener mucha más información y con una mayor precisión sobre el contenido
radiológico de una muestra.
1.6.2 Detectores de HPGe
La degradación que sufren los detectores de Germanio compensados a temperatura

ambiente ha conducido al desarrollo de los detectores de Germanio intrínsecos, también
denominados detectores de Germanio de alta pureza o HPGe, lo cual ha sido posible gracias a
los últimos avances tecnológicos en la fabricación de los semiconductores y ha terminado
sustituyendo totalmente el empleo de los detectores de Ge(Li). En la actualidad es posible
obtener con relativa facilidad germanio de una excepcional pureza, con el que se pueden

alcanzar volúmenes activos comparables a los de Ge(Li), empleando unas tensiones de
polarización inversa menores de los necesarios en detectores de compensación. Estos
detectores HPGe pueden permanecer a temperatura ambiente sin sufrir prácticamente
deterioro (aunque sí que se han encontrado evidencias de que en largos periodos de operación
se produce un pequeño aumento de la región inactiva del detector, también denominada capa
muerta (Huy et. al, 2007)). No obstante, a fin de conseguir niveles bajos de ruido debido a la
alta corriente de fuga que presentan, igualmente es aconsejable mantenerlos a temperaturas
criogénicas durante su operación.
En la actualidad existe una amplia variedad de tipos de detectores HPGe, diseñados

para distintas aplicaciones. En la Figura 11 se presenta un esquema con los diferentes tipos de
detectores de Germanio ofertados por Canberra inc. con los rangos de energía en los que
pueden operar y otras características de interés. Los detectores HPGe empleados con más
frecuencia son los detectores planos, los detectores coaxiales, los detectores coaxiales de
electrodo inverso, los detectores de rango extendido y los detectores tipo pozo, que serán
descritos a continuación.
Figura 11 Detectores HPGe ofertados por Canberra inc.1 y sus características principales.
Detectores planos
Los detectores HPGe planos se utilizan para la medida de radiación gamma y X en el

rango de energías que abarca desde centenas de eV hasta centenas de keV. Se trata de
cristales de Germanio de alta pureza en forma cilíndrica con secciones generalmente entre 0.5
y 20 cm2 y espesores de entre 5 y 20 mm (en dirección del eje de revolución). Poseen un
contacto n+ generalmente situado en la cara posterior formado mediante la difusión de cationes
de Litio en el cristal de Ge y un contacto p+ obtenido normalmente por la implantación de una

1
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capa de aniones de Boro de bastante menor espesor que el contacto p+, de modo que la
radiación incidente no se vea atenuada en tal capa.
Detectores coaxiales
El detector HPGe coaxial convencional está formado por un cristal de Germanio de

forma cilíndrica con un contacto tipo n+ formado mediante la difusión de cationes de Litio en la
superficie exterior, con un espesor de aproximadamente 0.5 mm, y un contacto tipo p+ en la
superficie del orificio cilíndrico interior, normalmente generado mediante la implantación de
aniones de Boro, aunque puede ser sustituido por una barrera superficial. El espesor del
contacto tipo n+, también denominado capa muerta del cristal, es una zona inactiva (no detecta
la radiación incidente) en la que se frena la mayor parte de los fotones con energías inferiores a
40-50 keV, razón por la cual el rango de energías útil de este tipo de detectores comienza en
torno a 50 keV.
Detectores coaxiales de electrodo inverso (REGe)
La geometría de los detectores HPGe REGe es similar a la de los detectores coaxiales

convencionales, con la diferencia de que los contactos se sitúan con una configuración inversa.
El contacto p+ en la superficie externa es generalmente de un espesor muy reducido, que
conjuntamente con la ventana superior (sobre la cual se sitúan las muestras), generalmente
fabricada de un compuesto de carbono, berilio o aluminio de bajo espesor, permite a este tipo
de detectores cubrir un amplio rango de energías, desde unos pocos keV hasta varios MeV.
Por otra parte, evidencias experimentales sugieren que los detectores REGe son del orden de
10 veces más resistentes al daño causado por la radiación incidente (principalmente debido a
neutrones y partículas cargadas) que los detectores de Ge convencionales.
Detectores de Germanio coaxial de rango extendido (XtRa)
El detector HPGe XtRa es un detector coaxial con un contacto p+ en su superficie

superior de espesor muy reducido, de forma que extiende el rango de energías útiles desde
unos pocos keV hasta varios MeV (siempre y cuando la fuente emisora se encuentre situada
de modo que la radiación incidente llegue al detector a través de la superficie superior). Este
tipo de detectores ofrecen todas las ventajas asociadas a detectores coaxiales convencionales,
tales como alta eficiencia, buena resolución y con un coste generalmente más reducido que los
detectores HPGe REGe antes mencionados. En los detectores HPGe XtRa, el contacto n+
(nuevamente de cationes de Li difundidos en el cristal de Germanio) se encuentra en el
contorno exterior cilíndrico del cristal (en contacto con el soporte del cristal o capa de montaje,
generalmente de aluminio o cobre). Esto ofrece otra ventaja frente a los detectores REGe, ya
que el contacto n+ es mucho más robusto que el contacto p+ (implante de aniones de Boro)
que tienen los REGe en esa zona de contacto con el soporte del cristal, y que puede sufrir
pequeños defectos durante el montaje o desmontaje del detector. Como en el caso anterior, la
ventana superior suele estar fabricada de un compuesto de carbono, berilio o aluminio de bajo
espesor.

Detectores de pozo
Los detectores de pozo permiten tener eficiencias muy elevadas para muestras de
volumen reducido, debido a que la fuente queda prácticamente rodeada por el detector (la
geometría de conteo se aproxima a la geometría 4π en la que la eficiencia de detección está
principalmente gobernada por la eficiencia intrínseca del detector). Se trata de detectores
HPGe de forma cilíndrica con un orificio cilíndrico perforado en su interior desde la parte
superior, conocido como pozo. Como en el resto de casos, la carcasa del detector suele ser de
aleación de aluminio con un espesor dentro del orificio interno, donde va situada la muestra, de
unos 0.5 mm, lo que junto al pequeño espesor del contacto p+ en el pozo del cristal permite
realizar espectrometría gamma a bajas energías (a partir de unos 20 keV).
En la Figura 12 se muestran cinco ejemplos de curvas de eficiencia absoluta del pico

de absorción completa o FEPE, para varios ejemplos de detectores HPGe de los mencionados
anteriormente, y una fuente puntual situada a 2.5 cm de distancia desde la superficie superior
del cristal de Ge. En la Figuras 11 y 12 se puede observar como los detectores XtRa y REGe
(Hexágono 1 en Figura 12) poseen una muy buena eficiencia de detección y pueden operar en
un amplio rango de energías, en comparación con el resto de modelos.
Figura 12 Típicas curvas de FEPEs para varios detectores HPGe y una fuente puntual
situada a 2.5 cm de distancia desde la superficie superior del cristal de Ge 2.
Para terminar, un sistema común de espectroscopia de radiación gamma con detector
HPGe está formado por el propio detector, una fuente de alimentación de alto voltaje, un
preamplificador, un amplificador, un convertidor analógico digital (ADC) y un analizador

2
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multicanal (MCA). La función del sistema electrónico consiste en procesar los pulsos
producidos en el detector y ordenarlos en el espectro como cuentas en distintos canales según
la energía que representan.
Componentes de un espectro de radiación gamma
Las fuentes de radiación gamma emiten fotones gamma con una distribución
aproximadamente discreta de energías. No obstante, el espectro adquirido por un detector de
radiación gamma se parece más a una distribución continua en la cual se superponen los picos
correspondientes a la absorción completa de la energía del fotón incidente, con una forma que
puede aproximarse mediante gaussianas. En la Figura 13 se muestran los distintos
mecanismos de interacción de la radiación gamma con la materia que se dan dentro de la zona
activa del detector, depositando energía al producirse (energía cinética comunicada por los
fotones incidentes a los electrones del detector) y por lo tanto contribuyendo en la generación
del espectro de radiación gamma adquirido por el detector. Dichos mecanismos son: el efecto
fotoeléctrico, la dispersión Compton y la creación de pares electrón-positrón.
Figura 13 Diferentes posibilidades de interacción dentro de la zona activa del detector

(delimitada por la circunferencia): efecto fotoeléctrico (PE), dispersión Compton (CS) y creación
de pares (PP) (Gilmore and Hemingway, 1995).
En la Figura 14 se pueden observar las componentes típicas del espectro en un

detector de Ge, en el cual incide una radiación gamma con una energía . El pico A
corresponde a la absorción completa de los fotones de energía , lo cual ocurre
principalmente mediante absorción fotoeléctrica, aunque también incluye el caso de fotones
que interaccionan en el volumen activo del detector mediante otros mecanismos (Compton y
creación de pares) y terminan siendo absorbidos sin que haya pérdida significativa de energía,
razón por la que el pico debe ser llamado pico de absorción completa, y no fotopico. Dicho pico
es la característica principal del espectro, ya que los canales donde se distribuye (posición en
el eje x) y su intensidad (número de cuentas registradas en los canales correspondientes en un
tiempo determinado) son las magnitudes que se emplean para determinar la energía e
intensidad de la radiación gamma, y por lo tanto para identificar y cuantificar un radionucleido.

Figura 14 Espectro teórico de radiación gamma adquirida en un detector de Germanio al

incidir un fotón de energía .
Debido a la dispersión Compton sufrida por los fotones (en la zona activa del detector,
en la fuente, o cualquier otro medio material que rodee el detector), se produce una absorción
parcial de la radiación emitida por los radionucleidos contenidos en la fuente, formándose por lo
tanto en el espectro adquirido el Continuo Compton, que se denota en la Figura 14 por B. En el
caso de que la dispersión Compton se dé dentro de la zona activa del detector, escapando de
tal volumen el fotón gamma dispersado, teniendo en cuenta la ecuación [5] se deduce que la
energía depositada en el detector mediante este proceso (la energía cinética del electrón
emitido por la interacción Compton, que es absorbido por el medio), será como máximo
, energía que determina el borde Compton, denotado con la letra C.
Cuando el proceso de creación de pares ocurre dentro del volumen activo del detector,
uno o ambos fotones producidos en la aniquilación del positrón (de energía cada uno)
podrían escaparse, lo que contribuye a los picos E y F del espectro. Estos picos, denominados
pico de escape simple (E) y de escape doble (F), aparecen centrados en las energías
y 2 respectivamente.
El pico H en la Figura 14, es el denominado pico de retrodispersión, debido a la

dispersión Compton ocurrida en el blindaje, materiales que rodean el cristal de germanio, así
como en la muestra, cuando el ángulo de dispersión tiende a . Este pico se encuentra en los
canales correspondientes a las energías de los fotones dispersados por la interacción Compton
(ecuación [4]) y surge por el hecho de que dicha energía permanece prácticamente constante a
partir de un ángulo de dispersión ≅ .
Cuando la radiación gamma emitida por la fuente con energía superior a 1022 keV
interacciona con los materiales que rodean el detector, se puede producir el fenómeno de
formación de pares electrón-positrón. La posterior aniquilación del positrón produce, como se
mencionó anteriormente, dos fotones de energía en la misma dirección y sentido

contrario, por lo que solo uno de ellos podría ser absorbido por la zona activa del detector. Al
ocurrir esto repetidamente, aparece un pequeño pico en el espectro, G en la Figura 14, de
energía .
Por último, cuando la radiación gamma emitida por la fuente es absorbida por las
paredes del blindaje del detector, el material de estas paredes emite radiación X característica
comúnmente en torno al rango 70-85 keV en el caso de blindaje de plomo, y 7-8 keV en el caso
de hierro, la cual es absorbida por el detector, formándose el pico I en la Figura 14.
La Figura 15 muestra tres ejemplos de espectros experimentales adquiridos por el

detector HPGe XtRa del grupo GIRMA (uno de los detectores empleados en este trabajo de
tesis doctoral), correspondiendo cada ejemplo a la medida de una muestra de los materiales de
referencia IAEA RGU-1, IAEA RGTh-1 y IAEA RGK-1 (IAEA, 1987) en botes de orina
convencionales situados directamente sobre la ventana del detector.
Figura 15 Espectros reales adquiridos por detector HPGe XtRa, cada uno
correspondiente a la medida de una muestra de los materiales de referencia IAEA-RGK-1,
IAEA-RGU-1 e IAEA-RGTh-1.
Principales parámetros de un detector de radiación gamma
Algunos de los parámetros más importantes en un detector de espectrometría de

radiación gamma son:
FWHM
Si se irradia el detector con una fuente de radiación monoenergética, se obtiene la

denominada función de respuesta del detector para la energía dada, tal como las que se puede
ver en la Figura 16. En dicha figura se representa la respuesta de dos detectores que han
registrado el mismo número de pulsos o cuentas, es decir, el área encerrada entre las curvas

de respuesta y el eje de abscisas es la misma. Como se puede observar, ambas curvas están
centradas en el mismo valor medio, H0, pero una está distribuida con mucha mayor dispersión
que la otra, es decir se han registrado una gran cantidad de fluctuaciones entre pulso y pulso,
aunque la cantidad de energía depositada es la misma que en el caso de menor dispersión.
Figura 16 Ejemplo de dos funciones de respuesta de dos detectores, con resolución

relativamente buena y relativamente pobre.
Se define el FWHM (acrónimo de “Full width at half maximum”) como el ancho del pico
de absorción completa a la mitad de su altura máxima. Este parámetro, que viene
generalmente expresado en canales o en energía, define la resolución en energía del detector,
de modo que cuanto menor sea FWHM, mejor es la resolución en energía del detector.
La resolución en energía de los detectores de semiconductor es significativamente

mejor que en los detectores de centelleo, debido a que la energía promedio requerida para
producir un par portador de carga en los detectores de semiconductor (del orden de 3 eV en el
caso de los detectores de Germanio) es mucho menor que la energía promedio necesaria para
producir un fotón de luz en detectores de centelleo, de aproximadamente 100 eV, lo que
implica picos en el espectro con una mucho menor dispersión estadística (Debertin and
Helmer, 1988). El hecho de que los picos tengan un FWHM mucho menor permite una mejor
discriminación de las cuentas correspondientes a cada pico, por lo que los detectores de
semiconductor permiten analizar, con mucha mayor precisión, muestras con emisiones muy
cercanas. Este hecho se puede apreciar claramente en la Figura 17, donde se comparan tres
espectros adquiridos por tres detectores diferentes para una misma muestra (dos de centelleo
y uno de HPGe), pudiéndose observar que los picos en el detector HPGe son mucho menos
anchos, diferenciándose mucho mejor los unos de los otros.

Figura 17 Espectros adquiridos para una misma muestra en tres detectores distintos, dos
detectores de centelleo de NaI y LaBr3 y un detector de germanio de alta pureza 3.
El FWHM es un parámetro importante a la hora de realizar análisis automáticos (por

software) de espectros ya que define el ancho a esperar de un pico, importante a la hora de
calcular las cuentas registradas en el espectro que corresponden a una emisión determinada.
Dado que el valor de FWHM varía (aumenta) con la energía del fotón incidente, se debe
calibrar en resolución el detector, lo cual se realiza generalmente obteniendo una serie de
puntos (FWHM,√ ) (empleando espectros adquiridos para una o varias fuentes patrón
determinadas, de modo que las energías de sus emisiones gamma abarquen el rango de
energías susceptible de ser analizado en muestras potenciales) y ajustando una recta por
regresión lineal, siendo la energía central del pico:
√ [9]
Eficiencia de detección
En la espectrometría gamma el término "eficiencia" es empleado en varios contextos

con significados diferentes:
 Eficiencia absoluta del pico de absorción completa: es la proporción de los fotones

emitidos por la fuente, para una energía dada, que son detectados por el equipo de
espectrometría y registrados en el pico de absorción completa correspondiente.
Depende fuertemente de los factores geométricos fuente/detector, así como del
material de la fuente y de cualquier objeto situado entre el detector y la fuente.
 Eficiencia total absoluta: es la proporción de fotones gamma emitidos por la fuente,
para una energía dada, que son detectados por el equipo de espectrometría y
registrados a lo largo del espectro. Por lo tanto, tiene en cuenta el pico de absorción
completa, así como todas las absorciones incompletas, tales como las representadas
por el continuo Compton.
 Eficiencia intrínseca (ya sea total o del pico de absorción completa): relaciona las
cuentas registradas en el espectro con el número de fotones gamma incidentes en el
detector. Esta eficiencia es un parámetro básico del detector y es independiente de

3
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la geometría y material de la fuente, así como de su posición relativa respecto al
detector.
 Eficiencia relativa: se define como la razón de la eficiencia de un detector frente a la

de otro. Comúnmente se usa para comparar las eficiencia absoluta del pico de
absorción completa de un detector de Ge relativa a uno de NaI de 3x3 pulgadas,
correspondiente a los fotones gamma de 1332.5 keV emitidos por una fuente puntual
de 60Co situada a 25 cm de distancia del detector.
En el caso de una fuente puntual situada en el eje de revolución de un detector

cilíndrico de radio a una distancia de la cara superior del detector, las eficiencias absolutas
e intrínsecas del pico de absorción completa están relacionadas a través de la expresión:
∙ [10]
Siendo el ángulo sólido del detector visto desde la fuente, que en este caso viene
dado por:
2∙ ∙ 1 [11]
Razón Pico-Compton
La razón pico-Compton es un indicador clave de la capacidad de un detector para

distinguir picos de baja energía, en presencia de fuentes de radiación gamma de alta energía,
por lo que es uno de los parámetros más importantes de medida del rendimiento del detector,
aunque a menudo es pasada por alto. Para un detector del tipo semiconductor, se define como
el cociente entre el número de cuentas en el canal con mayor número de cuentas del pico de
60
1332.5 keV, correspondiente al Co, y el número de cuentas promedio registrado en los
canales que abarcan el rango de energías de 1040 a 1096 keV, intervalo correspondiente a la
parte del continuo Compton asociada a la energía de 1332.5 keV. En la Figura 18 se muestra
60
un espectro adquirido para el Co para obtener dicha razón Pico-Compton. Obviamente,
cuanto más estrecho sea el pico de 1332.5 keV, mayor será el valor de la razón Pico-Compton
(para un mismo número de cuentas registradas en dicho pico). Por otra parte, cuanto mayor
sea la FEPE correspondiente, mayor será el área en el pico, y por lo tanto el número de
cuentas en el canal de mayor numero de cuentas, siendo por lo tanto mayor la razón Pico-
Comtpon.

Figura 18 Espectro correspondiente al 60Co indicando los factores que intervienen en el

cálculo de la Razón Pico-Compton.
Tiempo muerto
Tal como ocurre en cualquier sistema de detección, en los detectores de

espectrometría gamma es necesario que transcurra un cierto tiempo entre dos interacciones
consecutivas de la radiación gamma con el material activo del detector, de modo que puedan
ser registrados como sucesos independientes, lo cual se denomina tiempo muerto del detector,
en el que influyen tanto las características del detector como la electrónica asociada al mismo.
La probabilidad de que se den sucesos de interacción consecutivos en un periodo de

tiempo inferior al tiempo muerto del detector aumenta con la tasa de conteo (que a su vez
aumenta con la actividad de la muestra y con la eficiencia de detección). Por lo tanto, en caso
de muestras de alta actividad medidas con una eficiencia también elevada, se deben aplicar las
correcciones pertinentes.
Calibración en eficiencia
Generalmente cuando se menciona la eficiencia de detección de un equipo de

espectrometría gamma, se hace referencia a la eficiencia absoluta de pico de absorción
completa, dado que es el parámetro más importante desde el punto de vista práctico. En la
gran mayoría de las publicaciones científicas del ámbito de la espectrometría gamma, dicha
eficiencia es nombrada como FEPE, acrónimo de “Full Energy Peak Efficiency”. La gran
importancia práctica de este parámetro radica en que permite relacionar el área neta de un
determinado pico en el espectro con la actividad de un radionucleido (que emite la radiación
gamma correspondiente a dicho pico) contenido en la muestra que se pretende medir, según la
ecuación:
[12]
∙ ∙ ∙

Dónde:
 es el área neta registrada en el pico de absorción completa (número de cuentas

totales registradas en los canales correspondientes, substrayendo las cuentas en
dichos canales que se estima que pertenecen al continuo Compton y al fondo del
laboratorio, el cual debe haber sido previamente caracterizado).
 es la probabilidad de emisión del fotón gamma correspondiente.
 es el tiempo de adquisición del espectro.
 es la masa de la muestra a medir.
 es la concentración de actividad (por unidad de masa) del radionucleido
correspondiente. Obviamente si se quiere obtener la actividad absoluta solo es
necesario multiplicar por la masa de la muestra .
Como se mencionó con anterioridad, para un detector dado, las eficiencias absolutas
de pico de absorción completa o FEPEs varían de manera significativa especialmente con la
energía del fotón gamma incidente, la geometría y material de la muestra a medir, así como
con la geometría relativa de la muestra respecto al detector. Por ello, para poder realizar
medidas exactas y precisas es indispensable realizar la calibración del equipo de
espectrometría en relación con esta eficiencia. Dicha calibración puede realizarse mediante
métodos teórico-matemáticos incluyendo la simulación Monte Carlo, así como de manera
experimental.
1.9.1 Calibración en eficiencia experimental
La calibración en eficiencia experimental consiste en el uso de muestras de materiales

de referencia con actividades (o concentraciones de actividad) conocidas para, a partir del
espectro adquirido, determinar las eficiencias experimentales como el cociente entre las
emisiones detectadas, y las que teóricamente son emitidas por la fuente. La determinación de
la eficiencia absoluta de pico de absorción completa se obtiene aplicando la ecuación:
∙ ∙ [13]
Es decir, dividiendo la tasa de conteo registrada en el pico de absorción completa

entre el producto de la actividad de la fuente y la probabilidad de emisión del fotón gamma
correspondiente . Dado que la FEPE es adimensional, para su correcta obtención los
distintos factores de la ecuación deben ser introducidos en unidades compatibles
(generalmente, para y para ). En la práctica, esta ecuación suele ser reformulada en
la forma:
[14]
∙ ∙ ∙
Ya que, / y ∙ . Expresión muy similar a la ecuación [12], donde ya se

definieron cada uno de los parámetros.

Obviamente, los espectros empleados para la calibración en eficiencia experimental
deben ser de alta calidad, con picos cuyas áreas netas puedan ser estimadas con suficiente
exactitud y precisión (deben sobresalir suficientemente del continuo Compton y no tener
interferencias significativas con picos cercanos), además de disponer de datos nucleares
(principalmente energías correspondientes y ) de alta fiabilidad. Otras potenciales fuentes de
incertidumbre en la calibración en eficiencia experimental son:
 Diferencias entre las características de la fuente de calibración y la muestra a

medir, tales como en la distancia fuente-detector, geometría de la fuente o en la
auto-atenuación (diferencias en densidades y composición química).
 Suma aleatoria en el caso de alta tasa de conteo (varios fotones incidentes
provenientes de distintas desintegraciones interaccionan en la zona activa del
detector en un tiempo inferior al tiempo muerto del detector, quedando
registrados en el espectro como un solo fotón con la suma de sus energías).
 El fenómeno de suma por coincidencia, especialmente en arreglos con alta
eficiencia de detección (detectores de alta eficiencia, muestras de pequeño
tamaño situadas muy cerca del detector, etc.).
 Decaimiento de la fuente antes y durante la adquisición del espectro.
Una vez se ha determinado, para un material y geometría de medida dada, un conjunto

suficiente de FEPEs a lo largo del rango de energía de interés, generalmente se construye (ya
sea por técnicas de ajuste, tales como el método de mínimos cuadrados, o bien por
interpolación) una curva de la eficiencia en función de la energía, , lo cual ofrece
la posibilidad de estimar FEPEs, y por lo tanto determinar actividades de radionucleidos, para
picos situados en energías concretas no cubiertas por los materiales certificados de que se
dispone. Algunas de las funciones más empleadas para el ajuste de los puntos , son:
 Polinómicas en escala logarítmica:
log ∑ [15]
 Polinómicas en escala lineal-logarítmica ( , log ) del tipo:

log ∑ [16]
 Polinómicas en escala logarítmica de frente a 1/ :
log ∑ [17]
Estas ecuaciones logarítmicas vienen dadas en ocasiones en logaritmos naturales en

lugar de en base 10. Estas curvas pueden ser también generadas a partir de FEPEs
calculadas por simulación Monte Carlo, aunque en este caso carecen de utilidad práctica
directa (más allá de automatizar el análisis de espectros permitiendo calcular actividades de
picos que no se habían considerado previamente durante la calibración en eficiencia
computacional), ya que los códigos de simulación Monte Carlo, por lo general, no tienen ningún
tipo de restricción a la hora de obtener la FEPE para cualquier energía de interés.

En ocasiones en las que no se consigue un ajuste a una curva de eficiencia lo
suficientemente bueno, una técnica alternativa es la construcción de una curva de eficiencia
mediante interpolación, generalmente interpolación lineal a trozos empleando lógicamente
pares de puntos consecutivos, aunque se pueden emplear también interpolaciones polinómicas
de mayor grado. No obstante, este método es en general de dudoso valor, ya que, si los datos
están muy dispersos como para poder ajustar apropiadamente una curva de eficiencia, los
resultados proporcionados por la interpolación serán probablemente poco fiables.
Es importante remarcar que todas estas técnicas para obtener curvas de eficiencia no
tienen ninguna base teórica, sino que son simplemente relaciones empíricas que podrían
ajustarse a los datos experimentales en mayor o menor medida. Por lo tanto, la elección de la
técnica de ajuste/interpolación, así como del tipo de curva a emplear solo puede realizarse
basada en la experiencia. Por ejemplo, una función que funciona bien para un detector HPGe
tipo p podría no ser satisfactoria para un tipo n, donde el comportamiento de la curva de
eficiencia a bajas energías difiere. Por otra parte, a la hora de escoger el orden del polinomio
de ajuste se debería tener cuidado. Un polinomio de orden superior será ciertamente capaz de
ajustar todas las ligeras variaciones en los datos mejor que uno de orden bajo, y se conseguirá
un mejor coeficiente de determinación (de hecho, si el orden del polinomio es una unidad por
debajo del número de datos se obtendrá el polinomio interpolador, que pasa exactamente por
los puntos a ajustar). No obstante, si dichas variaciones en los datos son simplemente debidas
a incertidumbres estadísticas, el ajuste a un polinomio de orden superior podría resultar menos
apropiado que a uno de pequeño orden.
Otro aspecto con el que hay que tener cuidado a la hora de generar curvas de
eficiencia es que nunca se debe eliminar puntos del conjunto de datos por no ajustarse bien al
resto, sin previamente averiguar la razón de tal mayor desviación. Por ejemplo, en el caso de
existir el efecto de suma por coincidencia, es posible que ese único punto desviado de la curva
pudiera ser el único correcto.
La Figura 19 muestra un ejemplo de ajuste polinómico de puntos (Energía, FEPE)

determinados experimentalmente en escala logarítmica, similar a la de la ecuación [15], pero
con logaritmos naturales en lugar de en base 10. Como se puede observar en la Figura 19, la
eficiencia aumenta de una manera muy intensa hasta llegar a un máximo para una energía en
torno a los 100 keV. Tal pronunciada pendiente es debida principalmente a que a tales
energías la atenuación (principalmente debida a absorción fotoeléctrica en ese rango de
energías), tanto en la muestra como en otros materiales situados entre la fuente y la zona
activa del detector, varía (disminuye) significativamente con la energía (ver Figura 4). A partir
de dicho máximo, la eficiencia decrece cada vez con menor celeridad a medida que aumenta la
energía, observándose una relación prácticamente lineal en escala logarítmica. Esta
disminución de la eficiencia de detección viene dada principalmente por la disminución de la
eficiencia intrínseca, ya que cuanto mayor es la energía del fotón incidente, menos probable es
que se produzca la absorción completa de su energía dentro de la zona activa del detector.

Figura 19 Representación del ajuste de un polinomio de tercer grado en escala

logarítmica a 8 puntos (ln(Energía), ln(FEPE)) determinados experimentalmente. Escala
logarítmica (izquierda) y escala lineal (derecha).
Independientemente del tipo de ajuste empleado y la ecuación escogida, en muchos

casos podría ser difícil encontrar una única curva que se ajuste apropiadamente a los puntos
en todo el rango de energías. Por ello, en muchas ocasiones se suele partir los datos en dos
conjuntos, los correspondientes a la zona de baja energía, es decir por debajo del máximo
observado en la Figura 19, y la zona por encima de dicho máximo, a cada uno de los cuales se
les ajusta la curva más apropiada.
Una vez que se han obtenido las FEPEs y las curvas de calibración en eficiencia
experimentales para unas geometrías de medida y materiales concretos de calibración, es
necesario corregir estas eficiencias para obtener las FEPEs correspondientes a los materiales
(densidad y composición química) de las muestras que se pretenden medir. Dicha corrección,
conocida como corrección de auto-atenuación, es necesaria cuando no se dispone de
materiales de referencia con composiciones químicas y densidades similares a las de las
muestras reales a medir, lo cual es bastante común en la práctica, y cobra especial importancia
en el caso de emisiones gamma con energías por debajo de pocas centenas de keV. Por lo
general, dicha corrección consiste en encontrar un factor de corrección por auto-atenuación,
que a su vez es función de la energía de la emisión gamma, densidad, composición química y
altura de la muestra, y que tiene en cuenta la diferente auto-atenuación entre la muestra a
medir, y la muestra empleada para la calibración. La corrección por auto-atenuación puede
conseguirse mediante métodos experimentales, empleando simulación Montecarlo, o bien
mediante ecuaciones matemáticas basadas en los coeficientes de atenuación.
Además de la corrección por auto-atenuación, necesaria en la mayoría de los casos a

bajas energías, también puede ser necesario corregir las eficiencias por otras causas que
pueden implicar errores significativos en determinadas circunstancias, tales como diferencias
en geometría de medida, el fenómeno de suma aleatoria (importante a altas tasas de conteo) y
el fenómeno de suma por coincidencia (especialmente en casos de alta eficiencia y
radionúclidos que emiten radiación gamma en cascada), etc. Dichas correcciones, por lo
general, se realizan encontrando un factor de corrección, tal como en el caso de la auto-

atenuación, de manera que se obtiene la FEPE corregida a partir de la FEPE original sin
corregir (calculada mediante la ecuación [14]) aplicando la ecuación [18], donde son los
diferentes n factores de corrección.
∏ [18]
1.9.2 Calibración en eficiencia mediante la simulación de la interacción

radiación-materia mediante el Método de Monte Carlo
Una alternativa a la tradicional calibración en eficiencia experimental, cada vez más

empleada debido al desarrollo vertiginoso de las tecnologías de computación durante las
últimas décadas, es la calibración mediante simulación Monte Carlo, que se puede emplear
para calcular FEPEs a partir del conocimiento de los procesos de interacción que tienen lugar
tanto en la zona activa del detector como en sus inmediaciones, así como de los coeficientes
de atenuación de los materiales, geometría de medida, etc.
1.9.2.1 El método de Monte Carlo
El método de Monte Carlo consiste en el uso de un algoritmo computacional que

emplea el muestreo aleatorio de forma repetitiva para obtener resultados numéricos de un
problema matemático, que difícilmente podría ser resuelto mediante otros enfoques. Su idea
esencial es el uso de la aleatoriedad para resolver problemas que incluso podrían ser
deterministas en principio. Generalmente, se emplea para resolver tres clases de problemas
diferentes: la optimización, la integración numérica y la generación de números aleatorios a
partir de una distribución de probabilidad dada.
En lo que respecta concretamente a las matemáticas, el método de Monte Carlo tiene

una gran importancia en la evaluación de integrales definidas de varias dimensiones con
condiciones de contorno que hacen difícil obtener sus resultados por métodos analíticos o por
otros métodos numéricos. Por otra parte, se aplica en gran variedad de campos de las ciencias
e ingenierías, tales como en el estudio de la interacción de la radiación con la materia, de gran
interés en el diseño de reactores nucleares o para las técnicas de radioterapia, en el estudio
del flujo de tráfico, en física de materiales, evaluación de riesgos en negocios, etc. De hecho,
en principio, el método puede usarse para resolver cualquier problema que tenga una
interpretación probabilística.
Sea una variable aleatoria que sigue una distribución de probabilidad con función
densidad definida en un intervalo ∈ , , entonces el valor esperado o esperanza
matemática de una función , también una variable aleatoria que sigue su propia
distribución de probabilidad con función densidad , viene dado por la
integral:
[19]

Dicha esperanza matemática representa la media poblacional de la función . Por lo
tanto, la evaluación Monte Carlo de la integral se puede realizar de manera sencilla generando
un gran número n de valores aleatorios a partir de su función de densidad de probabilidad
y calcular los valores . Con ello, se puede aproximar a partir de la media
aritmética de los valores obtenidos, teniendo en cuenta que, por la ley de los grandes
números:
lim ∑ [20]
→
1.9.2.2 Simulación Monte Carlo de la interacción de la radiación gamma con

la materia mediante PENELOPE
Por lo general se considera el caso de un material en el que los átomos/moléculas

están distribuidos homogéneamente. La composición del medio (en el caso de existir más de
un elemento químico) viene especificada por su fórmula estequiometria, es decir, el número
atómico del elemento i, y el número de átomos del elemento i por molécula . La masa
molar (masa de un mol de moléculas) vendrá dada por lo tanto por ∑ donde es la
masa atómica del elemento i. El número de moléculas por unidad de volumen viene dado en
función de la masa molar, el número de Avogadro y la densidad másica del material
según la ecuación:
[21]
La radiación interacciona con la materia mediante los mecanismos mencionados en el

apartado 1.5. Cada uno de ellos está caracterizado por una sección eficaz diferencial asociada
(DCS), que es una función de las variables de estado de la partícula, que son modificadas a lo
largo de los procesos de interacción. Desde el punto de vista geométrico, la sección eficaz total
( ) en la ecuación [1], da idea del área de una superficie plana que, situada
perpendicularmente a un haz de radiación incidente, es cruzado por el mismo número de
fotones que interaccionan con algún ángulo de desviación y perdida de energía.
A continuación, se va a determinar la función de densidad de la longitud de la

trayectoria recorrida por un fotón desde su posición actual al punto en el que tiene lugar la
siguiente interacción. Si se considera un haz homogéneo de fotones que impactan
perpendicularmente en una pared muy fina (ver Figura 20) de espesor de un material
homogéneo con moléculas por unidad de volumen con sección eficaz total (que se puede
interpretar como el área de sección transversal de unas esferas situadas en dicho material,
representando dichas moléculas, de modo que una interacción tiene lugar cuando los fotones
golpean a dichas esferas). Si el haz incidente viene dado por una densidad de corriente de
modulo , entonces es el número de fotones que interaccionan por unidad de
tiempo y superficie de la pared ( representa la proporción de área cubierta por las
esferas). Por lo tanto, la probabilidad de interacción por unidad de longitud de trayectoria es:

[22]
Figura 20 Atenuación de un haz incidente de fotones a través de una pared de espesor

diferencial (Salvat et al., 2011).
La probabilidad de que un fotón viaje una longitud sin interactuar viene dada por:
[23]
Entonces, la probabilidad de que ocurra la interacción cuando la longitud recorrida se

encuentra en el intervalo ( , ) es igual al producto de (la probabilidad de llegar a s
sin interaccionar) y (la probabilidad de interaccionar por unidad de longitud de trayectoria),
y, por lo tanto, la función de densidad viene dada por:
[24]
Aplicando la condición de contorno ∞ 0, la solución de la ecuación integral es:
[25]
Función densidad de probabilidad correspondiente a la conocida distribución

exponencial. La esperanza matemática de la variable es lo que se conoce como el camino
libre medio:
[26]
Cuya inversa es el conocido coeficiente de atenuación lineal .
Si un fotón de energía incidente se mueve en un medio dado, en cada interacción el

fotón podría perder cierta energía y cambiar su dirección de movimiento. La desviación
angular viene dada mediante el ángulo de dispersión polar (ángulo entre la dirección anterior
y posterior a la interacción) y el ángulo azimutal (ver Figura 21). , y son variables
aleatorias cuyas funciones de densidad de probabilidad vienen determinadas por las secciones
eficaces diferenciales moleculares.

Figura 21 Imagen esquemática del proceso de dispersión de un haz de partículas (Salvat

et al., 2011).
Para un mecanismo de interacción dado, el modelo de dispersión se encuentra
completamente especificado por la sección eficaz diferencial (DCS) molecular:
, ,
[27]
Considerando que las moléculas se encuentran orientadas de manera aleatoria, el DCS

es independiente del ángulo de dispersión azimutal, es decir, la distribución angular de los
fotones dispersados es axialmente simétrica alrededor de la dirección de incidencia. Integrando
se obtiene la sección eficaz por molécula, para dicho mecanismo de interacción y energía
incidente :
, ,
2 [28]
La función de densidad de probabilidad del ángulo de dispersión polar y la energía

perdida en un evento individual de dispersión viene dada por (para 0 y 0 ):
, ,
, , [29]
, , es la probabilidad normalizada de que, en una dispersión mediante el

mecanismo correspondiente, el fotón pierda energía en el intervalo , y sea
desviado con un ángulo de dispersión polar en el intervalo , . En cuanto al ángulo de
dispersión azimutal, en cada interacción se encuentra distribuido uniformemente en el intervalo
0, 2 , es decir, su función de densidad de probabilidad viene dada por:
∀ 0,2
[30]
0 ∀ ∞, 0 ∪ 2 , ∞
Los fotones gamma, al igual que otro tipo de radiaciones, interaccionan con la materia
mediante distintos mecanismos, pudiéndose definir una sección eficaz total como:
∑ [31]
Donde , , , son las secciones eficaces correspondientes al efecto fotoeléctrico,

dispersión Compton, creación de pares y dispersión Rayleigh respectivamente. Cuando el fotón

interacciona con el medio, el tipo de interacción que tiene lugar es una variable aleatoria
discreta, de modo que tendrá lugar la interacción i con una probabilidad:
[32]
En lo que respecta a la simulación de la interacción de la radiación gamma con la

materia por el método de Monte Carlo, el método consiste básicamente en la generación
numérica de cascadas fotón-electrón mediante muestreo aleatorio a partir de las distribuciones
de probabilidad determinadas por las secciones eficaces de interacción. Durante la simulación
de dichas cascadas, cada secuencia de interacción comienza con una combinación de
posición, dirección y energía iniciales generada aleatoriamente de acuerdo con las
características de la fuente. El estado de la partícula inmediatamente después de la interacción
enésima se caracteriza por una serie de estados , , , y , , .
Figura 22 Desviación angular en un evento de dispersión (Salvat et al., 2011).

Asumiendo que una secuencia ha sido ya simulada hasta un estado , y , el valor
del camino libre hasta la siguiente interacción, el mecanismo de interacción ocurrido, el
cambio en la dirección y perdida de energía en dicha interacción son variables aleatorias que
son muestreadas desde sus correspondientes funciones de densidad de probabilidad.
Los valores aleatorios de se generan empleando el método de la transformada

inversa a la ecuación [25], que consiste básicamente en obtener la expresión de la variable
aleatoria en función de la función de distribución de probabilidad , para posteriormente
generar valores aleatorios de (solo puede tomar valores entre 0 y 1) de acuerdo con una
distribución de probabilidad dada, comúnmente la distribución uniforme.
→ ln 1 [33]
Para simplificar, dado que solo puede tomar valores entre 0 y 1, se puede definir
una variable 1 (que obviamente también toma valores entre 0 y 1), reformulándose
la ecuación anterior, de modo que se puede muestrear aleatoriamente de manera sencilla
empleando la ecuación [33] (teniendo en cuenta que el camino libre medio total viene dado por
):
ln [34]

Por lo tanto, la siguiente interacción ocurrirá en la posición:
[35]
El tipo de mecanismo de interacción es seleccionado a partir de las probabilidades

discretas dadas en la ecuación [32] usando nuevamente el método de la transformada inversa.
El ángulo de dispersión y pérdida de energía se generan aleatoriamente a partir de la
función densidad , , para la interacción correspondiente, muestreando a partir de la
ecuación [29]. Por último, el ángulo de dispersión azimutal se genera de acuerdo con la
distribución uniforme en 0,2 (ecuación [30]), como 2 .
Después de muestrear los valores de , y , la energía de la partícula incidente es

reducida, y la dirección de movimiento después de la interacción
′, ′, ′ se obtiene realizando la rotación pertinente al vector director incidente , , .
La simulación de la secuencia prosigue mediante la repetición de los pasos explicados

(ver Figura 23). Una secuencia llega a su final ya sea cuando se abandona el dominio de
simulación o bien cuando la energía restante es inferior a una energía dada, por debajo de
la cual se asume que las partículas han sido efectivamente absorbidas por el medio.
Figura 23 Generación aleatoria de trayectorias usando simulación detallada de la

interacción radiación-materia (Salvat et al., 2011).
1.9.2.3 Aplicación de la Simulación Montecarlo a la calibración en eficiencia
Existen dos métodos para calibrar en eficiencia empleando simulación Monte Carlo, el
método de transferencia de eficiencia y el método de simulación directa Monte Carlo. El
método de transferencia de eficiencia es un método semi-empírico consistente en la
determinación de las FEPEs a utilizar durante la calibración en eficiencia , a partir de
FEPEs experimentales determinados para una geometría de medida de referencia
(generalmente con una fuente puntual) multiplicando por un factor de transferencia. Dicho
factor de transferencia se obtiene, para una energía dada, mediante el cociente entre dos
eficiencias totales absolutas calculadas por simulación Montecarlo (empleando un modelo
computacional de detector dado, a partir de los datos, exactos o no, proporcionados por el

,
fabricante), para la geometría de medida de referencia y para la geometría de medida
,
para la que se pretende estimar la eficiencia de detección .
, [36]

En algunos trabajos, el factor de trasferencia se obtiene calculando mediante

simulación Montecarlo FEPEs en lugar de eficiencias totales:
[37]

Por lo tanto, este método permite calibrar en eficiencia sin necesidad de que el modelo
computacional de detector empleado proporcione eficiencias muy similares a las
experimentales. No obstante, el método tiene el inconveniente de que la geometría de medida
tiene que ser similar a la de referencia para que se puedan obtener resultados de exactitud
aceptable, por lo que no se evita la necesidad de realizar medidas experimentales de muestras
de referencia cuando se cambia considerablemente la geometría de medida.
Por otra parte, el método de simulación directa de Monte Carlo no requiere la medición
experimental de muestras de referencia una vez se ha construido un modelo de detector
suficientemente exacto, es decir, que proporciona FEPEs computacionales en concordancia
con los resultados experimentales, lo cual se consigue mediante un procedimiento conocido
como la caracterización o modelización del detector. Obviamente, la ventaja que proporciona
este método frente a la calibración experimental y el método de transferencia de eficiencias es
la simplicidad y rapidez con la que se puede realizar la calibración en eficiencia del sistema de
espectrometría, para una amplia variedad de materiales de las muestras y geometrías de
medida.
En la actualidad existe una amplia variedad de códigos basados en el Método de

Montecarlo para la simulación de la interacción de la radiación con la materia, susceptibles de
ser usados para la calibración en eficiencia mediante simulación directa. Los más populares
son el GEANT4 (Agostinelli et al., 2003), PENELOPE (Salvat et al., 2011), MCNPX (McKinney
et al., 2006), GESPECOR (Sima et al., 2001), EGS4 (Nelson et al., 1985; Kawrakow and
Rogers, 2006), TRIPOLI-4 (Both et al., 2003) y LabSOCS (Canberra, 2002a). La gran mayoría
de estos códigos, a partir de una serie de parámetros predefinidos por el usuario, tales como
las energías de interés, densidad y composición química del material, geometría de la muestra
y geometría relativa de la muestra respecto al detector, etc., permiten generar un espectro
simulado que, como si se tratara de un espectro experimental, puede ser empleado para
determinar tanto las FEPEs como las eficiencias totales (ver apartado A4.2 de los Apéndices).
1.9.3 El fenómeno de suma por coincidencia
El fenómeno de la suma por coincidencia es una de las fuentes de error más

importantes en la espectrometría gamma tanto durante la calibración en eficiencia experimental

como durante la medición de muestras. Es una consecuencia de la suma de radiación gamma
emitida prácticamente de manera simultánea por un mismo núcleo, lo que ocurre con mayor
probabilidad en el caso de nucleídos con esquemas de decaimiento complicados. A diferencia
de la suma aleatoria, la suma por coincidencia no es dependiente de la tasa de conteo, pero sí
de la geometría de medida, siendo particularmente severa cuando fuentes de pequeño tamaño
están posicionadas muy cerca del detector, más aún si el detector es de gran volumen. Por
esta razón, se recomienda que las fuentes con radionucleidos emisores de cascadas de
radiación gamma no se sitúen en posiciones muy cercanas al detector. El tipo de detectores
donde más notorio se hace este fenómeno es en los detectores tipo pozo, donde muestras de
pequeño volumen son situadas muy cerca de la zona activa del detector, como ya se explicó
anteriormente.
Figura 24 Curvas de eficiencias obtenidas para una fuente de 152Eu situada directamente
sobre la ventana del detector (superior) y a 11.5 cm de dicha ventana (inferior). (Gilmore and
Hemingway, 1995).
En la Figura 24 se aprecia de una manera clara los problemas causados por la suma
por coincidencia en la calibración en eficiencia experimental. En dicha figura se muestran dos
152
curvas correspondientes a una fuente de Eu situada directamente sobre la ventana del
detector y a 11.5 cm de dicha ventana. Se puede observar que en el caso de la fuente
separada 11.5 cm de la ventana, los puntos energía-eficiencia siguen una trayectoria curva
bastante suave que podría ser fácilmente aproximada por una función analítica como las
propuestas con anterioridad. En cambio, en el caso de la fuente situada directamente sobre la
ventana del detector, se observa que los puntos no siguen una línea curva tan clara, por lo que
sería complicado encontrar una curva que se ajustara apropiadamente a dichos puntos, los
cuales no parecen satisfactorios en absoluto. La razón de esta dramática diferencia radica en el
fenómeno de suma por coincidencia.

En la Figura 25 se muestra el esquema de decaimiento simplificado del 152Eu. Como se
152 152
puede observar, los radionucleidos Eu pueden decaer a su isóbaro Gd emitiendo una
partícula (con una probabilidad de aproximadamente 27.92%) o bien, mediante captura
electrónica decaer a su isóbaro 152Sm (con una probabilidad de 72.08%). Cualquiera que sea el
modo de decaimiento, el producto del mismo queda excitado, emitiendo radiación gamma
hasta alcanzar su estado fundamental.
152
Figura 25 Esquema de decaimiento simplificado del Eu (Gilmore and Hemingway,
1995).
Los tiempos de vida de niveles nucleares individuales son muy cortos, mucho menores
que el tiempo de resolución del equipo de espectrometría gamma. Desde el punto de vista del
152
detector cada desintegración de un átomo de Eu en la fuente liberara un número de rayos
gamma, y probablemente de rayos X de manera simultánea, habiendo una cierta probabilidad
de que más de una de esas emisiones sean detectadas conjuntamente. Si eso pasara,
entonces un pulso será registrado representando la suma de las energías de los fotones
individuales detectados simultáneamente, lo que se conoce como la suma de varios fotones
emitidos en coincidencia, o suma por coincidencia.
Tal como ocurre en el fenómeno de suma aleatoria, estos eventos resultan en la

perdida de cuentas en el pico de absorción completa, y, por lo tanto, en la perdida de FEPE, lo
que se conoce como summing-out. También puede darse el caso de que dos o más emisiones
gamma sean detectadas a la vez, de modo que el detector las registra en los canales
correspondientes a la suma de sus energías, que coincide a su vez con otra emisión gamma
del mismo radionúclido, produciéndose el fenómeno conocido como summing-in, que implica el
efecto contrario en el pico donde se suman, aumentando la FEPE correspondiente. El
fenómeno de summing-in se podría dar, por ejemplo, en el caso de que fuesen detectados
simultáneamente las emisiones gamma de 440 y 964 keV en la Figura 25, cuya suma, como se
puede observar en dicha figura, coincide con la energía de la emisión de 1408 keV. Por lo
tanto, dependiendo de las probabilidades de emisión correspondientes y eficiencia de

detección, es probable que en la calibración en eficiencia experimental se subestimen las
FEPEs de los picos de 444 y 964 keV (summing-out), mientras que se sobrevalore la
correspondiente al pico de 1408 keV (summing-in).
El efecto de summing-in, solo puede ocurrir cuando dos o más fotones gamma han sido
absorbidos por completo y de manera simultánea por el material activo del detector. Por otra
parte, el fenómeno de summing-out puede darse al sumarse varias emisiones gamma o X,
hayan sido absorbidas por completo o no (basta con que se absorba completamente una de las
emisiones gamma a la vez que una absorción incompleta gamma o X, para que el evento sea
registrado en una energía más elevada, resultante de la suma de las dos). La suma de fotones
gamma con rayos X ocurre con mayor intensidad en detectores de Germanio diseñados para
detectar fotones de baja energía, tales como los detectores REGe y XtRa. Por lo tanto, queda
claro que, tanto durante la calibración en eficiencia experimental, como durante la medida de
muestras por espectrometría gamma, cuando se empleen picos que pueden estar afectados
por suma por coincidencia, se deberán realizar las correcciones pertinentes.
Por lo general dichas correcciones se realizan estimando unos factores de corrección

por suma por coincidencia CSCF, cada uno correspondiente a una emisión concreta, que
representan el cociente entre la FEPE experimental observada o FEPE “aparente”, y la FEPE
“real”, es decir, la que debería existir para el arreglo muestra-detector si no existiera efecto por
suma por coincidencia.
Un método semi-empírico para determinar dichos factores CSCF es construyendo un

modelo matemático o numérico (por ejemplo, ajustando una curva a una serie de puntos
energía-eficiencia para emisiones libres de suma por coincidencia, o bien empleando
Simulación Monte Carlo con un modelo de detector apropiado) que proporcione FEPEs
suficientemente exactas y precisas, las cuales serían consideradas FEPEs “reales”.
Posteriormente, dividiendo las FEPEs “aparentes” entre las FEPEs “reales” se obtendría el
CSCF, para una determinada emisión, y para la disposición detector-muestra que se ha
empleado para tomar los datos experimentales. Obviamente, otra forma equivalente de obtener
los CSCFs (exactamente los mismos) sería emplear las FEPEs “reales” para calibrar y medir la
actividad de los radionucleidos de interés en muestras de materiales certificados, obteniendo el
CSCF como el cociente entre la actividad medida y el valor certificado.
" "
[38]
" "
Estos CSCFs serían adecuados para la corrección por suma por coincidencia de la
medida de actividades de los radionucleidos correspondientes (empleando sus emisiones
afectadas por dicho efecto) en muestras con características similares a las empleadas para
determinar dichos coeficientes (a energías por encima de los varias centenas de keV, al igual
que pasa con la eficiencia de detección, los CSCF estarán afectados principalmente por la
geometría de medida, siendo la densidad y composición química del material un factor
secundario).

Por otra parte, también existen procedimientos matemáticos (probabilísticos) para
corregir por suma por coincidencia (Gilmore and Hemingway, 1995). En la Figura 26 se
muestra el esquema de decaimiento más simple susceptible de producir suma por
coincidencia. Como se puede observar, consiste en el decaimiento beta a uno de dos estados
excitados seguido de la emisión de tres fotones gamma.
Figura 26 Esquema ilustrativo de un decaimiento simple que podría dar lugar al fenómeno
de suma por coincidencia.
Asumiendo que se va a medir por espectrometría gamma una fuente que contiene una
actividad A de un radionucleido que decae según el esquema ilustrado en la Figura 26, la tasa
de conteo en el pico de absorción completa correspondiente a , suponiendo ausencia de
suma por coincidencia, vendrá dado por:
[39]
Donde y son respectivamente la probabilidad de emisión y la FEPE

correspondiente a . Análogamente se calcularían las tasas de conteo en los picos de
absorción completa correspondientes a y (siempre considerando nula la suma por
coincidencia). En caso de considerar no nula la suma por coincidencia, el conteo en el pico
correspondiente a perderá cuentas debido a la suma de y (la desexcitación del nivel de
mayor energía puede solo dar o , no ambos). El número de cuentas perdidas en el pico de
vendría dado por el producto de la actividad A, la probabilidad de la emisión , la
probabilidad de que la emisión sea detectada apareciendo en el pico de absorción completa
y la probabilidad de que la emisión sea detectada, ya sea de forma completa o no,
apareciendo en cualquier lugar del espectro, es decir, la eficiencia total absoluta ( ). Por lo
tanto, el área neta del pico de sería ahora:
′ [40]
Por lo tanto, el CSCF vendría dado por:
1 [41]

El caso de es ligeramente diferente en tanto en cuanto no todos los fotones gamma
emanados desde el nivel de energía intermedio son consecuencia de la desexcitación desde el
nivel más alto. Una proporción están precedidos inmediatamente por un decaimiento β- y no
puede contribuir a la suma por coincidencia. En este caso el número de eventos de suma viene
dado por el producto del número de eventos dando lugar a tras la emisión , la
probabilidad de detección de en el pico de absorción completa correspondiente ( ) y la
probabilidad de detección de en cualquier lugar del espectro ( ). Por lo tanto, la tasa de
conteo del pico 2 vendrá dado por:
′ [42]
Y el correspondiente CSCF:
1 [43]
Estos dos casos estudiados hasta ahora son los nombrados con anterioridad como
eventos summing-out, para los cuales como se puede observar en las ecuaciones [41] y [43],
los CSCF serán menores que 1.
Por otra parte, cada suma por coincidencia de rayos gamma y completamente
absorbidos producirá una cuenta en un pico equivalente a la suma de sus energías, y, por lo
tanto, el pico correspondiente a vera su área incrementada en lugar de reducida (summing-
in). Aplicando análogamente los mismos criterios que para los casos de y , la tasa de
conteo del pico 3 vendrá dado por:
′ [44]
Y el correspondiente CSCF:
1 [45]
Aunque estos cálculos puedan parecer triviales, debe quedar claro que el caso arriba
estudiado es una gran simplificación con respecto a los esquemas de decaimiento de
radionucleidos reales. Así, por ejemplo, observando la Figura 25, se puede intuir que en el caso
152
del esquema correspondiente al Eu la obtención de los CSCFs no sería sencilla en absoluto,
ya que no solo se debe tener en cuenta cada posible coincidencia γ-γ, sino que también cada
cascada en el lado del 152Sm es probable que produzca coincidencia de las emisiones γ con los
rayos X emitidos. Existen varias publicaciones en donde se deducen las ecuaciones que
permiten calcular los CSCFs para emisiones gamma correspondientes a radionucleidos de
interés a partir de sus esquemas de desintegración y de las FEPEs y eficiencias totales
absolutas, como por ejemplo Xhixha et al. (2016) y Tomarchio and Rizzo (2011). Así, por
ejemplo, en el segundo trabajo se ha obtenido, entre otras, la ecuación correspondiente a la
línea de 964.1 keV del 152Eu antes mencionada:
964.1 1 0.4617 121.8 1 0.1132 440.0 1 0.0167 244.7 719.4 /

964.1 1 0.0185 564.0 1 1.058 41.1 [46]

Como puede observarse, esta ecuación guarda cierto parecido con las mostradas
anteriormente, pero no es tan evidente de obtener en absoluto. En esta ecuación se puede
observar como el pico de 964.1 keV está afectado principalmente por el fenómeno de
Summing-out, aunque también sufre el fenómeno de summing-in, debido a la detección
simultanea de los fotones gamma de 244.7 keV y 719.4 keV. Tanto en las ecuaciones [41],
[43], [45] y [46], se puede observar como los CSCFs diferirán cada vez más de la unidad
(mayores errores por suma por coincidencia) a medida que las eficiencias de detección (de
pico y/o totales) aumenten, algo que ya se había mencionado con anterioridad en este
documento, y razón por la cual, tanto durante la medida de muestras como durante la
calibración en eficiencia experimental, si la muestra contiene radionucleidos cuyas emisiones
son susceptibles de sufrir suma por coincidencia, no se recomienda situarlas cerca del
detector.
Algoritmos Evolutivos
Algoritmo Evolutivo (EAs) (Bäck, 1996) es un término genérico empleado para un

conjunto de métodos estocásticos de optimización inspirados en la teoría de la evolución por
selección natural de los individuos de la población más adaptados. Se trata de una rama de la
inteligencia artificial, siendo utilizados principalmente en problemas con espacios de búsqueda
extensos y no lineales, en donde otros métodos no son capaces de encontrar soluciones en un
tiempo razonable.
Muchos métodos de optimización clásicos confían en la suposición de una serie de

propiedades de la función a optimizar o función objetivo, tales como continuidad, derivabilidad,
linealidad, convexidad, etc. No obstante, esas asunciones no son válidas para muchos
problemas prácticos. Por lo general, los EAs no necesitan de tales asunciones para funcionar
correctamente, por lo que las funciones objetivo pueden ser consideradas como una caja negra
sin mucha información sobre sus propiedades matemáticas. Los EAs únicamente requieren
conocer la función a maximizar o minimizar, y de los requerimientos a satisfacer por las
variables de decisión (restricciones) evaluándose cuantitativamente su satisfacción en los
puntos del espacio de búsqueda. Ésta es probablemente la principal razón por la que los EAs
se han vuelto tan populares durante las últimas décadas.
Este tipo de método de optimización engloba distintos algoritmos de uso común,

hablándose generalmente de tres paradigmas principales de Algoritmos evolutivos, que son los
Algoritmos Genéticos (GAs) (Goldberg, 1989), Estrategias Evolutivas (ESs) (Beyer, 2001) y
Programación Genética (GP) (Banzhaf et al., 1998). Cada uno de estos paradigmas se originó
independientemente y con distintas motivaciones. Durante las últimas décadas, los Algoritmos
Evolutivos se han vuelto bastante populares e importantes, apareciendo nuevas propuestas
que tienden a combinar características de dichos tres paradigmas e incluir mecanismos de
otros campos de estudio, tales como el aprendizaje automático, otros algoritmos de búsqueda
o diferentes estructuras de datos. Algunos ejemplos de estas nuevas propuestas de Algoritmos

Evolutivos son los algoritmos de Optimización de Colonia de Hormigas (ACO) (Dorigo and
Stützle, 2004), Optimización por Enjambre de Partículas (PSO) (Clerc, 2006) y Evolución
Diferencial (DE) (Storn and Price, 1997). Una estructura común de EAs consiste en los
siguientes pasos:
1. Creación de una población inicial (Inicialización).

2. Mientras no se satisfagan los criterios de parada:
a. Seleccionar individuos para reproducción.
b. Reproducir nuevos individuos candidatos.
c. Seleccionar miembros de la siguiente generación.
En el primer paso, la población es inicializada. Cuando no existe información previa, los

individuos de la población inicial son generados aleatoriamente a partir de una distribución de
probabilidad dada (generalmente una distribución uniforme) y dentro de un rango de valores
predefinido. En caso de existir conocimiento previo sobre la posible localización de un óptimo,
la inicialización puede realizarse empleando una distribución simétrica, tal como la distribución
normal, centrada en dicha posible localización.
Tras la inicialización, la población es sometida al bucle de evolución, donde cada

iteración es llamada generación. El criterio de parada más empleado es simplemente un
número predefinido de generaciones máximo, aunque también se puede emplear criterios de
convergencia basados en la evolución de la población durante generaciones previas o en el
conocimiento del valor óptimo esperado. El primer paso del bucle iterativo es la selección de
miembros de la población anterior (generalmente llamados padres) que van a ser sometidos al
proceso de reproducción. La selección de los padres suele realizarse basándose en su nivel de
adaptación a los objetivos de optimización, comúnmente llamado fitness, no obstante, en
algunos tipos de EAs, como en el caso de DE, la selección de dichos padres es realizada de
manera completamente aleatoria a partir de la población anterior. La reproducción consiste
frecuentemente en las operaciones de cruce/recombinación, y mutación. El
cruce/recombinación combina dos o más padres seleccionados de la población anterior para
generar uno o más individuos de la nueva población, o hijos. Por otra parte, la operación de
mutación significa una ligera alteración de cada individuo y tiene el propósito de generar
variabilidad en la población, de modo que se reduzca el riesgo de estancamiento.
Se espera que se puedan conseguir, de los individuos de la nueva población

generados mediante las operaciones de cruce/recombinación y mutación, candidatos que se
adapten mejor a los objetivos del proceso de optimización. No obstante, no todos los nuevos
individuos estarán más adaptados, por lo que es necesario en cada generación seleccionar los
miembros más aptos para la siguiente generación. Si la selección garantiza que el mejor
miembro encontrado hasta el momento es seleccionado para la siguiente generación, entonces
la selección es elitista, y el EA es un método de optimización elitista. El grado en el que la
selección prefiere mejores miembros es conocido como la presión de selección, y, aunque la
operación de selección debería claramente preferir los individuos más adaptados, la presión de

selección no debería ser demasiado elevada, ya que ello podría conducir a una rápida perdida
de diversidad en la población y por lo tanto a una convergencia prematura.
Conseguir un equilibrio entre el efecto de explotación debido al proceso de selección y

el efecto de exploración causado por la reproducción es una de las claves en un EA y
determina como de codicioso, rápido, o fiable es dicho algoritmo. Los algoritmos muy
codiciosos llegan rápidamente al óptimo global en problemas sencillos, pero en cambio, en
muchos problemas de mayor complejidad convergen en óptimos locales. Por otra parte,
muchas veces los EA que tardan más en converger son exitosos con problemas complejos.
Dado que los EAs son métodos estocásticos con varias soluciones candidatas simultáneas que
evolucionan en cada generación, no es posible realizar un análisis de su convergencia
mediante técnicas matemáticas convencionales. No obstante, investigaciones sobre
convergencia de EAs han llegado a la conclusión de que para que puedan converger al óptimo
global, deben ser elitistas, y capaces de generar cualquier solución candidata dentro del
espacio de búsqueda empleando las operaciones de reproducción antes mencionadas (Bäck,
1996).
Nuevamente debido a la naturaleza estocástica de los EAs, las comparaciones entre

distintos algoritmos de este tipo se realizan de manera empírica, probando los algoritmos a
comparar para uno o varios problemas test, fijando una serie de parámetros de control
empleados por los métodos de optimización y estableciendo unos criterios de evaluación de la
calidad de los resultados obtenidos.
1.10.1 Optimización mono-objetivo y multi-objetivo
Los EAs pueden clasificarse en algoritmos mono-objetivos o multi-objetivos. Los

primeros tratan del problema de optimización de una única función objetivo (optimización
mono-objetivo), sujetos a unas restricciones, que a su vez pueden dividirse en funciones de
restricción y restricciones de contorno. Dado que los EAs están generalmente diseñados para
el problema de minimización, el problema de optimización mono-objetivo puede representarse
en lenguaje matemático de la siguiente forma:
1 0
2 0
⋮
0 [47]
1 1 1
2 2 2
⋮
Por lo tanto, hay una única función objetivo a minimizar, funciones restricción que
limitan el espacio de búsqueda y m variables de decisión , las cuales definen los valores de
la función objetivo y funciones restricción, formando conjuntamente el vector de decisión ,

que representa a una solución candidata o individuo de la población. La optimización mono-
objetivo busca, por lo tanto, encontrar el vector de decisión que minimice el valor de la
función objetivo sin contradecir ninguna de las restricciones.
Por otra parte, muchos problemas prácticos de optimización tienen varios objetivos que
cumplir a la vez, lo que se conoce como optimización multi-objetivo, pudiéndose expresarse
matemáticamente como:
1
, 2
,…,
1 0
2 0
⋮
0 [48]
1 1 1
2 2 2
⋮
La diferencia principal con respecto al caso anterior es la existencia de varias funciones

a optimizar. En los problemas multi-objetivo, generalmente los objetivos están en conflicto entre
ellos, es decir, la minimización de una función objetivo se consigue con soluciones que tienden
empeorar los resultados de otra función objetivo. Por ello, muchas veces no es posible
encontrar una única solución que sería óptima para todas las funciones objetivo. Por lo tanto, la
optimización multi-objetivo consiste en buscar un conjunto de soluciones que represente el
mejor compromiso posible entre los diferentes objetivos. Para tales soluciones, ninguno de los
objetivos puede ser mejorado sin empeorar al menos uno de los otros objetivos, definición dada
por Edgeworth en 1881 pero conocida comúnmente hoy en día como optimalidad de Pareto,
después de que Vilfredo Pareto desarrollara en mayor profundidad esta definición (Bergey et
al., 1999).
Para poder comprender el concepto de optimalidad de Pareto, es necesario en primer

lugar definir el concepto de dominancia. Sean dos vectores decisión y , se dice que la
solución representada por el vector domina a la solución representada por cuando los
valores correspondientes de las funciones objetivo en la primera solución son en todo los
casos mejores (menores en el caso de minimización que nos compete) que en la segunda
solución , lo cual se expresa como:
≻≻ ⇔ ∀ 1,2, … , [49]
En la Figura 27 se puede observar los resultados de un problema de optimización multi-

objetivo con dos funciones objetivo, es decir, un problema bi-objetivo, con también dos
variables de decisión. En el espacio de las funciones objetivo se muestran las evaluaciones de
las funciones objetivo de cada solución candidata, observándose que una parte de los puntos
representados (redondeados en rojo) no se encuentran dominados por ninguna otra solución.
El conjunto de puntos que cumplen esta condición de no dominancia es el llamado frente de

Pareto, el cual no tiene por qué ser continuo, y representa al conjunto de las soluciones
óptimas (valor de las funciones para la solución correspondiente) del problema multi-objetivo.
Figura 27 Ejemplo de soluciones candidatas y frente óptimo de Pareto (circunferencias

rojas en espacio de funciones) para un problema bi-objetivo con dos variables de decisión.
Por último, si se quiere emplear un EA para maximizar una función objetivo concreta,
ya sea en un problema de optimización multi-objetivo o mono-objetivo, tan solo es necesario
multiplicar dicha función objetivo por -1, dado que la maximización de una función
equivale a la minimización de . Por otra parte, cualquier función restricción puede
ser convertida en 0 ya que, 0⇔ 0 y 0⇔ 0∩
0.

Capítulo 2
Desarrollo de una metodología simple para

la caracterización de detectores HPGe
empleando simulación Monte Carlo y un
algoritmo evolutivo (primera publicación)
J. G. Guerra, J. G. Rubiano, G. Winter, A. G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo,
A. Tejera, J.M. Gil, R. Rodríguez, P. Martel, A simple methodology for
characterization of germanium coaxial detectors by using Monte Carlo
simulation and evolutionary algorithms, Journal of Environmental
Radioactivity 149 (2015) 8

Journal of Environmental Radioactivity 149 (2015) 8e18
Contents lists available at ScienceDirect
Journal of Environmental Radioactivity

journal homepage: www.elsevier.com/locate/jenvrad
A simple methodology for characterization of germanium coaxial

detectors by using Monte Carlo simulation and evolutionary
algorithms
J. G. Guerra a, b, *, J. G. Rubiano a, G. Winter b, A. G. Guerra a, H. Alonso a, M.A. Arnedo a,
A. Tejera a, J.M. Gil a, R. Rodríguez a, P. Martel a, J.P. Bolivar c
a
Departamento de Física, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 3501 Las Palmas de Gran Canaria, Spain
b
Instituto Universitario de Sistemas Inteligentes y Aplicaciones Num
ericas en la Ingeniería, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 3501 Las Palmas de
Gran Canaria, Spain
c
Departamento de Física Aplicada, Universidad de Huelva, Campus de Excelencia Internacional del Mar (CEIMAR), 21071 Huelva, Spain
a r t i c l e i n f o a b s t r a c t
Article history: The determination in a sample of the activity concentration of a specific radionuclide by gamma spec-
Received 21 January 2015 trometry needs to know the full energy peak efficiency (FEPE) for the energy of interest. The difficulties
Received in revised form related to the experimental calibration make it advisable to have alternative methods for FEPE deter-
18 April 2015
mination, such as the simulation of the transport of photons in the crystal by the Monte Carlo method,
Accepted 19 June 2015
which requires an accurate knowledge of the characteristics and geometry of the detector. The charac-
Available online 16 July 2015
terization process is mainly carried out by Canberra Industries Inc. using proprietary techniques and
methodologies developed by that company. It is a costly procedure (due to shipping and to the cost of the
Keywords:
Gamma-ray spectrometry
process itself) and for some research laboratories an alternative in situ procedure can be very useful. The
Monte Carlo method main goal of this paper is to find an alternative to this costly characterization process, by establishing a
Differential evolution method for optimizing the parameters of characterizing the detector, through a computational procedure
Efficiency calibration which could be reproduced at a standard research lab. This method consists in the determination of the
Characterization germanium detectors detector geometric parameters by using Monte Carlo simulation in parallel with an optimization process,
based on evolutionary algorithms, starting from a set of reference FEPEs determined experimentally or
computationally. The proposed method has proven to be effective and simple to implement. It provides a
set of characterization parameters which it has been successfully validated for different source-detector
geometries, and also for a wide range of environmental samples and certified materials.
© 2015 Elsevier Ltd. All rights reserved.
1. Introduction calibration of the measuring system can be performed experi-

mentally by using certified reference sources whose activities are
Gamma spectrometry with HPGe detectors is a common tech- well known. Nevertheless, it demands the creation of standards, for
nique to identify and quantify a wide range of gamma emitting each geometry, composition and density of the sample to analyse,
radionuclides due to its high energy resolution. In particular, these using known quantities of radionuclides. In many situations, such
detectors are commonly used for the analysis of low-level activity as in the analysis of soil, the preparation of standard samples that
environmental samples. In the estimations of activity concentration are identical to the sample matrices can be a very complex process.
of a sample by gamma-ray spectrometry is needed to know the full For the aforementioned reasons, empirical method for efficiency
energy peak efficiency (FEPE) of the system for the photopeak of calibration may become a costly process in term of time and
interest, which depends on the photon energy, density and budget. Additionally, the analysis of important effects such as the
composition of the sample, and source-detector geometries. The coincidence summing on the detector efficiency or the optimisation
of sample geometry on the detector sensitivity not be able
addressed by experimental calibration procedures (McNamara
* Corresponding author. Departamento de Física, Universidad de Las Palmas de et al., 2012; Britton et al., 2014).
Gran Canaria, 3501 Las Palmas de Gran Canaria, Spain.
E-mail addresses: jgarcia@dfis.ulpgc.es, jglezg2002@gmail.com (J. G. Guerra).
http://dx.doi.org/10.1016/j.jenvrad.2015.06.017
0265-931X/© 2015 Elsevier Ltd. All rights reserved.
J. G. Guerra et al. / Journal of Environmental Radioactivity 149 (2015) 8e18 9
Monte Carlo simulations have been widely used as a computa- increases the cost of the equipment, but it has the advantage that,
tional alternative to empirical calibration to avoid these problems. once characterized the detector, it can be used to generate cali-
The Monte Carlo methods are numerical techniques based on the bration by software for a wide range of geometries and composi-
creation of a stochastic model of the system under study, so that the tions of the samples and containers.
desired values of the physical quantities characterizing the system Due to its high cost and time consumed in the process, it is not a
are derived from the expected values of certain random variables common practice to characterize detector once installed in the
(Abbas et al., 2002). These variables are obtained in turn as com- laboratory. Furthermore the characterization processes is based on
binations of other random variables describing the different pro- the properties and dimensions of the HPGe detector at the time of
cesses occurring in the system. In the case of gamma spectrometry, the characterization. Therefore, any changes in crystal properties
physical processes to be considered are the transport and interac- (e.g. it is known that the thickness of the dead layer increases over a
tion of gamma rays into the sample itself and detector. For this, it is period of years if the detector is not kept refrigerated at the proper
needed to know the physical characteristics of the source and de- temperature) could induce an error in the efficiency calculations.
tector, and to implement a physical model for the interaction of This implies that the detector must be characterized again over
photons into the detector based on atomic processes involved time, with the disadvantages that this entails. Another drawback of
(photoelectric absorption, Compton scattering and pair creation), the characterization process is that no commercial procedure has
and the coefficients of absorption and attenuation of the different been developed to characterize some types of detectors, such as the
media involved. Calibration methods based on Monte Carlo have well detectors. Therefore a methodology to characterize a detector
been applied to a wide variety of source distributions and mea- in the laboratory, using efficiency data provided by another pro-
surement conditions (Ewa et al., 2001; Helmer et al., 2004; Hurtado cedure (theoretical or experimental) can be a useful tool.
et al., 2004; Kamboj and Kahn, 2003; McNamara et al., 2012; This paper shows a new methodology developed for computa-
Nikolic et al., 2014; Salgado et al., 2006; Sima and Arnold, 2009; tional characterization of an Extended Range Germanium Hyper-
van der Graaf et al., 2011), even to calibrate portable HPGe de- pure detector (HPGe XtRa) by obtaining the geometrical
tectors for environmental monitoring (Boson et al., 2009; characteristics of an equivalent model of the detector, which can be
Gutierrez-Villanueva et al., 2008; Hurtado and Villa, 2010; used in Monte Carlo calculations of efficiency calibration curves.
Rostron et al., 2014; Zhang et al., 2013). These simulation tech- This methodology only requires knowing an accurate set of
niques allow to establish a summing free efficiency or to correct for experimental or theoretical FEPEs for a given spectrometer and one
self-absorption effects (Dababneh et al., 2014; Dziri et al., 2012; or several source-detector geometries and sample's material. These
Laborie et al., 2000; Vargas et al., 2002), also accurate efficiencies FEPEs can be obtained at the laboratory through a standard cali-
have been obtained by optimizing of several sample factors, as bration procedure.
density, matrix composition or geometrical configuration (Huy
et al., 2012; Kaminski et al., 2014; Yang et al., 2013). The unknow- 2. Material and methods
ing of detector geometry parameters has been reported as one of
main causes of discrepancies in the efficiency determination 2.1. Instrumentation, computational codes to FEPE calculation and
(Nikolic et al., 2014), then several Mote Carlo model have been certified reference sources
focused in characterizing the detector geometry (Boson et al., 2008;
Budjas et al., 2009; Courtine et al., 2008; Hardy et al., 2002; Huy The gamma-ray spectrometry equipment used in this study is a
et al., 2007; Maleka and Maucec, 2005; Rodenas et al., 2003; Canberra XtRa HPGe detector, model GX3518. The detector has 38%
Szentmiklo si et al., 2014). of relative efficiency in relation to an NaI(Tl) detector with an active
Thus a key element for calibration by Monte Carlo simulation is area of 3 300 and nominal FWHM of 0.875 keV at 122 keV and
the accurate knowledge of the physical and geometrical charac- 1.8 keV at 1.33 MeV and it works coupled to a DSA-1000 Canberra
teristics of the detector such as length and diameter of the Ge multichannel analyzer. The detector is shielded with Fe 15 cm thick
crystal, thickness of the dead layers, dimensions of the package and and located in a room with walls and ceiling made of concrete in
window, etc. The process to determine these parameters is usually the ground of a three plants building. The spectral analysis is per-
known as characterization of the detector. This characterization formed using the Canberra Genie 2000 software package
procedure increases the cost of the equipment but it has the (Canberra, 2002). The detector has been characterized to permit the
advantage that, once characterized the detector, it can be used to efficiency calibration by the Canberra's LabSOCS (Laboratory
generate calibration by software for a wide range of geometries and SOurceless Calibration Software) code (Canberra, 2013) that per-
compositions of the samples and containers without the need for forms mathematical efficiency calibrations of Ge detectors, without
reference sources (Bronson, 2003; Cornejo Díaz and Jurado Vargas, any use of radioactive sources by the laboratory user. The Can-
2008; Venkataraman et al., 2005). berra's characterization methodology uses an experimental pro-
The characterization of the detector is usually performed before cedure to analyse the response of the detector to sources in the
the acquisition of the system and combines the use of experimental vicinity thereof over a range of photon energy of 10 keV to 7 MeV,
measurements of FEPEs and Monte Carlo Simulation. An initial combined with a computational process to determine the detector
model of the specific detector to be characterized is created by parameters using the MCNP Monte Carlo Code (Briesmesiter, 1992;
using the nominal dimensions provided by the manufacturer and it X5 Monte Carlo Team, 2008). As result, a characterization file with a
is used as input of a Monte Carlo code. This detector model is then comprehensive array of point-source efficiencies in different loca-
validated by comparing the FEPEs provided by the Monte Carlo tions around detector is obtained. This information is exclusive for a
code with experimental efficiencies obtained for several source- given detector and it has to be introduced as a LabSOCS input file. In
detector geometries and samples material in a wide range of en- this work the LabSOCS code was used to generate the FEPEs used as
ergies. If needed, changes are made in the dimensions of the de- reference values, but any other method could be used to determine
tector, and new computational FEPEs are generated by the Monte them such as experimental procedures based on the use of Certified
Carlo code. The detector model is considered valid if the compu- Reference Material (CRM).
tational efficiencies are in agreement with the experimental ones To develop the computational characterization methodology
within a level of acceptable uncertainty. This characterization proposed in this work we have used the PENELOPE code (Salvat
procedure requires several weeks of work by the manufacturer and et al., 2001, 2011; Sempau et al., 1997; Sempau et al., 2003), a
10 J. G. Guerra et al. / Journal of Environmental Radioactivity 149 (2015) 8e18
simulation code of transport for electrons and photons based on the Table 2
Monte Carlo method. PENELOPE provides to the user control over IAEA Certified Reference Materials. Centesimal composition and density (IAEA,
1987).
the parameters of the numerical model, allowing changing the
geometry and materials of the detector, which is essential for our IAEA-RGK-1 IAEA-RGU-1 IAEA-RGTh-1
purpose. The computer code PENELOPE consists of a set of sub- Density 1.33 g/cm3 1.1 g/cm3 1.25 g/cm3
routines written in FORTRAN that allows performing Monte Carlo Centesimal composition O:36.72% O:53.80% O:47.95%
simulation of coupled electronephoton transport in arbitrary ma- S:18.40% Na:0.10% Si:42.07%
K:44.87% Al:0.10% Th:2.89%
terials for a wide energy range, from a few hundred eV to about
Si:45.70% U:7.09%
1 GeV. For a specific geometry, the user has to provide a MAIN Ca:0.10%
program to control the entire process and the evolution of each Fe:0.10%
event. In this work, given the cylindrical geometry of the detector, it U:0.10%
has been used as the main program, the pencyl.f subroutine created
for the simulation of particle transport in cylindrical geometries
and included into the PENELOPE distribution package. The code
requires the information contained in several input files, to specify
the geometry of the detector, active bodies (areas where ionizing
radiation that comes to the detector is recorded), sample geometry,
materials, type of radiation emitted sample (g or b) and its corre-
sponding energy, the duration of the simulation, etc. As results the
code generates an output with the FEPEs obtained from the simu-
lation for any energy and its statistical uncertainty.
To validate results of the characterization procedure, we have
determined the activity concentration of several certified reference
materials covering the whole range of energy for environmental
samples. For this purpose, the IAEA reference standards RGK-1
(Potassium Sulfate), RGU-1 (Uranium Ore) and RGTh-1 (Thorium
Ore), whose characteristics are summarized in Tables 1 and 2, have
been used (IAEA, 1987).
2.2. Computational characterization procedure
2.2.1. FEPEs of reference and sample modelling

The first step in the methodology is to obtain a set of FEPEs for
the gamma spectrometry system to be used as reference. As it was
said above, in this work it has been generated by means of the
LabSOCS code since it provides a great flexibility for developing and
validation of the procedure. To model a sample of reference for Fig. 1. Dimensions of cylindrical polypropylene container with a sample of distilled
obtaining the FEPEs, it has been used a cylindrical polypropylene water of 25 mm in height used for obtaining the FEPEs of reference.
container with a sample of distilled water of 25 mm in height
whose dimensions are showed in Fig. 1. The dimensions of the
To have a representative distribution of FEPE points over the
container were selected to be equivalent in volume to a standard
range of interest of the gamma ray spectrum for environmental
frustoconical sample container which is widely used in environ-
samples, a set of 12 energies in the interval 45e1800 keV was
mental gamma spectrometry.
Table 1
IAEA Reference Materials certified values used to validate the results of the characterization procedure (IAEA, 1987). RGK-1 (Potassium Sulphate), RGU-1 (Uranium Ore) and
RGTh-1 (Thorium Ore).
Sample Nuclides & Chemical elements Magnitude Unit Uncertainty 95% C.I.
40
IAEA-RGK-1 K 14,000 Bq/kg 13,600e14,400
K 448,000 mg/kg 445,000e4,51,000
Th <0.01 mg/kg e
U <0.001 mg/kg e
232
IAEA-RGU-1 Th <4 Bq/kg e
235
U 228 Bq/kg 226e230
238
U 4940 Bq/kg 4910e4970
40
K <0.63 Bq/kg e
K <20 mg/kg e
Th <1 mg/kg e
U 400 mg/kg 398e402
232
IAEA-RGTh-1 Th 3250 Bq/kg 3160e3340
235
U 3.6 Bq/kg 3.3e3.9
238
U 78 Bq/kg 72e84
40
K 6.3 Bq/kg 3.1e9.5
K 200 mg/kg 100e300
Th 800 mg/kg 784e816
U 6.3 mg/kg 5.9e6.7
chosen. The set FEPE of reference generated by LabSOCS for the

sample of reference is showed Table 3.
2.2.2. Equivalent detector model

The main task in a characterization process is determining
accurately several geometric properties of the detector which are
not usually provided by the supplier. The degree of detail of this
model is a function of the computation time required for simulation
and, in this work, a simplified model of the Canberra XtRa HPGe
detector, further referred to as “Equivalent Detector”, has been
assumed. In this model of detector, which is a compromise between
accuracy and reduced computation time, the following simplifica-
tions have been carried out:
a) The characterization procedure has been developed for ge-

ometries in which the sample containers are placed on the
top of the detector. The crystal subjection brackets, situated
in the inner lateral surface of the detector, do not have
practically influence on the simulation in this geometry and
in consequence they do not have been included in the
simplified detector model. In the case of using Marinelli
backers which wrapped the detector this simplification hy-
pothesis should be revised.
b) The dead layers in the upper part of the detector and the
inactive core have not been considered due to theirs negli-
gible thickness (tenths of micrometres).
c) The attachment detail of the carbon composite window has
Fig. 2. Vertical section view of the equivalent model of the HPGe XtRa detector
been simplified as it is shown in Fig. 2.
considered for simulation by PENELOPE with its geometrical characteristics.
d) The materials considered in the simplified detector model
are germanium crystal (including dead layer) for the main
volume of the detector, aluminium for the outer housing and order to carry out this task we have developed a computer code
carbon composite for the thin window on the top. The based on a differential evolution algorithm (DE) for performing the
sample has been modelled by distilled water into a poly- optimization process.
propylene container. An evolutionary algorithm (EA) is a stochastic numerical opti-
mization procedure inspired by the theory of biological evolution,
In Fig. 2 a completed description of the equivalent detector which uses operators such as reproduction, mutation, crossover,
model is shown. Third column in Table 4 shows the values specified and selection. Evolutionary algorithms consider that candidate
by Canberra for the geometric features in Fig. 2. The proposed solutions to the optimization problem play the role of individuals in
methodology of characterization is based in an optimization pro- a population, and the objective function determines the quality of
cess of several geometric parameters as it will be explained in the the solutions. This technique optimizes a problem by maintaining a
following section. The dimensions without to specify in Table 4 population of candidate solutions and creating new candidate so-
(Dcw, Hcr, Ich, Icd, Dlt) correspond to the five selected geomet- lutions by combining existing ones according to the repeated
rical variables for the optimization problem. application of the cited operators, and then keeping whichever
candidate solution having the best score or fitness on the optimi-
2.2.3. Optimization procedure zation problem. The primary advantage of EAs over numerical
The procedure developed in this paper to obtain a computa- methods is that they just require the objective function values,
tional characterization is based on finding the geometric parame- while properties such as differentiability and continuity are not
ters of the detector that minimize the difference between the set of necessary. DE algorithms are a subset of EA ones, characterized by
reference FEPEs and those calculated using the PENELOPE code. In their high speed of convergence to the optimum in problems with a
single objective function. They have a high capacity of exploration,
minimizing obtaining local optima. In addition, the performance of
Table 3 these algorithms depends on the control of a few parameters,
Set of reference FEPEs computed by LabSOCS and uncertainties.
which facilitates their use (Storn and Price, 1997). The existing
Energy (keV) Efficiency Uncertainty (%) literature clearly indicates growing popularity of DE as a simple and
45 1.28597 101 15 robust optimizer and that DE exhibits remarkable performance in
62 1.34341 101 10 optimizing a wide variety of optimization problems. Compared to
85 1.33018 101 10 most other EAs, DE is much more simple and straightforward to
110 1.25742 101 10
implement. Simplicity to code is important for practitioners from
135 1.15334 101 10
180 9.66806 102 8 other fields, since they may not be experts in programming and are
270 6.79590 102 8 looking for an algorithm that can be simply implemented and
450 4.23012 102 6 tuned to solve their domain-specific problems (Das and Suganthan,
630 3.15051 102 6 2011).
900 2.34173 102 4
1260 1.79774 102 4
In a DE algorithm, individuals in the population (candidate so-
1800 1.29410 102 4 lutions) are represented by a vector of n real numbers,
Table 4
Geometrical characteristics specified by the manufacturer (Canberra) used in the equivalent model of the HPGe XtRa detector. In the third column, the dimensions without to
specify (e) are the geometrical variables selected for the optimization problem. Columns 4th to 6th shows the assignation of the unknown geometric characteristics to the
variables of the optimization problem (xgp;m ) and the minimum (xmin
m ) and maximum (xm
max ) values of each variables. Best solution obtained by the optimization process is
shown in last column. All values given in mm.
Characteristic Denomination Dimension Variable xmin

m xmax
m Solution
Hd Housing diameter 73.00 e e e e

Ht Housing thickness 1.50 e e e e
Wt Window thickness 0.60 e e e e
Cl Crystal length 50.51 e e e e
Cd Crystal diameter 29.76 e e e e
g
Hcr Higher curvature radius e xp;1 2.0 6.0 3.50
Dcw Distance crystal e window e xgp;2 3.0 8.0 6.75
Dlt Dead layer thickness e xgp;3 0.2 1.5 0.82
Icd Inactive core diameter e xgp;4 6.0 14.0 6.40
Ich Inactive core height e xgp;5 20.0 44.0 23.30
xgp ¼ ðxgp;1 ; …; xgp;m ; …; xgp;n Þ, where each component, xgp;m , corre-

sponds to a different variable of the optimization problem, p in- x0p;m ¼ xmin max min
m þ randð0; 1Þ xm xm ; for p ¼ 1…NP; m ¼ 1…n
dicates each candidate solution and running from 1 to NP (size of
the population of candidate solutions, or number of parents), and g (2)
refers to the iteration in the evolutionary loop, called generation. It
Where xmax
m and xmin
m are the maximum and minimum values for
is assumed that the domain of the variables of the problem is
each variable m a stated in Table 4 and rand(0,1) is a random scalar
restricted between minimum and maximum values
generated from the standard uniform distribution on the interval
xmin ¼ ðxmin min min
1 ; …; xm ; …xn Þ and, x
max ¼ ðxmax ; …; xmax ; …xmax Þ, for
1 m n
0 < rand(0,1) < 1. Once generated this first population, all in-
all candidate solution, p, and whichever generation, g. In this paper,
dividuals are evaluated by Eq. (1) for posterior comparison.
as mentioned above, the variables of the optimization problem are
the five unknown geometric characteristics given in Table 4, so the
g g g g g g b) Mutation
individuals are defined by a vector xp ¼ ðxp;1 ; xp;2 ; xp;3 ; xp;4 ; xp;5 Þ ,
whose five components represent respectively to (Hcr, Dcw, Dlt,
The first step for any iteration of the evolutionary loop is the
Icd, Ich). Minimum and maximum values for these components are
mutation, which involves the construction of NP mutant vectors.
listed in fifth and sixth column in Table 4.
Each mutant vector ngp is created from three randomly selected
The function to be minimized is the sum of the quadratic relative
individuals with index a, b, c ε {1, 2, …, NP} mutually different by the
differences between the FEPEs calculated by PENELOPE, and the set
following linear combination:
of FEPEs of reference, according to the following equation:

ngp ¼ xgc þ F xga xgb ; for p ¼ 1…NP (3)
0 12 F is a parameter that controls the rate of mutation and varies in

g g g g g
g Xi¼e εPEN x ; x ; x
p;1 p;2 p;3 p;4 ; x ; xp;5 ; Ei εref ðEi Þ the range 0 < F 2 (Storn and Price, 1997). The right choice of this
fopt xp ¼ @ A parameter related to the speed of convergence, increases the ac-
i¼1
εref ðEi Þ
curacy of the solution and the ability to escape from local minima.
(1) In general, the ability to perform local search (exploitation) is
achieved through small values of F and, conversely, perform global
Where e is the number of photopeaks whose efficiencies are search (exploration) is achieved with higher values of F (Zhang and
desired to know, Ei is the energy of each photopeak, Sanderson, 2009). In order to explore the solution space in the early
εPEN ðxgp;1 ; xgp;2 ; xgp;3 ; xgp;4 ; xgp;5 ; Ei Þ is the calculated efficiency by iterations and exploit it in the last ones, in this paper we have
PENELOPE, corresponding to individual p in generation g, and for a proposed to use a variable weighting factor over generations ac-
photopeak with energy Ei and εref(Ei) is the reference efficiency cording to the next equation:
(calculated in this paper by LabSOCS) for a photopeak with energy
Ei. 1
FðgÞ ¼ 2 1 (4)
The structure of the optimization code developed is explained 1þ e50:15$g
graphically in the flowchart showed in Fig. 3. It is basically
To ensure that the components of the mutant vectors are within
composed of 4 steps. The first of them, initialization, is performed g
the previously fixed interval xmin max
m np;m xm , the algorithm
at the beginning of the execution of the search to define the first
performs the following allocations:
population set. Next steps, mutation, crossover and selection, are
sequentially repeated until one or several stopping criteria are
If ngp;m < xmin
m then ngp;m ¼ xmin
m
fulfilled (maximal number of generations reached, elapsed time g g ; for p ¼ 1…NP; m ¼ 1…n
If np;m > xm then np;m ¼ xmax
max
m
exceeded, or quality of solution reached, among others). These
steps are explained below in detail. (5)
a) Initialization c) Crossover
Population is initialized (generation g ¼ 0), by random genera- Once NP mutant vectors have been generated, the process of
tion of each individual x0p through the following equation, crossover starts. This step consists in generating new candidate
Fig. 3. Flowchart of the computational characterization process.
g
solutions called trial vectors t p by randomly mixing the mutant ten times the number of variables n. The weighting factor F varies
vectors ngp with the original vectors xgp using the next rule: from 2 to 0, according to the Eq. (4). Also, as stop criterion a
( maximum of 100 generations has been adopted. The computer time
g ngp;m if randð0; 1Þ < CR employed to perform the optimization process was around 134 h
tp;m ¼ g ; for p ¼ 1…NP; m ¼ 1…n (6)
xp;m in any other case (5.5 days) using a 3.1 GHz i7 processor. The geometrical parameters
obtained by the best solution are shown in the last column of
Where 0 < CR < 1 is a parameter that controls the rate of crossover Table 4, and the minimum value of the optimization function of Eq.
g
and it must be defined previously. Since the comparison is made (1) is fopt ðxpopt Þ ¼ 5:3698 105 .
variable by variable, (component by component of vectors), the To illustrate the goodness of this solution, in Table 5 we compare
trial vectors built by this operator are a mixture between mutant the reference FEPEs with the set of FEPEs generated by PENELOPE
and original vectors. using the geometrical characterization values obtained. In the last
column are shown the relative differences, in absolute value, be-
d) Selection tween these efficiencies using as reference the LabSOCS value. As it
can be appreciate there is a good agreement between both results.
The last step of each iteration is the selection, which essentially The maximum relative difference is lower than the 0.5% in the
consists in comparing the evaluations of Eq. (1) for the trial vectors, whole range studied. In fact this maximum difference is lower than
g g
t p , and for the original vectors, xp . The vectors selected for the next
generation, xgþ1 p ,will be the ones that have the best (lowest) values
of the function to optimize (fopt) as stated the following equation,
( g g Table 5
g
gþ1 t p if fopt t p < fopt xp Comparison between the FEPEs obtained for each energy by PENELOPE (εPEN) and
xp ¼ ; for p ¼ 1…NP (7)
xgp in any other case LabSOCS (εLab). In the right column are shown the relative differences between these
efficiencies using as reference the LabSOCS values.
E (keV) εPEN εLab Dr (%)
45 0.128364 0.128597 0.2

62 0.134148 0.134341 0.1
2.3. Results 85 0.132839 0.133018 0.1
110 0.126200 0.125742 0.4
2.3.1. Characterization results 135 0.115414 0.115334 0.1
180 0.096535 0.096681 0.2
To obtain the characterization parameters of the XtRa HPGe
270 0.067675 0.067959 0.4
spectrometer, the evolutionary algorithm was run with a popula- 450 0.042389 0.042301 0.2
tion size of 48 individuals (NP ¼ 48) and a crossover value rate of 0.9 630 0.031493 0.031505 0.0
(CR ¼ 0.9). These values have been adopted following the recom- 900 0.023400 0.023417 0.1
mendation in the paper of Storn and Price (1997) where it is said 1260 0.017967 0.017977 0.1
1800 0.012977 0.012941 0.3
that the population size NP should take a value between five and
the uncertainty presented by the reference FEPEs computed by shows the calibration curves obtained by both programs for
LabSOCS. different heights of the sample. The relative differences between
A continuous calibration curve for the detector efficiency has the calibration curves as a function of energy are shown in Fig. 5b. It
also been obtained from the PENELOPE FEPEs by a least squares fit observed the good response of the characterization under changes
to a fourth degree logarithmic polynomial as usual (Debertin and in the sample height. The discrepancies are in any case lower than a
Helmer, 1988), through the following expression: 2.1%, with maximum difference at 55 keV for 10 mm of sample
height. We would like to point out that no systematic deviations as
X
i¼n the difference between the height of the sample and the charac-
ln ε ¼ ai lni E (8) terization height (25 mm) increases.
i¼0
The second set of tests has been performed by computing a
A coefficient of determination (R2) of 0.9994 has been obtained, series of FEPEs using the same material and height of the sample
its value, very close to the unit, confirms the goodness of fit. The employed for the characterization (25 mm of distilled water), but
logarithmic curve is useful for fitting, but the goal of the calibration with containers of different diameters. The geometry of the con-
is to establish an equation of the efficiency in terms of energy. This tainers used is shown in Fig. 6. The calibration curves obtained by
equation ε ¼ f(E) derived from Eq. (8) is LabSOCS and PENELOPE codes and its relative differences for the
different containers are showed in Fig. 7. The maximum value of the
εðEÞ ¼ exp 23:3985 þ 13:6627 lnE 3:0235 ln2 E residuals (<1.8%) is obtained for energies around 1800 keV in the
case of the container R2.
þ 0:2716 ln3 E 0:0088 ln4 E (9) The results obtained confirm the stability of the characterization
obtained for changes in the dimension of the sample for a cylin-
where the energies are expressed in keV. We have also constructed drical geometry. Another kind of containers such as Marinelli
an energyeefficiency curve for the LabSOCS data following the beakers which are wrapped around the detector could require a
same procedure. Both efficiency curves have been plotted in Fig. 4a. better model of the detector to include features such as the crystal
As it can be observed, the difference between the efficiency curves subjection brackets. Nevertheless the mathematical model devel-
is negligible. To estimate the discrepancy between the curves, it has oped in this work can be easily adapted for that task.
been computed the relative difference for these curves taking again
as reference the LabSOCS values (Fig. 4b). The residuals does not
exceed, in any case a 0.25% in absolute value, appearing the 2.3.2.2. Experimental validation by certified materials.
maximum deviation around photopeak energies of 45 keV and Computational procedures of calibration have to be experimentally
1800 keV as it is shown in Fig. 4b. validated. To carry it out we have determined the activity concen-
trations of three standard samples supplied by the International
Atomic Energy Agency (IAEA) referred in section 2.1 using the
2.3.2. Validation of the characterization calibration obtained from the characterization. To determine the
The geometrical parameters of the detector model obtained can calibration curve it is necessary to supply PENELOPE with the
then be used as characterization input data in order generate cal- density and composition of the samples which was summarized in
ibrations using computational methods to any geometry, material, Table 2. The samples are enclosed in a standard frustoconical
etc. of the sample. Since characterization has been obtained medical sample containers with a sample height of 25 mm. How-
considering a single type of sample (distilled water) with a unique ever, as stated above, the calibrations have been performed
geometry, it is necessary to check the goodness of the character- assuming an equivalent cylindrical vessel with the same sample
ization for different samples with different materials and geometry. height.
The acquisition and analysis was performed by means of the
2.3.2.1. Internal validation: influence of the geometry of the source. GENIE 2000 software using the efficiencyecalibration curve ob-
A comparison between the efficiency obtained by PENELOPE and tained by PENELOPE from the characterization that was intended to
LabSOCS has been performed for different geometries of the validate. In addition, spectrometric analyses were also performed
sample-detector to carry out an internal validation of the consis- using the LabSOCS calibration based on the supplier characteriza-
tency of the results. The first set of calibrations were performed tion to compare the results from both calibrations.
assuming the same container (Fig. 1) and the same sample material The activity concentration of 238U was calculated from the
(distilled water) that were used for characterization, but with 351.95 keV line of 214Pb, considering that both are in secular equi-
different heights of the sample (10, 20, 30, 40 and 50 mm). Fig. 5a librium. The specific activity of 232Th was calculated from the
Fig. 4. (a) Energyeefficiency curves obtained by least squares fit to Energyeefficiency points calculated by PENELOPE and LabSOCS. (b) Relative differences between PENELOPE and
LabSOCS curves taking as reference the LabSOCS values.
Fig. 5. (a) Efficiency calibration curves obtained by PENELOPE and LabSOCS for different heights of the sample (distilled water) in the container (b) Relative differences between
PENELOPE and LabSOCS curves for different heights, taking as reference the LabSOCS values.
Fig. 6. Dimensions of the three containers (R1, R2 and R3) used in the second set of test for validation of the characterization for changes in the dimension of the sample (distilled
water).
emission line of 2614.5 keV of 208Tl. In this case it has been et al., 1979). For two values, a ± ua and b ± ub, utest value is given
considered that the 212Bi is in secular equilibrium with 232Th, and by the following equation:
taking into account that 33.7% of 212Bi decays to 208Tl. In the case of
40
K it was measured directly through its photopeak energy ja bj
utest ¼ qffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffiffi (10)
1460.8 keV.
u2a þ u2b
The results of the spectrometric analysis performed using cali-
brations by PENELOPE and LABSOCS are compiled in Table 6, where
where the ua and ub are the standard uncertainties for the values a
a good agreement with respect to the certified value is shown. To
and b, respectively. Interpretations of utest value vary with the
check the goodness of the characterization by comparison of the
bibliography but the limits in Table 7 are the more general found in
calculated activities from spectrometric analysis and the certified
the literature. However, according to the IAEA (Shakhashiro et al.,
activities, we have used a test called u-score or u-test (Brookes
2008), results are considered satisfactory if the value of 2.58 is
not exceeded.
Fig. 7. (a) Efficiency calibration curves obtained by PENELOPE and LabSOCS for the three containers of Fig. 6. (b) Relative differences between PENELOPE and LabSOCS curves for
different containers, taking as reference the LabSOCS values.
Table 6
Results of the spectrometric analysis performed by GENIE 2000 (uncertainties given as 1s.) using calibrations by PENELOPE (third column) and LABSOCS (fourth column), and
the certified activities (fifth column) expressed all in Bq/kg.
Sample Nuclide Activity concentration PEN Activity concentration Lab Activity concentration Cert
40
IAEA-RGK-1 K 13,836 ± 672 13,750 ± 657 14,000 ± 400
238
IAEA-RGU-1 U 5084 ± 511 4929 ± 472 4940 ± 30
232
IAEA-RGTh-1 Th 3026 ± 234 3083 ± 184 3250 ± 90
Table 7
u-test limits commonly used.
Condition Status
1.64 > utest The reported result does not differ significantly from the expected value.
1.64 < utest < 1.96 The reported result probably does not differ significantly from the expected value.
1.96 < utest < 2.58 It is not clear whether the reported result differs significantly from the expected value.
2.58 < utest < 3.29 The reported result is probably significantly different from the expected value.
3.29 < utest The reported result is significantly different from the expected value.
Table 8 shows the u-test results for the three samples analysed. computational characterization method for determining the ac-
The uncertainties in the determination of the activity concentra- tivity of real environmental samples.
tions are computed by GENIE 2000 through a standard procedure Table 9 shows the results obtained for the concentration activ-
(Canberra, 2009) with 1s of confidence interval. In fact three cross ities of four radionuclides of interest in environmental applications
tests among the results of LabSOCS and PENELOPE as well as with (226Ra, 228Ra, 228Th and 40K). To compare both results a linear cor-
the corresponding IAEA certified values have been performed. As it relation analysis has been performed and its results for the four
can be observed the values of the u-test are considerably lower nuclides are compiled in Fig. 8. Fig. 8a shows graphically the cor-
than the limit 1.64 in all cases. So, the reported results do not differ relation between measures of 226Ra. The value of the slope
significantly from the expected values, and therefore, the results (1.07 ± 0.07) very close to unity indicates that the results are
are satisfactory for all the samples. In consequence it can be strongly correlated. This good correlation is also confirmed by the
concluded that, for the cylindrical geometry analysed, both, the value close to unity (0.977) of the coefficient of determination (R2)
characterization provided by Canberra and the computational indicating a very good agreement between both detectors. The
characterization obtained in this work, are valid to determine the value of 3.1 ± 2.7 of intercept indicates that there is virtually no
activity concentration of these samples in the same degree of systematic error in the background characterization of the two
accuracy. detectors because, considering the uncertainty, the intercepts is
practically zero. Similar results are obtained for the rest of radio-
isotopes as it is shown Fig. 8bed. In consequence there is a ten-
2.3.2.3. Experimental validation by environmental samples.
dency to obtain similar results in both laboratories despite of the
Finally, to corroborate the statement in the last paragraph of the
differences in the spectrometry equipment used and in the cali-
previous subsection, it has been determined the activity concen-
bration methods.
tration of several environmental radioisotopes for a set of soil
samples collected in the Eastern Canary Islands using the compu-
tational characterization. The activity concentration of these sam- 3. Summary and conclusions
ples had been previously determined by the Laboratory of
Environmental Radioactivity of the FRyMA group at the Depart- In this work a computational method for characterizing an HPGe
ment of Applied Physics of the University of Huelva. The equipment spectrometer by implementing in parallel an evolutionary algo-
used for the analysis was an ORTEC HPGe spectrometer with 27% rithm (differential evolution) together with a Monte Carlo simula-
relative efficiency and a FWHM of 0.68 keV at 122 keV (57Co) and tion code (PENELOPE) has been developed. This procedure is
1.73 keV at 1333 keV (60Co). This equipment uses the MAESTRO designed to characterize the detector using as reference a set of
software for spectra analysis and acquisition and it was experi- photopeak efficiencies obtained experimentally by measuring
mentally calibrated using certified reference sources (Pe rez- standard samples activity or by Monte Carlo calibration.
Moreno et al., 2001, 2002). This test therefore allow us to The characterization obtained has been validated by performing
compare the results of the computational characterization obtained computational calibrations for samples of distilled water with
in this work for the Canberra HPGe XtRa spectrometer described in different geometries than those employed in the characterization
Section 2, with the results provided by a completely different (several heights and to different diameters of the sample container)
spectrometer both in hardware and software as well as in the by the computational codes PENELOPE and LabSOCS. It has been
calibration method. It also permits to analyse the goodness of observed that the relative differences between the results obtained
from both Monte Carlo simulation programs are always keeping
below than 2.1%. This value is lower than the minimum uncertainty
Table 8 considered in LabSOCS (4% for energies above 900 keV), based on
Results of the utest for the values of activity concentration obtained calibrating by
experimentation, illustrating the goodness of the characterization
LabSOCS (Lab.) and calibrating by the model proposed in his work (PEN.) compared
with the certified values of the IAEA samples (Cert.).
in front to changes in the geometry of the sample.
A validation of the stability of the characterization using mate-
Sample PEN.-Lab. Lab.-Cert. PEN.-Cert.
rials different than those considered during characterization (with
IAEA-RGK-1 0.09 0.33 0.21 different density and percentage composition) has also been car-
IAEA-RGU-1 0.22 0.02 0.28 ried out. Specifically three standard samples certified by the IAEA
IAEA-RGTh-1 0.19 0.82 0.90
have been used. In this case the maximum relative difference
Table 9
Activity concentrations determined by the Laboratory of Environmental Radioactivity of the FRyMA group at the Department of Applied Physics of the University of Huelva and
activity concentrations obtained from the efficiency calibration of this work by PENELOPE. Assuming the condition of secular equilibrium, activity concentration of 226Ra was
determined by using the gamma line 351.90 keV from 214Pb, for 228Ra its activity is computed by using the gamma line 911.2 keV from 228Ac, the activity of 228Th is obtained
from the line 583.2 keV from 208Tl, while in the case of 40K it was measured directly through its photopeak energy 1460.8 keV.
226 228 228 40
Sample Ra (Bq/kg) Ra(Bq/kg) Th (Bq/kg) K(Bq/kg)
FRyMA This work FRyMA This work FRyMA This work FRyMA This work
S1 71.6 ± 4.2 80.6 ± 8.1 136.0 ± 8.0 135.0 ± 7.0 122.0 ± 7.0 131.6 ± 10.8 1162.0 ± 69.0 1071.0 ± 46.6
S2 35.9 ± 2.2 48.4 ± 4.8 51.3 ± 3.3 48.8 ± 3.0 39.5 ± 2.5 44.4 ± 4.1 568.0 ± 35.0 526.7 ± 25.5
S3 6.9 ± 0.5 8.7 ± 1.2 15.6 ± 1.1 11.3 ± 1.3 12.9 ± 0.9 13.8 ± 1.4 348.0 ± 21.0 273.8 ± 14.6
S4 15.7 ± 1.0 20.5 ± 2.1 42.0 ± 3.0 42.7 ± 2.5 34.6 ± 2.2 34.4 ± 3.2 920.0 ± 60.0 860.0 ± 39.3
S5 20.2 ± 1.3 26.9 ± 2.6 60.0 ± 4.0 58.6 ± 4.0 48.0 ± 3.0 53.5 ± 4.6 980.0 ± 60.0 986.2 ± 44.2
S6 46.0 ± 3.0 47.7 ± 4.7 58.0 ± 4.0 52.7 ± 3.0 53.0 ± 3.0 55.7 ± 4.9 e e
S7 28.5 ± 1.7 30.7 ± 3.0 39.0 ± 3.0 36.6 ± 2.3 35.3 ± 2.2 35.5 ± 2.9 690.0 ± 40.0 539.9 ± 25.5
S8 38.6 ± 2.4 44.2 ± 4.5 90.0 ± 6.0 85.3 ± 4.7 72.0 ± 4.0 77.7 ± 8.4 1350.0 ± 80.0 1223.4 ± 55.2
Fig. 8. Correlation between FRyMA results and those obtained by means of the efficiency calibration of this work. SEE is the Standard Error of Estimate.
observed between the efficiencies calculated by both programs and 2012, by the European Regional Development Fund (ERDF)
(LabSOCS and PENELOPE) is 2.5%. The activity concentrations for through the R&D project PI2007/035 granted by the “Agencia
the references material computed using the characterization values Canaria de Investigacion Innovacio
n y Sociedad de la Informacio
n
obtained have shown a good agreement with the certified values. (ACIISI)” of the regional Government of Canary Islands (Spain) and
This is corroborated by the results of the u-test, whose values have by the “Ministerio de Economía y Competitividad” through the
not exceeded the limit of 1.64 which guarantees that activity con- project UNLP10-3E-1108 and also by the Government of Andalusia
centrations obtained do not differ significantly from the certified through the project “Characterization and modelling of the phos-
values. These facts illustrated that the characterization obtained phogypsum stacks from Huelva for their environmental manage-
remains valid for changes in the sample material. To study the ment and control” (Ref.: P10-RNM-6300). This is a publication No.
feasibility of the characterization obtained for the analysis of 103 from CEIMAR Publication Series.
environmental samples, activity concentrations of various soil
samples were determined by obtaining very good agreement with
results from other laboratories. Thus, the proposed method gives References
accurate results and can be an effective and inexpensive alternative
to characterize high resolution spectroscopy detectors without Abbas, K., Simonelli, F., D'Alberti, F., Forte, M., Stroosnijder, M., 2002. Reliability of
two calculation codes for efficiency calibrations of HPGe detectors. Appl. Radiat.
using complex experimental setups.
Isotopes 56, 703e709.
Boson, J., Agren, G., Johasson, L., 2008. A detailed investigation of HPGe detector
Acknowledgements response for improved Monte Carlo efficiency calculations. Nucl. Instrum.
Methods A 587, 304e314.
Boson, J., Plamboeck, A.H., Rameba €ck, H., Ågren, G., Johansson, L., 2009. Evaluation
This work has been partially financed by the Nuclear Safety of Monte Carloebased calibration of HPGe detectors for in situ gamma-ray
Council of Spain (CSN) through a grants in its R&D programs 2009 spectrometry. J. Environ. Radioact. 100, 935e940.
Briesmesiter, J., 1992. MCNP v4.2, Monte Carlo Code and Photon Transport Code gamma-ray spectrometry using well-type HPGe detectors. Appl. Radiat. Isot. 53,
System, RSIC Computer Code Collection, CCC-200 A. Oak Ridge National 57e62.
Laboratory. Maleka, P.P., Maucec, M., 2005. Monte Carlo uncertainty analysis of germanium
Britton, R., Burnett, J.L., Davies, A.V., Regan, P.H., 2014. Maximising the sensitivity of detector response to gamma rays with energies bellows 1 MeV. Nucl. Instrum.
a g spectrometer for low-energy, low-activity radionuclides using Monte Carlo Methods A 538, 631e639.
simulations. J. Environ. Radioact. 134, 1e5. McNamara, A.L., Heijnis, H., Fierro, D., Reinhard, M.I., 2012. The determination of the
Bronson, F.L., 2003. Validation of the accuracy of the LabSOCS software for math- efficiency of a Compton suppressed HPGe detector using Monte Carlo simula-
ematical efficiency calibration of Ge detectors for typical laboratory samples. tions. J. Environ. Radioact. 106, 1e7.
J. Radioanal. Nucl. Chem. 255 (1), 137e141. Nikolic, J., Vidmar, T., Jokovic, D., Rajacic, M., Todorovic, D., 2014. Calculation of
Brookes, C., Betteley, I., Loxton, S., 1979. Fundamentals of Mathematics and Statis- HPGe efficiency for environmental samples: comparison of EFFTRAN and
tics. John Wiley, New York, USA. GEANT4. Nucl. Instrum. Methods A 763, 347e353.
Budjas, D., Heisel, M., Maneschg, W., Simgen, H., 2009. Optimization of the MC- rez-Moreno, J.P., Bolívar, J.P., García-Tenorio, R., San Miguel, E., Aguado, J.L.,
Pe
model of a p-type Ge-spectrometer for the purpose of efficiency determina- Mas, J.L., Vaca, F., 2001. A simple method for efficiency calibration of HPGe
tion. Appl. Radiat. Isot. 67, 706e710. detectors in g-spectrometric measurements. Radiat. Phys. Chem. 61, 437e438.
Canberra, 2002. Genie 2000 Basic Spectroscopy Software Version 2.1. Canberra rez-Moreno, J.P., San Miguel, E.G., Bolívar, J.P., Aguado, J.L., 2002. A comprehensive
Pe
Industries Inc. calibration method of Ge detectors for low-level gamma-spectrometry mea-
Canberra, 2009. Genie 2000 3.2. Customization Tolls Manual. Camberra Indsutries surements. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 491, 152e162.
Inc. Rodenas, J., Pascual, A., Zarza, I., Serradell, V., Ortiz, J., Ballesteros, L., 2003. Analysis
Canberra, 2013. Model S574 LabSOCS™ Calibration Software. Canberra Industries of the influence of germanium dead layer on detector calibration simulation for
Inc. environmental radioactive samples using the Monte Carlo method. Nucl. Ins-
Cornejo Díaz, N., Jurado Vargas, M., 2008. DETEFF: an improved Monte Carlo trum. Methods A 496, 390e399.
computer program for evaluating the efficiency in coaxial gamma-ray de- Rostron, P.D., Heathcote, J.A., Ramsey, M.H., 2014. Optimising in situ gamma mea-
tectors. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 586, 204e210. surements to identify the presence of radioactive particles in land areas.
Courtine, F., Pilleyre, T., Sanzelle, S., Miallier, D., 2008. Ge well detector calibration J. Environ. Radioact. 138, 162e169.
by means of a trial and error procedure using the dead layers as a unique Salgado, C.M., Conti, C.C., Becker, P.H.B., 2006. Determination of HPGe detector
parameter in a Monte Carlo simulation. Nucl. Instrum. Methods A 596, response using MCNP5 for 20e150 keV X-rays. Appl. Radiat. Isot. 64, 639e664.
229e234. Salvat, F., Fernandez, J.M., Acosta, E., Sempau, J., 2001. PENELOPE, a code system for
Dababneh, S., Ai-Nemri, E., Sharaf, J., 2014. Application of Geant4 in routine close Monte Carlo simulation of electron and photon transport. In: Proceedings of a
geometry gamma spectroscopy for environmental samples. J. Environ. Radioact. Workshop/Training Course, OECD/NEA 5e7 November 2001 NEA/NSC/DOC 19,
134, 27e34. ISBN 92-64-18475-9.
Das, S., Suganthan, P.N., 2011. Differential evolution: a survey of the state-of-the-art. Salvat, F., Fern andez-Varea, J.M., Sempau, J., 2011. PENELOPE-2011: a Code System
IEEE Trans. Evol. Comput. 15, 4e31. for Monte Carlo Simulation of Electronic and Photon Transport. OECD.
Debertin, K., Helmer, R.G., 1988. Gamma and X-Ray Spectrometry with Semi- Sempau, J., Acosta, E., Baro, J., Fernandez-Varea, J.M., Salvat, F., 1997. An algorithm
conductor Detectors, ISBN 0444871071 (North-Holland). for Monte Carlo simulation of the coupled electron-photon transport. Nucl.
Dziri, S., Nourreddine, A., Sellam, A., Pape, A., Baussan, E., 2012. Simulation approach Instrum. Methods B 132, 377e390.
to coincidence summing in g-ray spectrometry. Appl. Radiat. Isot. 70, Sempau, J., Fernandez-Varea, J.M., Acosta, E., Salvat, F., 2003. Experimental benchmarks
1141e1144. of the Monte Carlo code PENELOPE. Nucl. Instrum. Methods B 207, 107e123.
Ewa, I.O.B., Bodizs, D., Czifrus, Sz, Molnar, Zs, 2001. Monte Carlo determination of Shakhashiro, A., Trinkl, A., Sansone, U., 2008. The IAEA's ‘ALMERA Network’ profi-
full energy peak efficiency for a HPGe detector. Appl. Radiat. Isot. 55, 103e108. ciency test on the determination of gamma-emitting radionuclides: a test of
Gutierrez-Villanueva, J.L., Martin-Martin, A., Pena, V., Iniguez, M.P., de Celis, B., results comparability. Appl. Radiat. Isotopes 66, 1722e1725.
2008. Calibration of a portable HPGe detector using MCNP code for the deter- Sima, O., Arnold, D., 2009. On the Monte Carlo simulation of HPGe gamma spec-
mination of 137Cs in soils. J. Environ. Radioact. 99, 1520e1524. trometry systems. Appl. Radiat. Isot. 67, 701e705.
Hardy, J.C., Jacob, V.E., Sanchez-Vega, M., Effinger, R.T., Lipnik, P., Mayes, V.E., Storn, R., Price, K., 1997. Differential evolution e a simple and efficient heuristic for
Willis, D.K., Helmer, R.G., 2002. Precise efficiency calibration of an HPGe de- global optimization over continuous spaces. J. Glob. Optim. 11, 341e359.
tector: source measurements and Monte Carlo calculations with subpercent Szentmiklo si, L., Belgya, T., Maro
ti, B., Kis, Z., 2014. Characterization of HPGe gamma
precision. Appl. Radiat. Isot. 56, 65e69. spectrometers by geant4 Monte Carlo simulations. J. Radioanal. Nucl. Chem.
Helmer, R.G., Nica, N., Hardy, J.C., Iacob, V.E., 2004. Precise efficiency calibration of 300, 553e558.
an HPGe detector up to 3.5 MeV with measurements and Monte-Carlo calcu- van der Graaf, E.R., Limburg, J., Koomans, R.L., Tijsb, M., 2011. Monte Carlo based
lations. Appl. Radiat. Isot. 60, 173e177. calibration of scintillation detectors for laboratory and in situ gamma ray
Hurtado, S., Garcia-Leon, M., Garcia-Tenorio, R., 2004. GEAN4 code for simulation of measurements. J. Environ. Radioact. 102, 270e282.
a germanium gamma-ray detector and its application to efficiency calibration. Vargas, M.J., Ferna ndez Timo n, A., Cornejo Dıaz, N., Pe rez S
anchez, D., 2002. Monte
Nucl. Instrum. Methods A 518, 764e774. Carlo simulation of the self-absorption corrections for natural samples in
Hurtado, S., Villa, M., 2010. An intercomparison of Monte Carlo codes used for in- gamma-ray spectrometry. Appl. Radiat. Isot. 57, 893e898.
situ gamma-ray spectrometry. Radiat. Meas. 45, 923e927. Venkataraman, R., Bronson, F., Atrashkevich, V., Field, M., Young, B.M., 2005.
Huy, N.Q., Binh, D.Q., An, V.X., 2007. Study on the increase of inactive germanium Improved detector response characterization method in ISOCS and LabSOCS.
layer in a high-purity germanium detector after a long time operation applying J. Radioanal. Nucl. Chem. 264, 213e219.
MCNP code. Nucl. Instrum. Methods A 573, 384e388. X5 Monte Carlo Team, 2008. MCNP e a General Monte Carlo N-particle Transport
Huy, N.Q., Binh, D.Q., An, V.X., 2012. A study for improving detection efficiency of an Code, Version 5. Los Alamos National Laboratory. Report LA-UR-
HPGe detector based gamma spectrometer using Monte Carlo simulation and 03e1987(revised 2008).
genetic algorithms. Appl. Radiat. Isot. 70, 2695e2702. Yang, B.L., Ha, Y.M., Li, A., Zhou, H.J., Wang, F., Li, W.M., 2013. Optimisation design of
IAEA, 1987. Preparation and Certification of IAEA Gamma Spectrometry Reference cylindrical containers for improving the detection efficiency of a high-purity
Materials RGU-1, RGTh-1 and RGK-1. International Atomic Energy Agency, germanium detector using the LabSOCS. J. Radioanal. Nucl. Chem. 298,
Vienna, Austria. IAEA Report RL148. 1673e1677.
Kamboj, S., Kahn, B., 2003. Use of Monte Carlo simulation to examine gamma-ray Zhang, W., Korpach, E., Berg, R., Ungar, K., 2013. Testing of an automatic outdoor
interactions in germanium detectors. Radiat. Meas. 37, 1e8. gamma ambient dose-rate surveillance system in Tokyo and its calibration
Kaminski, S., Jakobi, A., Wilhelm, C., 2014. Uncertainty of gamma-ray spectrometry using measured deposition after the Fukushima nuclear accident. J. Environ.
measurement of environmental samples due to uncertainties in matrix Radioact. 125, 93e98.
composition, density and sample geometry. Appl. Radiat. Isot. 94, 306e313. Zhang, J., Sanderson, A., 2009. Adaptive Differential Evolution: a Robust Approach to
Laborie, J.M., Le Petit, G., Abt, D., Girard, M., 2000. Monte Carlo calculation of the Multimodal Problem Optimization. Springer Science & Business Media, New
efficiency calibration curve and coincidence-summing corrections in low-level York, USA.
́

Capítulo 3
Generalización de la metodología de
caracterización para que pueda usarse para
una mayor variedad de geometrías de
muestras (segunda publicación)
J. G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A.

Tejera, P. Martel, J.P. Bolivar, Computational characterization of HPGe
detectors usable for a wide variety of source geometries by using Monte
Carlo simulation and a multi-objective evolutionary algorithm, Nuclear
Instruments and Methods in Physics Research A 858 (2017) 113

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 858 (2017) 113–122
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A

journal homepage: www.elsevier.com/locate/nima
Computational characterization of HPGe detectors usable for a wide variety MARK

of source geometries by using Monte Carlo simulation and a multi-objective
evolutionary algorithm
⁎
J. G. Guerraa, , J. G. Rubianoa,b, G. Winterc, A. G. Guerraa,b, H. Alonsoa,b, M.A. Arnedoa,b,
A. Tejeraa,b, P. Martela,b, J.P. Bolivard
a
b
Instituto Universitario de Estudios Ambientales y Recursos Naturales, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 35001 Las Palmas de Gran Canaria,
Spain
c
Instituto Universitario de Sistemas Inteligentes y Aplicaciones Numéricas en la Ingeniería, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 35001 Las Palmas
de Gran Canaria, Spain
d
Departamento de Física Aplicada, Universidad de Huelva, 21071 Huelva, Spain
A R T I C L E I N F O A BS T RAC T
Keywords: In this work, we have developed a computational methodology for characterizing HPGe detectors by
HPGe detectors implementing in parallel a multi-objective evolutionary algorithm, together with a Monte Carlo simulation
Efficiency calibration code. The evolutionary algorithm is used for searching the geometrical parameters of a model of detector by
Monte Carlo simulation minimizing the differences between the efficiencies calculated by Monte Carlo simulation and two reference sets
Marinelli beakers
of Full Energy Peak Efficiencies (FEPEs) corresponding to two given sample geometries, a beaker of small
Differential Evolution Multi-objective
diameter laid over the detector window and a beaker of large capacity which wrap the detector. This
Characterization germanium detectors
methodology is a generalization of a previously published work, which was limited to beakers placed over the
window of the detector with a diameter equal or smaller than the crystal diameter, so that the crystal mount cap
(which surround the lateral surface of the crystal), was not considered in the detector model. The generalization
has been accomplished not only by including such a mount cap in the model, but also using multi-objective
optimization instead of mono-objective, with the aim of building a model sufficiently accurate for a wider variety
of beakers commonly used for the measurement of environmental samples by gamma spectrometry, like for
instance, Marinellis, Petris, or any other beaker with a diameter larger than the crystal diameter, for which part
of the detected radiation have to pass through the mount cap. The proposed methodology has been applied to an
HPGe XtRa detector, providing a model of detector which has been successfully verificated for different source-
detector geometries and materials and experimentally validated using CRMs.
1. Introduction ment. Therefore, it is necessary to calibrate the system in regard to the

efficiency of detection. Such calibrations can be made either experi-
The quantitative and qualitative analysis of gamma-emitting radio- mentally, by using certified reference materials, or computationally by
nuclides content in samples is frequently performed by HPGe detec- mean of Monte Carlo simulation, being the second option increasingly
tors, especially in the case of low-level activity environmental samples. frequent due to the high temporal and economical costs that empirical
The main advantage of this type of gamma detectors is its high energy calibration implies [1–3]. Efficiency calibrations of gamma detectors
resolution, which allows discriminating between emissions with close based on Monte Carlo Simulation have been widely applied in the
energies (a few keV). When determining the activity concentration of literature [4–8], including the cases of large volume containers such as
radionuclides in a sample by gamma spectrometry, it is indispensable Marinelli beakers [9,10]. One of the main advantages of Monte Carlo
to know the full energy peak efficiency (FEPE) for the corresponding Simulation is that it allows obtaining summing-free efficiencies, as well
gamma emission, which mainly depends on the photon energy, as performing self-absorption corrections [11,12].
material and geometry of the sample, and source-detector arrange- It has been reported that the lack of accurate knowledge about the
⁎
Corresponding author.
E-mail address: jglezg2002@gmail.es (J. G. Guerra).
http://dx.doi.org/10.1016/j.nima.2017.02.087
Received 24 October 2016; Received in revised form 15 February 2017; Accepted 27 February 2017
Available online 02 March 2017
0168-9002/ © 2017 Elsevier B.V. All rights reserved.
J. G. Guerra et al. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 858 (2017) 113–122
detector geometrical characteristics is one of main reasons of discre- Canberra XtRa HPGe detector, model GX3518 which works together
pancies in the efficiency calculation by Monte Carlo Simulation [13]. with a DSA-1000 Canberra multichannel analyzer and that is placed
Therefore, various publications in this field have been focused on into a 15 cm thick Iron shield. The gamma analysis is performed by
performing the characterization of gamma detectors [14–18], that is to using the Genie 2000 software package [30]. The detector has been
say, to determine the geometrical characteristics of the detector. When characterized by Canberra so that computational efficiency calibrations
it is requested by its customers, this characterization is performed, can be obtained by the LabSOCS code [31]. The characterization
before the acquisition of the detector, by Canberra Industries Inc. using performed by Canberra consists mainly in studying experimentally
techniques and methodologies developed by this company. This the response of the detector to different sources situated with several
characterization increases the acquisition cost of the equipment, but, orientations in various nearby positions and over a range of energies
once characterized the detector, it allows performing computational from10 keV to 7 MeV. Such experiments are combined with a compu-
efficiency calibrations for a large variety of geometries and materials of tational process to determine, from over 30 different detector dimen-
samples without the need to use reference materials [19,20]. On the sions considered in a model implemented in the MCNP Monte Carlo
other hand, it is less frequent requesting characterizations to Canberra Code [32], the characteristics which have not been supplied by their
once the detector has been installed in the laboratory, as not only detector production facility. As a result, a characterization file exclusive
would it be costly, but also would suppose the inactivity of the for a given detector, with a comprehensive array of point-source
equipment because it would have to be disassembled and sent back efficiencies in different locations around detector is obtained and is
to the supplier. Nevertheless, having made the characterization pre- introduced as a LabSOCS input file. In this work the LabSOCS code has
viously to the HPGe detector acquisition, do not guarantee the accuracy been used to generate the FEPEs used as reference values, but any
of Monte Carlo calculations for an indefinite period, as any change in other method could be used to determine them, such as empirical
crystal properties might suppose a change in the detection efficiency. measurements using certified reference materials.
For instance, it is known that the dead layer thickness increases after a As in the mentioned previous publication, in this work the
long time operation [21–23]. All in all, a methodology to characterize a PENELOPE code has been used [25–27]. PENELOPE consists of a
detector in situ starting from reference FEPEs obtained at the set of FORTRAN subroutines that allows performing Monte Carlo
laboratory through a standard calibration procedure could be rather simulation of electron and photon transport for a wide range of
useful. materials, geometries and energies. For a specific geometry, the user
In a previous paper a methodology for computational characteriza- has to provide a MAIN subroutine in order to control the whole process
tion of HPGe detectors was developed [24]. This methodology con- and the evolution of each event. For this purpose, the pencyl.f
sisted in optimizing a model of the detector in a Monte Carlo subroutine, included into the PENELOPE distribution package and
simulation code, named PENELOPE [25–27], using for the optimiza- designed for simulations in cylindrical geometries, has been chosen
tion the Differential Evolution (DE) algorithm [28], a type of mono- given the geometry of the detector and sources. The code requires the
objective evolutionary algorithm. This methodology was applied for an information contained in several input files, where the geometry of the
Extended Range Germanium Hyperpure detector (HPGe XtRa), gen- detector and sources, active bodies (regions where the radiation is
erating a model of the detector which was successfully verificated for detected), materials, type of radiation emitted (γ or β) with its energies,
different source-detector geometries, and also valid for a wide range of the duration of the simulation, etc. must be specified.
environmental samples and certified reference materials. However, For the optimization of the detector model built in PENELOPE, the
such a methodology was restricted to those beakers with a diameter DEMO algorithm has been implemented in Matlab©, automatically
lower than the diameter of the Germanium crystal. The reason for such generating a PENELOPE input file with the geometry corresponding to
a restriction is that, the crystal mount cap, which surrounds the lateral each candidate solution and reading the PENELOPE output files with
surface of the crystal, was not considered in the model of the detector the FEPEs calculated. This possibility of working automatically with
because for obtaining the correct dimension of this element, it would input and output files has been essential for the aim of this work.
have been necessary to optimize the model for a sample geometry in DEMO is a type of evolutionary algorithm proposed by Robič and
which a significant part of the radiation is forced to pass through the Filipič [29], based on the traditional Differential Evolution algorithm
mount cap in order to get to the crystal, which was not possible to (DE). This combines the advantages of the DE [28] with the mechan-
accomplish with the type of sample geometry used in this previous isms of Nondominated Sorting and Crowding Distance Metric com-
paper. monly used in multi-objective optimization algorithms. As in the case
The purpose of this work is to extend the methodology developed in of DE, DEMO starts from an initial population of individuals or
the mentioned paper, in order to build a model of the detector valid for candidate solutions. During the execution of this algorithm, the
a wider range of sample geometries, such as Marinelli, Petri, or any population of candidate solutions evolves creating new individuals by
other type of beaker with a large diameter, where a part of the radiation the iterative application of several evolutionary operators: mutation,
have to pass through the mount cap to reach the active region of the crossover, and selection; keeping in the population those individuals
detector. For this purpose, first of all, the mount cap has been included that best match the prefixed premises of the optimization problem. The
in the model. Second of all, in order to get a model equally accurate differences between both algorithms arise in the selection phase, as the
regardless of the type of beaker, a Differential Evolution Multi- mono-objective DE selects those individuals with best value (either
Objective (DEMO) algorithm [29] has been implemented instead of minimum or maximum) of the only objective function, whereas in
the mono-objective one. Using this multi-objective algorithm, the DEMO the selection of the future population is based on the concept of
model of the detector is optimized for both a beaker of small diameter dominance taking into account the values of the several objective
laid over the detector window and a beaker of large capacity which functions.
wrap the detector. Therefore, for the application of this methodology in
a given detector, it is necessary to know two sufficiently accurate sets of 2.2. Methodology applied
reference FEPEs, one for each type of geometry.
2.2.1. Samples and FEPEs of reference
2. Material and methods Although, obviously, the main utility of the methodology proposed in
this work is to build a model of detector starting from experimental FEPEs
2.1. Instrumentation, software and codes of reference, in this work the FEPEs used as reference have been
generated by means of the LabSOCS code since it provides a significantly
The methodology proposed in this work has been applied to a greater flexibility for both developing and validating the methodology.
114
Fig. 1. Dimensions of polypropylene beakers and its water samples, used during the characterization process. a) a cylindrical container with a small diameter, which is placed over the
detector window. b) a Marinelli beaker, with a large capacity and which wraps the detector.
During the optimization of the detector model in PENELOPE, two

different types of polypropylene beaker, commonly used for the
measurement of environmental samples by gamma spectrometry, have
been considered. Both beakers are illustrated in Fig. 1 with its
corresponding dimensions and sample heights (water).
With regard to the energies for the FEPEs calculation, a set of 12
energies in the interval 45–1800 keV has been chosen in order to have
a representative distribution over the range of interest of the gamma
ray spectrum for environmental samples. The sets of FEPEs of
reference generated by LabSOCS for both geometries can be seen in
Table 1. Such FEPEs have been calculated with an uncertainty of 4%
according to Bronson [19].
2.2.2. Detector model

In this work, we have implemented in PENELOPE a model of the
XtRa HPGe detector similar to the one used in the previous paper [24],
with the addition of the crystal mount cap, indispensable to achieve
accurate efficiency calibrations when the diameter of the beaker is
significantly larger than the diameter of the germanium crystal, and
even more important in case of Marinelli beakers, which wrap the
detector. Even though the actual mount cap has a more complex
geometry with a variable thickness along its axis, it has been modelled
as a simple cylindrical ring in order to avoid using a large number of Fig. 2. Model of the HPGe XtRa detector considered for simulation by PENELOPE with
variables. its geometrical characteristics. The model of the mount cap added to the detector model
Fig. 2 shows the model of the detector considered for this work, is showed in solid black.
which consists of 11 geometrical characteristics, 6 of them (Dcw, Hcr,
Ich, Icd, Dlt, Sbt) unknown and thus, variables in the optimization intervals considered during the optimization process for the unknown
problem. The dimensions specified by the manufacturer as well as the characteristics are shown in Table 2.
With regard to the materials in the model, it has been considered
Table 1 germanium for both the crystal active region and dead layer, alumi-
Sets of reference FEPEs computed by LabSOCS for both geometries a and b. FEPEs nium for the outer housing and the mount cap and carbon composite
calculated with an uncertainty of 4%. for the thin window on the top.
Energy (keV) εref (Ei )a εref (Ei )b
45 0.129 0.0219 2.2.3. Optimization process

62 0.134 0.036 The characterization methodology proposed in this work aims to
85 0.133 0.049 obtain an optimal model of the detector in PENELOPE, seeking the
110 0.126 0.054 geometric characteristics of the model that minimize two objective
135 0.115 0.054
180 0.097 0.049
functions fa and fb (one for each type of source geometry), which
270 0.068 0.037 evaluate the differences between the sets of reference FEPEs and those
450 0.042 0.024 calculated by such a model. In order to achieve this aim, we have
630 0.032 0.0185 implemented a Differential Evolution Multi-Objective (DEMO) algo-
900 0.0234 0.0141
rithm to execute the optimization in parallel with the simulations
1260 0.0180 0.0110
1800 0.0129 0.0083 performed by PENELOPE.
In DEMO, an individual p of the population (with NP individuals)
115
Table 2
Geometrical characteristics of the model of detector. The dimensions specified by the
manufacturer are shown in the 3rd column. Columns 4th to 6th show the assignation of
the unknown characteristics to the variables of the optimization problem (x gp,m ) and the
max
minimum (xminm ) and maximum (xm ) values considered for each variable during the
optimization. Best solution obtained by the optimization process is shown in last column.
All values are given in mm.
Characteristic Denomination Dimension Variable xmin

m
x mmax Solution
Hd Housing 73.00 – – – –
diameter
Ht Housing 1.50 – – – –
thickness
Wt Window 0.60 – – – –
thickness
Cl Crystal length 50.51 – – – –
Cd Crystal 59.52 – – – –
diameter
Hcr Higher – x gp,1 0.40 6.00 2.25
curvature
radius
Dcw Distance – x gp,2 3.00 8.00 6.67
crystal –
window
Fig. 4. Representation in the function space of the candidate solutions (blue points), the
Dlt Dead layer – x gp,3 0.20 1.50 0.59
non-dominated solutions (red circumferences) and the chosen solution (green cross).
thickness
(For interpretation of the references to color in this figure legend, the reader is referred to
Icd Inactive core – x gp,4 4.00 26.00 13.35
the web version of this article.)
diameter
Ich Inactive core – x gp,5 15.00 44.00 24.26
height XtRa given in Table 2, and therefore, each individual is defined by a
Mct Mount cap – x gp,6 0.50 4.00 2.97 vector xpg =(xpg,1, xpg,2 , xpg,3, xpg,4 , xpg,5, xpg,6 ). The search domain, it is to say,
thickness
the minimum and maximum values for each component, can be seen in
fifth and sixth column of Table 2.
Fig. 3 shows a flowchart that summarizes the optimization process
in the generation g (iteration index), consist in a vector
xpg =(xpg,1, …, xpg, m, …, xpg, n ), where each component (of index m) is a followed for the computational characterization of the detector, being
variable of the optimization problem, which are restricted during the detailed below the different steps followed during DEMO execution.
entire algorithm execution, between minimum (xmmin ) and maximum
(xmmax ) values. In this work, such variables are the unknown character- 2.2.3.1. Initialization. This first step is performed only once at the
istics (Hcr, Dcw, Dlt, Icd, Ich, Sbt) of the model of the detector HPGe beginning of the DEMO execution in order to generate the population
Fig. 3. Flowchart of the optimization process followed during the computational characterization of the detector.
116
Table 3 Table 4
Comparison between the FEPEs obtained by PENELOPE (ε PEN ) and LabSOCS (ε ref ) for Centesimal composition of IAEA Reference Materials (IAEA, 1987) and densities
both beaker geometries. Relative differences calculated using as reference the LabSOCS considered for the Monte Carlo Simulations.
values. FEPEs calculated with an uncertainty of 4%.
IAEA-RGU-1 IAEA-RGTh-1 IAEA-RGK-1
Energy (keV) εref a εPEN a Dr (%) εref b εPEN b Dr (%)
Density (g/cm3) 2.0 2.0 2.0
45 0.129 0.126 −2.0 0.0219 0.0221 1.0 Centesimal composition O: 53.80% O: 47.95% O: 36.72%
62 0.134 0.135 0.6 0.036 0.037 1.5 Na: 0.10% Si: 42.07% S: 18.40%
85 0.133 0.131 −1.6 0.049 0.048 −1.7 Al: 0.10% Th: 2.89% K: 44.87%
110 0.126 0.125 −0.4 0.054 0.054 −0.6 Si: 45.70% U: 7.09%
135 0.115 0.114 −1.1 0.054 0.054 0.6 Ca: 0.10%
180 0.097 0.097 −0.2 0.049 0.048 −0.8 Fe: 0.10%
270 0.068 0.068 −0.2 0.037 0.037 0.6 U: 0.10%
450 0.042 0.042 0.2 0.0240 0.0244 1.7
630 0.032 0.032 0.2 0.0185 0.0185 −0.0
900 0.0234 0.0234 −0.0 0.0141 0.0141 −0.4
1260 0.0180 0.0180 0.2 0.0110 0.0109 −0.7
1800 0.0129 0.0133 2.5 0.0083 0.0084 1.5 Since the combination in Eq. (2) might generate mutant vectors
Mean (Dr(%)) −0.2 0.2
with components out of the search domain, the following operation is
Mean(|Dr(%)|) 0.8 0.9
Min (Dr(%)) −2 −1.7 performed:
Max (Dr(%)) 2.5 1.7
Ifnpg, m < xmmin thennpg, m=xmmin
, forp=1. ..NP, m=1. ..n
Ifnpg, m > xmmax thennpg, m=xmmax (3)
of the first generation (g=0), which can be done by different

2.2.3.3. Crossover. This step involves generating trial vectors t pg by
procedures. In this work, Population has been initialized by random
randomly mixing the mutant vectors npg with the original individuals xpg
generation of each individual xp0 into the search domain mentioned
using the same random numbers generator (rand) as in the
before, using a random numbers generator (rand) which follow a
initialization, as follow:
standard uniform distribution on the interval (0, 1):
⎧ npg, m ifrand < CR
xp0, m = xmmin+rand (xmmax −xmmin ), forp=1. ..NP, m=1. ..n (1)
⎪
tpg, m=⎨ g , forp=1...NP, m=1. ..n

⎩ xp, m inanyothercase
⎪
(4)
Once the first population has been generated, the iterative part of
the algorithm starts, in which next steps, mutation, crossover and where C Rϵ (0, 1) is the crossover constant also determined by the user.
selection, continue until a stopping criterion, such as a maximum From Eq. (4) it can be easily deduced, that a value of CR close to the
number of generations or the quality of the solution is accomplished. unity implies that trial vectors are mainly built of mutant vectors
components, whereas a value close to the zero would build trial vectors
2.2.3.2. Mutation. In this step, each mutant vector npg is generated by mainly from the original individuals.
mean of Eq. (2), starting from three individuals xag , xbg , xcg , being a, b
and c integer numbers mutually different and randomly selected from 1
to NP for every mutant vector. 2.2.3.4. Selection. The last step in each generation is the selection, in
npg =xcg +F (xag −xbg ),forp=1. ..NP which, from the trial vectors and original individuals, the best
(2)
candidates are selected for the next generation. This is the step
Where F ϵ (0, 2] is a real constant factor determined by the user, where the differences between the DE and DEMO arise. In DE this
which controls the amplification of the differential variation (xag − xbg ). step just consists in comparing the evaluations of the only objective
The bigger the value of F, the wider it will be the search, whereas using function for the trial vectors, t pg , and for the original vectors, xpg and
small F would be more advisable for finding local optima. selecting for the next generation the candidates that have the best
(lowest) value of such function. Moreover, in DEMO it cannot be done
as there are several objective functions, and therefore, the concept of
Fig. 5. (a) Efficiency calibration curves obtained by least squares fitting to the efficiencies calculated by PENELOPE and LabSOCS. (b) Relative differences between PENELOPE and
LabSOCS curves taking as reference the LabSOCS curves.
117
Fig. 6. Verification Geometries showing their main dimensions. The sample heights (H) are: 2 mm and 72.2 mm in VG1, 68.2 mm and 120 mm in VG2, and, 2 mm and 26.6 mm in
VG3.
Table 5 the original vector, the trial vector replaces the original vector for the
Comparison between the FEPEs obtained by PENELOPE (εPEN ) and LabSOCS (εLab ) for next generation, whereas if the original vector dominates the trial
the verification geometry VG1. Relative differences calculated using as reference the
vector, the trial vector is discarded. Otherwise, if there is not
LabSOCS values. FEPEs calculated with an uncertainty of 4%.
dominance among them, the trial vector is added as a candidate
Verification Geometry H=2 mm H=72.2 mm solution, increasing the size of the population (which might be multi-
plied per two). In the case of two objective functions, as in our work,
Material En (keV) εPEN εLab Dr (%) εPEN εLab Dr (%) the DEMO selection would be performed as follow:
RGU−1 46.5 0.25 0.25 −1.3 0.029 0.028 2.4 ⎧ t pg iffa (t pg ) < fa (xpg ) andfb (t pg ) < fb (xpg )
RGU−1 63.3 0.26 0.26 −2.4 0.037 0.037 0.8 ⎪
RGU−1 92.6 0.25 0.26 −3.7 0.041 0.042 −2.3 xpg + 1 =⎨ xpg iffa (xpg ) < fa (tpg ) andfb (xpg ) < fb (tpg ) , forp=1. ..NP
RGU−1 143.8 0.209 0.215 −3.1 0.037 0.038 −3.4 ⎪ g
RGU−1 163.5 0.193 0.198 −2.8 0.035 0.036 −2.1 ⎩ elset p is added at the end of the population. (5)
RGU−1 186.0 0.175 0.181 −3.5 0.033 0.033 −2.3
RGU−1 242.0 0.138 0.141 −2.1 0.027 0.027 −1.6 When trial vectors have been added in the population without
RGU−1 295.2 0.114 0.117 −2.7 0.0230 0.0233 −1.5 replacement, it is needed to truncate such a population in order to keep
RGU−1 352.0 0.097 0.098 −1.5 0.0197 0.0201 −2.2 a constant size NP during the entire execution of the algorithm, being
RGU−1 609.3 0.057 0.059 −2.8 0.0132 0.0131 0.8
therefore necessary to decide which individuals are better candidates
RGU−1 768.4 0.047 0.048 −2.3 0.0108 0.0110 −1.4
RGU−1 934.1 0.039 0.041 −2.7 0.0095 0.0096 −0.2 for the optimization purpose. In DEMO, the truncation method,
RGU−1 1120.3 0.034 0.035 −2.4 0.0084 0.0084 −0.6 derived from the evolutionary algorithm NSGA-II [33], consists in
RGU−1 1238.1 0.031 0.032 −3.6 0.0078 0.0079 −0.9 sorting the individuals by Nondominated Sorting, which ensure the
RGU−1 1764.5 0.0226 0.0230 −2.0 0.0058 0.0059 −1.2 election of the less dominated individuals, and Crowding Distance
RGTh−1 129.0 0.201 0.207 −3.3 0.0173 0.0177 −2.5
RGTh−1 238.6 0.138 0.141 −2.2 0.0218 0.0219 −0.4
metric, which preserves the diversity in the population.
RGTh−1 328.1 0.103 0.105 −1.8 0.0189 0.0192 −1.6 The Nondominated Sorting compares each individual of the grown
RGTh−1 338.3 0.099 0.102 −2.2 0.0186 0.0188 −1.2 population with the rest, classifying each individual according to the
RGTh−1 583.2 0.059 0.061 −3.2 0.0130 0.0132 −1.2 number of individuals which dominate it. Then the population is
RGTh−1 727.3 0.048 0.050 −3.5 0.0111 0.0113 −1.3
separated on several fronts of equally dominated individuals, sorting
RGTh−1 860.0 0.042 0.043 −3.3 0.0101 0.0101 0.3
RGTh−1 911.0 0.041 0.041 −1.8 0.0096 0.0097 −0.7 the individuals so that the less dominated ones are placed in the higher
RGTh−1 969.0 0.038 0.039 −2.9 0.0093 0.0093 −0.2 positions (firstly the non-dominated, secondly the dominated by only
RGTh−1 1588.2 0.025 0.026 −0.9 0.0064 0.0064 −0.5 one individual and so on).
RGK−1 1460.8 0.027 0.028 −2.1 0.0069 0.0069 −0.4 Once performed the Nondominated Sorting, it might be applied the
Mean (Dr(%)) −2.5 −1.0
truncation keeping the NP first individuals, which are less dominated,
Mean(| 2.5 1.3
Dr(%)|) but this may well discard some individuals of the same front which
Min (Dr(%)) −3.7 −3.4 might be better candidates than the non-discarded for being more
Max (Dr(%)) −0.9 2.4 different from the rest (seeking diversity). For this reason, the
Crowding Distance metric is applied to the front Fd which is going to
g+1
be divided (the front to which belong the individual xNP ). The
Crowding Distance metric consists in measuring the density of solu-
dominance is used instead (one candidate dominates other candidate tions in the neighbourhood of each solution, and then sorting them
when the evaluations of all objective functions for the first candidate according to such a density, giving the worst positions to those
are lower than the corresponding to the second). individuals whose objective functions evaluations are more similar to
the rest [33].
In DEMO, each trial vector t pg is compared with the corresponding As it was said before, in our optimization problem there are two
original vector xpg (with same index) so that if the trial vector dominates functions to be minimized, one for each type of geometry mentioned in
Section 2.2.1. Both objective functions consist in the sum of the
118
Fig. 7. (a) and (c) Efficiency calibration curves obtained from PENELOPE and LabSOCS for the verification geometries and the reference materials RGU-1 and RGTh-1 respectively,
within their ranges of energy (46.5–1764.5 keV for RGU-1 and 129–1588.2 keV for RGTh-1) (b) and (d) Relative differences between PENELOPE and LabSOCS curves, taking as
reference the LabSOCS values.
quadratic relative differences between the FEPEs calculated by implied a week of calculations using a 3.1 GHz i7 processor due to the
PENELOPE, and the set of FEPEs of reference: approximately two minutes of duration of each Monte Carlo Simulation
in PENELOPE.
⎛ε ⎛ g ⎞ ⎞2
In Fig. 4 we can see the fa and fb values for the final NP candidate
g g g g
i=e ⎜ PEN a ⎜⎝xp,1, xp,2, xp,3, xp,4, xp,5, E i⎟⎠ − εref (Ei)a ⎟
fa (xpg )= ∑i =1 ⎜⎜ εref (Ei )a ⎟⎟ solutions (blue points) as well as the non-dominated solutions (red
⎝ ⎠ circumferences), which would conform the non-dominated front or
⎛ε ⎛ g g g g g ⎞ ⎞2 also named Approximate Pareto Front. Theoretically, the solutions into
PEN b ⎜xp,1, xp,2, xp,3, xp,4, xp,5, E ⎟ − εref (Ei )b
i=e ⎜ ⎝ i⎠ ⎟ the Approximate Pareto Front would be equally suitable, but we have
fb (xpg )= ∑i =1 ⎜ ⎟⎟
⎜ εref (Ei )b
chosen the solution marked with a green cross in Fig. 4 (corresponding
⎝ ⎠ (6)
to fa = 0.000969599 and fb = 0.000742566) as not only is it the solution
Where e is the number of photopeaks, Ei the energy of the photopeak i, with the smallest sum of both objective functions, but also with the
εPEN a and εPEN b are the calculated efficiencies by PENELOPE (for the smallest difference between them, and therefore, with the most similar
corresponding geometry) for the individual p in generation g and for a behaviour for both types of geometry. The geometrical characteristics
photopeak with energy Ei . εref a and εref b are the reference efficiencies for corresponding to the chosen solution are shown in the last column of
the photopeak i. Table 2, showing an adequate election of the search space, as the values
of every variable are quite centred in the prefixed intervals.
3. Results and discussion In Table 3 we can see a comparison between the reference FEPEs,
calculated by LabSOCS, and the FEPEs calculated by PENELOPE using
3.1. Solution of the optimization process the optimal model chosen. Due to the fact that such a model has been
built starting from the reference FEPEs calculated by LabSOCS with an
The DEMO algorithm has been executed with a population size NP uncertainty of 4%, and taking into account that the statistical un-
of 60 individuals (ten times the number of variables as recommended certainties of the calculations by PENELOPE are much lower (about
by Storn and Price [28]), a mutation factor F of 0.3 and a crossover 1%), the uncertainties of the FEPEs computed by PENELOPE has been
factor CR of 0.2. The election of such small values of F and CR is based considered to be of 4% as well. Therefore, the deviations observed in
in the necessity of minimizing as far as possible the differences between Table 3, lower than 2.5% in any case, show a good agreement for both
the FEPEs of reference and the FEPEs calculated by the model, beaker geometries.
regardless of the type of minimum found (either local or global). It is a common practice to fit the sets of FEPEs to continuous
With regard to the stopping criterion of the optimization process, a functions, so that efficiencies for any energy can be easily estimated.
maximum number of 70 generations has been chosen, which has The different sets of FEPEs in Table 3 have been fitted, by the least
119
Table 6 Table 7
Comparison between the FEPEs obtained by PENELOPE (εPEN ) and LabSOCS (εLab ) for Comparison between the FEPEs obtained by PENELOPE (εPEN ) and LabSOCS (εLab ) for
the verification geometry VG2. Relative differences calculated using as reference the verification geometry VG3. Relative differences calculated using as reference the
LabSOCS values. FEPEs calculated with an uncertainty of 4%. LabSOCS values. FEPEs calculated with an uncertainty of 4%.
Verification Geometry H=68.2 mm H=120 mm Verification Geometry H=2 mm H=26.6 mm
Material En (keV) εPEN εLab Dr (%) εPEN εLab Dr (%) Material En (keV) εPEN εLab Dr (%) εPEN εLab Dr (%)
RGU−1 46.5 0.0084 0.0088 −3.7 0.0126 0.0130 −3.3 RGU−1 46.5 0.161 0.157 2.6 0.052 0.053 −2.0
RGU−1 63.3 0.027 0.027 −0.9 0.025 0.025 2.5 RGU−1 63.3 0.169 0.167 1.2 0.069 0.067 2.3
RGU−1 92.6 0.047 0.048 −1.3 0.036 0.036 0.5 RGU−1 92.6 0.166 0.166 −0.3 0.074 0.074 −0.3
RGU−1 143.8 0.053 0.053 −0.9 0.037 0.037 −0.1 RGU−1 143.8 0.145 0.144 1.2 0.067 0.068 −0.7
RGU−1 163.5 0.052 0.052 −0.6 0.037 0.036 1.0 RGU−1 163.5 0.134 0.134 0.4 0.064 0.064 0.3
RGU−1 186.0 0.050 0.050 −0.2 0.034 0.035 −1.3 RGU−1 186.0 0.123 0.123 0.0 0.059 0.059 −0.2
RGU−1 242.0 0.043 0.042 1.0 0.029 0.029 0.3 RGU−1 242.0 0.099 0.097 1.1 0.049 0.048 1.0
RGU−1 295.2 0.037 0.037 0.0 0.026 0.025 1.3 RGU−1 295.2 0.083 0.082 1.9 0.042 0.041 1.6
RGU−1 352.0 0.033 0.032 2.8 0.0222 0.0220 0.6 RGU−1 352.0 0.069 0.069 0.8 0.036 0.035 0.8
RGU−1 609.3 0.0207 0.0209 −0.8 0.0147 0.0146 0.5 RGU−1 609.3 0.042 0.042 −0.2 0.0227 0.0226 0.7
RGU−1 768.4 0.0177 0.0176 0.5 0.0125 0.0124 0.8 RGU−1 768.4 0.035 0.035 0.9 0.0188 0.0189 −0.2
RGU−1 934.1 0.0153 0.0153 0.1 0.0108 0.0108 0.2 RGU−1 934.1 0.030 0.029 0.6 0.0165 0.0163 1.2
RGU−1 1120.3 0.0137 0.0134 1.8 0.0096 0.0095 0.3 RGU−1 1120.3 0.025 0.025 −1.4 0.0141 0.0142 −0.7
RGU−1 1238.1 0.0125 0.0125 0.2 0.0090 0.0089 0.5 RGU−1 1238.1 0.0235 0.0236 −0.2 0.0131 0.0132 −1.0
RGU−1 1764.5 0.0096 0.0095 0.4 0.0069 0.0068 2.0 RGU−1 1764.5 0.0174 0.0171 1.8 0.0099 0.0098 0.5
RGTh−1 129.0 0.033 0.034 −1.6 0.0196 0.0198 −1.2 RGTh−1 129.0 0.137 0.137 0.0 0.036 0.036 −1.8
RGTh−1 238.6 0.039 0.038 1.6 0.025 0.025 1.6 RGTh−1 238.6 0.099 0.097 2.6 0.042 0.042 1.2
RGTh−1 328.1 0.032 0.032 0.3 0.0219 0.0216 1.6 RGTh−1 328.1 0.074 0.073 1.1 0.035 0.035 0.4
RGTh−1 338.3 0.032 0.031 0.9 0.0211 0.0212 −0.2 RGTh−1 338.3 0.072 0.071 1.0 0.035 0.034 2.3
RGTh−1 583.2 0.0216 0.0213 1.2 0.0152 0.0148 2.7 RGTh−1 583.2 0.044 0.044 0.1 0.0232 0.0230 0.9
RGTh−1 727.3 0.0181 0.0182 −0.6 0.0130 0.0128 2.1 RGTh−1 727.3 0.036 0.036 −0.9 0.0196 0.0195 0.6
RGTh−1 860.0 0.0167 0.0162 3.0 0.0113 0.0114 −0.9 RGTh−1 860.0 0.032 0.031 1.1 0.0173 0.0172 0.7
RGTh−1 911.0 0.0153 0.0155 −1.6 0.0110 0.0109 0.8 RGTh−1 911.0 0.030 0.030 0.1 0.0167 0.0165 1.0
RGTh−1 969.0 0.0151 0.0149 2.0 0.0107 0.0105 2.4 RGTh−1 969.0 0.029 0.029 0.2 0.0159 0.0158 0.8
RGTh−1 1588.2 0.0105 0.0104 1.6 0.0074 0.0074 0.5 RGTh−1 1588.2 0.0189 0.0189 0.4 0.0109 0.0107 1.4
RGK−1 1460.8 0.0110 0.0111 −0.3 0.0080 0.0079 1.4 RGK−1 1460.8 0.0204 0.0204 0.3 0.0116 0.0116 0.4
Mean (Dr(%)) 0.2 0.6 Mean (Dr(%)) 0.6 0.4
Mean(| 1.2 1.2 Mean(| 0.9 1.0
Dr(%)|) Dr(%)|)
Min (Dr(%)) −3.7 −3.3 Min (Dr(%)) −1.4 −2.0
Max (Dr(%)) 3.0 2.7 Max (Dr(%)) 2.6 2.3
squares method, to third degree logarithmic polynomials [34]: with its main dimensions, being VG1 a common frustoconical beaker
i =3 with a sample height of 2.0 and 72.2 mm, VG2 a Marinelly beaker
lnε= ∑ ailni E (different to the one used during the optimization process) with a
i =0 (7) sample height of 68.2 mm and 120 mm, and VG3 a Petri beaker with a
The efficiency curves obtained through such a fitting for both beaker diameter larger than the crystal of the detector, with a sample height of
geometries have been plotted in Fig. 5a. As it can be observed in 2.0 and 26.6 mm.
Fig. 5b, the differences between the efficiency curves obtained from Therefore, for the verification of the model, 18 different simulations
both codes are lower than 2% in absolute value, being the maximum have been performed by both PENELOPE and LabSOCS (one simula-
deviation corresponding to the geometry a for an energy of 1800 keV. tion per geometry and material). The efficiencies calculated by such
simulations, as well as the relative differences between the results of
both codes, have been listed from Table 5 to Table 7. In such tables it
3.2. Verification and validation of the model obtained
can be observed an excellent agreement between the efficiencies
calculated by PENELOPE and LabSOCS, as the relative difference with
Due to the fact that the model of the HPGe XtRa detector has been
maximum absolute value is 3.7% and the arithmetic means are all
optimized for two given geometries and only one material (water), it is
below 3%, being therefore all the deviations lower than the 4%
necessary to check the goodness of such a model for samples with
considered in LabSOCS as the minimum uncertainty advisable [19],
different materials, geometries and gamma emission energies in order
despite the fact that the simulations have been performed under
to verify the stability of the model under changes in the sources, as well
conditions clearly different to those considered during the optimization
as validate the response of the model with experimental measurements
process (it has been changed the geometries, density and composition
of CRMs.
of the materials and the gamma emission energies).
The materials RGU-1 and RGTh-1 selected for verification have
3.2.1. Internal verification
various gamma emissions with energies distributed throughout the
An internal verification of the consistency of the results has been
range of interest for environmental samples (45–1800 keV), this fact
performed by comparing the efficiencies calculated by PENELOPE
allows us to fit its efficiencies to Eq. (7) for each verification geometry
(with the model optimized) and LabSOCS for six different geometries
and height. These functions are represented in Fig. 7, where it can be
(three different beakers widely used in environmental gamma spectro-
observed that the differences between the efficiency curves obtained by
metry with two considerably different sample heights for each one) and
both codes are always lower than 3.3% in absolute value, appearing the
for three reference materials, RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 (character-
maximum deviation in the geometry VG2 with a sample height of
istics summarized in Table 4), of the International Atomic Energy
68.2 mm and for an energy of 46.5 keV in the case of RGU-1, and in the
Agency [35] with their corresponding most probable gamma emission
geometry VG1 with a sample height of 2 mm and for an energy of
energies within the range of interest (45–1800 keV). In Fig. 6 it can be
129 keV in the case of RGTh-1. Obviously, the efficiencies in the case of
seen the three types of beaker used for the verification of the model
120
Table 8
Activity concentrations (uncertainties given as 1·σ.) determined using FEPEs calculated by PENELOPE and LABSOCS and the values certified by the IAEA, expressed all in Bq/kg.
Geometry CRM Nuclide PENELOPE results LabSOCS results Certified value
238
VG1h=72.2 mm RGU−1 U 5010 ± 210 4980 ± 210 4940 ± 30
232
VG1h=72.2 mm RGTh−1 Th 3170 ± 140 3150 ± 140 3250 ± 90
40
VG1h=72.2 mm RGK−1 K 14,060 ± 610 14,070 ± 610 14,000 ± 400
238
VG2h=103.3 mm RGU−1 U 4740 ± 200 4840 ± 200 4940 ± 30
232
VG2h=103.3 mm RGTh−1 Th 3030 ± 130 3070 ± 130 3250 ± 90
40
VG2h=103.3 mm RGK−1 K 13,360 ± 580 13,300 ± 580 14,000 ± 400
Table 9 Table 9 shows the result of the utest for each measurement, where it
Utest values for the results obtained calibrating by PENELOPE (PEN) and LabSOCS (Lab) can be seen that all the values are below the limit of 1.64, which means,
compared with the certified values (Cert).
accordingly to such a statistical test, that the results of the gamma
Geometry CRM Nuclide Utest (PEN) Utest (Lab) spectrometric analysis using PENELOPE and LabSOCS FEPEs do not
differ significantly from the expected values, being corroborated the
238
VG1h=72.2 mm RGU−1 U 0.34 0.17 good agreement mentioned before, and therefore, experimentally
232
VG1h=72.2 mm RGTh−1 Th 0.49 0.61
40
validated the model of the detector built by the methodology proposed
VG1h=72.2 mm RGK−1 K 0.08 0.09
VG2h=103.3 mm RGU−1 238
U 1.08 0.51
in this work.
232
VG2h=103.3 mm RGTh−1 Th 1.41 1.12
40
VG2h=103.3 mm RGK−1 K 0.91 0.99 4. Summary and conclusions
In this work we have improved a methodology for computational

RGK-1 cannot be represented in the same way, as it has only one
characterization of HPGe detectors developed in a previous paper,
emission at 1460.8 keV, but, in Tables 5–7 it can be observed
making it more general so that the model of the detector obtained can
deviations of the same order for this material (below 2.2%).
be used for performing efficiency calibrations for a broader range of
The results mentioned above illustrate the stability of the detector
sample geometries, including those in which a significant part of the
model obtained by the methodology proposed in this paper, under
radiation is forced to pass through the mount cap of the crystal to reach
changes in the geometry, material and energies emitted by the source.
the active region of the detector, as it would occur in the case of
Marinellis, Petris of large diameter, etc. This has been achieved by
3.2.2. Experimental validation by Certified Materials implementing the mount cap in the model of the detector and using the
An experimental validation of the model of the detector obtained in Differential Evolution Multi-Objective algorithm instead of the
this work has been carried out. It has been made by determining the Differential Evolution Mono-Objective in order to optimize the model
activity concentrations of several samples prepared with the three for both a small diameter beaker placed over the detector window and a
IAEA CRMs mentioned in the previous section, using the FEPEs Marinelli beaker which wrap the detector, so as to achieve the same
calculated by such a model in PENELOPE for the efficiency calibration. degree of accuracy for any type of beaker from the ones commonly used
These three CRMs have been enclosed in the verification geometries for the measurement of environmental samples by gamma spectro-
VG1 and VG2, with a height of respectively 72.2 mm and 103.3 mm. metry.
The densities of the samples (g/cm3) of RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 are Even though the practical utility of such a methodology would be to
1.52, 1.45, 1.70 respectively in the case of VG1 and 1.48, 1.45, 1.65 in characterize the detector using as reference sets of FEPEs obtained
the case of VG2. experimentally by measuring samples with certified activities, in this
The acquisition and spectrometric analysis have been performed by work it has been applied to an HPGe XtRa taking as reference the
the GENIE 2000 software, using the FEPEs obtained by the model in FEPEs generated by means of the Canberra LabSOCS code, which uses
PENELOPE which we mean to validate. Analogously, we have also a model of the detector experimentally obtained by Canberra
performed the analysis using the FEPEs calculated by LabSOCS in Industries. This gave us a great flexibility since it allows performing
order to compare the results from both codes. As it was mentioned easily a great quantity of accurate efficiency calibrations, useful for both
before, in both cases an uncertainty of FEPEs of 4% has been developing and validating the methodology. However the methodology
considered. may well be applied to experimental efficiencies, being the only
The activity concentration of 238U in the RGU-1 samples has been requirement to achieve experimental FEPEs sufficiently accurate and
calculated using the photopeak of 352 keV emitted by 214Pb, consider- precise along the region of interest in the gamma ray spectrum, in
ing that both radionuclides are in secular equilibrium (the samples order to achieve an accurate model of the detector.
have been measured a month after being prepared to ensure, as far as The model of the detector obtained by this methodology has been
possible, the secular equilibrium between the 226Ra and the 222Rn). The verificated by comparing efficiencies calculated by PENELOPE (for
activity concentration of 232Th in the RGTh-1 samples has been such a model) with the efficiencies calculated by LabSOCS (reference)
calculated using the emission line of 911 keV of 228Ac which is in for 18 combinations of geometries and materials (6 different geome-
secular equilibrium with 232Th. In the case of 40K it was measured tries with 3 different materials with its corresponding gamma emis-
directly through its emission line of 1460.8 keV. sions). During this verification, a maximum relative difference in
The results of the spectrometric analysis are shown in Table 8, absolute value of 3.7% between the efficiencies calculated by both
where we can see that there is a good agreement with the certified codes has been observed, being the great majority of values (about the
values in every case. To corroborate such good agreements, we have 92%) lower than 3%, which, additionally do not seem to vary
used the u-test [36] commonly used by the IAEA in its proficiency tests significantly depending on the type of geometry. Therefore, the model
and inter-comparisons [37–39]. The utest value is given by the following optimized has demonstrated to provide efficiencies almost equally
equation: accurate for each type of sample geometry tested, confirming the
AAnalysis − ACertified effectiveness of the methodology proposed in this work.
utest =
uAnalysis 2 + uCertified 2 Finally, the model have been experimentally validated by measur-
(8)
ing samples of three IAEA CRMs with two different geometries, using
121
the FEPEs computed by such a model in PENELOPE. The activity Phys. Res. B 330 (2014) 1.
[13] J. Nikolic, T. Vidmar, D. Jokovic, M. Rajacic, D. Todorovic, Nucl. Instrum. Methods
concentrations obtained have shown a good agreement with the Phys. Res. A 763 (2014) 347.
certified values, as results of the u-test have not exceeded the limit of [14] Erica Andreotti, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 718 (2013) 475.
1.64, which guarantees that the results do not differ significantly from [15] N. Dokania, V. Singh, S. Mathimalar, V. Nanal, S. Pal, R.G. Pillay, Nucl. Instrum.
Methods Phys. Res. A 745 (2014) 119.
the certified values. [16] A. Hedman, J. Bahar Gogani, M. Granström, L. Johansson, J.S. Andersson,
H. Ramebäck, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 785 (2015) 21.
Acknowledgements [17] R. Berndt, P. Mortreau, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 694 (2012) 341.
[18] T. Vidmar, A. Likar, Appl. Radiat. Isot. 56 (2002) 99.
[19] F. Bronson, J. Radioanal. Nucl. Chem. 255 (1) (2003) 137.
This work has been partially financed by the Nuclear Safety Council [20] R. Venkataraman, F. Bronson, V. Atrashkevich, M. Field, B.M. Young, J. Radioanal.
of Spain (CSN) R & D program 2009 through the research project Nucl. Chem. 264 (2005) 213.
[21] N.Q. Huy, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 621 (2010) 390.
"Estudio sobre la distribución de radioisótopos naturales y de radón en
[22] N.Q. Huy, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 641 (2011) 101.
las Islas Canarias Orientales" and R & D program 2012 through the [23] N.Q. Huy, D.Q. Binh, V.X. An, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 573 (2007)
research project "Estudio de las concentraciones de radón en viviendas, 384.
lugares de trabajo y materiales de construcción en las Islas Canarias [24] J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo,
A. Tejera, J.M. Gil, R. Rodríguez, P. Martel, J. Environ. Radioact. 149 (2015) 8.
Orientales". [25] J. Sempau, J.M. Fernandez-Varea, E. Acosta, F. Salvat, Nucl. Instrum. Methods
J.G. Guerra acknowledges a PhD fellowship through the “Programa Phys. Res. B 207 (2003) 107.
de personal investigador pre-doctoral en formación” of the ULPGC. [26] F. Salvat, J.M. Fernández-Varea, E. Acosta, J. Sempau, PENELOPE: a code system
for monte carlo simulation of electron and photon transport, in: Proceedings of
Workshop Proceedings, OECD Nuclear Energy Agency, Issy-les-Moulineaux, 2001.
References [27] F. Salvat, J.M. Fernández-Varea, J. Sempau, PENELOPE-2011: A Code System for
Monte Carlo Simulation of Electronic and Photon Transport, OECD, Barcelona,
Spain, 2011.
[1] K. Abbas, F. Simonelli, F. D'Alberti, M. Forte, M.F. Stroosnijder, Appl. Radiat. Isot.
[28] R. Storn, K. Price, J. Glob. Optim. 11 (1997) 341.
56 (2002) 703.
[29] T. Robič, B. Filipič, DEMO: Differential evolution for multi-objective optimization,
[2] M. Mostajaboddavati, S. Hassanzadeh, H. Faghihian, M.R. Abdi, M. Kamali, J.
Evolutionary.
Radioanal. Nucl. Chem. 268 (2006) 539.
[30] Multi-Criterion Optimization – EMO, Vol. 3410 of Lecture Notes in Computer
[3] Aline S.E. Santo, Francis G. Wasserman, Claudio C. Conti, Ann. Nucl. Energy 46
Science, Springer, Berlin (2005) 520, 2005.
(2012) 213.
[31] Genie 2000, Basic Spectroscopy Software Version 2.1., Canberra Industries Inc.,
[4] J. Nikolic, J. Puzovic, D. Todorovic, M. Rajacic, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res.
2002.
A 799 (2015) 159.
[32] Model S573/S574 ISOCS/LabSOCS Validation & Verification Manual V.4.0,
[5] H. Jäderström, W.F. Mueller, V. Atrashkevich, A.S. Adekola, Nucl. Instrum.
Canberra Industries Inc., 2002.
[33] J.F. Briesmeister, MCNP-A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, LA-
[6] M.A. Arnedo, J.G. Rubiano, H. Alonso, A. Tejera, A. González, J. González, J.M. Gil,
13709-M, 2000.
R. Rodríguez, P. Martel, J.P. Bolivar, J. Environ. Radioact. 166 (2017) 242. http://
[34] K. Deb, A. Pratap, S. Agarwal, T. Meyarivan, A fast and elitist multi-objective
dx.doi.org/10.1016/j.jenvrad.2016.07.010.
genetic algorithm: NSGA–II, IEEE Trans. Evolut. Comput. 6 (2) (2002) 182.
[7] Massimo Altavilla, Romolo Remetti, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 712
[35] K. Debertin, R.G. Helmer, Gamma and X-ray Spectroscopy with Semiconductor
(2013) 157.
Detectors, North-Holland, Physical Sciences & Engineering Division, Elsevier
[8] Yasser Morera-Gómez, H.éctor A. Cartas-Aguila, Carlos M. Alonso-Hernández,
Science Publishers B.V, Amsterdam, 1988 (ISBN 0-444-87107-1).
Carlos Nuñez-Duartes, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 818 (2016) 51.
[36] IAEA. Preparation and Certification of IAEA Gamma Spectrometry Reference
[9] A. Azbouche, M. Belgaid, H. Mazrou, J. Environ. Radioact. 146 (2015) 119.
Materials RGU-1, RGTh-1 and RGK-1, IAEA Report RL148, International Atomic
[10] T.M. Semkow, C.J. Bradt, S.E. Beach, D.K. Haines, A.J. Khan, A. Bari, M.A. Torres,
Energy Agency, Vienna, 1987.
J.C. Marrantino, U.F. Syed, M.E. Kitto, T.J. Hoffman, P. Curtis, Nucl. Instrum.
[37] C. Brookes, I. Betteley, S. Loxton, Fundamentals of Mathematics and Statistics,
John Wiley, New York, USA, 1979.
[11] Kiyoshi Shizuma, Yurika Oba, Momo Takada, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B
[38] IAEA Analytical Quality in Nuclear Applications Series No. 18 Vienna, 2010.
383 (2016) 183.
[39] A. Shakhashiro, L. Mabit, Appl. Radiat. Isot. 67 (2009) 139.
[12] S. Dziri, A. Nachab, A. Nourreddine, A. Sellam, A. Pape, Nucl. Instrum. Methods
122

Capítulo 4
Aplicación y validación de la metodología

de caracterización a dos detectores HPGe
XtRa empleando datos experimentales
(tercera publicación)
J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A.
Tejera, F. Mosqueda, P. Martel, J.P. Bolivar, Automatic modeling using
PENELOPE of two HPGe detectors used for measurement of
environmental samples by γ-spectrometry from a few sets of experimental
efficiencies, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 880
(2018) 67

Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A 880 (2018) 67–74
Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A

Automatic modeling using PENELOPE of two HPGe detectors used for

measurement of environmental samples by 𝛾-spectrometry from a few sets
of experimental efficiencies
J. G. Guerra a, *, J. G. Rubiano a,b , G. Winter c , A. G. Guerra a,b , H. Alonso a,b , M.A. Arnedo a,b ,
A. Tejera a,b , F. Mosqueda d , P. Martel a,b , J.P. Bolivar d
a Departamento de Física, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 3501 Las Palmas de Gran Canaria, Spain
b Instituto Universitario de Estudios Ambientales y Recursos naturales, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 3501 Las Palmas de Gran Canaria, Spain
c
Instituto Universitario de Sistemas Inteligentes y Aplicaciones Numéricas en la Ingeniería, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 3501 Las Palmas de Gran
Canaria, Spain
d
a r t i c l e i n f o a b s t r a c t
Keywords: The aim of this paper is to characterize two HPGe gamma-ray detectors used in two different laboratories for
Gamma-ray spectrometry environmental radioactivity measurements, so as to perform efficiency calibrations by means of Monte Carlo
Efficiency calibration Simulation. To achieve such an aim, methodologies developed in previous papers have been applied, based
Reference materials on the automatic optimization of the model of detector, so that the differences between computational and
Monte Carlo simulation
reference FEPEs are minimized. In this work, such reference FEPEs have been obtained experimentally from
several measurements of the IAEA RGU-1 reference material for specific source-detector arrangements. The
models of both detectors built through these methodologies have been validated by comparing with experimental
results for several reference materials and different measurement geometries, showing deviations below 10% in
most cases.
© 2017 Elsevier B.V. All rights reserved.
1. Introduction work [16,17], in which automatic computational methodologies for the

characterization of HPGe detectors have been developed.
When measuring samples by gamma-ray spectrometry, the Full In the first paper [16], a simple methodology of characterization
Energy Peak Efficiencies (FEPEs) for the lines of interest must be de- is proposed, consisting in an implementation of a mono-objective
termined. This is achieved by a process known as efficiency calibration optimization evolutionary algorithm, called Differential Evolution or
of the detector, which can be performed by means of experimental DE [18], together with the Monte Carlo Simulation code PENE-
procedures [1–3] or theoretical-mathematical methods [4–6], including
LOPE [19], so that a computational model of the detector would be built
the Monte Carlo simulation [7–9].
automatically, with the only requirements of an accurate set of reference
The efficiency calibration by direct Monte Carlo Simulation presents
FEPEs for a specific sample-detector arrangement and material of the
the clear advantage that it allows calculating FEPEs easily, rapidly and
sample, but restricted to those beakers with a diameter lower than the
with enough precision without the need to perform any measurement
of Certified Reference Materials (CRMs), with its consequent saving crystal diameter of the detector. In the second [17], the methodology
both economic and temporal [10–12]. However, in order to calculate proposed in the first work was upgraded, eliminating such restriction by
reliable FEPEs, a computational detector model with a similar response both improving the detector model and implementing a multi-objective
to the real one must be used, which is obtained through a procedure Differential Evolution algorithm or DEMO [20] instead of its mono-
known as detector characterization. Several works can be found in the objective precursor DE. In both cases, the methodologies proved to
literature about the characterization of gamma-ray detectors [13–15], obtain successfully a detector model which generated FEPEs equivalent
including two papers previously published by the authors of the present to the ones taken as reference, which were calculated, for a given
* Corresponding author.
E-mail address: jglezg2002@gmail.com (J.G. Guerra).
https://doi.org/10.1016/j.nima.2017.10.076
Received 28 July 2017; Received in revised form 18 October 2017; Accepted 24 October 2017
Available online 4 November 2017
0168-9002/© 2017 Elsevier B.V. All rights reserved.
J.G. Guerra et al. Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A 880 (2018) 67–74
detector, by Canberra’s LabSOCS software [21], due to its flexibility to sample respectively) with certified activities for several radionuclides of
raise several cases for validating the methodologies proposed, avoiding interest for environmental radioactivity laboratories. With regard to the
at the same time imprecisions which could have appeared if reference CANMET DH-1a [32,33] is an ore with a considerable concentration of
experimental FEPEs had been used instead. both uranium and thorium (0.2629% U and 0.091% Th).
The present work aims to take a step forward, applying each method- Fig. 1 shows the two types of beakers used in this work. Beakers type
ology to a different HPGe detector owned by two different environmen- 1 are conventional beakers which are placed over the detector window,
tal laboratories, taking as reference the experimental FEPEs determined whilst beakers type 2 are Marinelli beakers which are placed wrapping
in such detectors, for a given reference material, IAEA RGU-1 [22] and the detector. In this work five different beakers have been used, three
a few source-detector arrangements, validating posteriorly the models of them, beaker 1 (D1 = 56 mm, D2 = 47.9 mm, H = 72.9 mm and e =
built through these methodologies by comparing the calculated FEPEs 0.7 mm), beaker 3 (D1 = 38.5 mm, D2 = 35.6 mm, H = 62.9 mm and
with experimental results for different measurement geometries and e = 0.7 mm) and beaker 5 (D1 = D2 = 52.2 mm, H = 21.4 mm and e
reference materials. Finally, it is important to remark that this work = 0.3 mm) are beakers type 1, and two, beaker 2 (D1 = 115.8 mm, D2
does not aim to find the real characteristics of the detectors, but = 79.2 mm, H1 = 103.3 mm, H2 = 70.2 and e = 2 mm) and beaker 4
to get computational models which behave as similar as possible to (D1 = 124.2 mm, D2 = 86.4 mm, H1 = 116.2 mm, H2 = 77.0 and e
the real detectors, even though the model characteristics might differ = 2.2 mm) are type 2. With regard to the materials, beakers 1 to 4 are
significantly from those of the real detector. polypropylene beakers whereas beaker 5 is made of aluminum.
2. Material and methods 2.3. Models of detectors
2.1. Gamma ray detection systems, software and codes DET1 has been characterized using the methodology developed in
G. Guerra et al. [17] and DET2 using the methodology developed
In this work, two Canberra HPGe detectors from two different in G. Guerra et al. [16]. Table 1 contains the values of the known
laboratories of environmental radioactivity have been used. The first one geometric characteristics of both computational models, which has been
(DET1), which belongs to the GIRMA group at the Department of Physics considered constant during the optimization process, the definition of
of the University of Las Palmas de Gran Canaria, is a model GX3518 with the variables of the optimization problem (unknown characteristics), as
38% of relative efficiency and nominal FWHM of 0.875 keV at 122 keV well as the minimum and maximum values considered for each variable
and 1.8 keV at 1.33 MeV. The second one (DET2), owned by the FRyMA during the optimization process.
group at the Department of Applied Physics of the University of Huelva, In addition to the different dimensions of the Germanium crystals,
is a GX3519 with 35% of relative efficiency and nominal FWHM of 0.95 the main difference between both computational models is the consid-
keV at 122 keV and 1.9 keV at 1.33 MeV. Both detectors are situated eration of a simplified crystal mount cap in the DET1 model [17]. This
into shields with 15 cm thick iron walls, located in a room with concrete is needed in order to calculate FEPEs with enough accuracy in cases in
walls and ceiling, and work together with multichannel analyzers and which the beaker diameter is significantly larger than the germanium
the Genie 2000 software package [23]. crystal one, being especially important in the case of Marinelli beakers,
The Monte Carlo simulations for obtaining the computational FEPEs in which an important part of their volume surrounds the detector.
have been performed by the PENELOPE 2011 code [19]. Due to the Given the fact that the DET2 computational model does not include
cylindrical geometry of the detectors and samples, the pencyl.f subrou- the mount cap, calculations with such model will only be suitable for
tine, included in the PENELOPE distribution package for simulations beakers situated over the window with a maximum diameter equal to
for cylindrical geometry, has been used for controlling the entire the crystal diameter. The materials considered for both computational
simulation. The compilation of PENELOPE with pencyl.f as the main models are aluminum for the housings and for the mount cap in DET1,
subroutine creates an executable, pencyl.exe, which requires an input carbon composite for the windows and germanium for the crystals (both
file with the information needed for performing the simulations, it is to for the active region and the dead layer).
say, the geometry and materials of the detector and the definition of its
active regions, geometry and materials of the sample and the beaker 2.4. Determination of experimental FEPEs
in which it is placed, type of radiation emitted by the source to be
simulated (𝛾 or 𝛽) with its energies, duration of the simulation, etc. As it was mentioned in Section 2.2, the experimental FEPEs used
As it will be explained below, the optimizations of both compu- as reference during the optimization process of both computational
tational detector models are performed by the DE and DEMO algo- models, have been obtained by analyzing the reference material IAEA
rithms [18,20], programmed in scripts in Matlab©, together with the RGU-1 [22] by gamma spectrometry with different geometries. This
command lines to write, in PENELOPE input files, the definition of material has been chosen because of its several reliable gamma emis-
the geometric characteristics of the detector model (which represent a sions throughout the region of interest (45–1800 keV) for environmental
candidate solution in the optimization process) as well as the command radioactivity measurements. Concretely, a set of 8 gamma lines with
lines for reading the PENELOPE output files with the information energies within such interval (46.5, 63.3, 143.8, 186.0, 295.2, 352.0,
required to calculate the FEPEs for the desired energies. 1001.0 and 1764.5 keV) has been chosen, as the corresponding full
energy peaks stand out sufficiently from the Compton Continuum and
2.2. Reference materials and beakers are relatively free of interferences with other peaks in the spectra (which
together implies acceptable area uncertainties), as well as because of
For obtaining the experimental FEPEs used as reference during being free of coincidence summing effects. Additionally, the quite well
the optimization process of both computational detector models, the approximate knowledge of its chemical composition allows calculating
reference material IAEA RGU-1 has been chosen, whereas for the FEPEs by Monte Carlo simulation at low energies with an acceptable
validation of such models, the RGU-1, RGTh-1, RGK-1, 447, 448, 434 accuracy.
and 326 from the IAEA and the DH-1a from the CANMET, have been For DET1 characterization process, beakers 1 and 2 have been
used. IAEA RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 are reference materials meant for completely filled with RGU-1 placing the first centered over the DET1
the experimental calibration of gamma-ray spectrometers for Potassium, window at 1 mm of distance, and the second, a Marinelli beaker, with
Uranium and Thorium [22]. IAEA 447 [24–26], IAEA 448 [26–28], its internal face centered directly over the window, so that the sample
IAEA 434 [26,29,30] and IAEA 326 [26,31] are environmental samples surrounds an important part of the detector. These two sample-detector
(moss-soil, contaminated soil from an oil field, Phosphogypsum and soil arrangements will be named RA1 and RA2 respectively throughout the
68
Fig. 1. Type of beakers used in this work with its main dimensions. Beakers type 1 are conventional beakers which are placed over the detector window. Beakers type 2 are Marinelli
beakers which are placed wrapping the detector.
Table 1
Geometric characteristics of both detector models. Columns 3rd and 4th show the known dimensions considered constant during optimization process. In Columns 5th and 6th the variables
of the optimization problem (𝑥𝑔𝑝,𝑚 ) are defined. The minimum (𝑥min
𝑚
) and maximum (𝑥max
𝑚
) values which each variable can take during the optimization process are in columns 7th and
8th. Best solutions obtained are shown in columns 9th and 10th. All values are given in mm.
Charac. Denomination Dimensions Variable 𝑥min
𝑚 𝑥max
𝑚 Solutions
DET1 DET2 DET1 DET2 DET1 DET2 DET1 DET2 DET1 DET2
Hd Housing diameter 73.00 – – – – – – – –
Ht Housing thickness 1.50 – – – – – – – –
Wt Window thickness 0.60 – – – – – – – –
Cl Crystal length 50.51 57.00 – – – – – – – –
Cd Crystal diameter 59.52 58.50 – – – – – – – –
Hcr Higher curvature radius – – 𝑥𝑔𝑝,1 0.40 6.00 1.73 0.98
Dcw Distance from crystal to window – – 𝑥𝑔𝑝,2 1.00 10.00 5.29 3.01
Dlt Dead layer thickness – – 𝑥𝑔𝑝,3 0.10 5.00 0.92 2.43
Icd Inactive core diameter – – 𝑥𝑔𝑝,4 1.00 47.50 17.52 2.12
Ich Inactive core height – – 𝑥𝑔𝑝,5 15.00 50.00 24.53 20.25
Mct Mount cap thickness – – 𝑥𝑔𝑝,6 – 0.50 – 4.00 – 2.90 –
following lines for simplification purposes. With regard to DET2, beaker is 228 ± 2. The 𝑃𝛾 and uncertainties considered have been obtained from
3 has been filled up to 25 mm of RGU-1 and has been situated centered at the National Nuclear Data Center [34].
3.5 mm of distance (RA3 ). In every case, once shut and sealed with alu- 𝐶
𝜀𝑒𝑥𝑝 = (1)
minum tape, before performing each spectrum acquisition, the beakers 𝐶𝑆𝐶𝐹 ⋅ [𝐴𝑐] ⋅ 𝑃𝛾 ⋅ 𝑡 ⋅ 𝑚
√
have remained undisturbed for at least 4 weeks (approximately seven ( 𝑢 )2 ( 𝑢 )2 ( 𝑢 )2 ( )
𝑃𝛾 𝑢 2 ( 𝑢𝐶𝑆𝐶𝐹 )2
𝐶 [𝐴𝑐]
times the half-life of 222 Rn) waiting for the radioactive equilibrium 𝑢𝜀𝑒𝑥𝑝 = 𝜀𝑒𝑥𝑝 + + + 𝑚 + . (2)
𝐶 [𝐴𝑐] 𝑃𝛾 𝑚 𝐶𝑆𝐶𝐹
between 226 Ra and 222 Rn.
Table 2 shows the experimental FEPEs (𝜀𝑒𝑥𝑝 ) used as reference during
The CSCF corresponding to the lines used as reference have been
the characterization process of DET1 and DET2. Such experimental considered 1 (no coincidence summing effect) with negligible uncer-
FEPEs and their uncertainties, as well as the ones used for the validation tainty. However, in the following sections, experimental FEPEs signif-
procedures in Section 3.2, have been determined by analyzing the icantly affected by Coincidence Summing Effect are used. These are
spectra acquired for the corresponding sample-detector arrangements, the corresponding to the gamma lines of 242.0, 609.3, 1120.3 and
and applying Eqs. (1) and (2), being 𝐶 the net counts observed in 1238.1 keV emitted by 238 U progeny and 338.3, 583.2, 727.3, 860.0
the relevant full energy peak (subtracting both Compton Continuum and 911.0 keV emitted by 232 Th progeny. In such cases, the CSCF have
and laboratory background, performed by GENIE2000 [23]), [𝐴𝑐] the been determined using the equations proposed by Xhixha et al. [35],
activity concentration of the relevant radionuclide, 𝑃𝛾 the probability except in the emission of 727.3 keV, for which the corresponding
of gamma emission for the corresponding radionuclide and gamma line, equation proposed by Tomarchio and Rizzo [36] has been used. In both
𝑡 the acquisition time, 𝑚 the sample mass and CSCF the Coincidence- works, the correction factors are calculated as function of the FEPEs
Summing Correction Factor, whereas, 𝑢𝐶 , 𝑢[𝐴𝑐] , 𝑢𝑃𝛾 , 𝑢𝑚 , 𝑢𝐶𝑆𝐹 𝐶 are the and total efficiencies for the energies corresponding to the X-ray and
corresponding uncertainties. In Eq. (2), the uncertainty related to the 𝛾-ray emissions which are likely to coincide with the main gamma
emission, causing the coincidence-summing effect. In this work, for such
time has not been considered as it is negligible compared to the rest
calculations, the FEPEs and total efficiencies provided by the models of
of elements within the radicand. The masses of the samples of RGU-1
DET1 and DET2 in PENELOPE have been used. The uncertainties of such
in beakers 1, 2 and 3 are 221.1, 925.6 and 37.5 g respectively with an
CSCF have been computed through uncertainty propagation.
uncertainty of 0.1 g, whereas the acquisition times have been 86749,
68882 and 20644 s. Given the radioactive equilibrium among the 2.5. Optimization of the models
different radionuclides of the 238 U decay series [22], for the calculations
with Eqs. (1) and (2), [𝐴𝑐] has been considered to be 4940 ± 30 for all The characterization methodologies applied in this work, consist in
energies, with the only exception of the line of 143.8 keV, for which [𝐴𝑐] the optimization of a computational model for each detector, seeking
69
Table 2
Experimental FEPEs used as reference during DET1 (RA1 and RA2 ) and DET2 (RA3 ) characterizations and their uncertainties.
Radionuclide En (keV) 𝜀𝑒𝑥𝑝 𝑅𝐴 𝑢𝜀𝑒𝑥𝑝 𝜀𝑒𝑥𝑝 𝑅𝐴 𝑢𝜀𝑒𝑥𝑝 𝜀𝑒𝑥𝑝 𝑅𝐴 𝑢𝜀𝑒𝑥𝑝
1 𝑅𝐴1 2 𝑅𝐴2 3 𝑅𝐴3
210
Pb 46.5 0.0325 0.0004 0.01576 0.00018 0.1006 0.0017
234
Th 63.3 0.0439 0.0010 0.0305 0.0007 0.120 0.003
235
U+223 Ra 143.8 0.0427 0.0012 0.0494 0.0010 0.113 0.006
236 Ra+235 U 186.0 0.0376 0.0004 0.0443 0.0004 0.0920 0.0013
214 Pb 295.2 0.02496 0.00017 0.03129 0.00020 0.0587 0.0005
214
Pb 352.0 0.02189 0.00014 0.02776 0.00018 0.0505 0.0004
234m
Pa 1001.0 0.00956 0.00026 0.01202 0.00020 0.0212 0.0012
214
Bi 1764.5 0.00599 0.00004 0.00790 0.00005 0.01296 0.00018
for the geometric characteristics that minimize the differences between Secondly, the CRMs IAEA 447, 448, 434 and 326 and the CANMET
the experimental FEPEs considered as reference (Section 2.4), and the DH-1a, have been measured for different geometries and bulk densities
calculated FEPEs. The model of DET2 has been optimized using the DE using the corresponding computational FEPEs, comparing subsequently
algorithm [16,18], taking as reference the sample-detector arrangement the results of the analysis with the certified activities (Section 3.2.2.).
RA3 . Moreover, for the optimization of the model of DET1, the DEMO For the measurements in DET1, the samples IAEA 447 and 448 were
algorithm [17,20] has been used, taking as reference the sample- prepared in beaker 5 completely filled of such CRMs with a mass of 51g
detector arrangements RA1 and RA2 . and 47.3 g respectively. The samples of IAEA 434, 326 and CANMET
Both optimization processes start with candidate solutions or indi-
DH-1a were prepared in beaker 3 with a height of 13.4, 23.0, 25.5 mm
viduals randomly generated at the beginning within the search domain
and a mass of 13.0, 30.0, 31.6 g respectively. With regard to the samples
(𝑥min max
𝑚 - 𝑥𝑚 ) (defined in Table 1 for ( each variable of ) the problem).
𝒈 used for the measurements in DET2, the same samples IAEA 447 and 448
These individuals are vectors 𝒙𝒑 = 𝑥𝑔𝑝,1 , … , 𝑥𝑔𝑝,𝑚 , … , 𝑥𝑔𝑝,𝑛 , where each
as in DET1 were measured, whereas the samples of IAEA 434, 326 and
component, with index m, is a variable of the optimization problem
CANMET DH-1a were prepared in beaker 3 with a height of 17.5, 31.0,
(𝑥𝑔𝑝,𝑚 ) (i.e. the unknown characteristics in Table 1, 𝑛 = 6 in the case
26.9 mm and a mass of 20.5, 30.0, 31.6 g respectively.
of DET1 and 𝑛 = 5 in the case of DET2), restricted within the mentioned
Again, every sample has been measured at least 1 month after
search domain, whereas g is the generation or iteration index and p the
its preparation. However, in the case of the samples of IAEA 448
individual or candidate index. The optimization is performed by creating
new candidate solutions using the operators of mutation and crossover and CANMET DH-1a, due to their high concentrations of 226 Ra, a
(both commonly used in evolutionary algorithms) and selecting the considerable escape of 222 Rn has been noticed, reason why in such
candidate solution with the best value for the optimization purpose, samples the concentration of 226 Ra has been obtained through its direct
which is evaluated by the objective functions (only one in the case of the gamma line of 186 keV. In the case of the IAEA 448, this line can
optimization of DET2 using DE, and two functions in the case of DET1 be used without performing any correction, as the 235 U content is
using DEMO). During the execution of both algorithms, the population negligible [27]. On the other hand, for DH-1a, a correction has been
size, it is to say the number of individuals, is maintained at a constant performed, discounting the theoretical counts due to the emission of
value NP. Further details can be found in previous papers [16,17] where 235 U, based on its activity concentration determined through the line of
both computational methodologies applied in this work were developed 143.8 keV.
and explained in detail. During both validation steps, the goodness of the optimized models
The objective functions used for the selection phase are analytically has been evaluated using the relative bias or relative deviation (Eq. (4)),
expressed in Eq. (3), where 𝐸𝑖 is the energy of the full energy peak i, 𝑅𝐴𝑗 the zeta-score [37] (Eq. (5)) as well as the Precision Score (Eq. (6)),
the corresponding reference sample-detector arrangement, 𝜀𝑒𝑥𝑝𝑅𝐴 is the widely used by the IAEA in inter-comparisons and proficiency tests [38–
𝑗
experimental FEPE taken as reference and 𝜀𝑃 𝐸𝑁 𝑅𝐴 the corresponding 41], where 𝑎 ± 𝑢𝑎 is the measured or calculated value (the calculated
𝑗
𝒈
FEPE calculated for a specific individual 𝒙𝒑 . FEPEs in Section 3.2.1 and the measured activities in Section 3.2.2) and
( 𝒈 ) ( ) 2
8 ⎛𝜀
𝑃 𝐸𝑁 𝑅𝐴𝑗 𝒙𝒑 , 𝐸𝑖 − 𝜀𝑒𝑥𝑝𝑅𝐴𝑗 𝐸𝑖 ⎞ 𝑓 𝑜𝑟 𝑗 = 1, 2 𝑖𝑛 𝐷𝐸𝑇 1
( ) ∑ 𝑏 ± 𝑢𝑏 the expected or reference value (the experimental FEPEs in Section
𝒈
𝑓𝑅𝐴𝑗 𝒙𝒑 = ⎜ ( ) ⎟ (3) 3.2.1 and the certified activities in Section 3.2.2).
⎜
𝑖=1 ⎝ 𝜀𝑒𝑥𝑝𝑅𝐴 𝐸𝑖 ⎟ 𝑗 = 3 𝑖𝑛 𝐷𝐸𝑇 2.
𝑗 ⎠
𝑎−𝑏
𝑅𝐷(%) = ⋅ 100 (4)
Regarding the parameters chosen for the execution of the optimiza- 𝑏
tion algorithms, a population size of ten times the number of variables |𝑎 − 𝑏|
𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 = √ (5)
has been chosen, as recommended in Storn and Price [18], it is to say, NP
𝑢2𝑎 + 𝑢2𝑏
= 60 in the case of the optimization of DET 1 by means of DEMO and NP √
= 50 in the optimization of DET2 by DE. In both optimization processes, ( 𝑢 )2 ( 𝑢 )2
𝑎
𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 = 100 ⋅ + 𝑏 . (6)
the mutation (F) and crossover (CR) factors have been chosen 0.3 and 𝑎 𝑏
0.2 respectively. Both algorithms have been run during 100 generations The source of uncertainties in the calculated FEPEs are mainly the
(stopping criterion). uncertainty of the experimental FEPEs used as reference during the
characterization process, the statistic uncertainty of the PENELOPE
2.6. Validation procedure
calculations, the inaccuracy in the dimensions of the beakers and
samples height considered for the calculations, as well as in the chemical
The validation of the optimized models of DET1 and DET2 has been
composition and density of the materials considered. Given that there
performed in two steps. First of all, the reference materials IAEA RGU-1,
RGTh-1 and RGK-1 have been used to perform a comparison between is no analytical expression which would allow propagating such sources
experimental and computational FEPEs (results in Section 3.2.1.) for a of uncertainty, and that they cannot either be appropriately quantified,
wide variety of measurement geometries and for 19 gamma emissions the uncertainties of the calculated FEPEs have been assigned so that
within the energy range of interest (40–1800 keV), as can be seen in the FEPEs calculated for the reference arrangements (RA1 , RA2 and
Tables 3 and 4. The uncertainties of the experimental FEPEs, determined RA3 ) and the corresponding experimental FEPEs are compatible within
using Eq. (2), are within 0.6–4.7% in the case of DET1 and 0.7%–7.6% uncertainties, it is to say, an uncertainty of 5% for the calculations with
in DET2. the DET1 model and 6% in DET2.
70
Table 3
Relative deviations (%) between the experimental FEPEs and the corresponding calculated using the optimized model of DET1 for different heights of the reference materials IAEA RGU-1,
RGTh-1 and RGK-1 in the beaker 1 (B1), beaker 2 (B2), beaker 3 (B3) and beaker 4 (B4).
Material Radionuclide En (keV) B1 B3 B2 B4 Mean
Height (mm)
22.3 32.7 42.6 52.1 72.2 62.2 68.2 101.3 74.8 114.0
RGU-1 210 Pb 46.5 −0.9 2.2 −0.1 0.7 0.6 −1.9 5.7 7.3 9.4 5.7 2.9
234
RGU-1 Th 63.3 −3.5 −3.7 −0.2 −1.1 −2.9 −3.7 3.4 −3.2 2.4 0.5 −1.2
235
RGU-1 U+223 Ra 143.8 −2.2 2.0 −3.8 2.6 0.6 −2.9 −6.1 −4.3 −8.1 −0.9 −2.3
226
RGU-1 Ra+235 U 186.0 −4.1 −0.8 −3.3 −3.6 −2.5 −1.1 −0.6 −1.1 −3.9 0.1 −2.1
214
RGU-1 Pb 242.0 1.8 3.8 1.7 3.2 3.5 3.7 1.1 2.4 −2.1 4.7 2.4
214
RGU-1 Pb 295.2 1.5 3.1 0.4 0.6 1.2 1.4 −0.2 1.6 −5.7 2.2 0.6
RGU-1 214 Pb 352.0 −1.1 2.6 −1.3 −0.3 −2.4 1.3 −2.2 −1.3 −5.9 −0.5 −1.1
RGU-1 214 Bi 609.3 4.7 7.8 5.7 8.8 8.3 9.2 4.2 4.3 −0.5 4.9 5.7
234m
RGU-1 Pa 1001.0 −5.1 −3.1 0.6 −3.7 −1.6 1.7 −2.8 1.1 −4.0 −1.3 −1.8
214
RGU-1 Bi 1120.3 5.9 5.1 4.7 6.4 6.8 8.0 2.6 1.2 0.7 4.2 4.6
214
RGU-1 Bi 1238.1 4.1 8.7 4.6 3.4 5.0 8.7 3.2 4.7 −1.5 7.6 4.9
214
RGU-1 Bi 1764.5 0.2 4.5 −0.3 1.0 2.2 −1.5 2.0 −0.1 −3.5 −1.2 0.3
212
RGTh-1 Pb 238.6 1.2 1.4 2.2 0.5 0.7 2.4 0.8 1.0 −3.4 0.8 0.8
RGTh-1 228 Ac 338.3 4.7 4.2 5.1 2.3 4.7 4.6 −0.3 3.5 −3.5 4.8 3.0
RGTh-1 208 Tl 583.2 3.8 4.9 5.5 6.4 5.1 6.8 2.8 4.8 −2.1 2.8 4.1
212
RGTh-1 Bi+228 Ac 727.3 2.2 3.7 4.8 4.8 2.4 1.9 0.0 1.3 −2.4 2.9 2.2
208
RGTh-1 Tl 860.0 2.0 0.3 1.0 2.0 1.6 1.2 0.8 1.2 −3.6 −1.6 0.5
228
RGTh-1 Ac 911.0 0.8 0.1 2.3 −0.3 0.6 2.6 −2.0 −1.8 −5.9 0.1 −0.4
40
RGK-1 K 1460.8 0.5 −1.9 −4.1 1.8 −0.5 −0.7 −0.3 0.7 −1.3 2.0 −0.4
Mean 0.9 2.4 1.3 1.9 1.8 2.2 0.6 1.2 −2.4 2.0
Table 4
Relative deviations (%) between the experimental FEPEs and the corresponding calculated using the optimized model of DET2 for different heights of the reference materials IAEA RGU-1,
RGTh-1 and RGK-1 in the beaker 3.
Material Radionuclide En (keV) Height (mm) Mean
5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
RGU-1 210 Pb 46.5 7.1 8.8 9.6 7.4 1.6 4.0 3.0 1.2 3.2 2.5 4.8
234
RGU-1 Th 63.3 −0.8 3.6 2.0 1.8 −0.3 −0.9 −6.2 −7.6 −3.0 −3.3 −1.5
235
RGU-1 U+223 Ra 143.8 −2.3 −8.4 −4.3 4.6 −6.7 3.5 −6.4 −3.5 −2.4 −4.3 −3.0
226
RGU-1 Ra+235 U 186.0 1.7 1.2 −0.8 3.5 −3.5 −4.2 −3.9 −6.9 −3.5 −4.9 −2.1
214
RGU-1 Pb 242.0 6.4 4.1 4.6 7.7 2.0 2.8 −0.5 −1.0 1.2 −1.6 2.6
RGU-1 214
Pb 295.2 4.0 3.2 1.5 5.9 0.3 0.9 −3.1 −4.0 1.3 −3.0 0.7
RGU-1 214 Pb 352.0 2.5 1.5 −0.9 2.3 0.4 −1.9 −5.8 −5.9 −2.6 −4.6 −1.5
RGU-1 214 Bi 609.3 6.2 9.1 5.5 7.9 4.3 4.1 1.7 2.3 4.5 3.1 4.9
234m
RGU-1 Pa 1001.0 −9.0 9.4 −3.7 2.6 −1.9 8.2 −0.7 −1.6 5.5 5.3 1.4
214
RGU-1 Bi 1120.3 7.5 6.1 7.9 9.3 8.1 4.1 1.3 1.8 6.1 3.4 5.6
214
RGU-1 Bi 1238.1 11.3 6.2 6.6 10.2 6.5 5.0 −1.0 −0.3 4.7 2.5 5.2
214
RGU-1 Bi 1764.5 4.5 1.9 3.6 6.9 −1.2 −1.1 −4.5 −4.4 0.7 −5.3 0.1
RGTh-1 212
Pb 238.6 6.5 2.8 8.8 1.7 −2.1 0.8 −0.1 2.5 −1.2 −2.4 1.7
RGTh-1 228 Ac 338.3 10.9 8.1 10.0 5.3 1.2 2.1 4.2 5.6 3.7 −0.4 5.1
RGTh-1 208 Tl 583.2 5.2 2.9 8.7 4.7 2.3 2.2 2.1 5.4 3.0 4.7 4.1
212
RGTh-1 Bi+228 Ac 727.3 10.8 3.7 10.0 2.5 −2.0 1.2 0.6 3.9 1.3 3.6 3.6
208
RGTh-1 Tl 860.0 −0.7 −3.0 2.8 −2.5 −4.3 −4.9 1.4 −1.7 2.4 −1.4 −1.2
228
RGTh-1 Ac 911.0 10.5 5.5 7.6 1.3 −1.1 −2.9 2.3 2.2 1.2 −3.5 2.3
40
RGK-1 K 1460.8 – 3.9 – 5.3 – 1.9 – −1.4 – −0.9 1.8
Mean 4.6 3.7 4.4 4.7 0.2 1.3 −0.9 −0.7 1.5 −0.6
3. Results and discussion the fact that, in this second option the sum is slightly lower than in the
chosen option, whereas in the first option the difference is considerably
3.1. Optimal solutions lower than in the second option.
The solutions of the optimization process of both detectors models 3.2. Validation of the optimal models
can be seen in the last two columns of Table 1. In the case of DET2,
characterized using DE, the solution with minimum objective function 3.2.1. Computational vs. experimental FEPEs
(𝑓𝑅𝐴3 ≈ 0.00483) has been chosen. In the case of DET1, the DEMO The relative deviations (Eq. (4)) between the experimental and
algorithm reached several non-dominated solutions which would be computational FEPEs can be seen in Tables 3 and 4. In such tables, the
theoretically equally acceptable. In this case, for selecting the definitive 19 emissions considered, the radionuclides which emit them, as well as
solution, the sum of both objective functions (the lower the value, the the corresponding reference material are stated. As can be seen, most
more approximate the behavior of the model to the reality) and the of cases present deviations below the uncertainties considered for the
difference between them (the lower the value, the more the similarity FEPEs calculations (85% of cases below the 5% for DET1 and 79% of
of the model accuracy for both types of measurement geometries) have cases below the 6% for DET2 model), whereas the average deviations
been chosen. Therefore, in this case the selected solution has been the for each geometry are below 3% in every case in DET1 and 5% in DET2,
one with the second best sum of both objective functions (𝑓𝑅𝐴1 ≈ which is a good indicator of the goodness of the detector models built.
0.00380 and 𝑓𝑅𝐴2 ≈ 0.00382) but with the lowest difference between The zeta-score and 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 values for all the sample-detector arrange-
both functions. The selection of this solution instead of the solution with ments considered in this section can be seen in Fig. 2 for both detectors.
best sum of functions (𝑓𝑅𝐴1 = 0.00409 and 𝑓𝑅𝐴2 = 0.00325) was due to In such a figure, it can be observed that all the zeta-score values are
71
Fig. 2. Zeta-score and P-score between the experimental FEPEs and the corresponding calculated using the optimized models of DET1 (Fig. 2a and b) and DET2 (Fig. 2c and d), for
different heights of the reference materials IAEA RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 in the beaker 1 (B1), beaker 2 (B2), beaker 3 (B3) and beaker 4 (B4).
below the limit of 1.64 (critical value for a normal distribution with one. Such methodologies consist of using evolutionary algorithms for
a confidence level of 90%), below which the results to be compared searching the optimal detector model built in a Monte Carlo code, so
are not significantly different [42], confirming therefore the good that the calculated FEPEs are as similar as possible to the reference ones,
agreement between the experimental FEPEs and the ones calculated for determined in this work experimentally using the reference material
both computational models. With regard to the precisions scores, their IAEA RGU-1 for a few reference sample-detector arrangements. In
values are within 5.1%–6.9% in the case of DET1 and within 6.0%–9.7% this work the PENELOPE code has been used for the Monte Carlo
in case of DET2, but being most of them below the 7.5%, which can be simulations, however, other similar codes may be used, provided that
considered acceptable, as the limits of this test rarely are below 10% in such code permits performing an automatic optimization commanded
the IAEA proficiency tests and inter-comparisons [38,39,41]. by a main script, where the optimization algorithms are implemented.
Therefore, the results of the zeta-score and 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 , confirm that For the validation of the optimal detector models obtained, calcu-
the computational models built in this work, calculate FEPEs with an lated FEPEs have been compared to the corresponding experimental
acceptable accuracy and precision, even for materials, energies and
ones for a wide variety of geometries, susceptible to be used during the
geometries different to the reference ones (stated in Section 2.4).
normal operation of such detectors, and for the three reference materials
IAEA RGU-1, RGTh-1 and RGK-1, observing acceptable deviations, most
3.2.2. Measurement of certified reference materials
of which below 10%. In order to check the good agreement between the
Tables 5 and 6 show the results of the CRMs measured in DET1 and
computational and experimental FEPEs, the zeta-score and P-score have
DET 2 respectively using the corresponding computational FEPEs, as
been used, observing that in every case studied, the limits of 1.64%
well as the reference values for the corresponding radionuclides, the
and 10% respectively have not been surpassed, which confirms that
relative deviation between them, the zeta-score and P-score values used
the models generate FEPEs with an acceptable accuracy and precision
for the comparison.
according to the requirements set by the IAEA in its proficiency tests
In both Tables 5 and 6, most of cases show zeta-score values below
the limit of 1.64 mentioned before, being all of them below 2.58 and inter-comparisons.
(critical value for a normal distribution with a confidence level of Additionally, several samples of CRMs have been measured in both
99%), used by the IAEA as limit in its proficiency tests and inter- detectors, also for different sample geometries, calibrating in efficiency
comparisons [38,39,41]. The precisions scores observed in such tables using the corresponding calculated FEPEs for the subsequent compari-
are also acceptable according to the limits set in the IAEA proficiency son between the results of the spectrometric analysis and the certified
tests and inter-comparisons, commonly within 15%–30% for natural activities. Again, the z-score and P-score have been used, confirming the
radionuclides in environmental samples, depending on the type of goodness of the detectors models.
sample, level of activity, radionuclide, etc. [29,43–45]. To conclude, despite the relative simplicity and rapidity of the
methodologies applied in this work, without the necessity of having
4. Conclusions the detectors inoperative for a long period nor using very refined
techniques, and having started from a limited knowledge of the actual
Two HPGe gamma-ray detectors owned by two different research geometrical characteristics of the detectors, the two models of HPGe
laboratories on environmental radioactivity have been characterized, detectors obtained allow performing efficiency calibrations suitable for
using a different automatic characterization methodology for each the measurement of environmental samples by gamma spectrometry.
72
Table 5
Results of the analysis performed to the samples of different CRMs measured in DET1 (uncertainties given as 1 ⋅ 𝜎), utilizing, for the efficiency calibration, the FEPEs calculated using the
optimized model . Comparison of the measured values with the values certified by the IAEA and CANMET (Measurement dates provided in first column).
CRM Radionuclide En (keV) Certified [Ac] (Bq/kg)a Measured [Ac] (Bq/kg) RD (%) Zeta-score P-score
210 Pb 46.5 337 ± 16 341 ± 18 1.1 0.16 7.2
137 Cs 661.7 357 ± 8 325 ± 16 −8.8 1.70 5.6
40
IAEA 447(16th June 2017 ) K 1460.8 550 ± 20 472 ± 27 −14.3 2.34 6.8
228
Ac 911.0 37 ± 2 31.7 ± 2.5 −14.5 1.65 9.7
212
Pb 238.6 37.0 ± 1.5 33.6 ± 1.9 −9.2 1.41 7.0
226
Ra 352.0 (214 Pb) 25 ± 2 23.4 ± 1.6 −6.3 0.62 10.5
226
Ra 186.0 18980 ± 260 17600 ± 900 −7.6 1.51 5.4
IAEA 448(13rd February 2017 ) 210 Pb 46.5 8200 ± 400 7900 ± 400 −4.0 0.61 6.8
208 Tl 583.2 1010 ± 40 1040 ± 60 2.8 0.40 6.9
228
Ac 911.0 690 ± 30 660 ± 50 −5.2 0.60 8.9
210
Pb 46.5 700 ± 60 650 ± 40 −6.7 0.69 10.0
IAEA 434(5th May 2017 ) 226
Ra 352.0 (214 Pb) 780 ± 60 680 ± 40 −12.4 1.36 9.5
238
U 63.3 (234 Th) 120 ± 11 113 ± 14 −5.5 0.37 15.5
40
K 1460.8 580 ± 9 510 ± 30 −12.5 2.26 6.2
210 Pb 46.5 43 ± 4 48 ± 6 11.9 0.69 16
IAEA 326(6th May 2017 ) 226 Ra 352.0 (214 Pb) 32.6 ± 1.6 31 ± 2 −5.7 0.71 8.3
228
Ra 911 (228 Ac) 39.6 ± 1.8 37 ± 3 −6.1 0.63 10.2
238
U 63.3 (234 Th) 29.4 ± 1.3 29 ± 5 −0.1 0.01 17.9
210
Pb 46.5 31100 ± 900 27800 ± 1400 −10.4 1.91 5.9
235
U 143.8 1498.0 ± 2.0 1520 ± 80 1.3 0.22 5.6
CANMET DH-1a(9th May 2017 ) 238
U 63.3 (234 Th) 32450 ± 40 30000 ± 1700 −6.5 1.26 5.5
226 Ra 186.0b 31500 ± 1100 29000 ± 3000 −8.0 0.78 11.0
232 Th 911 (228 Ac) 3680 ± 120 3720 ± 200 1.2 0.19 6.3
a
Certified activity concentrations for the corresponding radionuclides corrected for radioactive decay and equilibrium with their radioactive precursors using Bateman equations.
b Determined through the direct peak of 186 keV, with counts from both 226 Ra and 235 U, discounting the theoretical counts due to the emission of 235 U, based on the 235 U activity
concentration determined through the line of 143.8 keV.
Table 6
Results of the analysis performed to the samples of different CRMs measured in DET2 (uncertainties given as 1 ⋅ 𝜎), utilizing, for the efficiency calibration, the FEPEs calculated using the
optimized model . Comparison of the measured values with the values certified by the IAEA and CANMET (Measurement dates provided in first column).
CRM Radionuclide En (keV) Certified [Ac] (Bq/kg)a Measured [Ac] (Bq/kg) RD (%) Zeta-score P-score
210 Pb 46.5 336 ± 16 376 ± 24 12.0 1.41 7.9
137 Cs 661.7 356 ± 8 354 ± 21 −0.5 0.08 6.5
40
K 1460.8 550 ± 20 540 ± 30 −2.1 0.29 7.4
IAEA 447(11th July 2017) 228
Ac 911.0 37 ± 2 34.8 ± 2.7 −6.0 0.66 9.5
212
Pb 238.6 37.0 ± 1.5 37.0 ± 2.3 −0.1 0.02 7.5
226
Ra 352.0 (214 Pb) 25 ± 2 20.7 ± 1.6 −16.9 1.63 11.3
226
Ra 186.0 18980 ± 260 17700 ± 1100 −6.8 1.15 6.3
210 Pb 46.5 8400 ± 400 8000 ± 500 −4.4 0.61 7.5
IAEA 448(7th July 2017) 208 Tl 583.2 960 ± 40 960 ± 60 −0.8 0.10 7.7
228
Ac 911.0 660 ± 30 650 ± 50 −1.8 0.2 9.1
210
Pb 46.5 700 ± 60 660 ± 40 −6.0 0.59 10.5
226
IAEA 434(27th December 2016) Ra 352.0 (214 Pb) 780 ± 60 730 ± 40 −6.3 0.64 10.0
238
U 63.3 (234 Th) 120 ± 11 120 ± 16 −0.3 0.02 16.0
40
K 1460.8 580 ± 9 670 ± 40 15.1 2.00 6.6
210 Pb 46.5 43 ± 4 47 ± 5 9.4 0.62 14.2
IAEA 326(3rd February 2015) 226 Ra 352.0 (214 Pb) 32.6 ± 1.6 35.6 ± 2.4 9.0 1.03 8.3
228
Ra 911 (228 Ac) 39.6 ± 1.8 42 ± 3 5.6 0.59 9.1
238
U 63.3 (234 Th) 29.4 ± 1.3 33 ± 6 11.0 0.55 17.9
210
Pb 46.5 31100 ± 900 27900 ± 1700 −10.1 1.62 6.8
235
U 143.8 1498.0 ± 2.0 1590 ± 110 6.2 0.82 7.1
238
CANMET DH-1a(20th March 2017) U 63.3 (234 Th) 32450 ± 40 31600 ± 2000 −2.6 0.42 6.4
226 Ra 186.0b 31500 ± 1100 33000 ± 4000 3.9 0.30 12.6
232 Th 911 (228 Ac) 3680 ± 120 3930 ± 260 6.8 0.88 7.3
a
Certified activity concentrations for the corresponding radionuclides corrected for radioactive decay and equilibrium with their radioactive precursors using Bateman equations.
b Determined through the direct peak of 186 keV with counts from both 226 Ra and 235 U, discounting the theoretical counts due to the emission of 235 U, based on the 235 U activity
concentration determined through the line of 143.8 keV.
Acknowledgments J.G. Guerra acknowledges a PhD fellowship through the ‘‘Programa

de personal investigador pre-doctoral en formación (Convocatoria
2015)’’ of the ULPGC.
This work has been partially financed by the Nuclear Safety Council
of Spain (CSN) R & D program 2009 through the research project
References
‘‘Estudio sobre la distribución de radioisótopos naturales y de radón
en las Islas Canarias Orientales’’ and R & D program 2012 through the [1] J.P. Pérez-Moreno, E.G. San Miguel, J.P. Bolívar, J.L. Aguado, Nucl. Instrum.
research project ‘‘Estudio de las concentraciones de radón en viviendas, Methods Phys. Res. A 491 (2002) 152.
lugares de trabajo y materiales de construcción en las Islas Canarias [2] A.-R. Iurian, C. Cosma, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 763 (2014) 132.
[3] P. Tayyebi, F.A. Davani, M. Tabasi, H. Afarideh, Radiat. Phys. Chem. 133 (2017)
Orientales’’. 86.
This research has been partially supported by the project of the [4] S.S. Nafee, M.I. Abbas, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 592 (2008) 80.
Ministry of MINECO (Ref.: CTM2015-68628-R). [5] P.C. Ortiz-Ramírez, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 793 (2015) 49.
73
[6] M.S. Badawi, M.M. Gouda, S.S. Nafee, A.M. El-Khatib, E.A. El-Mallah, Nucl. Instrum. [28] IAEA-448–Radium-226 in soil from oil field. <http://nucleus.iaea.org/rpst/Referen
Methods Phys. Res. A 696 (2012) 164. ceProducts/ReferenceMaterials/Radionuclides/RS_IAEA-448.pdf>.
[7] L. Liye, M. Jizeng, D. Franck, L. de Carlan, Z. Binquan, Nucl. Instrum. Methods Phys. [29] Worldwide open proficiency test: determination of naturally occurring radionuclides
Res. A 564 (2006) 608. in phosphogypsum and water IAEA-CU-2008-03. IAEA Analytical Quality in Nuclear
[8] A. Tedjani, C. Mavon, A. Belafrites, D. Degrelle, D. Boumala, D. Rius, J.-E. Groetz, Applications Series No. IAEA/AQ/18 International Atomic Energy Agency, Vienna,
Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 838 (2016) 12. 2010.
[9] D. Degrelle, C. Mavon, J.-E. Groetz, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 816 (2016) [30] A. Shakhashiro, U. Sansone, H. Wershofen, A. Bollhöfer, C.K. Kim, C.S. Kim, G. Kis-
47. Benedek, M. Korun, M. Moune, S.H. Lee, S. Tarjan, M.S. Al-Masri, Appl. Radiat. Isot.
[10] A.S.E. Santo, F.G. Wasserman, C.C. Conti, Ann. Nucl. Energy 46 (2012) 213. 69 (2011) 231.
[11] R. Casanovas, J.J. Morant, M. Salvadó, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 675 [31] Report on the Intercomparison Run for the Determination of Radionuclides in
(2012) 78. Soils IAEA-326 and IAEA-327. IAEA/AL/100. International Atomic Energy Agency,
[12] Y. Morera-Gómez, H.A. Cartas-Aguila, C.M. Alonso-Hernández, C. Nuñez Duartes, Vienna, 2001.
Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 818 (2016) 51. [32] CANMET: <https://www.nrcan.gc.ca/mining-materials/certified-reference-materia
[13] R. Britton, A.V. Davies, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 786 (2015) 12. ls/certificate-price-list/8009>.
[14] R. Luís, J. Bento, G. Carvalhal, P. Nogueira, L. Silva, P. Teles, P. Vaz, Nucl. Instrum. [33] DH-la: A Certified Uranium-Thorium Reference Ore, CANMET Report 81-11E,
Methods Phys. Res. A 623 (2010) 1014. Canada Centre for Mineral and Energy Technology, Canada, 1981.
[15] E. García-Toraño, B. Caro, V. Peyrés, M. Mejuto, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. [34] Chart of the Nuclides, National Nuclear Data Center, Brookhaven National Labora-
A 837 (2016) 63. tory, <http://www.nndc.bnl.gov/chart/>.
[16] J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, [35] G. Xhixha, M. Alberi, M. Baldoncini, K. Bode, E. Bylyku, F. Cfarku, I. Callegari, F.
J.M. Gil, R. Rodríguez, P. Martel, J. Environ. Radioact. 149 (2015) 8. Hasani, S. Landsberger, F. Mantovani, E. Rodriguez, F. Shala, V. Strati, M. Xhixha
[17] J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A. Tejera, Kaçeli, J. Radioanal. Nucl. Chem. 307 (2016) 1507.
P. Martel, J.P. Bolivar, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 858 (2017) 113. [36] E. Tomarchio, S. Rizzo, Radiat. Phys. Chem. 80 (2011) 318.
[18] R. Storn, K. Price, J. Global Optim. 11 (1997) 341. [37] International Organization for Standardization, 2005. Statistical methods for use
[19] F. Salvat, J.M. Fernández-Varea, J. Sempau, PENELOPE-2011: A Code System for in proficiency testing by interlaboratory comparisons, in: ISO 13528 (E) Geneva,
Monte Carlo Simulation of Electronic and Photon Transport, OECD, Barcelona, Switzerland.
Spain, 2011. [38] A. Shakhashiro, L. Mabit, Appl. Radiat. Isot. 67 (2009) 139.
[20] T. Robič, B. Filipič, DEMO: Differential evolution for multi-objective optimization, [39] A. Shakhashiro, A. Trinkl, U. Sansone, Appl. Radiat. Isot. 66 (2008) 1722.
in: Evolutionary Multi-Criterion Optimization, EMO 2005, in: Lecture Notes in [40] I. Osvath, S. Tarjan, A. Pitois, M. Groening, D. Osborn, Appl. Radiat. Isot. 109 (2016)
Computer Science, vol. 3410, Springer, Berlin, 2005, p. 520. 90.
[21] Model S573/S574 ISOCS/LabSOCS Validation & Verification Manual V.4.0, Can- [41] A. Harms, M. Khanh Pham, O. Blinova, S. Tarjan, H. Nies, I. Osvath, Appl. Radiat.
berra Industries Inc., 2002. Isot. 126 (2017) 252.
[22] Preparation and Certification of IAEA Gamma Spectrometry Reference Materials [42] Report on the Second Almera Network Coordination Meeting and the Almera
RGU-1, RGTh-1 and RGK-1, IAEA Report RL148, International Atomic Energy Soil Sampling Intercomparison Exercise IAEA/SIE/01. IAEA/AL/164. International
Agency, Vienna, 1987. Atomic Energy Agency. Seibersdorf, 2006.
[23] Genie 2000, Basic Spectroscopy Software Version 2.1., Canberra Industries Inc., [43] Worldwide Open Proficiency Test: Determination of Natural and Artificial Radionu-
2002. clides in Moss-Soil and Water IAEA-CU-2009-03. IAEA Analytical Quality in Nuclear
[24] A. Shakhashiro, S. Tarjan, A. Ceccatelli, G. Kis-Benedek, M. Betti, Appl. Radiat. Isot. Applications Series No. IAEA/AQ/22. International Atomic Energy Agency, Vienna,
70 (2012) 1632. 2012.
[25] IAEA-447- Natural and artificial radionuclides in moss-soil. <http://nucleus.iaea. [44] ALMERA Proficiency Test: Determination of Natural and Artificial Radionuclides in
org/rpst/Documents/RS_IAEA-447.final.pdf>. Soil and Water IAEA-TEL-2011-04. IAEA Analytical Quality in Nuclear Applications
[26] A.R. Iurian, A. Pitois, G. Kis-Benedek, A. Migliori, R. Padilla-Alvarez, A. Ceccatelli, Series No. IAEA/AQ/32. International Atomic Energy Agency, Vienna, 2013.
Appl. Radiat. Isot. 109 (2016) 61. [45] Worldwide Open Proficiency Test on the Determination of Radionuclides in Spinach,
[27] A. Ceccatelli, R. Katona, G. Kis-Benedek, A. Pitois, Appl. Radiat. Isot. 87 (2014) 461. Soil and Water IAEA-CU-2007-03. IAEA Analytical Quality in Nuclear Applications
Series No. IAEA/AQ/8. International Atomic Energy Agency, Vienna, 2007.
74
Capítulo 4 85
Capítulo 5
Aplicación de la metodología de
caracterización a un detector HPGe tipo
pozo empleando datos experimentales
(cuarta publicación)
J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A.
Tejera, P. Martel, J.P. Bolivar, Modeling of a HPGe well detector using
PENELOPE for the calculation of Full Energy Peak Efficiencies for
environmental samples, Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A
908 (2018) 206
Capítulo 4 86
Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A 908 (2018) 206–214
Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A

Modeling of a HPGe well detector using PENELOPE for the calculation of

full energy peak efficiencies for environmental samples
J. G.Guerra a,b ,∗, J. G.Rubiano a,b , G. Winter c , A. G.Guerra a,b , H. Alonso a,b , M.A. Arnedo a,b ,
A. Tejera a,b , P. Martel a,b , J.P. Bolivar d
a
b Instituto Universitario de Estudios Ambientales y Recursos naturales, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 35001 Las Palmas de Gran Canaria, Spain
c Instituto Universitario de Sistemas Inteligentes y Aplicaciones Numéricas en la Ingeniería, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 35001 Las Palmas de Gran
Canaria, Spain
d
ARTICLE INFO ABSTRACT

Keywords: When determining the activity concentration of radionuclides using gamma-ray spectrometry the Full Energy
HPGe well detector Peak Efficiency (FEPE) for the energies of interest must be known. Determination of the FEPE can be made by
Efficiency calibration means of either experimental calibration or theoretical–mathematical methods, such as Monte Carlo simulations.
Reference materials
Given the difficulties related to experimental calibration and improvements in the capabilities of modern
Monte Carlo simulation
computers, Monte Carlo simulation is an increasingly widely used alternative, but requires an accurate model
Gamma-ray spectrometry
of the detector. The purpose of this work is to generate and validate a computational model, based on Monte
Carlo simulation, of an HPGe well detector that permits the performance of FEPE calculations with appropriate
precision and accuracy for the measurement of environmental samples. To achieve this, an optimization
methodology is applied to the model that minimizes the differences between a set of computational FEPEs and a
set of experimental FEPEs used as a benchmark. The resulting optimized model is used to calculate computational
FEPEs for 25 different samples with different reference materials and sample heights, which are measured by
means of the well detector modeled here. To validate the optimized model, the abovementioned computational
FEPEs are used during the calibration of the corresponding spectra, to enable the subsequent comparison of the
results of the analyses with the expected values. The measured activities differ from the reference values by less
than 10% in most cases and are compatible with these considering the uncertainties involved, thus confirming
the validity of the model.
1. Introduction aspects motivated us to acquire and setup a spectrometry system of this

type.
Gamma-ray spectrometry is a technique commonly used for the When the activity concentration of radionuclides in a sample is
identification and quantification of a wide range of radionuclides by intended to be quantified by gamma-ray spectrometry, the Full Energy
means of their direct gamma emissions or those of their progeny. HPGe Peak Efficiency (FEPE) for the energies of interest must be determined.
detectors are currently the most widely used gamma-ray detectors due FEPE determination can be made either by means of experimental cal-
to their various advantages, of which high energy resolution is the most ibration, or by theoretical–mathematical methods such as Monte Carlo
important; this permits high-precision during the identification of the simulations. The experimental efficiency calibration [4–8] requires the
peaks. For measurement of the radioactive content of environmental preparation of standard sources using reference materials with known
samples of low volume and activity in laboratory, HPGe well detectors activities and with the same measuring geometry as the sample to be
are the best option due to their high detection efficiency, as the counting measured. Materials with very similar densities and chemical compo-
geometry approaches 4𝜋 [1]; this implies improvements in both the sitions need to be used during the experimental calibration if self-
uncertainty of the results and the Minimum Detectable Activity. More attenuation corrections are to be avoided, especially at low energies [1].
specifically, the use of this type of detector is recommended when Moreover, when environmental samples are studied, the preparation of
samples of only a few grams of organic matter are to be analyzed for standard sources that are very similar may be a process of considerable
multidisciplinary studies, including radiological techniques [2,3]. These complexity, involving appreciable economic and time costs.
∗ Corresponding author at: Departamento de Física, Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, 35001 Las Palmas de Gran Canaria, Spain.
E-mail address: jglezg2002@gmail.com (J. G.Guerra).
https://doi.org/10.1016/j.nima.2018.08.048
Received 18 April 2018; Received in revised form 16 August 2018; Accepted 17 August 2018
Available online xxxx
0168-9002/© 2018 Elsevier B.V. All rights reserved.
J. G.Guerra et al. Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A 908 (2018) 206–214
The Monte Carlo method has been applied in the calculation of Table 1
FEPEs for several decades [9,10] and is now an increasingly widely Experimental FEPEs used as a reference during the optimization process of the computa-
tional model of the detector (sample height = 51 mm).
used alternative [11–16] in view of the difficulties related to experi-
Radionuclide En (keV) 𝐹 𝐸𝑃 𝐸 Uncertainty (1𝜎)
mental calibration and the enhanced capabilities of modern computers.
210 Pb 46.5 0.272 0.003
However, a computational model of a detector with a similar response
234 Th 63.3 0.350 0.008
to the real one must be utilized in order to obtain reliable FEPEs by 235 U+223 Ra 143.8 0.365 0.009
direct Monte Carlo simulation. For this reason, many recent publications 236
Ra+235 U 186.2 0.294 0.003
have focused on the modeling of gamma-ray detectors [17–20], also 214
Pb 295.2 0.1948 0.0014
known as detector characterization, including two papers by the current 214
Pb 351.9 0.1652 0.0011
234m
authors [21,22], in which automatic methodologies for modeling HPGe Pa 1001.0 0.0659 0.0025
214 Bi 1764.5 0.0392 0.0003
detectors were developed, and which were validated using two real
coaxial detectors in a third publication [23].
In the first of these papers [21], the characterization methodology
involves the use of the Differential Evolution (DE) algorithm [24] for
2.3. Reference FEPEs
the optimization of a detector model built using the PENELOPE Monte
Carlo simulation code [25]. This optimization starts from a sufficiently
Calibration of the detector in terms of energy and resolution was
accurate set of reference FEPEs obtained for a specific sample-detector
performed using a standard point source of 22 Na and 155 Eu, provided
arrangement and sample material. In the current paper, this method-
ology is applied to an HPGe well detector used for the measurement of with the detector by Canberra. As a result, we obtained the correspond-
ing calibration functions (energy in keV): 𝑒𝑛𝑒𝑟𝑔𝑦 = 0.3787 + 2.1212 ⋅
environmental samples. The computational model of the detector should √
allow the calculation of FEPEs with acceptable precision and sufficient 𝑐𝑒𝑛𝑡𝑟𝑜𝑖𝑑 and 𝐹 𝑊 𝐻𝑀 = 0.9672 + 0.0254 ⋅ 𝑒𝑛𝑒𝑟𝑔𝑦. The experimental
accuracy for efficiency calibration with this type of sample, irrespective FEPEs used as a reference during the optimization process for the
of whether the dimensions considered in the model are an exact match computational model of the detector were obtained by analyzing a
for the real dimensions of the detector. RGU-1 sample with a height of 51 mm (i.e. the beaker completely
filled). Fig. 1 shows the corresponding spectrum acquired. Table 1
2. Material and methods shows the gamma lines chosen, the radionuclides emitting these and
the corresponding experimental FEPEs with their uncertainties. These
2.1. Instrumentation eight gamma emissions were selected because they are virtually free
of coincidence summing effects and of considerable interferences with
In this work, a Canberra HPGe well detector (model GCW4023) is other peaks of the spectrum and are sufficiently intense in order that
used. This detector has a relative efficiency of 40%, a nominal FWHM
the peaks stand out sufficiently from the continuum. A sample height of
of 1.2 keV at 122 keV and 2.0 keV at 1.33 MeV and a peak-to-Compton
51 mm was chosen to obtain the reference FEPEs, since this height gives
ratio of 60.8:1 at 1.33 MeV. The detector is connected to a DSA-1000
the highest counting rate and therefore the lowest counting uncertainty;
Canberra multichannel analyzer and is located within an iron shield
in addition, with the beaker completely filled, potential uncertainties in
with a thickness of 15 cm. The acquisition and analysis of the gamma-
the sample height are eliminated.
ray spectra is performed using the Genie 2000 software package [26].
A Radon Scout detector from SARAD GmbH [27] was been used to The experimental FEPEs and uncertainties are determined using
determine the escape of 222 Rn from samples of one of the reference Eqs. (1) and (2), where 𝐶 represents the net counts observed in the
materials used in this work, due to its relatively high activity concen- relevant full energy peak (subtracting both the Compton Continuum and
tration of 226 Ra and exhalation rate (see Section 2.4). This detector and the laboratory background, using GENIE2000 [26]), [𝐴𝑐] the activity
the samples were placed within an accumulation radon-tight chamber, concentration of the relevant radionuclide, 𝑃𝛾 the corresponding proba-
made of methacrylate with an internal volume of 0.185 ± 0.006 m3 and bility of the gamma emission, 𝑡 the acquisition time, 𝑚 the sample mass,
walls 10 mm thick [28]. and 𝑢𝐶 , 𝑢[𝐴𝑐] , 𝑢𝑃𝛾 , 𝑢𝑚 are the corresponding uncertainties. The values of
𝑃𝛾 and the uncertainties used in this paper were obtained from the
2.2. Samples of reference materials used NationalNuclearDataCenter [35].
𝐶
Reference materials IAEA RGU-1, IAEA RGTh-1, IAEA RGK-1, IAEA 𝐹 𝐸𝑃 𝐸 = (1)
[𝐴𝑐] ⋅ 𝑃𝛾 ⋅ 𝑡 ⋅ 𝑚
447 and IAEA 448 were used for the generation and validation of the √
model of detector. The first three of these are meant for the experimental ( 𝑢 )2 ( 𝑢 )2 ( 𝑢 )2 ( )
𝑃𝛾 𝑢 2
𝐶 [𝐴𝑐]
calibration of gamma-ray spectrometers for potassium, uranium and 𝑢𝐹 𝐸𝑃 𝐸 = 𝐹 𝐸𝑃 𝐸 + + + 𝑚 (2)
𝐶 [𝐴𝑐] 𝑃𝛾 𝑚
thorium [29]. IAEA 448 [30–32] and IAEA 447 [32–34] are envi-
ronmental samples with certified activity for several radionuclides of 2.4. Determination of the escape of radon for the case of IAEA 448
interest to environmental radioactivity laboratories. Both the chemical
composition and the reference activity concentrations were obtained The reference material IAEA 448 contains relatively high concentra-
from the documents referenced above. tions of 226 Ra (19 kBq/kg), which, together with the high exhalation
Five samples were prepared for each of these reference materials
rate of this material, means that the escape of radon from the beaker is
by placing the materials directly into the beakers with different sample
a considerable source of error when measuring the 226 Ra concentration
heights (10, 20, 30, 40 and 51 mm) and densities ranging from 1 to
through the gamma emissions corresponding to 222 Rn progeny (214 Pb
2 g/cm3 . All the samples were prepared in cylindrical polypropylene
and 214 Bi) [30]. For this reason, a correction factor was determined for
beakers with an internal diameter of 11.5 mm, an internal height of
51 mm and a thickness of 1 mm. In the case of materials containing the escape of radon when measuring this material.
226 Ra, once shut and sealed, the beakers remained undisturbed for To determine this correction factor, 20 beakers, identical to those
at least four weeks (approximately seven times the half-life of 222 Rn) used for gamma-ray analysis, were completely filled with IAEA 448
before performing each spectrum acquisition, in order to attain radioac- with a total mass of 81.2 ± 0.1 g. These 20 samples were placed
tive equilibrium between 226 Ra and 222 Rn. In the specific case of the within the accumulation chamber described in Section 2.1, with the
IAEA 448, we carried out experimental checks that, even sealing with Radon Scout [27], in order to measure the 222 Rn concentration (activity
aluminum tape (as we perform routinely in the laboratory), a non- per unit volume) accumulated in the chamber over a period of one
negligible escape of radon was noticed. The procedure used to correct month, during which time the detector recorded the 222 Rn concentration
the results for this effect is explained in Section 2.4. every three hours. The recorded values were fitted to the curve shown
207
Fig. 1. Spectrum acquired from the reference sample (IAEA RGU-1 with 51 mm of height); image generated using GENIE 2000 [26].
in Eq. (3) to obtain the saturation value 𝐶𝑅𝑛 𝑠𝑎𝑡 , where 𝐶

𝑅𝑛 (𝑡) is the
concentration of radon over time, 𝐶𝑅𝑛 (0) the initial concentration and
𝜆𝑒𝑓 𝑓 the effective time constant [28,36].
𝑠𝑎𝑡 𝑠𝑎𝑡 −𝑡⋅𝜆𝑒𝑓 𝑓
𝐶𝑅𝑛 (𝑡) = 𝐶𝑅𝑛 + (𝐶𝑅𝑛 (0) − 𝐶𝑅𝑛 )𝑒 (3)
The Radon Escape Correction Factor (𝑅𝐸𝐶𝐹 ) was determined using
Eq. (4), in which the radioactive equilibrium between 222 Rn and 226 Ra
inside the chamber is considered, i.e. the total 222 Rn activity within the
chamber (both the leaked gas and that remaining one in the sample
beakers) is equal to the 226 Ra activity throughout the samples. In this
equation, 𝑉 is the internal volume of the accumulation chamber, 𝑚
the total mass of sample distributed across the 20 beakers and 𝐶𝑅𝑎 the
certified concentration (activity per unit mass) of 226 Ra in the reference
material.
𝑠𝑎𝑡
𝑉 ⋅ 𝐶𝑅𝑛
𝑅𝐸𝐶𝐹 = 1 − (4)
𝑚 ⋅ 𝐶𝑅𝑎
2.5. Software and codes Fig. 2. Model of the HPGe well detector used for the simulations, created with PENELOPE.
The denomination of the acronyms and known values for the characteristics are shown in
Table 2.
The computational model of the detector used in this work was
generated using the PENELOPE 2011 Monte Carlo simulation code [25].
This consists of a set of subroutines written in FORTRAN that allow
2.6. Model of detector and optimization process
Monte Carlo simulation of coupled electron–photon transport to be
carried out, for a wide energy range, from a few hundred eV to about 1
GeV. For the correct functioning of PENELOPE, the user must provide a The simplified model of the HPGe well detector considered in this
main script that controls the entire process and the evolution of each work and its geometrical characteristics can be seen in Fig. 2. Table 2
event. Given the cylindrical symmetry of the detector and samples, presents the values of the known characteristics, provided by Canberra
we used the pencyl.f subroutine, created for the simulation of particle Industries Inc. and considered to be constant, the definition of the
transport in cylindrical geometries and included with the PENELOPE variables of the optimization process, and the search interval for each
distribution package, as the main program. From the compilation of variable. The materials considered for the model are aluminum (for the
PENELOPE using pencyl.f as the main subroutine, an executable file was
detector endcap) and germanium (for the crystal, including dead layers).
created. This executable file requires an input file with the information
The optimization process for the model of the detector is based on a
necessary to perform the simulation, including the geometry of the
detector. methodology developed [21] and validated [23] in previous works by
For the optimization of the computational model of the detector, the current authors for HPGe XtRa detectors, in which the DE mono-
the DE algorithm [24] was implemented in a script in Matlab©. This objective optimization algorithm [24] was used. The DE algorithm
script also contained command lines that generated the PENELOPE input works with a constant number
( of NP individuals ) (candidate solutions).
𝒈
file mentioned above, and also read the PENELOPE output file with These are vectors, 𝒙𝒑 = 𝑥𝑔𝑝,1 , … , 𝑥𝑔𝑝,𝑚 , … , 𝑥𝑔𝑝,𝑛 , whose components 𝑥𝑔𝑝,𝑚
the simulated spectrum, used to calculate the FEPEs for the energies are the variables of the problem (the seven unknown characteristics
of interest. shown in Table 2 for this work). The variables only can take values
208
Table 2
g
Characteristics used in the detector model. Column 3 shows the known dimensions. In column 4 the variables of the optimization problem (xp,m ) are defined. The minimum (xminm
) and
maximum (xmaxm
) values for each variable are shown in columns 5 and 6 respectively. The optimum values of the variables are shown in column 7. All values are given in mm.
Characteristic Denomination Known dimensions Variable xmin
m xmax
m Solution
CD Crystal diameter 67.00 – – – –
CL Crystal length 67.00 – – – –
EWD Endcap well diameter 16.00 – – – –
EWL Endcap well length 40.00 – – – –
g
CWD Crystal well diameter – xp,1 17.00 28.00 24.42
g
CWL Crystal well length – xp,2 26.50 43.80 41.86
g
EWT Endcap well thickness – xp,3 0.30 2.50 2.45
g
CED Crystal to endcap distance – xp,4 5.00 25.00 10.59
g
SDT Superior dead layer thickness – xp,5 0.30 1.60 0.38
g
LDT Lateral dead layer thickness – xp,6 0.30 1.60 1.38
g
IDT Inferior dead layer thickness – xp,7 0.30 1.60 0.74
within the corresponding search interval defined by the user (shown in three gamma lines, Eq. (7) was used, where 𝐹 𝐸𝑃 𝐸𝑎𝑝𝑝𝑎𝑟𝑒𝑛𝑡 is the FEPE
Table 2 for this work). obtained from the spectrum using Eq. (1) and 𝐹 𝐸𝑃 𝐸𝑐𝑢𝑟𝑣𝑒 is the FEPE
The optimization process starts with the random generation of the estimated by the calibration curve.
first NP individuals within the mentioned search domain. These are ∑𝑖=3 𝑖
then evaluated, using the objective function to be minimized. Once the 𝐹 𝐸𝑃 𝐸𝑐𝑢𝑟𝑣𝑒 = 𝑒 𝑖=0 𝑐𝑖 ln 𝐸 (6)
initial individuals have been created and evaluated, an iterative process 𝐹 𝐸𝑃 𝐸𝑎𝑝𝑝𝑎𝑟𝑒𝑛𝑡
𝐶𝑆𝐶𝐹 = (7)
commences in which new individuals are generated using mutation and 𝐹 𝐸𝑃 𝐸𝑐𝑢𝑟𝑣𝑒
crossover operators. These new individuals are then also evaluated in
the same manner, and the NP candidate solutions with a lower value 2.8. Validation of the model
of the objective function are selected for the next generation g, while
the remaining individuals are discarded. Further details can be found
In order to validate the optimized model, the computational FEPEs
in [21].
corresponding to the 25 samples with different heights and materials,
The objective function to be minimized (Eq. (5)) is the sum, for the
𝒈
individual 𝒙𝒑 to be tested, of the squared relative differences between described in Section 2.2, were calculated by PENELOPE using the
eight pairs of FEPEs (one for each of the energies 𝐸𝑖 in Table 1). These model. The corresponding spectra were acquired and the computational
are determined using PENELOPE (𝜀𝑃 𝐸𝑁 𝑟𝑒𝑓 ) and experimentally (𝜀𝑒𝑥𝑝 𝑟𝑒𝑓 ) FEPEs were used to carry out efficiency calibration, comparing the
for the reference sample (Section 2.3). results of the analysis with the reference activity concentrations of
( ( ) )2 various radionuclides of interest in terms of environmental radioactivity
( 𝒈) ∑ 𝒈
𝜀𝑃 𝐸𝑁 𝑟𝑒𝑓 𝒙𝒑 ,𝐸𝑖 −𝜀𝑒𝑥𝑝 𝑟𝑒𝑓 (𝐸𝑖 ) measurements. In these analyses, the correction factors RECF and CSCF
𝑓 𝒙𝒑 = 8𝑖=1 𝜀𝑒𝑥𝑝 𝑟𝑒𝑓 (𝐸𝑖 )
(5)
were considered when appropriate (dividing the uncorrected activities
by these factors and propagating uncertainties).
2.7. Determination of the coincidence summing correction factors To compare the results of these analyses with the reference activ-
ity concentrations, the ratio between them (Eq. (8)), the zeta-score
Due to the high detection efficiency of the detector used in this work, (Eq. (9)), also known as u𝑡𝑒𝑠𝑡 , and the Precision Score (Eq. (10)) were
some of the gamma lines used are strongly affected by the coincidence used. The last two are tests of accuracy and precision, respectively,
summing effect. The corresponding Coincidence Summing Correction and are commonly used by the IAEA in inter-comparison exercises and
Factors (CSCF) therefore need to be determined in order to obtain proficiency tests [39–42].
sufficiently accurate results by means of these lines. The equations
𝑀𝑒𝑎𝑠𝑢𝑟𝑒𝑑 𝑣𝑎𝑙𝑢𝑒
proposed by Xhixha et al. [37] for gamma lines at 242.0, 338.3, 𝑅= (8)
𝑅𝑒𝑓 𝑒𝑟𝑒𝑛𝑐𝑒 𝑣𝑎𝑙𝑢𝑒
583.2, 860.0 and 911.0 keV and the equation proposed by Tomarchio
|𝑀𝑒𝑎𝑠𝑢𝑟𝑒𝑑 𝑣𝑎𝑙𝑢𝑒 − 𝑅𝑒𝑓 𝑒𝑟𝑒𝑛𝑐𝑒 𝑣𝑎𝑙𝑢𝑒|
and Rizzo [38] for the gamma line at 727.3 keV were used for the 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 = √ (9)
calculations of the CSCF. The FEPEs and total efficiencies required to 𝑢𝑀𝑒𝑎𝑠𝑢𝑟𝑒𝑑 𝑉 𝑎𝑙𝑢𝑒 2 + 𝑢𝑅𝑒𝑓 𝑒𝑟𝑒𝑛𝑐𝑒 𝑉 𝑎𝑙𝑢𝑒 2
determine the CSCF by means of these equations were computed using √
( 𝑢 )2 ( 𝑢𝑅𝑒𝑓 𝑒𝑟𝑒𝑛𝑐𝑒 𝑣𝑎𝑙𝑢𝑒 )2
the optimized model of the detector in PENELOPE. 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 = 100 ⋅ 𝑀𝑒𝑎𝑠𝑢𝑟𝑒𝑑 𝑣𝑎𝑙𝑢𝑒
+ (10)
Owing to the high level of complexity of the decay scheme for 𝑀𝑒𝑎𝑠𝑢𝑟𝑒𝑑 𝑣𝑎𝑙𝑢𝑒 𝑅𝑒𝑓 𝑒𝑟𝑒𝑛𝑐𝑒 𝑣𝑎𝑙𝑢𝑒
214 Bi, the equations proposed by Xhixha et al. [37] (for the gamma
lines of 609.3, 1120.3 and 1238 keV) consider the contributions from 3. Results and discussion
several coincident energies to be negligible for simplicity. This is a
suitable approximation for coaxial detectors, for which such equations 3.1. Optimal model obtained
are mainly used, however, we found that this simplification involves
a considerable underestimate of the coincidence summing effect in the
case of our well detector. This occurs because in this type of detector, For the execution of the DE algorithm, a population size of five times
and particularly at low sample heights, the solid angle approaches 4𝜋 the number of variables was chosen, i.e. NP = 35. The mutation and
sr, giving a considerably higher detection efficiency than for coaxial crossover factors [21–24] were chosen as 0.3 and 0.2, respectively. The
detectors. stopping criterion was a maximum of 100 generations.
The CSCF for the gamma lines at 609.3, 1120.3 and 1238 keV In this work, the combination of geometric characteristics of the
were therefore determined by employing an efficiency calibration curve detector model chosen as an optimal solution is the one for which
(Eq. (6)) for each sample height. These curves were obtained by fitting the objective function (Eq. (5)) has a minimum value. This value is
( )
the experimental FEPEs determined for the IAEA RGU-1 material and 𝑓 𝒙𝒐𝒑𝒕𝒊𝒎𝒖𝒎 ≈ 0.00419, and is the solution with the closet behavior to
the same eight gamma lines employed as a reference in Table 1 (as they the real detector for the sample of reference. The characteristics of the
are virtually free of this effect). For the calculation of the CSCF for these optimal model of the detector are shown in the last column of Table 2.
209
Table 3
Results of gamma spectrometric analysis for the samples of IAEA RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 for five different sample heights. Activity concentrations given in Bq/kg (uncertainties given
as 1 ⋅ 𝜎). Values refer to the reference date of the three materials (1st January 1987).
Mat. Nuclide En (keV) Reference values 10 mm 20 mm 30 mm 40 mm 51 mm
RGU-1 210 Pb 46.5 4940 ± 30 4630 ± 290 4900 ± 300 4800 ± 300 4650 ± 280 4610 ± 280
RGU-1 234 Th 63.3 4940 ± 30 5200 ± 300 5200 ± 300 5200 ± 300 5000 ± 300 4900 ± 300
RGU-1 235 U 143.8 228 ± 2 255 ± 18 236 ± 16 250 ± 15 230 ± 14 240 ± 15
226
RGU-1 Ra 186.2 4940 ± 30 4900 ± 300 5000 ± 300 5300 ± 300 5300 ± 300 5300 ± 300
214
RGU-1 Pb 242.0 4940 ± 30 4900 ± 300 5100 ± 300 5100 ± 300 5000 ± 300 4690 ± 280
214
RGU-1 Pb 295.2 4940 ± 30 5300 ± 300 5300 ± 300 5300 ± 300 5100 ± 300 4900 ± 300
214
RGU-1 Pb 351.9 4940 ± 30 5200 ± 300 5300 ± 300 5300 ± 300 5100 ± 300 5000 ± 300
RGU-1 214 Bi 609.3 4940 ± 30 5400 ± 600 5200 ± 300 5100 ± 400 4900 ± 400 5000 ± 400
RGU-1 234m Pa 1001.0 4940 ± 30 5800 ± 700 5100 ± 400 5100 ± 400 4900 ± 400 5000 ± 300
RGU-1 214 Bi 1120.3 4940 ± 30 5200 ± 500 4900 ± 300 4800 ± 400 4700 ± 300 4600 ± 400
214
RGU-1 Bi 1238.1 4940 ± 30 5200 ± 500 4900 ± 300 4800 ± 400 4700 ± 300 4700 ± 400
214
RGU-1 Bi 1764.5 4940 ± 30 5200 ± 300 5300 ± 300 5100 ± 300 5000 ± 300 4770 ± 290
212
RGTh-1 Pb 238.6 3250 ± 90 3500 ± 210 3540 ± 210 3530 ± 210 3490 ± 210 3400 ± 180
228
RGTh-1 Ac 338.3 3250 ± 90 3260 ± 200 3230 ± 200 3200 ± 200 3150 ± 190 3100 ± 220
RGTh-1 208 Tl 583.2 1170 ± 30 1310 ± 100 1270 ± 100 1200 ± 90 1100 ± 90 1050 ± 80
RGTh-1 212 Bi 727.3 3250 ± 90 3320 ± 220 3350 ± 210 3390 ± 210 3280 ± 210 2960 ± 190
RGTh-1 208 Tl 860.6 1170 ± 30 1160 ± 90 1170 ± 80 1130 ± 80 1100 ± 80 1090 ± 80
228
RGTh-1 Ac 911.2 3250 ± 90 3010 ± 180 3050 ± 190 3000 ± 180 2970 ± 180 2970 ± 190
40
RGK-1 K 1460.8 14000 ± 400 14600 ± 1000 14500 ± 900 13800 ± 900 13800 ± 900 14700 ± 800
Table 4
Results of gamma spectrometric analysis for the samples of IAEA 447 and 448 for the five different heights. Activity concentrations given in Bq/kg (uncertainties given as 1 ⋅ 𝜎). Values
refer to the reference dates of the materials (1st January 2009 for 226 Ra in IAEA 448, 8th October 2012 for the remaining radionuclides in IAEA 448 and 15th November 2009 for the
IAEA 447).
Mat. Nuclide En (keV) Reference values 10 mm 20 mm 30 mm 40 mm 51 mm
448 210 Pb 46.5 6653 ± 283 6500 ± 400 6700 ± 400 6300 ± 400 6100 ± 400 6600 ± 300
448 226 Ra 186.2 19050 ± 260 18800 ± 1100 19000 ± 1200 18400 ± 1100 18200 ± 1100 17900 ± 900
212
448 Pb 238.6 1623 ± 69 1740 ± 60 1700 ± 100 1660 ± 60 1760 ± 60 1710 ± 70
214
448 Pb 242.0 19050 ± 260 19500 ± 1600 20000 ± 1600 19300 ± 1500 19000 ± 1400 18300 ± 1700
214
448 Pb 295.2 19050 ± 260 19300 ± 1600 19800 ± 1700 18800 ± 1600 18900 ± 1500 18300 ± 1600
228
448 Ac 338.3 1116 ± 55 1080 ± 80 1120 ± 90 1070 ± 80 1030 ± 70 1040 ± 80
448 214 Pb 351.9 19050 ± 260 19000 ± 1600 19400 ± 1700 18600 ± 1600 18600 ± 1500 18000 ± 1500
448 214 Bi 609.3 19050 ± 260 19600 ± 1900 19500 ± 1900 18700 ± 1800 18800 ± 1800 20000 ± 2000
448 228 Ac 911.2 1116 ± 55 1140 ± 80 1070 ± 80 1080 ± 70 1090 ± 60 1090 ± 80
214
448 Bi 1120.3 19050 ± 260 19000 ± 1900 18100 ± 1800 17400 ± 1700 17500 ± 1600 19200 ± 1900
214
448 Bi 1238.1 19050 ± 260 17900 ± 1800 19100 ± 1900 17900 ± 1700 18000 ± 1600 19200 ± 1900
214
448 Bi 1764.5 19050 ± 260 18600 ± 1600 19200 ± 1600 18500 ± 1600 18500 ± 1500 18100 ± 1500
210
447 Pb 46.5 420 ± 20 490 ± 40 450 ± 30 440 ± 30 440 ± 30 420 ± 30
447 212 Pb 238.6 37.3 ± 2.0 43 ± 5 40 ± 3 32 ± 3 39 ± 3 38 ± 3
447 214 Pb 295.2 25.1 ± 2.0 22 ± 8 21 ± 5 25 ± 4 23 ± 4 17 ± 3
447 228 Ac 338.3 37.3 ± 2.0 44 ± 15 34 ± 9 28 ± 6 42 ± 6 42 ± 5
214
447 Pb 351.9 25.1 ± 2.0 20 ± 5 26 ± 3 21.4 ± 2.4 19.9 ± 2.1 18.3 ± 2.2
208
447 Tl 583.2 13.4 ± 0.7 25 ± 6 14 ± 3 17.0 ± 2.2 13.7 ± 1.8 13.3 ± 1.7
214
447 Bi 609.3 25.1 ± 2.0 40 ± 9 32 ± 5 36 ± 4 26 ± 3 24 ± 3
137
447 Cs 661.7 425 ± 10 433 ± 26 431 ± 26 414 ± 25 420 ± 25 403 ± 24
447 228 Ac 911.2 37.3 ± 2.0 52 ± 10 37 ± 7 49 ± 5 41 ± 5 38 ± 4
3.2. Validation results performed in this work, the maximum dead time observed was 0.22% of
the real acquisition time (corresponding to the sample with the highest
The results of analysis of the 25 samples measured are presented counting rate mentioned above); hence, neither the dead time nor the
in Table 3 (IAEA RGU-1, RGTh-1 and RGK-1) and Table 4 (IAEA 447 pile-up effect are significant sources of uncertainty in the final results.
and 448), together with the radionuclides measured, the gamma lines The results for the gamma lines affected by the coincidence summing
employed and the corresponding reference activity concentrations. The effect (see Section 2.7) and by escape of 222 Rn (see Section 2.4) were
reference values shown in Tables 3 and 4 correspond to the reference corrected, as explained above. The resulting CSCF range was between
dates [29,31,34]. In these analyses, the uncertainties in the FEPEs 0.972 ± 0.003 (corresponding to the 242 keV line of 214 Pb and 51 mm
calculated by PENELOPE using the optimal model were assigned so that sample of the IAEA 447) and 0.387 ± 0.029 (corresponding to the 1120.3
the FEPEs computed for the reference sample and the corresponding keV line of 214 Bi and the 10 mm sample of IAEA RGU-1). The resulting
experimental FEPEs (see Section 2.3) were compatible, leading to an RECF was estimated as 0.92 ± 0.06. In addition to these corrections,
uncertainty of 6%. From the 25 measured samples, the sample contain- the measured values were corrected when necessary for the decay
ing 51 mm of IAEA 448 was the one with the highest counting rates, with or equilibrium between precursors and progeny (using the Bateman
a total counting rate (sum of the counting rates across all the channels) equations) so that they refer to the reference dates of the corresponding
of 74.98 cps (counts per second). The full energy peak with the highest material.
counting rate also belonged to this sample, corresponding to a gamma The ratios (Eq. (8)) between the deduced experimental and reference
line of 352 keV from the 214 Pb, with a net counting rate (subtracting activity concentrations are shown in Figs. 3 to 5. As can be seen in
the counting rate for the laboratory background) of 5.40 cps. The lowest Figs. 3 and 4, the ratios corresponding to the reference materials IAEA
total counting rate of 5.22 cps was shown by the sample with 10 mm of RGU-1, RGTh-1, RGK-1 and 448 are, in the great majority of cases (92%
IAEA 447, and this sample also gave the full energy peak with the lowest of the 155 ratios), between 0.9 and 1.1, i.e. they have absolute relative
net counting rate of 0.00104 cps, corresponding to the gamma line of deviations below 10%. Several statistical parameters were estimated in
338 keV from 228 Ac. Due to the low counting rate of the measurements order to analyze the way in which these ratios are distributed. The set
210
Fig. 3. Ratio (Eq. (8)) between the deduced experimental and reference activity concentrations for the samples of IAEA RGU-1 (circles), RGTh-1 (squares) and RGK-1 (triangles), for
five different sample heights (uncertainties given as 1⋅𝜎).
Fig. 4. Ratio (Eq. (8)) between the deduced experimental and reference activity concentrations for samples of IAEA 448 for five different sample heights (uncertainties given as 1⋅𝜎).
of 155 ratios has an arithmetic mean and median of 1.00, a standard distribution of the data as a whole (a total of 200 ratios including IAEA
deviation of 0.05, a 25th percentile of 0.96, a 75th percentile of 1.04, 447) is relatively well centered around unity, with an arithmetic mean
kurtosis of 2.73 and skewness of 0.22. All of these parameters seem of 1.01, a median of 1.00, a 25th percentile of 0.96 and a 75th percentile
to indicate that the ratios follow a distribution similar to a normal of 1.05. However, the standard deviation is now more than double that
distribution, centered at 1.00 and with an acceptably low dispersion. above, with a value of 0.12; the kurtosis and skewness, of 21.03 and
The Anderson–Darling test was applied, and the result did not reject 2.94, respectively, indicate that the distribution has neither the form
the null hypothesis at a 5% significance level, that the distribution of nor the symmetry of a normal distribution. This can be explained by the
ratios follows a normal distribution, with a 𝑝-value of 0.284. Deviations fact that the radionuclides of the IAEA 447 (with the exception of 210 Pb
of the same order are observed for IAEA 447 (Fig. 5), for the lines at and 137 Cs as mentioned above) have activity concentrations of below 40
46.5 keV from 210 Pb and 661.7 keV from 137 Cs, although the remaining Bq/kg, meaning that the laboratory background is a far more important
measurements are considerably less accurate and precise. Thus, the factor than the efficiency calibration to be validated. Nevertheless, even
211
Fig. 5. Ratio (Eq. (8)) between the deduced experimental and reference activity concentrations for samples of IAEA 447 for five different sample heights (uncertainties given as 1⋅𝜎.).
Table 5
Values of 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 and 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 for the results from IAEA RGU-1, RGTh-1 and RGK-1, for five different sample heights.
Mat. Nuclide En (keV) 10 mm 20 mm 30 mm 40 mm 51 mm
𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒
RGU-1 210 Pb 46.5 1.09 6.2 0.00 6.2 0.36 6.1 1.03 6.1 1.17 6.1
RGU-1 234 Th 63.3 0.64 6.5 0.84 6.5 0.84 6.4 0.16 6.4 0.13 6.2
235
RGU-1 U 143.8 1.49 7.2 0.52 6.7 1.43 6.0 0.13 6.1 0.79 6.3
226
RGU-1 Ra 186.2 0.18 6.1 0.09 6.2 0.99 6.2 1.16 6.2 1.09 6.2
214
RGU-1 Pb 242 0.05 6.1 0.61 6.1 0.63 6.1 0.28 6.1 0.89 6.0
214
RGU-1 Pb 295.2 1.15 6.1 1.22 6.0 1.00 6.0 0.42 6.0 0.00 6.1
RGU-1 214 Pb 351.9 0.82 6.1 1.14 6.0 1.00 6.0 0.41 6.0 0.14 6.1
RGU-1 214 Bi 609.3 0.91 10.3 0.71 6.7 0.48 7.7 0.01 7.1 0.06 8.2
RGU-1 234m Pa 1001 1.31 11.5 0.38 7.9 0.49 7.9 0.01 7.2 0.38 6.0
214
RGU-1 Bi 1120.3 0.54 9.9 0.15 6.7 0.42 7.6 0.76 7.0 0.84 8.7
214
RGU-1 Bi 1238.1 0.43 10.2 0.01 7.0 0.29 7.7 0.70 7.2 0.66 8.6
214
RGU-1 Bi 1764.5 0.96 6.2 1.13 6.1 0.52 6.1 0.07 6.1 0.58 6.1
212
RGTh-1 Pb 238.6 1.24 6.6 1.25 6.6 1.23 6.6 1.05 6.6 0.77 6.0
RGTh-1 228 Ac 338.3 0.04 6.7 0.07 6.7 0.11 6.7 0.47 6.7 0.60 7.6
RGTh-1 208 Tl 583.2 1.36 8.2 1.00 8.1 0.36 8.1 0.78 8.1 1.40 8.0
RGTh-1 212 Bi 727.3 0.31 7.1 0.45 6.9 0.58 6.9 0.12 6.9 1.37 7.0
208
RGTh-1 Tl 860.6 0.17 7.8 0.06 7.5 0.44 7.5 0.88 7.5 0.95 7.8
228
RGTh-1 Ac 911.2 1.19 6.7 0.99 6.7 1.21 6.7 1.39 6.7 1.33 7.0
40
RGK-1 K 1460.8 0.54 7.2 0.17 6.9 0.17 6.9 0.16 6.9 0.81 6.0
in the case of IAEA 447, the ratios are generally in good agreement with 4. Conclusions
unity, considering their uncertainties (uncertainties given as 1⋅𝜎 and
obtained from uncertainty propagation using Eq. (8)). A computational model for an HPGe well detector was built using the
The 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 and P𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 values corresponding to the results mentioned PENELOPE Monte Carlo code, and by applying a methodology that was
above are given in Tables 5 and 6. As can be observed, all the 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 proposed and validated in previous papers. Several experimental FEPEs,
values corresponding to IAEA RGU-1, RGTh-1, RGK-1 and 448 are below determined by measuring a sample of the reference material IAEA RGU-
the limit of 1.64 (the critical value for a normal distribution with a 1, were used as a benchmark.
confidence level of 90%). This means that the reported result does not For the validation of the model, samples of several reference ma-
differ significantly from the expected value [43]. Moreover, most of terials were prepared with different heights, and gamma-ray spectra
the P𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 values corresponding to these four materials are below 10, were acquired, with the corresponding computational FEPEs used for
with a maximum of 11.5, which is below most of the limits used for the analysis of these samples. In most cases, the measured and reference
this test [44–46]. For IAEA 447 (Table 6), most of the 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 values values show deviations of below 10% (only 15% of the results show
are below the limit of 1.64 (84% of cases), and none of them exceed larger deviations) and are compatible within uncertainties of 1𝜎.
the limit of 2.58 (the critical value for a normal distribution with a Most of the 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 values obtained are below the first critical limit of
confidence level of 99%) commonly adopted in IAEA proficiency tests 1.64, and all are below the critical limit of 2.58, which is the maximum
and inter-comparisons [43–45] including the value for this reference acceptable value generally adopted by the IAEA; thus, all the reported
material [46]. For the P𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 values, 78% of these are below the limit of values are acceptable in terms of accuracy. The P𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 values are below
20 adopted in the abovementioned proficiency test [46]. 10 in most cases, although, a few results of the IAEA 447 measurements
212
Table 6
Values of 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 and 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 for the results from IAEA 447 and 448 for five different sample heights.
Mat. Nuclide En (keV) 10 mm 20 mm 30 mm 40 mm 51 mm
𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝜁𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒 𝑃𝑠𝑐𝑜𝑟𝑒
210
448 Pb 46.5 0.40 7.4 0.19 7.4 0.77 7.5 1.19 7.4 0.22 6.7
226
448 Ra 186.2 0.19 6.2 0.06 6.2 0.59 6.2 0.76 6.2 1.26 5.3
212
448 Pb 238.6 1.34 5.3 0.59 7.4 0.38 5.5 1.51 5.3 0.93 5.7
214
448 Pb 242 0.44 9.4 0.29 8.2 0.53 8.4 0.17 8.1 0.05 7.6
448 214 Pb 295.2 0.48 8.6 0.13 8.6 0.43 8.6 0.14 8.6 0.07 8.0
448 228 Ac 338.3 1.34 9.1 0.91 8.5 0.47 9.0 1.02 8.9 1.54 8.1
448 214 Pb 351.9 0.69 8.6 0.06 8.6 0.23 8.6 0.29 8.6 0.27 8.0
214
448 Bi 609.3 0.48 10.0 0.29 10.0 0.25 10.0 0.20 10.0 0.11 9.4
228
448 Ac 911.2 0.82 8.8 0.29 8.3 1.00 8.3 0.97 8.2 0.99 7.3
214
448 Bi 1120.3 0.06 9.8 0.00 9.8 0.53 9.8 0.94 9.8 0.93 9.2
214
448 Bi 1238.1 0.09 10.1 0.65 10.0 0.01 9.8 0.65 9.8 0.62 9.2
448 214 Bi 1764.5 0.62 8.7 0.29 8.6 0.08 8.6 0.37 8.6 0.35 8.0
447 210 Pb 46.5 1.51 9.6 0.85 8.6 0.53 8.3 0.57 8.3 0.02 8.2
447 212 Pb 238.6 1.09 12.4 0.60 10.1 1.54 9.7 0.37 9.1 0.22 8.6
214
447 Pb 295.2 0.46 36.4 0.85 23.6 0.10 17.0 0.51 16.5 2.04 20.0
228
447 Ac 338.3 0.49 33.0 0.34 25.9 1.46 23.6 0.73 15.8 1.05 11.9
214
447 Pb 351.9 0.97 23.8 0.35 14.3 1.21 13.7 1.78 13.4 2.31 14.2
208
447 Tl 583.2 2.13 22.4 0.22 21.8 1.55 14.2 0.16 14.3 0.07 13.6
447 214 Bi 609.3 1.66 23.7 1.33 17.7 2.34 14.1 0.16 15.2 0.22 16.5
447 137 Cs 661.7 0.28 6.5 0.20 6.5 0.41 6.5 0.18 6.5 0.84 6.5
447 228 Ac 911.2 1.36 20.8 0.08 19.3 2.41 10.5 0.71 13.4 0.08 11.6
have values of over 20, the agreed limit for the corresponding profi- [10] N.V. De Castro Faria, R.J.A. Lévesque, Nucl. Instrum. Methods 46 (1967) 325.
ciency test. However, the lack of precision of these results is not due [11] I.O.B. Ewa, D. Bodizs, Sz. Czifrus, Zs. Molnar, Appl. Radiat. Isot. 55 (2001) 103.
[12] V. Peyrés, E. García-Toraño, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 580 (2007) 296.
to the imprecision in the FEPEs calculated using the detector model
[13] L.-C. He, L.-J. Diao, B.-H. Sun, L.-H. Zhu, J.-W. Zhao, M. Wang, K. Wang, Nucl.
to be validated; rather, this imprecision appears as a result of both Instrum. Methods Phys. Res. A 880 (2018) 22.
the low activity of the radionuclides present in such material and the [14] D.M. Montalván-Olivares, M.V. Manso-Guevara, F.G. Velasco, Appl. Radiat. Isot.
low mass×efficiency product of these samples (especially at low sample 130 (2017) 34.
[15] J. Nikolic, T. Vidmar, D. Jokovic, M. Rajacic, D. Todorovic, Nucl. Instrum. Methods
heights), which together cause a low counting rate (of the same order
Phys. Res. A 763 (2014) 347.
of that corresponding to the laboratory background), and hence high [16] J.K. Nikolic, M. Rajacic, D. Todorovic, T. Vidmar, J. Environ. Radioact. 165 (2016)
counting uncertainties. 191.
Hence, the optimized computational model of the detector created [17] R. Berndt, P. Mortreau, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 694 (2012) 341.
[18] N. Dokania, V. Singh, S. Mathimalar, V. Nanal, S. Pal, R.G. Pillay, Nucl. Instrum.
in this work is suitable for efficiency calibration of the measurement of
environmental samples using gamma-ray spectrometry (for the energy [19] A. Hedman, J. Bahar Gogani, M. Granström, L. Johansson, J.S. Andersson, H.
range 46.5–1764.5 keV), notwithstanding the relative simplicity of the Ramebäck, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 785 (2015) 21.
methodology applied, which, as demonstrated in this work, can be [20] M.T. Haj-Heidari, M.J. Safari, H. Afarideh, H. Rouhi, Radiat. Meas. 88 (2016) 1.
successfully applied to well detectors. Although in this work, the FEPE [21] J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A.
Tejera, J.M. Gil, R. Rodríguez, P. Martel, J. Environ. Radioact. 149 (2015) 8.
calculations were performed using the PENELOPE code, equivalent [22] J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A.
results would be expected, if other similar codes were used, provided Tejera, P. Martel, J.P. Bolivar, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 858 (2017)
that automatic optimization commanded by a main script with the 113.
optimization algorithm was possible. [23] J.G. Guerra, J.G. Rubiano, G. Winter, A.G. Guerra, H. Alonso, M.A. Arnedo, A.
Tejera, F. Mosqueda, P. Martel, J.P. Bolivar, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A
880 (2018) 67.
Acknowledgments [24] R. Storn, K. Price, J. Global Optim. 11 (1997) 341.
[25] F. Salvat, J.M. Fernández-Varea, J. Sempau, PENELOPE-2011: A Code System for
This work was partially financed by the Nuclear Safety Council of Monte Carlo Simulation of Electronic and Photon Transport, OECD, Barcelona,
Spain, 2011.
Spain (CSN) through grants from its R&D programs for 2009 and 2012.
[26] Genie 2000 Basic Spectroscopy Software Version 2.1, Canberra Industries Inc.,
J.G. Guerra acknowledges a Ph.D. fellowship through the ‘‘Programa 2002.
de personal investigador pre-doctoral en formación’’ of the ULPGC. [27] RADON SCOUT, SARAD GmbH, Wiesbadener, https://www.sarad.de/cms/media/
docs/datenblatt/Datasheet_Radon-Scout_2_EN_09-03-17.pdf.
[28] H. Alonso, El Radón En Suelos, Rocas, Materiales de Construcción Y Aguas
References
SubterráNeas de Las Islas Canarias Orientales (Ph.D. dissertation), Universidad de
Las Palmas de Gran Canaria, Spain, 2016, http://hdl.handle.net/10553/18553.
[1] G. Gilmore, J.D. Hemingway, Practical Gamma-Ray Spectrometry, Wiley, Chich- [29] Preparation and Certification of IAEA Gamma Spectrometry Reference Materials
ester, UK, 1995. RGU-1, RGTh-1 and RGK-1, IAEA Report RL148, International Atomic Energy
[2] J.H. Lacey, M.J. Leng, C.H. Vane, A.D. Radbourne, H. Yang, D.B. Ryves, Anthro- Agency, Vienna, 1987.
pocene 21 (2018) 52. [30] A. Ceccatelli, R. Katona, G. Kis-Benedek, A. Pitois, Appl. Radiat. Isot. 87 (2014)
[3] C.Y. Chuang, P.H. Santschi, L.S.Wen, L. Guo, C. Xu, S. Zhang, Y. Jiang, Y.F. Ho, 461.
K.A. Schwehr, A. Quigg, C.C. Hung, M. Ayranov, D. Schumann, Mar. Chem. 173 [31] IAEA-448 – Radium-226 in soil from oil field, http://nucleus.iaea.org/rpst/
(2015) 320. ReferenceProducts/ReferenceMaterials/Radionuclides/RS_IAEA-448.pdf.
[4] A.-R. Iurian, C. Cosma, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 763 (2014) 132. [32] A.R. Iurian, A. Pitois, G. Kis-Benedek, A. Migliori, R. Padilla-Alvarez, A. Ceccatelli,
[5] J.P. Pérez-Moreno, E.G. San Miguel, J.P. Bolívar, J.L. Aguado, Nucl. Instrum. Appl. Radiat. Isot. 109 (2016) 61.
Methods Phys. Res. A 491 (2002) 152. [33] A. Shakhashiro, S. Tarjan, A. Ceccatelli, G. Kis-Benedek, M. Betti, Appl. Radiat. Isot.
[6] M.J. Daza, B. Quintana, M. García-Talavera, F. Fernández, Nucl. Instrum. Methods 70 (2012) 1632.
Phys. Res. A 470 (2001) 520. [34] IAEA-447- Natural and artificial radionuclides in moss-soil, http://nucleus.iaea.
[7] U. Rizwan, A. Chester, T. Domingo, K. Starosta, J. Williams, P. Voss, Nucl. Instrum. org/rpst/Documents/RS_IAEA-447.final.pdf.
Methods Phys. Res. A 802 (2015) 102. [35] Chart of the Nuclides, National Nuclear Data Center, Brookhaven National Labora-
[8] K. Shizuma, Y. Oba, M. Takada, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B 383 (2016) tory, http://www.nndc.bnl.gov/chart/.
183. [36] I. López-Coto, J.L. Mas, J.P. Bolivar, R. García-Tenorio, Appl. Radiat. Isot. 67 (2009)
[9] K.M. Wainio, G.F. Knoll, Nucl. Instrum. Methods 44 (1966) 213. 133.
213
[37] G. Xhixha, M. Alberi, M. Baldoncini, K. Bode, E. Bylyku, F. Cfarku, I. Callegari, [43] Report on the Second Almera Network Coordination Meeting and the Almera Soil
F. Hasani, S. Landsberger, F. Mantovani, E. Rodriguez, F. Shala, V. Strati, M. Sampling Intercomparison Exercise IAEA/SIE/01. IAEA / AL / 164, International
Xhixha Kaçeli, J. Radioanal. Nucl. Chem. 307 (2016) 1507. Atomic Energy Agency, Seibersdorf, 2006.
[38] E. Tomarchio, S. Rizzo, Radiat. Phys. Chem. 80 (2011) 318. [44] Worldwide open proficiency test: determination of naturally occurring radionu-
[39] M. Belli, P. de Zorzi, U. Sansone, A. Shakhashiro, A. Gondin da Fonseca, A. Trinkl, clides in phosphogypsum and water IAEA-CU-2008-03. IAEA Analytical Quality in
T. Benesch, J. Environ. Radioact. 100 (2009) 982. Nuclear Applications Series No. IAEA/AQ/18, International Atomic Energy Agency,
[40] Worldwide Interlaboratory Comparison on the Determination of Trace Elements Vienna, 2010.
in the IAEA-457 Marine Sediment Sample. IAEA Analytical Quality in Nuclear [45] Worldwide Open Proficiency Test on the Determination of Radionuclides in
Applications Series No. IAEA/AQ/46, International Atomic Energy Agency, Vienna, Spinach, Soil and Water IAEA-CU-2007-03. IAEA Analytical Quality in Nuclear
2016. Applications Series No. IAEA/AQ/8, International Atomic Energy Agency, Vienna,
[41] ALMERA Proficiency Test: Determination of Natural and Artificial Radionuclides in 2007.
Soil and Water IAEA-TEL-2011-04. IAEA Analytical Quality in Nuclear Applications [46] Worldwide Open Proficiency Test: Determination of Natural and Artificial Ra-
Series No. IAEA/AQ/32, International Atomic Energy Agency, Vienna, 2013. dionuclides in Moss-Soil and Water IAEA-CU-2009-03. IAEA Analytical Quality in
[42] A. Shakhashiro, L. Mabit, Appl. Radiat. Isot. 67 (2009) 139. Nuclear Applications Series No. IAEA/AQ/22, International Atomic Energy Agency,
Vienna, 2012.
214

Capítulo 4 97
Capítulo 6
Conclusiones y líneas futuras
6.1. Conclusiones
Las principales conclusiones del trabajo realizado en esta Tesis Doctoral se pueden
resumir en los siguientes apartados:
1. Se ha desarrollado una metodología para caracterizar detectores de espectrometría

gamma de Germanio de alta pureza. La metodología propuesta emplea de forma
conjunta un algoritmo evolutivo y el código PENELOPE, basado en el Método de
Montecarlo para la simulación de la interacción de fotones, electrones y positrones con
la materia.
2. La metodología de caracterización está ideada para optimizar un modelo de detector
computacional empleando como referencia un conjunto de FEPEs obtenidas
experimentalmente para uno o unos pocos arreglos muestra-detector. La optimización
consiste en minimizar las diferencias entre las FEPEs calculadas mediante simulación
Monte Carlo y las tomadas como referencia.
3. Para el desarrollo de la metodología, en primer lugar, se ha implementado el algoritmo
de evolución diferencial (DE) de optimización mono-objetivo, junto con el código
PENELOPE de modo que un modelo computacional de detector es construido
automáticamente, partiendo de un conjunto de FEPEs de referencia correspondientes a
una sola geometría y material de la muestra (con una altura determinada en un bote
cilíndrico convencional situado directamente sobre la ventana del detector).
4. Durante el desarrollo de la metodología se ha tomado como referencia las FEPEs
calculadas mediante el software LabSOCS de Canberra Industries, empleando un
modelo matemático del detector XtRa del grupo GIRMA, caracterizado por Canberra. La
razón de emplear LabSOCS como referencia se debe principalmente a su simplicidad,
flexibilidad y rapidez a la hora de calcular FEPEs para una gran variedad de materiales
de la muestra y geometrías de medida, permitiendo por otra parte, evitar posibles
errores a la hora de obtener FEPEs experimentales.
5. Se ha verificado el modelo de detector construido en PENELOPE comparando las
FEPEs calculadas a partir del mismo con las FEPEs calculadas mediante LabSOCS,
para una amplia variedad de materiales y geometrías distintas a las tomadas como
referencia durante los procesos de optimización. Durante la verificación, se han
observado desviaciones relativas inferiores al 4% en todos los casos, valor
98 Capítulo 6 – Conclusiones y líneas futuras

correspondiente a la mínima incertidumbre aconsejable por Canberra para la calibración
mediante LabSOCS de muestras extensas, confirmándose, por lo tanto, la bondad del
modelo, así como de la metodología propuesta.
6. El tipo de geometría muestra-detector empleada originalmente como referencia no
permite modelar con suficiente exactitud la capa muerta lateral del detector ni el soporte
del cristal (al estar situados alrededor del detector, no interfiriendo practicante en las
emisiones emitidas por una muestra situada sobre la ventana del detector). Por esta
razón, el modelo numérico de detector construido en esta primera etapa está restringido
para la calibración en eficiencia en el caso de recipientes con un diámetro menor que el
del cristal de germanio situados sobre la ventana del detector.
7. Para eliminar la restricción en la geometría de medida, la metodología de
caracterización ha sido generalizada. Esto se ha conseguido mejorando el modelo
computacional de detector, mediante la inclusión del soporte del cristal de Germanio en
el modelo, así como cambiando el algoritmo DE por su versión multi-objetivo DEMO.
8. Para esta optimización multi-objetivo se ha tomado como referencia dos conjuntos de
FEPEs obtenidos para dos geometrías de muestra distintos, uno idéntico al empleado
en la primera etapa, con un recipiente convencional situado encima de la ventana del
detector, y una segunda geometría, la de bote Marinelli, que al envolver el cristal del
detector permite modelizar el soporte del cristal y la capa muerta con suficiente
exactitud.
9. Durante el desarrollo de la metodología generalizada se ha tomado nuevamente como
referencia las FEPEs calculadas mediante el software LabSOCS de Canberra Industries
por las mismas razones mencionadas con anterioridad. Nuevamente, se ha verificado el
modelo de detector comparando las FEPEs calculadas a partir del mismo con las
FEPEs calculadas mediante LabSOCS, y se han observado, de nuevo, desviaciones
relativas inferiores al 4%, quedando demostrado que la metodología propuesta permite
obtener exitosamente modelos de detectores que generan FEPEs con una exactitud
aceptable, siempre y cuando se parta de FEPEs de referencia de suficiente calidad.
10. Una vez desarrollada y verificada la metodología computacional de caracterización, se
ha aplicado a dos detectores HPGe XtRa reales, tomando como referencia FEPEs
determinadas experimentalmente para el material de referencia IAEA RGU-1, y para
unas pocas geometrías de medida.
11. Los modelos construidos a partir de datos experimentales han sido validados mediante
la comparación de las FEPEs calculadas a partir de tales modelos en PENELOPE, con
las FEPEs experimentales correspondientes, para una amplia variedad de geometrías
de medida, susceptibles de ser empleadas durante la operación normal de dichos
detectores, y para tres materiales de referencia, IAEA RGU-1, IAEA RGTh-1 y IAEA
RGK-1.
12. En la mayoría de los casos probados durante la validación, las desviaciones relativas
entre las FEPEs computacionales y experimentales permanecieron por debajo del 10%,
Capítulo 6 – Conclusiones y líneas futuras 99

resultando en todos los casos estudiados aceptables teniendo en cuenta las
incertidumbres de dichas FEPEs. Para confirmar este hecho, además de las
desviaciones relativas, la bondad de los modelos optimizados ha sido evaluada
empleando el zeta-score y el P-score, dos test comúnmente empleados por la IAEA en
inter-comparaciones y test de competencia de laboratorios, observándose en cada caso
que los límites de 1.64 y 10% respectivamente no han sido sobrepasados. Por tanto, se
confirma que los modelos generan FEPEs con exactitud y precisión aceptables de
acuerdo a los requerimientos establecidos por la IAEA.
13. Como paso adicional de validación, se han empleado varias muestras de otros
materiales de referencia certificados y con distintas geometrías de medida, para,
calibrando en eficiencia empleando los modelos computacionales a validar, medir las
actividades de radionucleidos de interés para la radiactividad ambiental y compararlas
con los valores certificados correspondientes. Los valores de la desviación relativa,
zeta-score y P-score obtenidos confirman la validez de los modelos construidos.
14. Adicionalmente, se ha aplicado la metodología de caracterización a un detector HPGe
tipo pozo, tomando también como referencia FEPEs experimentales para una muestra
del material IAEA RGU-1.
15. La validación del modelo de detector optimizado se ha llevado a cabo mediante la
utilización de las FEPEs calculadas mediante PENELOPE, empleando el modelo a
validar, para la calibración en eficiencia de los espectros adquiridos en el detector de
pozo para muestras con distintas alturas de los materiales IAEA RGU-1, RGTh-1, RGK-
1, 447 y 448, comparando los resultados de los análisis con las actividades de
referencia.
16. En la mayoría de los casos, los resultados de los análisis se desvían menos de un 10%
respecto a las concentraciones de actividad de referencia y son compatibles con ellas
teniendo en cuenta las incertidumbres asociadas. Nuevamente, se han empleado el
zeta-score y el P-score, obteniéndose resultados por debajo de 1.64 y 10%
respectivamente en la mayoría de los casos, no superándose el límite crítico para el
zeta-score de 2.58 en ninguno de los resultados.
17. La mayoría de los resultados con zeta-score y P-score por encima de 1.64 y 10%
surgen en el caso de las medidas de muestras del material de referencia IAEA 447,
apareciendo en unos pocos casos P-score sobre el límite de 20 % acordado por la IAEA
en el test de competencia organizado para dicho material4. Estos pocos resultados con
baja precisión se deben al hecho de que este material de referencia presenta algunos
radionucleidos con concentraciones por debajo de 40 Bq/kg, y a que la geometría de
medida empleada presenta un bajo producto de masa por eficiencia, lo que implica una
baja tasa de conteo (las mayores incertidumbres de conteo, por encima del 20%,
aparecen en las muestras de menor altura, con tasas de conteo del orden de las

4 IAEA 2012 Worldwide Open Proficiency Test: Determination of Natural and Artificial Radionuclides in
Moss‐Soil and Water IAEA‐CU‐2009‐03. International Atomic Energy Agency, Report IAEA/AQ/22.

100 Capítulo 6 – Conclusiones y líneas futuras

correspondientes al fondo de laboratorio). No obstante, estos pocos resultados de baja
precisión no invalidan el modelo de detector, sino que simplemente no son apropiados
para la validación del mismo. Cambios en los valores de las FEPEs o en sus
incertidumbres no mejorarían lo suficiente la precisión de los resultados, ya que las
incertidumbres del conteo, independientes de la calibración en eficiencia, superan el
20% en dichos casos de baja precision. En su lugar, sería necesario bajar notablemente
el fondo del laboratorio para poder medir las muestras de IAEA 447 de baja altura con la
precisión adecuada.
18. A pesar de la relativa simplicidad y rapidez de las metodologías aplicadas en este
trabajo de tesis doctoral, sin la necesidad de que los detectores permanezcan
inoperativos durante un largo periodo, ni emplear técnicas muy refinadas de
caracterización (en algunos trabajos se realizan, por ejemplo, escáneres mediante
tomografía computarizada), y habiendo partido de un conocimiento reducido de las
características geométricas reales del detector, se han obtenidos modelos de detectores
HPGe que permiten realizar calibraciones en eficiencia con suficiente fiabilidad para la
medida de muestras ambientales por espectrometría gamma.
19. Aunque en este trabajo de tesis doctoral, se ha empleado para la simulación Monte
Carlo el código PENELOPE, serían de esperar resultados equivalentes empleando otros
códigos similares, siempre y cuando éstos permitieran realizar una optimización
automática de los modelos de detector, controlada en todo momento por un programa
principal donde los códigos de optimización están implementados.
20. De la misma forma, serían de esperar resultados equivalentes si, en lugar de emplear el
algoritmo de evolución diferencial mono y multi-objetivo se emplearan otros algoritmos
de optimización, siempre y cuando tales métodos de optimización no tuvieran requisitos
restrictivos en cuanto a las propiedades de las funciones a optimizar (continuidad,
derivabilidad, linealidad, convexidad, etc.).
21. En este trabajo de tesis doctoral se han empleado detectores de Germanio de alta
pureza de rango extendido y tipo pozo para la puesta en práctica de la metodología de
caracterización propuesta. No obstante, la metodología aplicada sería reproducible en
otro tipo de detectores de espectrometría gamma, siempre y cuando se dispusiera de
una información suficiente sobre sus características físicas, tal como ha ocurrido con los
detectores empleados en este trabajo (bastaría con conocer en primer lugar los
materiales de que está compuesto el detector, posiciones de la capa muerta, soportes,
carcasas, y un conocimiento no muy preciso de las dimensiones principales del cristal,
tales como diámetro y longitud, de modo que se pudiese escoger el apropiado dominio
de búsqueda de soluciones).
Capítulo 6 – Conclusiones y líneas futuras 101

6.2. Líneas futuras
Como en cualquier trabajo de tesis doctoral, en este trabajo quedan varias líneas de
investigación abiertas, algunas de ellas en un estado de desarrollo más avanzado que otras:
1. En primer lugar, se están empleando los modelos de detector en PENELOPE ya

construidos para optimizar la geometría de medida para un detector real, buscando
recipientes que maximicen la tasa de conteo (maximizar el producto de la eficiencia de
detección por la masa de la muestra), sin necesidad de aumentar en demasía la masa
de la muestra, buscando como objetivo final minimizar la incertidumbre de conteo.
2. En este trabajo de tesis doctoral, dada la geometría de revolución del detector y de los
recipientes empleados convencionalmente en la espectrometría gamma, se ha
empleado la subrutina pencyl.f del PENELOPE, diseñado para la simulación Monte
Carlo en geometría cilíndrica, como programa principal. En un futuro próximo se
pretende implementar los modelos de detectores construidos en esta tesis para la otra
subrutina principal penmain.f, que permite realizar los mismos cálculos pero para
cualquier tipo de geometría, definida por superficies cuádricas. Esto permitiría realizar
la calibración en eficiencia para geometrías más complejas que no puedan ser
aproximadas por anillos cilíndricos como se ha ido haciendo en los trabajos publicados
hasta ahora.
3. Otra de las tareas pendientes es reproducir la metodología empleada en esta tesis para
caracterizar detectores de centelleo, con características quizás más apropiadas para
medidas ambientales in-situ, ya que no requieren de los costosos y pesados equipos
de refrigeración que si son necesarios en el caso de detectores de Germanio.
4. Por último, también se pretende diseñar una interfaz de usuario de uso sencillo, que
permita implementar la calibración por software utilizando PENELOPE junto con el
modelo de detector que se haya desarrollado aplicando esta metodología. Se planea
que pueda ser utilizado por laboratorios que no estén necesariamente familiarizados
con el uso de PENELOPE y que permita el uso de varias geometrías de medida y
distintas matrices de muestras.
Capítulo 4 102

Referencias
AGOSTINELLI, S., ET AL. 2003. Geant4—a simulation toolkit. Nuclear Instruments
and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers,
Detectors and Associated Equipment, 506 (3), 250-303.
ALONSO, H. 2016. El radón en suelos, rocas, materiales de construcción y aguas
subterráneas de las Islas Canarias Orientales. Tesis Doctoral, ULPGC
<http://hdl.handle.net/10553/18553>.
BÄCK, T. 1996. Evolutionary Algorithms in Theory and Practice. Oxford University
Press, New York, USA.
BADAWI, M. S., GOUDA, M. M., NAFEE, S. S., EL-KHATIB, A. M. & EL-MALLAH, E.
A. 2012. New algorithm for studying the effect of self attenuation factor on the
efficiency of γ-rays detectors. Nuclear Instruments and Methods in Physics
Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated
Equipment, 696, 164-170.
BANZHAF, W., NORDIN, P., KELLER, R. E. & FRANCONE, F. D. 1998. Genetic
Programming: An Introduction: On the Automatic Evolution of Conputer Programs
and Its Applications. Norgan Kaufmann Publishcrs, Inc., San Francisco,
California.
BERGEY, P.K. An agent enhanced intelligent spreadsheet solver for multi-criteria
decisión making. In Proceedings of the Fifth Americas Conference on Information
Systems (AMCIS 1999) (Milwaukee, Wisconsin, USA, Aug 1999), W.D. Haseman
and D.L. Nazareth, Eds., Association for Information Systems, Atlanta, GA, USA,
pp. 966-968.
BEYER, H.G. 2001. The Theory of Evotution Strategies. Springer-Verlag, Berlín,
Heidelberg, Germany.
BOSON, J., AGREN, G. & JOHASSON, L. 2008. A detailed investigation of HPGe
detector response for improved Monte Carlo efficiency calculations. Nuclear
Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators,
Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 587, 304-314.
BOTH, J.P., LEE, Y.K., MAZZOLO, A., PETIT, O., PENELIAU, Y., ROESSLINGER, B.
& SOLDEVILA, M. 2003. TRIPOLI-4—A Three Dimensional Polykinetic Particle
Transport Monte Carlo Code. SNA’2003, Paris.
BREIMEISTER, J. 1997. MCNP-A General Monte Carlo N-Particle Transport Code,
Version 4B. LANL Rep., LA-12.
BRONSON, F. 2003. Validation of the accuracy of the LabSOCS software for
mathematical efficiency calibration of Ge detectors for typical laboratory samples.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255 (1) 137-1441.
BUDJAS, D., HEISEL, M., MANESCHG, W. & SIMGEN, H. 2009. Optimization of the
MC-model of a p-type Ge-spectrometer for the purpose of efficiency
determination. Applied Radiation and Isotopes, 67, 706-710.
104 Referencias

CANBERRA 2002a. Model S573/S574 ISOCS/LabSOCS Validation & Verification
Manual V.4.0, Canberra Industries Inc.
CANBERRA 2002b. Genie 2000 Basic Spectroscopy Software Version 2.1. Canberra
Industries Inc.
CECCATELLI, A., KATONA, R., KIS-BENEDEK, G. & PITOIS, A. 2014. Measurement
of 226Ra in soil from oil field: Advantages of γ-ray spectrometry and application
to the IAEA-448 CRM. Applied Radiation and Isotopes, 87, 461- 467.
CLERC , M. 2006. Parlicle Swarm Optimization. ISTE.
COMPTON, A. H. 1923. A Quantum Theory of the Scattering of X-rays by Light
Elements. Physical Review, 21, 483-502.
COURTINE, F., PILLEYRE, T., SANZELLE, S. & MIALLIER, D. 2008. Ge well detector
calibration by means of a trial and error procedure using the dead layers as a
unique parameter in a Monte Carlo simulation. Nuclear Instruments and Methods
in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and
Associated Equipment, 596, 229-234.
DE CASTRO, N.V. & LÉVESQUE, R.J.A., 1967, Photopeak and double-escape peak
efficiencies of germanium lithium drift detectors. Nuclear Instruments and
Methods, 46, 325-332.
DEBERTIN, K. & HELMER, R.G. 1988. Gamma and X-Ray Spectrometry with
Semiconductor Detectors, ISBN 0444871071, North Holland, Amsterdam.
DEGRELLE, D., MAVON, C. & GROETZ, J.-E. 2016. Determination of mass
attenuation coefficient by numerical absorption calibration with Monte-Carlo
simulations at 59.54keV. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research
Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment,
816, 47- 52.
DH-la 1981. DH-la: A Certified Uranium-Thorium Reference Ore, Canada Centre for
Mineral and Energy Technology, CANMET Report 81-11E.
DORIGO, M & STÜTZLE, T. 2004. Ant Colony Optimization. The MIT Press.
GILMORE, G. & HEMINGWAY, J. D. 1995. Practical gamma-ray spectrometry, Wiley
Chichester.
GOLDBERG, D. E. 1989. Genetic Algorithms in Seareh, Optirnization & Machine
Learning. Addison-Wesley.
HARDY, J.C., JACOB, V.E., SANCHEZ-VEGA, M., EFFINGER, R.T., LIPNIK, P.,
MAYES, V.E., WILLIS D.K. & HELMER R.G. 2002. Precise efficiency calibration
of an HPGe detector: source measurements and Monte Carlo calculations with
subpercent precision. Applied Radiation and Isotopes, 56, 65-69.
HUY, N.Q., BINH, D.Q. & AN, V.X. 2007. Study on the increase of inactive germanium
layer in a high-purity germanium detector after a long time operation applying
MCNP code. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A:
Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 573, 384-
388.
IAEA 1987. Preparation and Certification of IAEA Gamma Spectrometry Reference
Materials, RGU-1, RGT-1 and RGK- 1. International Atomic Energy Agency.
Report-IAEA/RL/148.
IAEA 2001. Report on the Intercomparison Run for the Determination of Radionuclides
in Soils IAEA-326 and IAEA-327. International Atomic Energy Agency, Report-
IAEA/AL/100.
Referencias 105

IURIAN, A.R. & COSMA, C. 2014. A practical experimental approach for the
determination of gamma-emitting radionuclides in environmental samples.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators,
KOVÁCS, T., SZEILER, G., FÁBIÁN, F., KARDOS, R., GREGORIČ, A. & VAUPOTIČ,
J. 2013. Systematic survey of natural radioactivity of soil in Slovenia. J Environ
Radioact, 122, 70-78.
LIYE, L., JIZENG, M., FRANCK., D., DE CARLAN, L. & BINQUAN, Z. 2006. Monte
Carlo efficiency transfer method for full energy peak efficiency calibration of three
type HPGe detectors: A coaxial N-type, a coaxial P-type and four BEGe
detectors. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A:
Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 564, 608-
613.
MALEKA, P.P. & MAUCEC, M. 2005. Monte Carlo uncertainty analysis of germanium
detector response to gamma rays with energies bellows 1 MeV. Nuclear
MARISCOTTI, M. A. 1967. A method for automatic identification of peaks in the
presence of background and its application to spectrum analysis. Nuclear
Instruments and Methods, 50, 309-320.
MCKINNEY, W.G. & ET AL. 2006. MCNPX overview. Proceedings of the 2006 HSSW,
FNAL, IL, LA-UR-06-6206, September 2006.
MOHAMMAD MODARRESI, S., FARHAD MASOUDI, S. & KARIMI, M. 2017. A
method for considering the spatial variations of dead layer thickness in HPGe
detectors to improve the FEPE calculation of bulky samples. Radiation Physics
and Chemistry, 130 291-296
NAFEE, S.S. & ABBAS, M.I. 2008. Calibration of closed-end HPGe detectors using bar
(Parallelepiped) sources. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research
592, 80-87.
NELSON, W.R., HIRAYAMA, H., ROGERS & D.W.O. 1985. EGS4 User Manual.
SLAC-265 Appendix 2. Stanford Linear Accelerator Center, Stanford.
ORTIZ-RAMÍREZ, P.C. 2015. Development of an absolute method for efficiency
calibration of a coaxial HPGe detector for large volume sources. Nuclear
Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 793. 49-56.
PÉREZ-MORENO, J., SAN MIGUEL, E., BOLÍVAR, J. & AGUADO, J. 2002. A
comprehensive calibration method of Ge detectors for low-level gamma-
spectrometry measurements. Nuclear Instruments and Methods in Physics
Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated
Equipment, 491, 152-162.
ROBIČ, T. & FILIPIČ, B. 2005. DEMO: Differential evolution for multi-objective
optimization, Evolutionary Multi-Criterion Optimization – EMO 2005, Vol. 3410 of
Lecture Notes in Computer Science, Springer, Berlin 520.
RODENAS, J., PASCUAL, A., ZARZA, I., SERRADELL, V., ORTIZ, J. &
BALLESTEROS, L. 2003. Analysis of the influence of germanium dead layer on
detector calibration simulation for environmental radioactive samples using the
Monte Carlo method. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research
106 Referencias

496, 390-399.
S. CHAGREN, M.BEN TEKAYA, N. REGUIGUI & F. GHARBI. 2016. Efficiency transfer
using the GEANT4 code of CERN for HPGe gamma spectrometry. Applied
Radiation and Isotopes,107, 359-365.
SALVAT, F., FERNÁNDEZ-VÁREA, J.M. & SEMPAU, J. 2011. PENELOPE-2011: A
code system for Monte Carlo simulation of electronic and photon transport.
OECD.
SHAKHASHIRO, A., SANSONE, U., WERSHOFEN, H., BOLLHÖFER, A., KIM, C.K.,
KIM, C.S., KIS-BENEDEK G., KORUN, M., MOUNE, M., LEE, S.H., TARJAN, S.
& AL-MASRI, M.S. 2011. The new IAEA reference material: IAEA-434
technologically enhanced naturally occurring radioactive materials (TENORM) in
phosphogypsum. Applied Radiation and Isotopes, 69, 231-236.
SHAKHASHIRO, A., TARJAN, S., CECCATELLI, A., KIS-BENEDEK, G. & BETTI, M.
2012. IAEA-447: A new certified reference material for environmental radioactivity
measurements. Applied Radiation and Isotopes, 70, 1632-1643.
SIMA, O., ARNOLD, D. & DOVLETE, C. 2001. GESPECOR—a versatile tool in
gamma-ray spectrometry. Journal of Radioanalytical and Nuclear chemistry, 248
(2), 359-364.
STORN, R. & PRICE, K. 1997. Differential evolution – a simple and efficient heuristic
for global optimization over continuous spaces. Journal of Global Optimization,
11, 341-359.
SZENTMIKLÓSI, L., BELGYA, T., MARÓTI, B. & KIS, Z. 2014. Characterization of
HPGe gamma spectrometers by geant4 Monte Carlo simulations. Journal of
Radioanalytical and Nuclear chemistry, 300, 553-558.
TAYYEBI, P., DAVANI, F. A., TABASI, M. & AFARIDEH, H. 2017. A novel technique
for detection efficiency determination of HPGe. Radiation Physics and Chemistry,
133, 86-90.
TEDJANI, A., MAVON, C., BELAFRITES, A., DEGRELLE, D., BOUMALA, D.,
RIUS, D. & GROETZ, J.-E. 2016. Well GeHP detector calibration for
environmental measurements using reference materials. Nuclear Instruments
and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers,
Detectors and Associated Equipment, 838, 12-17.
TOMARCHIO, E. & RIZZO, S. 2011. Coincidence-summing correction equations in
gamma-ray spectrometry with p-type HPGe detectors. Radiation Physics and
Chemistry, 80, 318-323.
VIDAL-CUADRAS, A. & ORTEGA, M. R. 1986. Radiactividad e interacción de la
radiación con la materia. Bellaterra.
VIDMAR T. 2005. EFFTRAN—A Monte Carlo efficiency transfer code for gamma-ray
spectrometry. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A:
Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 550, 603-608
WAINIO, K.M. & KNOLL, G.F. 1966. Calculated gamma ray response characteristics of
semiconductor detectors. Nuclear Instruments and Methods, 44, 213-223.
XHIXHA, G., ALBERI, M., BALDONCINI, M., BODE, K., BYLYKU, E., CFARKU, F.,
CALLEGARI, I., HASANI, F., LANDSBERGER, S., MANTOVANI, F.,
RODRIGUEZ, E., SHALA, F., STRATI, V. & XHIXHA- KAÇELI, M. 2016.
Calibration of HPGe detectors using certified reference materials of natural origin.
Journal of Radioanalytical and Nuclear chemistry, 307, 1507-1517.

Apéndice 1
Hojas de características de los detectores empleados en el trabajo de
tesis doctoral
Figura A1.1 Características técnicas del detector HPGe XtRa del grupo GIRMA de la
Universidad de Las Palmas de Gran Canaria.
Apéndice 1 – Hojas de características de los detectores 108

Figura A1.2 Características técnicas del detector HPGe XtRa del grupo FRyMA de la
Universidad de Huelva.
109 Apéndice 1 – Hojas de características de los detectores
Figura A1.3 Características técnicas del detector HPGe tipo pozo del grupo GIRMA de la
Universidad de Las Palmas de Gran Canaria.

Apéndice 2
Materiales de referencia empleados en el trabajo de tesis doctoral
Las Tablas A2.1 y A2.2 muestran la composición química considerada para los
materiales de referencia empleados en este trabajo de tesis doctoral, así como la
concentración de actividad (con fechas de referencia) de los radionucleidos principales
contenidos en dichos materiales.
El material de referencia IAEA RGU-1 (IAEA, 1987) fue preparado, a petición del
Organismo Internacional de Energía Atómica (IAEA), por el Centro para la Tecnología Mineral y
Energética de Canada (CANMET) por medio de dilución homogénea del material de referencia
certificado BL-5 (Mineral de uranio con 7.09% U) con polvo de sílice. El CRM BL-5 está
226 210
certificado para uranio, Ra y Pb, confirmándose que los radionucleidos de la serie del
uranio se encuentran en equilibrio radioactivo. El material de referencia IAEA RGTh-1 (IAEA,
1987) también fue preparado, a petición la IAEA por el CANMET por medio de dilución
homogénea en polvo de sílice del CRM OKA-2 (Mineral de torio con 2.89% Th). El material
IAEA RGK-1 (IAEA, 1987) es Sulfato Potásico de alta pureza (99.8%).
Los CRMs IAEA 447 (Shakhashiro et al., 2012), IAEA 448 (Ceccatelli et al., 2014),
IAEA 434 (Shakhashiro et al., 2011) y IAEA 326 (IAEA, 2001) son muestras ambientales (suelo
de musgo, suelo contaminado de un campo petrolífero, fosfoyeso y muestra de suelo
respectivamente) con actividades certificadas para varios radionucleidos de interés para
laboratorios de radiactividad ambiental. En lo que respecta al CANMET DH-1a (DH-la, 1981),
es un mineral de uranio y torio con una considerable concentración de ambos elementos
(0.2629 % U and 0.091% Th).
112 Apéndice 2

Tabla A2.1 Composición centesimal aproximada, considerada para la simulación por el
método de Monte Carlo, de los materiales de referencia empleados.
IAEA IAEA IAEA IAEA 448 IAEA 447 IAEA 434 IAEA 326 CANMET
RGU-1 RGTh-1 RGK-1 DH-1a
O: 53.38 O: 52.74 K: 44.87 O: 45.57 C: 47.40 O: 40.99 O: 39.77 O: 47.31
Si: 46.40 Si: 45.00 O: 36.72 Si: 14.78 O: 18.37 S: 20.17 Si: 27.46 Si: 37.28
Al: 0.10 Re: 0.53 S: 18.40 C: 12.05 Ca:12.61 Ca: 26.74 C: 19.45 Fe: 5.17
U: 0.04 Ca: 0.42 Ca: 10.49 Si: 10.88 C: 9.57 Al: 5.18 S: 4.82
Ca: 0.03 Ce: 0.33 Fe: 6.80 Al: 4.49 P: 1.43 Fe: 3.05 Al: 3.44
Fe: 0.03 Y: 0.25 Al: 4.16 Fe: 3.04 Si: 1.04 K: 1.73 K: 1.43
Na: 0.02 Nd: 0.16 Mg: 2.61 K: 1.71 K: 0.06 Ca: 1.11 Mg: 0.07
Fe: 0.13 S: 1.98 Mg: 0.86 Na: 1.05 Ca: 0.04
La: 0.13 K: 0.83 Ti: 0.33 Mg: 0.80 Na: 0.04
P: 0.13 Na: 0.73 Na: 0.31 Ti: 0.40 C: 0.05
Th: 0.08 U: 0.26
Pr: 0.05 Th: 0.09
Sm: 0.03
K: 0.02
Tabla A2.2 Concentración de actividad (Bq/kg) de los radionucleidos de interés en los

materiales de referencia (incertidumbres 1∙σ) y fechas de referencia para la corrección por
decaimiento.
IAEA IAEA IAEA IAEA 448 IAEA 447 IAEA 434 IAEA 326 CANMET
RGU-1 RGTh-1 RGK-1 DH-1a
238 232 40 226 137 210 40 210
U: Th: K: Ra: Cs: Pb: K: Pb:
4940±30 3250±90 14000±40 19050±260 425±10 680±58 580±9 30800±800
235
U: (Enero 0 (Enero 2009) 210
Pb: 226
Ra: 210
Pb: 226
Ra:
228±2 1987) (Enero 420±20 780±62 53.3±4.5 31500±1100
1987) 210
Pb: 212 230 226
238
U:
(Enero Pb: Th: Ra:
1987) 6653±283 37.0±1.5 211± 9 32.6±1.6 32450±40
235
226
Ra: 234
U: 228
Ra: U:
208
Tl: 1498±2
25.1±2.0 120±9 40.1±0.8
555±26 228 238 228
232
Th:
212
Ac: U: Th:
Pb: 3680±120
37.0±2.0 120±11 39.1±0.9
1623±69 238 230 (Diciembre
228
U: (Enero Th:
Ac: 2008) 1994)
22.2±0.8 34.1±2.3
1166±55 40 232
232
K: Th:
Th:
550±20 39.4±1.8
13.4±1.1 232 234
235
Th: U:
U:
37.3±2.0 27.9±1.4
2.3±0.1 238
238
(Noviembre U:
U: 2009) 29.4±1.3
49.2±0.9 235
U:
(Octubre 1.48±0.27
2012) (Diciembre
1994)

Apéndice 3
Calibración en eficiencia mediante el software LabSOCS de Canberra
Industries Inc.
Como ya se ha mencionado, durante la etapa de desarrollo y validación de la

metodología computacional de caracterización de detectores HPGe propuesta en este trabajo
de tesis doctoral (Capitulo 2 y 3), se ha empleado como referencia las FEPEs calculadas
mediante el software LabSOCS de Canberra Industries Inc. (Canberra, 2002a), usando el
modelo de detector XtRa del grupo GIRMA caracterizado por Canberra a petición del mismo
grupo. El procedimiento de caracterización llevado a cabo por dicha compañía consiste en
determinar la eficiencia de detección en vacío para cualquier energía arbitraria y localización
espacial de la fuente puntual dentro de un rango de caracterización. Para ello, se construye,
mediante el código Montecarlo MCNP (Breimeister, 1997), un modelo detallado (con más de 30
características geométricas) del detector a caracterizar utilizando las dimensiones nominales
proporcionadas por el fabricante.
Dicho modelo se valida comparando las FEPEs calculadas mediante MCNP con las
correspondientes FEPEs experimentales para varias disposiciones fuente–detector (fuentes
241 152 137
puntuales de Am, Eu y Cs situadas a diferentes distancias y con distintos ángulos
respecto al detector) y en un amplio rango de energías. Si los resultados de la validación no
son aceptables, se realizan cambios en las características consideradas en el modelo y se
recalculan las FEPEs, repitiéndose este proceso hasta alcanzar desviaciones válidas.
Una vez validado el modelo de detector construido con MCNP, éste se emplea para
calcular un amplio conjunto de FEPEs correspondientes a geometrías puntuales en vacío (sin
considerar materia alguna entre la fuente puntual y el detector) dispuestas en una cuadrícula
en torno al detector en un rango de 0-500 metros (con una densidad de puntos notablemente
superior en la región cercana al detector), y para 20 energías entre 10 keV y 7 MeV.
Este conjunto de FEPEs se recopila en un archivo de caracterización, que es

proporcionado al usuario junto con otros archivos con definiciones geométricas y de los
materiales que constituyen el detector, etc. para su implementación en LabSOCS, que permite
la calibración en eficiencia tanto para el caso de fuentes puntuales como extensas.
Obviamente, la caracterización de Canberra proporciona un conjunto finito de FEPEs para
distintas posiciones de la fuente puntual y energías, por lo que, para cualquier geometría o
energía no considerada en los datos proporcionados, LabSOCS obtiene las FEPEs
Apéndice 3–Calibración mediante LabSOCS 114

correspondientes mediante interpolación. El cálculo de FEPEs para muestras extensas se
realiza mediante la integración de las FEPEs correspondientes a los puntos en el interior del
volumen abarcado por dicha muestra, realizando las correcciones pertinentes por auto-
atenuación.
Figura A3.1 Diagrama de flujo del procedimiento de calibración mediante el programa

LABSOCS para detectores caracterizados.
Figura A3.2 Ejemplo del empleo del Geometry Composer para definir la geometría de
medida y materiales.
115 Apéndice 3–Calibración mediante LabSOCS
En la Figura A3.1 se muestra un diagrama de flujo del proceso de calibración en

eficiencia mediante LabSOCS. Para la calibración en eficiencia mediante LabSOCS, una
vez seleccionado el detector, se debe definir la geometría de medida y materiales que
intervienen en los cálculos, para lo que se dispone del módulo denominado “Geometry
Composer”, que permite definir la geometría del recipiente y su posición relativa al detector,
cantidad de muestra situada en el recipiente (mediante diferentes combinaciones de volumen,
masa, altura de muestra, etc.) y sus materiales (composición química y densidad). En la Figura
A3.2 se muestra una de las pantallas de diseño con “Geometry Composer” para uno de los
casos considerados en este trabajo de tesis doctoral.
Además, previamente a la realización de los cálculos, el usuario debe definir las

energías para las cuales se quiere calcular las FEPEs así como las incertidumbres asociadas a
dichas FEPEs y parámetros de convergencia (ver Figura A3.3). Las incertidumbres incluidas
en esta etapa no solo incluyen las debidas al modelo numérico (inferiores al 1%) sino a otros
factores mucho más significativos, tales como imprecisión en la composición química
considerada, en la geometría de medida, etc. Las incertidumbres relativas sugeridas por
Canberra para condiciones estándar de laboratorio con muestras extensivas son del orden de
7% a bajas energías (50-100 keV), el 6-5% a energías medias (100-400 keV) y el 4% a
energías altas (400-7000 keV) (Bronson, 2003).
Figura A3.3 Definición de las energías de interés, incertidumbres asociadas a las FEPEs y
parámetros de convergencia.
El LabSOCS junto con el software de adquisición y análisis de espectros GENIE-2000

(Canberra, 2002b), forman un sistema integrado de calibración y análisis que funciona sobre un
ordenador personal con sistema operativo Windows, lo que los hace particularmente sencillos
de utilizar. El cálculo de FEPEs mediante LabSOCS da lugar a un archivo leíble directamente
por GENIE 2000, almacenándose directamente los datos de calibración en eficiencia en este
último, generándose una curva de calibración como la que puede observarse en la Figura A3.4,
permitiendo al usuario escoger entre distintos tipos de ajuste e interpolación.
Apéndice 3–Calibración mediante LabSOCS 116

Figura A3.4 Sistema integrado de calibración GENIE 2000-LabSOCS. Ejemplo de ajuste a

un polinómico de orden 3 en logaritmos naturales de las eficiencias y energías.

Apéndice 4
Uso del código PENELOPE
A4.1 Funcionamiento del PENELOPE
PENELOPE es un código de simulación Montecarlo desarrollado por F. Salvat, J.M.

Fernández-VÁrea, E Acosta y J. Sampau de la Universidad de Barcelona para la simulación del
transporte de electrones, positrones y fotones (Salvat et al., 2011). Es bastante más complejo
de utilizar que el LabSOCS, pero permite un mayor control sobre los parámetros del modelo
numérico, permitiendo al usuario, a diferencia del LabSOCS, cambiar la geometría y materiales
del detector, algo imprescindible para la metodología de optimización empleada en este
trabajo.
PENELOPE permite simular el transporte acoplado de fotones, electrones y positrones

en una estructura de materiales arbitraria en un amplio rango de energía, desde unas pocas
centenas de eV hasta 1 GeV. Un fotón de 0.5 MeV que viaja en aluminio pierde energía hasta
los 62.5 keV en un promedio de 10 colisiones, mientras que un electrón en condiciones
similares requiere alrededor de 105 interacciones para la misma perdida de energía. Por esta
razón, el transporte de fotones en PENELOPE se simula mediante un esquema detallado
estándar (explicado en el apartado 1.9.2.2 del Capítulo 1), mientras que los electrones y
positrones siguen un procedimiento mixto que combina la simulación detallada en el caso de
“colisión dura” (cuando el ángulo de dispersión y perdida de energía son superiores a un valor
umbral correspondiente, pre-seleccionados por el usuario) con una simulación no detallada
mediante aproximaciones a múltiples-dispersiones en el caso de “colisiones blandas” (el ángulo
de dispersión y perdida de energía no superan dichos valores umbrales). Con este
procedimiento mixto se consigue reducir el tiempo de simulación drásticamente. Las partículas
secundarias con energía inicial mayor que la energía de absorción (definida por el usuario) son
almacenadas y simuladas tras terminar la simulación de cada trayectoria primaria.
PENELOPE está formado por una serie de subrutinas escritas en FORTRAN, donde se
simula el proceso de la interacción de la radiación con la materia, necesitando de un programa
principal (main) que controle en todo momento el proceso y la evolución de cada suceso con la
definición de las geometrías, magnitudes y cantidades de interés. Dicho programa principal
Apéndice 4–Uso del codigo PENELOPE 118

puede ser escrito por el usuario de acuerdo a sus necesidades. Sin embargo, el paquete
PENELOPE incluye algunos ejemplos de programas principales, que son:
 El programa principal penslab.f para el transporte de partículas en una losa.
 El programa principal pencyl.f para transporte de partículas en estructuras
cilíndricas.
 El programa principal genérico penmain.f para el transporte de partículas en
geometrías regulares
La Figura A4.1 muestra una estructura de archivos necesaria para una simulación
usando el código PENELOPE.
Figura A4.1 Estructura de archivos para la simulación mediante el código PENELOPE.
El cuadro superior de la figura muestra los archivos necesarios para la construcción del
archivo ejecutable (Main.exe) que inicia y controla la simulación. Estos son, además del main.f:
 TIMER.f: paquete de subrutinas de tiempo, basado en procedimientos de
Fortran 95-97 o 90.
 PENELOPE.f: Contiene las subrutinas de simulación del transporte acoplado
de fotones y electrones en un medio sin fronteras.
 PENGEOM.f: es un conjunto de subrutinas para el seguimiento de partículas a
través de geometrías regulares modulares.
Para realizar la simulación, el archivo main.exe requiere de la información contenida

en varios ficheros de entrada, donde se especifica la geometría y materiales de los cuerpos
considerados para la simulación, incluyendo la fuente, definición de los cuerpos activos (zonas
donde la radiación ionizante absorbida es registrada, como si se tratara de la zona activa de un
detector), tipo de radiación emitida por la fuente (γ o β) y energías correspondientes, duración
de la simulación, etc. Como resultado de la simulación se obtienen varios ficheros de salida con
gran cantidad de información, tal como las distribuciones angulares y de energía de las
partículas emergiendo del sistema material, la energía promedio depositada en cada cuerpo
119 Apéndice 4–Uso del codigo PENELOPE
considerado, espectro de energía absorbida en cuerpos activos (empleado en este trabajo de

tesis doctoral para la calibración en eficiencia mediante PENELOPE), etc.
La interacción entre PENELOPE y el programa principal se realiza por medio de un

bloque común que contiene las siguientes variables de estado de la partícula:
• KPAR: 1 para electrón; 2 para fotón, 3 para positrón.

• E: Energía de la partícula en eV.
• X, Y, Z: Componentes del vector posición en cm.
• U, V, W: componentes del vector director (cosenos directores).
• WGHT: peso asociado a cada partícula en caso de emplear un método de
reducción de varianza.
• IBODY: etiqueta diferentes cuerpos.
• MAT: Material correspondiente a cada cuerpo etiquetado con IBODY.
• ILB (5): Vector auxiliar que indica el origen de partículas secundarias.
Se considera que una partícula es absorbida en un cuerpo de material M cuando posee

una energía (cinética para electrones y positrones) inferior a un valor EABS especificado por el
usuario para cada tipo de partícula y material. Además de dicho valor EABS, para las
simulaciones es necesario definir para cada material una serie de parámetros que determinan
la exactitud y velocidad de la simulación, que son:
• C1 (M): Deflexión angular promedio, producida por dispersión elástica

múltiple a lo largo de una longitud de camino igual al camino libre medio
entre eventos elásticos duros consecutivos. Un valor de C1 de 0.05 es
usualmente adecuado, siendo 0.2 su máximo valor permitido.
• C2 (M): Máxima perdida de energía fraccional promedio entre eventos
elásticos duros consecutivos. Un valor de C2 de 0.05 es usualmente
adecuado, siendo 0.2 su máximo valor permitido.
• WCC (M): Energía de corte (eV) para colisiones inelástica duras.
• WCR (M): Energía de corte (eV) para emisiones Bremsstrahlung duras.
Emplear valores de C1 y C2 pequeños (~0.01) garantiza la exactitud de la simulación

mientras que empleando mayores valores se obtendrán resultados de manera más rápida, pero
con menor exactitud. En cuanto a las energías de corte WCC y WCR influyen principalmente
en la distribución de energía simulada, consiguiéndose simulaciones más rápidas con valores
de corte mayores, pero si son demasiado grandes la distribución de energía se verá
distorsionada.
Como se mencionó en el apartado 1.9.2.2 del Capítulo 1, en PENELOPE cada partícula

sigue una secuencia caminos libres hasta la siguiente interacción. En dicha interacción, la

partícula cambia su dirección de movimiento y/o pierde parte de su energía, produciéndose
partículas secundarias según el tipo de interacción.
La simulación del transporte de fotones, electrones y positrones en PENELOPE se

inicia desde el programa principal mediante la llamada a la subrutina PEINIT, la cual lee los
archivos de datos de diferentes materiales, evalúa las propiedades de dispersión
correspondientes y prepara las tablas de búsqueda de cantidades dependientes de energía
empleadas durante la simulación. Al comienzo de la simulación de cada cascada, se genera
una nueva partícula y para la simulación del trasporte de ésta, independientemente del tipo de
partícula a simular, se siguen los siguientes pasos:
I. El estado inicial de la partícula es determinado a partir de las variables de

estado KPAR, E, posición , , y la dirección de movimiento , ,
muestreadas desde sus correspondientes funciones de densidad de
probabilidad. Las variables de estado IBODY y MAT especifican el cuerpo y
material a través del cual se mueve la partícula.
II. Para inicializar el estado secundario se llama a una subrutina denominada
CLEANS.
III. Para iniciar los parámetros de la partícula, antes de iniciar la simulación de un
camino (ya sea primario o secundario) o bien antes de atravesar una interface,
se llama a la subrutina START.
IV. Se llama a la subrutina JUMP (DSMAX, MS), que determina la longitud del
camino libre DS hasta la siguiente interacción, que no deberá exceder el valor
de entrada DSMAX.
V. Si la partícula ha alcanzado una interface:
 Si tras la interface existe otro cuerpo, se recalcula DS restándole la distancia
hasta el punto donde tuvo lugar la anterior interacción. Para un nuevo material
(tras la interface) las variables IBODY y MAT son redefinidas. Posteriormente
se vuelve al paso III.
 Si tras la interface, la partícula abandona del dominio de simulación la
trayectoria termina, incrementándose el contador y siguiéndose al paso VII.
VI. Si la partícula no ha alcanzado una interface, la simulación de la siguiente
interacción se inicia llamando a la subrutina KNOCK (DE, ICOL), que simula un
evento de interacción, calculando la energía y dirección de movimiento de la
partícula tras tener lugar la interacción, almacenando el estado inicial de las
partículas secundarias.
VII. Si la energía es inferior a EABS (KPAR, MAT), la trayectoria es finalizada,
incrementándose el contador de la simulación y yendo al paso VIII. En caso
contrario se vuelve al paso IV.
VIII. Para comenzar la trayectoria de una partícula secundaria (esta partícula es
automáticamente removida del montón), se llama a la subrutina SECPAR
(LEFT), que proporciona un valor de salida LEFT, que es el número de

partículas secundarias que permanecen en el estado secundario al momento
de la llamada. Posteriormente se actúa de la siguiente forma:
 En caso de que LEFT sea mayor que 0 se retorna al paso III.
 Si LEFT es igual a 0, la simulación de la cascada producida por la partícula
primaria ha sido completada. Por lo tanto, o bien se vuelve a I para generar una
nueva partícula primaria, o la simulación concluye después de considerar un
número máximo de cascadas.
A4.2 Calculo de las eficiencias de detección mediante el programa

principal pencyl
Dada la geometría de revolución de los detectores HPGe, así como de los recipientes
comúnmente empleados para las medidas de muestras en laboratorio, en este trabajo se ha
empleado como main la subrutina pencyl.f, creada para la simulación del transporte de fotones,
electrones y positrones en geometrías cilíndricas. Tal como se explicó anteriormente, mediante
la compilación de esta subrutina principal junto con las subrutinas PENELOPE.f, PENGEOM.f y
TIMER.f se genera el ejecutable pencyl.exe, que ha sido empleado para los cálculos de
eficiencias en este trabajo de tesis doctoral.
En la Figura A4.2 se ilustra un ejemplo de archivo de entrada.in en el que se define la

geometría del detector y los cuerpos activos (zonas del detector donde se registra la radiación
ionizante que llega hasta él), la geometría muestra y recipiente, los materiales que los
conforman, tipo de radiación que emite la muestra (γ o β), las energías correspondientes, la
duración de la simulación, etc.
En el fichero de entrada para realizar la simulación mediante pencyl, la geometría de

todos los elementos que intervienen en la simulación se construye mediante anillos cilíndricos,
definidos en una lista por su LAYER (capa o estrato), en la que se indica la cota inferior y
superior del LAYER y su etiqueta (necesario para la definición de los cuerpos activos), las
coordenadas (X,Y) del eje de simetría de los cuerpos cilíndricos que se encuentran en dicho
layer (en el caso de ser coaxiales todos los cilindros de los diferentes LAYER, solo es
necesario definirlo una vez en el primer LAYER), la etiqueta del material (de 1 al número total
de materiales distintos según el orden en el que son definidos más abajo en el fichero de
entrada(MNFNAME)), radio interno y radio externo del anillo cilindro. Por lo tanto, la lista de
definición de la geometría tiene la siguiente forma:
LAYER Zinferior Zsuperior Etiqlayer
CENTRE Coord x Coord y
CYLIND Etiqmaterial Rint Rext


Figura A4.2 Ejemplo de archivo de entrada.in.

La Figura A4.3 muestra una representación realizada mediante el programa 2D

geometry viewer (incluido en el paquete PENELOPE) de la geometría definida en el ejemplo de
fichero de entrada mostrado en Figura A4.2. A la derecha de la Figura A4.2 se puede observar
la aproximación discreta del redondeo superior del cristal de germanio a cilindros con radios
(Rext) variables a lo largo del eje vertical, cuyos valores han sido obtenidos a partir de la
ecuación de la circunferencia. El mismo tipo de aproximación discreta se ha realizado para el
caso de los recipientes troncocónicos empleados en este trabajo, empleando en este caso la
ecuación de la recta para determinar los radios (Rint y Rext) de los cuerpos cilíndricos que
definen la muestra y recipiente.
Figura A4.3 Representación de los cuerpos cilíndricos definidos en el fichero entrada.in

mediante geometry viewer (izquierda). Zoom redondeo superior (derecha).
Una vez definida la geometría, se define el tipo de radiación (SKPAR 1 2 o 3) emitida

por la fuente, y las energías de las partículas emitidas (SPECTR en el ejemplo de la Figura
A4.2, que se trata de un conjunto de 12 emisiones gamma con energías entre 45 y 1800 keV).
Posteriormente se define el espesor de la fuente, radio interior y exterior y posición (STHICK,
SRADII, SPOSIT), en caso de tener forma de anillo cilíndrico (si se trata de una fuente puntual
STHICK y SRADII se consideran 0). En caso de tener una forma más compleja (como en el
caso de la geometría Marinelli y botes troncocónicos empleados en este trabajo), la fuente se
puede definir como fuente extendida (SEXTND) a partir de la definición de la geometría
realizada al principio del fichero de entrada, indicando los cuerpos (cilindros o anillos
cilíndricos) que pertenecen a la fuente a partir de sus correspondientes etiquetas.
A continuación, se definen los materiales. Los ficheros material.mat a los que llama el
fichero de entrada (ver ejemplo en Figura A4.2), deben estar en el mismo directorio que el
pencyl.exe, y deberán haber sido creados mediante el programa material.f, incluido en el
paquete PENELOPE, en el que se generan los materiales introduciendo su composición

centesimal y a partir de una base de datos denominada pendbase. En esta base de datos se
encuentra la información necesaria de los todos los elementos de la tabla periódica y algunos
compuestos como agua, plásticos, etc. El orden en el que se presentan los materiales coincide
con la numeración de la etiqueta del material situada a continuación de la palabra CYLIND, en
la definición de la geometría explicada anteriormente.
Otra parte del fichero de entrada de gran importancia es la definición de los detectores
considerados (podrían ser varios, aunque en el ejemplo mostrado solo hay uno). En primer
lugar, se define el rango de energías de estudio y en número de canales (máximo 1000) en los
que se va a distribuir la respuesta del detector (línea ENDETC en Figura A4.2). Posteriormente
se definen los anillos cilíndricos (definidos al principio del fichero) que pertenecen al volumen
activo del detector. Esto se realiza mediante el comando EDBODY seguido de las etiquetas
correspondientes al LAYER y al CYLIND.
Una vez creado correctamente el archivo de entrada.in, se puede ejecutar la simulación

mediante la sentencia en MS-DOS: “pencyl.exe<entrada.in”. Al finalizar la simulación (de
duración definida por el usuario en el fichero de entrada) se genera, entre otros, un fichero
salida.dat con la respuesta del detector, en el que se encuentran los siguientes datos
distribuidos en tres columnas: las energías correspondientes a cada canal (energía depositada
en eV), la densidad de probabilidad (tasa de partículas emitidas por la fuente que son
detectadas con una energía dada, dividido por el número de emisiones distintas n y energía
abarcada por el canal ∆ ) y la incertidumbre estadística de dicha densidad de probabilidad. En
la Figura A4.4 se muestra una representación de la densidad de probabilidad frente a la
energía depositada en keV en el detector durante la simulación de 16 emisiones gamma con
energías entre 40 y 2000 keV.
Figura A4.4 Espectro simulado empleando PENELOPE.

Para poder calcular la FEPE a partir del espectro obtenido de la simulación, tal como si
se tratara de un espectro obtenido experimentalmente, es necesario determinar la densidad de
probabilidad que pertenece al pico de absorción completa, restándole a la densidad de
probabilidad total la debida al continuo Compton simulado (especialmente significativo a bajas
energías como puede observarse en la Figura A4.4). Dado que, en los resultados de la
simulación, cada pico está abarcado por un único canal, el cálculo de la densidad de
probabilidad neta es mucho más sencillo que el problema experimental análogo, ya que el
fondo Compton en el canal correspondiente se puede estimar como el promedio entre las
densidades correspondientes a los canales contiguos. Es decir, si es la densidad sin
corregir en un canal i en el que se encuentra el pico de interés, la densidad neta se
obtiene mediante la sencilla operación:
[A4.1]
Una vez se ha obtenido la densidad de probabilidad neta, la FEPE se calcula mediante

la expresión:
∙ ∙∆ [A4.2]
De la misma forma, si se pretende calcular la eficiencia total absoluta, se debe realizar

una simulación monoenergética para la emisión correspondiente, y posteriormente aplicar la
ecuación [A4.3], donde es la suma de las densidades de probabilidad en el canal donde
se encuentra el pico de absorción completa y en todos los canales por debajo del mismo.
∙ ∙∆ [A4.3]
En este trabajo de tesis doctoral, tanto la escritura de ficheros entrada.in, la sentencia

MS-DOS para comenzar cada simulación, así como la lectura del fichero de salida.dat y cálculo
de la eficiencia de detección, se ha realizado de manera automática controladas en todo
momento por scripts en Matlab, lo que ha permitido la optimización de manera automática de
los modelos de detectores HPGe construidos en PENELOPE.
126
127
Apéndice 5
Análisis de espectros empleando GENIE 2000
En este trabajo de tesis doctoral, tanto para la determinación experimental de las

FEPEs como para la determinación de las concentraciones de actividad de los radionúclidos de
interés contenidos en las muestras analizadas, las cuentas correspondientes al pico de
absorción completa se han obtenido empleado el GENIE-2000 (Canberra, 2002b).
La Figura A5.1 muestra en un diagrama de flujo el esquema seguido por el GENIE-

2000 para la determinación de la actividad de las muestras una vez el espectro ha sido
adquirido. En la parte superior de la figura (recuadrado en rojo) se muestran los pasos
seguidos por dicho software para el análisis del espectro, que permite calcular el área o
cuentas registradas en los picos de absorción completa. Para ello, en primer lugar, el sistema
localiza los picos de absorción completa, para lo cual el GENIE-2000 permite emplear distintos
métodos, tales como:
 Utilizar regiones de interés (ROI) especificadas por el usuario, modalidad

comúnmente empleada cuando el laboratorio emplea siempre los mismos picos, y
siempre y cuando el espectrómetro esté libre de derivas en la ganancia.
 Emplear una librería con las líneas correspondientes a los radionucleidos de
interés.
 El método de la segunda derivada (Mariscotti, 1967), el método más comúnmente
empleado, ya que permite localizar picos cuando no se tiene un conocimiento
previo del contenido de la muestra a analizar. Este método se basa en el hecho
de que, la forma de los picos de absorción completa se asemeja a una gaussiana,
y a que la derivada segunda de una gaussiana tiene una forma característica con
dos máximos alrededor del centroide y un mínimo negativo y bastante
pronunciado en el centroide de la gaussiana.
Una vez localizados los picos, GENIE-2000 comprueba si cada pico localizado es
aceptable o no, de acuerdo con unos parámetros umbrales de discriminación definidos por el
usuario. A continuación, se determina la energía correspondiente al centroide del pico a partir
del canal donde se encuentra el mismo (obtenido en el paso anterior de localización de picos) y
aplicando la curva de calibración en energía. De la misma forma, se emplea una curva de
calibración en resolución (FWHM en función de la energía) para establecer el ancho esperado
del pico, lo que va a permitir el posterior cálculo del área neta del pico de absorción completa.
Apéndice 5–Análisis de espectros empleando GENIE 2000 128

Figura A5.1 Diagrama de flujo del procedimiento de cálculo de la actividad mediante el

programa GENIE-2000 (Gilmore and Hemingway, 1995).
129 Apéndice 5–Análisis de espectros empleando GENIE 2000
Previamente al cálculo del área de los picos, el sistema decide si tratarlos como picos
simples y calcular su área de forma independiente, o como un conjunto de múltiples picos,
calculando su área en conjunto y decidiendo que proporción pertenece a cada pico
posteriormente. Esta discriminación se realiza a partir del FWHM correspondiente a cada pico y
la distancia entre los centroides de los picos consecutivos, seleccionándose posteriormente los
canales que comprenden el o los picos, es decir, la ROI.
El cálculo del área de los picos se realiza principalmente de dos formas, la primera, la
simple suma de las cuentas registradas en los canales correspondientes al pico, y la segunda,
mediante el ajuste de los puntos (canal, cuentas) a una función tipo gaussiana para la posterior
integración de dicha función. En ambos casos, al área total calculada se le restan las cuentas
que se estiman pertenecen al continuo para obtener el área del pico. GENIE 2000 permite
elegir entre las dos opciones en caso de picos simples (en este trabajo de tesis se ha optado
por la simple suma de cuentas), mientras que en el caso de múltiples picos muy cercanos
emplea el método de ajuste a una combinación de funciones tipo gaussiana con distintos
centroides, anchos y alturas, lo que permite posteriormente estimar a el área correspondiente a
cada pico mediante deconvolución.
En la Figura A5.2 se ilustra el procedimiento seguido por el GENIE-2000 para la

estimación de las cuentas pertenecientes al continuo bajo un pico simple, para lo cual
considera uno de dos tipos de funciones, una lineal y otra escalón, a petición del usuario.
Figura A5.2 Parámetros empleados en la estimación del continuo (lineal a la izquierda y tipo
escalón a la derecha) bajo el pico (Canberra, 2002b).
En el caso de función lineal, el área B bajo el continuo se calcula mediante la ecuación
[A5.1] y en el caso de función tipo escalón, mediante la ecuación [A5.2].
Apéndice 5–Análisis de espectros empleando GENIE 2000 130

[A5.1]
∑ ∑ [A5.2]
Dónde:
 son las cuentas registradas en el canal j.

 es el número total de cuentas registradas en los canales pertenecientes a la
ROI (denominado integral en el GENIE-2000).
 es el número de canales en la ROI.
 es el número de canales considerados a ambos lados del ROI para la
estimación del área bajo el continuo en la ROI.
 es la suma de las cuentas en la región del continuo a la izquierda del ROI.
 es la suma de las cuentas en la región del continuo a la derecha del ROI.
Una vez obtenida el área de cada pico , como último paso, se corrige el área
del pico restándole las cuentas del pico de absorción completa en el ROI que se estiman son
debidas al fondo ambiental. Dichas cuentas de fondo ambiental se obtienen analizando un
espectro de fondo ambiental obtenido previamente (empleando una muestra de material no
radioactivo, tal como agua destilada, idealmente con la misma geometría que las muestras a
medir), por el procedimiento análogo al realizado con las muestras a medir, es decir,
calculando las cuentas por encima del continuo en el mismo ROI. Dado que el fondo
ambiental se mide con un tiempo de adquisición diferente al de la muestra a medir , las
cuentas netas C del pico de absorción completa, empleadas tanto para la determinación de la
FEPE experimental (para la energía correspondiente) como de la actividad del radionucleido
emisor, vienen dadas por la ecuación [A5.3]. La incertidumbre correspondiente se obtiene
mediante propagación de incertidumbres, variando las expresiones a aplicar según el tipo de
método empleado para la suma de las áreas en el ROI (suma simple de cuentas en canales o
integral de funciones ajustadas) y del tipo de continuo considerado (lineal o escalón).
[A5.3]
131
Apéndice 6
Datos y resultados experimentales y computacionales correspondientes a
la caracterización de los detectores HPGe XtRa a partir de datos
experimentales (Capítulo 4)
A6.1 Cálculo de los factores de corrección por suma por coincidencia
En la Tabla A6.1 se muestran las expresiones propuestas por Xhixha et al. (2016) y
Tomarchio and Rizzo (2011) que han sido empleadas en este trabajo para el cálculo de los
factores de corrección por suma por coincidencia.
Tabla A6.1 Expresiones empleadas en este trabajo para el cálculo de las CSCF,
propuestas por Xhixha et al. (2016) y Tomarchio and Rizzo (2011).
Energía
Radionucleido Expresión para cálculo de CSCF
(keV)
214
Pb 242.0 1 0.072 53.2
1 0.3212 1120.3 0.1256 1238.1 0.1054 768.4 0.0668 934.1

0.0524 1408.0 0.0458 1509.2 0.0352 1155.2 0.0330 665.4
214 0.0309 1281.0 0.0287 1401.5 0.0272 806.2 0.0171 1385.3
Bi 609.3
0.0152 1583.2 0.0062 454.8 0.0074 1838.4 0.0070 388.9
0.0070 1052.0 0.0069 1599.3 0.0059 1594.8 0.0055 1133.7
0.0668 934.1 0.0126 81.0
214 1 0.9800 609.3 0.0216 388.9 0.0069 752.8 0.0050 474.5

Bi 1120.3
0.0191 81.0 1 0.0192 454.8 665.4 / 1120.3
214 1 0.9800 609.3 1 0.0057 832.4 405.7 / 1238.1

Bi 1238.1
0.0125 469.8 768.4 / 1238.1
1 0.0327 1247.0 0.0069 948.0 0.0380 830.5 0.0948 772.3

228
Ac 338.3 0.0424 726.9 0.0052 620.3 0.0075 583.2 0.0140 478.4
0.0097 572.3 0.0065 57.8 1 0.0735 209.3 128.2 / 338.3
208 1 0.9975 2614.5 0.2594 510.7 0.0761 227.4 0.0208 763.5

Tl 583.2
0.0087 252.7 0.0578 76.6
212 1 0.1625 785.5 1 0.0805 1078.6 1 0.0556 893.4 1

Bi 727.3
0.0205 952.3 1 0.0081 81.9
208
Tl 860.0 1 0.9975 2614.5 0.0136 233.4 1 0.5216 277.4 583.2 / 860.0
228 1 0.0065 57.8 0.0175 154.0 0.0069 199.4 0.1033 463.0

Ac 911.0
0.0207 562.5 0.0239 755.3
En la Figura A6.1 se muestran los CSCF calculados en este trabajo para diferentes
geometrías de medida y los materiales de referencia RGU-1 y RGTh-1. Dichos factores de
corrección han sido calculados empleando las ecuaciones de la Tabla A5.1, a partir de las
FEPEs y eficiencias absolutas totales calculadas mediante PENELOPE (ver apartado A4.2).
Apéndice 6–Datos y resultados del Capitulo 4 132
Figura A6.1 Factores de corrección por suma por coincidencia (CSCF) para DET1 (a) y
DET2 (b) para las 9 emisiones afectadas significativamente por dicho efecto (242.0, 609.3,
1120.3 and 1238.1 keV en RGU-1 and 338.3, 583.2, 727.3, 860.0 and 911.0 keV en RGTh-1).
A6.2 Cálculo de FEPEs experimentales a partir de los materiales de

referencia RGU-1, RGTh-1 y RGK-1
La Tabla A6.2 muestra los datos considerados para calcular las FEPEs experimentales
para cada una de las medidas realizadas a las muestras de referencia RGU-1, RGTh-1 y RGK-
1. Dichos datos incluyen, el material de referencia, el radionucleido cuya desintegración da
como producto la emisión gamma empleada, la energía correspondiente a dicha emisión
gamma, la concentración de actividad de referencia para el correspondiente radionucleido y su
incertidumbre, la probabilidad de emisión gamma y su incertidumbre. En los tres casos que se
pueden observar con emisiones compuestas (radiación gamma emitida por dos radionúclidos
diferentes, pero con energías tan cercanas que se reflejan como un único pico de absorción
completa en el espectro) se han calculado las probabilidades de emisión equivalentes
atendiendo a las cadenas de desintegración, probabilidades individuales y teniendo en cuenta
el equilibrio radioactivo confirmado por la IAEA. Las FEPEs experimentales y sus
incertidumbres se han determinado empleando las ecuaciones [A6.1] y [A6.2] respectivamente.
[A6.1]
∙ ∙ ∙ ∙
133 Apéndice 6–Datos y resultados del Capitulo 4

[A6.2]
Dónde:
 es el área neta registrada en el pico de absorción completa. En este trabajo dicha

área y su incertidumbre han sido obtenidas mediante GENIE 2000.
 es la probabilidad de emisión del fotón gamma correspondiente.
 es el tiempo de adquisición del espectro (descontando tiempo muerto).
 es la masa de la muestra a medir.
 es la concentración de actividad (por unidad de masa) del radionucleido
correspondiente.
 , , , , y son las incertidumbres correspondientes.
Tabla A6.2 Datos empleados para la determinación de las FEPEs experimentales en

todos los casos considerados, para los materiales de referencia IAEA RGU-1, RGTh-1 y
RGK-1.
Material Energía [Ac]
Radionucleido Inc. P* Inc. *
de ref. (keV) * (Bq/kg)
210
RGU-1 Pb 46.5 4940 30 0.0425 0.0004
234
RGU-1 Th 63.3 4940 30 0.0372 0.0008
235 223
RGU-1 U+ Ra 143.8 228 2 0.1423 0.0016
226
RGU-1 Ra+235U 186.0 4940 30 0.0619 0.0005
214
RGU-1 Pb 242.0 4940 30 0.07251 0.00016
214
RGU-1 Pb 295.2 4940 30 0.1842 0.0004
214
RGU-1 Pb 352.0 4940 30 0.3560 0.0007
214
RGU-1 Bi 609.3 4940 30 0.4549 0.0016
234m
RGU-1 Pa 1001.0 4940 30 0.00847 0.00008
214
RGU-1 Bi 1120.3 4940 30 0.1492 0.0003
214
RGU-1 Bi 1238.1 4940 30 0.05834 0.00015
214
RGU-1 Bi 1764.5 4940 30 0.1530 0.0003
212
RGTh-1 Pb 238.6 3250 90 0.436 0.005
228
RGTh-1 Ac 338.3 3250 90 0.113 0.004
208
RGTh-1 Tl 583.2 3250 90 0.3055 0.0011
212
RGTh-1 Bi+228Ac 727.3 3250 90 0.0729 0.0012
208
RGTh-1 Tl 860.0 3250 90 0.0449 0.0004
228
RGTh-1 Ac 911.0 3250 90 0.258 0.004
40
RGK-1 K 1460.8 14000 400 0.1066 0.0018
*Chart of the Nuclides, National Nuclear Data Center, Brookhaven National Laboratory,
<http://www.nndc.bnl.gov/chart/>.
Los datos necesarios para calcular las FEPEs experimentales e incertidumbres

(además de los tabulados en la Tabla A6.2) así como los resultados se encuentran tabulados
desde la Tabla A6.3 hasta la Tabla A6.22 para las distintas geometrías de medida empleadas y
los dos detectores empleados (DET1 es el detector HPGe del grupo GIRMA de la ULPGC y
DET2 es el detector HPGe del grupo FRyMA de la UHU).
Tabla A6.3 Recipiente B1 con 22.3 mm de altura de material, situado a una

distancia de 1 mm sobre ventana del detector DET1.
Energía FEPE
Área Inc. m(kg) Inc. t(s) CSCF Inc. Inc.
(keV) (%)
46.5 113361 430 0.0603 0.0001 88542 1 0 10.11 0.12
63.3 121923 572 0.0603 0.0001 88542 1 0 12.44 0.29
143.8 19310 436 0.0603 0.0001 88542 1 0 11.1 0.3
186.0 156868 520 0.0603 0.0001 88542 1 0 9.61 0.10
242.0 137842 473 0.0603 0.0001 88542 0.9891 0.0011 7.29 0.06
295.2 298410 604 0.0603 0.0001 88542 1.0037 0.0003 6.12 0.04
352.0 500065 750 0.0603 0.0001 88542 0.99881 0.00012 5.33 0.04
609.3 325698 592 0.0603 0.0001 88542 0.887 0.005 3.060 0.029
1001.0 4899 148 0.0603 0.0001 88542 1 0 2.19 0.07
1120.3 63722 280 0.0603 0.0001 88542 0.875 0.012 1.850 0.029
1238.1 22973 185 0.0603 0.0001 88542 0.884 0.012 1.689 0.029
1764.5 53387 238 0.0603 0.0001 88542 1.0039 0.0005 1.318 0.011
238.6 1552960 35510 0.0582 0.0001 250505 1 0 7.52 0.22
338.3 276916 657 0.0582 0.0001 250505 0.9834 0.0011 5.27 0.24
583.2 401850 690 0.0582 0.0001 250505 0.859 0.009 3.23 0.10
727.3 89870 386 0.0582 0.0001 250505 0.9641 0.0021 2.70 0.09
860.0 48055 281 0.0582 0.0001 250505 0.959 0.009 2.35 0.07
911.0 272746 550 0.0582 0.0001 250505 0.9764 0.0014 2.29 0.07
1460.8 90753 299 0.0702 0.0001 56458 1 0 1.53 0.05

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 123129 461 0.0964 0.0001 86475 1 0 7.04 0.08
63.3 141656 641 0.0964 0.0001 86475 1 0 9.26 0.21
143.8 22207 503 0.0964 0.0001 86475 1 0 8.21 0.22
186.0 185748 581 0.0964 0.0001 86475 1 0 7.29 0.08
242.0 165030 527 0.0964 0.0001 86475 0.9918 0.0008 5.57 0.04
295.2 358115 666 0.0964 0.0001 86475 1.00278 0.00024 4.71 0.03
352.0 601149 825 0.0964 0.0001 86475 0.99902 0.00010 4.105 0.027
609.3 402442 798 0.0964 0.0001 86475 0.906 0.004 2.370 0.021
1001.0 6157 158 0.0964 0.0001 86475 1 0 1.77 0.05
1120.3 81447 387 0.0964 0.0001 86475 0.895 0.010 1.482 0.020
1238.1 29065 228 0.0964 0.0001 86475 0.901 0.010 1.342 0.020
1764.5 66522 265 0.0964 0.0001 86475 1.0031 0.0004 1.052 0.008
238.6 1324070 2244 0.0911 0.0001 174071 1 0 5.89 0.17
338.3 238208 613 0.0911 0.0001 174071 0.9856 0.0009 4.16 0.19
583.2 355188 628 0.0911 0.0001 174071 0.883 0.008 2.55 0.07
727.3 78817 361 0.0911 0.0001 174071 0.9701 0.0017 2.16 0.07
860.0 42841 263 0.0911 0.0001 174071 0.964 0.007 1.92 0.06
911.0 238526 515 0.0911 0.0001 174071 0.9805 0.0012 1.83 0.06
1460.8 27757 169 0.1000 0.0001 14507 1 0 1.28 0.04


Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 123181 617 0.1228 0.0001 84959 1 0 5.62 0.07
63.3 138547 714 0.1228 0.0001 84959 1 0 7.23 0.17
143.8 24017 527 0.1228 0.0001 84959 1 0 7.10 0.19
186.0 193445 599 0.1228 0.0001 84959 1 0 6.06 0.06
242.0 173992 679 0.1228 0.0001 84959 0.9936 0.0006 4.69 0.04
295.2 378636 642 0.1228 0.0001 84959 1.00213 0.00018 3.980 0.027
352.0 638051 850 0.1228 0.0001 84959 0.99917 0.00008 3.480 0.023
609.3 433955 763 0.1228 0.0001 84959 0.920 0.004 2.012 0.017
1001.0 6245 172 0.1228 0.0001 84959 1 0 1.43 0.04
1120.3 87506 367 0.1228 0.0001 84959 0.912 0.008 1.248 0.015
1238.1 31681 258 0.1228 0.0001 84959 0.917 0.008 1.149 0.016
1764.5 71419 279 0.1228 0.0001 84959 1.0023 0.0003 0.904 0.007
238.6 3346359 4437 0.1173 0.0001 417547 1 0 4.82 0.14
338.3 609512 988 0.1173 0.0001 417547 0.9874 0.0007 3.44 0.16
583.2 928846 1486 0.1173 0.0001 417547 0.899 0.007 2.13 0.06
727.3 203685 626 0.1173 0.0001 417547 0.9742 0.0015 1.80 0.06
860.0 110697 443 0.1173 0.0001 417547 0.967 0.006 1.60 0.05
911.0 624835 852 0.1173 0.0001 417547 0.9834 0.0010 1.55 0.05
1460.8 170251 415 0.1323 0.0001 78796 1 0 1.09 0.04

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 128923 482 0.1533 0.0001 86429 1 0 4.63 0.05
63.3 146832 683 0.1533 0.0001 86429 1 0 6.04 0.14
143.8 24424 560 0.1533 0.0001 86429 1 0 5.68 0.15
186.0 207656 627 0.1533 0.0001 86429 1 0 5.12 0.05
242.0 187032 711 0.1533 0.0001 86429 0.9946 0.0005 3.96 0.03
295.2 406309 713 0.1533 0.0001 86429 1.00175 0.00015 3.364 0.023
352.0 687978 884 0.1533 0.0001 86429 0.99928 0.00007 2.955 0.019
609.3 473882 875 0.1533 0.0001 86429 0.9306 0.0035 1.710 0.014
1001.0 7134 201 0.1533 0.0001 86429 1 0 1.29 0.04
1120.3 96175 444 0.1533 0.0001 86429 0.923 0.007 1.067 0.012
1238.1 35308 260 0.1533 0.0001 86429 0.9280 0.0073 0.996 0.013
1764.5 78328 287 0.1533 0.0001 86429 1.00220 0.00029 0.780 0.006
238.6 722574 871 0.1419 0.0001 86392 1 0 4.16 0.12
338.3 133449 460 0.1419 0.0001 86392 0.9888 0.0006 3.01 0.14
583.2 201185 319 0.1419 0.0001 86392 0.914 0.006 1.81 0.05
727.3 44541 271 0.1419 0.0001 86392 0.9776 0.0013 1.57 0.05
860.0 23919 196 0.1419 0.0001 86392 0.972 0.005 1.37 0.04
911.0 136940 389 0.1419 0.0001 86392 0.9857 0.0009 1.35 0.04
1460.8 160431 401 0.1669 0.0001 71792 1 0 0.90 0.03

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 130876 492 0.2211 0.0001 86749 1 0 3.25 0.04
63.3 154714 573 0.2211 0.0001 86749 1 0 4.39 0.10
143.8 26568 658 0.2211 0.0001 86749 1 0 4.27 0.12
186.0 220300 737 0.2211 0.0001 86749 1 0 3.76 0.04
242.0 199034 736 0.2211 0.0001 86749 0.9961 0.0004 2.908 0.022
295.2 435695 690 0.2211 0.0001 86749 1.00127 0.00011 2.493 0.017
352.0 738329 918 0.2211 0.0001 86749 0.99945 0.00006 2.190 0.014
609.3 517296 888 0.2211 0.0001 86749 0.9461 0.0029 1.269 0.010
1001.0 7674 190 0.2211 0.0001 86749 1 0 0.956 0.026
1120.3 107290 495 0.2211 0.0001 86749 0.941 0.006 0.807 0.008
1238.1 38849 285 0.2211 0.0001 86749 0.944 0.006 0.744 0.009
1764.5 86883 308 0.2211 0.0001 86749 1.00137 0.00020 0.599 0.004
238.6 788925 911 0.2106 0.0001 86366 1 0 3.06 0.09
338.3 144379 484 0.2106 0.0001 86366 0.9910 0.0004 2.19 0.10
583.2 228258 392 0.2106 0.0001 86366 0.932 0.004 1.36 0.04
727.3 49827 309 0.2106 0.0001 86366 0.9828 0.0010 1.18 0.04
860.0 27109 222 0.2106 0.0001 86366 0.9752 0.0043 1.05 0.03
911.0 151948 421 0.2106 0.0001 86366 0.9891 0.0007 1.01 0.03
1460.8 626665 815 0.2463 0.0001 244901 1 0 0.696 0.023

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 167685 607 0.0931 0.0001 173921 1 0 4.93 0.19
63.3 182582 695 0.0931 0.0001 173921 1 0 6.14 0.23
143.8 30693.07 543 0.0931 0.0001 173921 1 0 5.84 0.22
186.0 244030 685 0.0931 0.0001 173921 1 0 4.93 0.19
242.0 221048 553 0.0931 0.0001 173921 0.9947 0.0005 3.83 0.15
295.2 477793 766 0.0931 0.0001 173921 1.00182 0.00016 3.24 0.13
352.0 802190 951 0.0931 0.0001 173921 0.99934 0.00007 2.82 0.11
609.3 549585 772 0.0931 0.0001 173921 0.935 0.003 1.61 0.07
1001.0 7851 148 0.0931 0.0001 173921 1 0 1.16 0.05
1120.3 111838 376 0.0931 0.0001 173921 0.929 0.007 1.01 0.05
1238.1 40601 248 0.0931 0.0001 173921 0.934 0.007 0.93 0.04
1764.5 92462 319 0.0931 0.0001 173921 1.0022 0.0003 0.75 0.03
238.6 422340.1 687 0.0875 0.0001 84961 1 0 4.01 0.16
338.3 77061 299 0.0875 0.0001 84961 0.9902 0.0006 2.86 0.12
583.2 118526 377 0.0875 0.0001 84961 0.920 0.005 1.75 0.08
727.3 26271 211 0.0875 0.0001 84961 0.9792 0.0012 1.52 0.06
860.0 14301 150 0.0875 0.0001 84961 0.977 0.005 1.35 0.06
911.0 78998 296 0.0875 0.0001 84961 0.9867 0.0008 1.28 0.05
1460.8 143269 387 0.1072 0.0001 102782 1 0 0.87 0.03

a una distancia de 1 mm sobre ventana del detector DET1.
Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 3871 170 0.4490 0.0001 9988 1 0 0.411 0.019
63.3 15595 237 0.4490 0.0001 9988 1 0 1.89 0.05
143.8 8141 210 0.4490 0.0001 9988 1 0 5.60 0.17
186.0 67872 339 0.4490 0.0001 9988 1 0 4.95 0.06
242.0 66856 301 0.4490 0.0001 9988 0.99901 0.00010 4.17 0.03
295.2 147511 413 0.4490 0.0001 9988 1.00030 0.00003 3.614 0.025
352.0 252222 530 0.4490 0.0001 9988 0.99916 0.00008 3.201 0.022
609.3 181578 442 0.4490 0.0001 9988 0.918 0.004 1.963 0.017
1001.0 2709 84 0.4490 0.0001 9988 1 0 1.44 0.05
1120.3 37739 217 0.4490 0.0001 9988 0.910 0.009 1.254 0.016
1238.1 13633 131 0.4490 0.0001 9988 0.915 0.009 1.153 0.017
1764.5 30499 184 0.4490 0.0001 9988 1.0016 0.0003 0.898 0.008
238.6 1808230 1379 0.4356 0.0001 69405 1 0 4.22 0.13
338.3 352972 634 0.4356 0.0001 69405 0.9843 0.0005 3.24 0.15
583.2 558381 817 0.4356 0.0001 69405 0.900 0.007 2.07 0.06
727.3 122801 451 0.4356 0.0001 69405 0.9740 0.0015 1.76 0.06
860.0 65871 319 0.4356 0.0001 69405 0.960 0.006 1.55 0.05
911.0 379157 643 0.4356 0.0001 69405 0.9841 0.0010 1.52 0.05
1460.8 67954 265 0.4946 0.0001 8763 1 0 1.05 0.04
Tabla A6.10 Recipiente tipo Marinelli B2 con 101.3 mm de altura de material,

situado directamente sobre ventana del detector DET1.
Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 210958 481 0.9256 0.0001 68882 1 0 1.576 0.018
63.3 357478 1066 0.9256 0.0001 68882 1 0 3.05 0.07
143.8 102319 1309 0.9256 0.0001 68882 1 0 4.95 0.10
186.0 863197 1373 0.9256 0.0001 68882 1 0 4.43 0.04
242.0 822658 1563 0.9256 0.0001 68882 0.99754 0.00025 3.611 0.024
295.2 1815090 1531 0.9256 0.0001 68882 1.00073 0.00006 3.126 0.020
352.0 3112354 1891 0.9256 0.0001 68882 0.99920 0.00008 2.778 0.018
609.3 2241964 1550 0.9256 0.0001 68882 0.923 0.004 1.695 0.014
1001.0 32062 388 0.9256 0.0001 68882 1 0 1.202 0.020
1120.3 466052 745 0.9256 0.0001 68882 0.915 0.008 1.083 0.012
1238.1 168189 538 0.9256 0.0001 68882 0.920 0.008 0.995 0.011
1764.5 380489 634 0.9256 0.0001 68882 1.00148 0.00027 0.788 0.005
238.6 12113300 3989 0.9060 0.0001 256483 1 0 3.68 0.11
338.3 2302364 2024 0.9060 0.0001 256483 0.9854 0.0004 2.75 0.12
583.2 3700848 2154 0.9060 0.0001 256483 0.906 0.006 1.77 0.05
727.3 810104 1000 0.9060 0.0001 256483 0.9757 0.0014 1.51 0.05
860.0 440414 881 0.9060 0.0001 256483 0.962 0.006 1.35 0.04
911.0 2517668 1683 0.9060 0.0001 256483 0.9848 0.0010 1.31 0.04
1460.8 83530 290 1.0289 0.0001 6064 1 0 0.90 0.03
directamente sobre ventana del detector DET1.
Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 31252 644 0.5071 0.0001 77069 1 0 0.381 0.009
63.3 119133 812 0.5071 0.0001 77069 1 0 1.66 0.04
143.8 60426 839 0.5071 0.0001 77069 1 0 4.77 0.10
186.0 516610 1028 0.5071 0.0001 77069 1 0 4.32 0.04
242.0 505766 923 0.5071 0.0001 77069 0.99901 0.00009 3.616 0.024
295.2 1142200 1180 0.5071 0.0001 77069 1.000301 0.000025 3.211 0.021
352.0 1901600 1460 0.5071 0.0001 77069 0.99916 0.00007 2.769 0.018
609.3 1390560 1224 0.5071 0.0001 77069 0.918 0.004 1.702 0.014
1001.0 20307 315 0.5071 0.0001 77069 1 0 1.242 0.024
1120.3 289246 597 0.5071 0.0001 77069 0.910 0.007 1.087 0.011
1238.1 105437 402 0.5071 0.0001 77069 0.915 0.007 1.009 0.011
1764.5 230191 504 0.5071 0.0001 77069 1.0016 0.0003 0.778 0.005
238.6 287867 551 0.4699 0.0001 11694 1 0 3.70 0.11
338.3 56401 253 0.4699 0.0001 11694 0.9843 0.0005 2.85 0.13
583.2 89766 328 0.4699 0.0001 11694 0.900 0.006 1.79 0.05
727.3 19404 180 0.4699 0.0001 11694 0.9740 0.0016 1.53 0.05
860.0 10535 126 0.4699 0.0001 11694 0.960 0.005 1.36 0.04
911.0 60693 257 0.4699 0.0001 11694 0.9841 0.0010 1.34 0.04
1460.8 54666 235 0.5545 0.0001 7393 1 0 0.89 0.03
directamente sobre ventana del detector DET1.
Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 282011 1423 1.1837 0.0001 86635 1 0 1.310 0.016
63.3 452920 1262 1.1837 0.0001 86635 1 0 2.41 0.05
143.8 132730 1472 1.1837 0.0001 86635 1 0 3.99 0.07
186.0 1136145 1609 1.1837 0.0001 86635 1 0 3.62 0.04
242.0 1087993 1850 1.1837 0.0001 86635 0.99791 0.00021 2.968 0.020
295.2 2386953 1767 1.1837 0.0001 86635 1.00059 0.00005 2.556 0.017
352.0 4107068 2178 1.1837 0.0001 86635 0.99930 0.00007 2.279 0.015
609.3 3005394 1796 1.1837 0.0001 86635 0.934 0.003 1.396 0.011
1001.0 43972 462 1.1837 0.0001 86635 1 0 1.025 0.016
1120.3 628209 865 1.1837 0.0001 86635 0.927 0.007 0.897 0.009
1238.1 228711 618 1.1837 0.0001 86635 0.931 0.007 0.831 0.009
1764.5 510421 736 1.1837 0.0001 86635 1.00104 0.00022 0.658 0.004
238.6 4021090 2306 1.0559 0.0001 86820 1 0 3.10 0.09
338.3 763331 1174 1.0559 0.0001 86820 0.9865 0.0004 2.30 0.10
583.2 1250052 1252 1.0559 0.0001 86820 0.921 0.005 1.49 0.04
727.3 272060 718 1.0559 0.0001 86820 0.9778 0.0013 1.28 0.04
860.0 149066 522 1.0559 0.0001 86820 0.968 0.005 1.15 0.03
911.0 839690 974 1.0559 0.0001 86820 0.9862 0.0009 1.11 0.04
1460.8 1085582 1045 1.3188 0.0001 74330 1 0 0.742 0.025

Tabla A6.13 Recipiente B3 con 5 mm de altura de material, situado a 3.5 mm de

distancia sobre ventana del detector DET2.
Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 16026 194 0.0075 0.0001 47935 1 0 21.2 0.4
63.3 15917 205 0.0075 0.0001 47935 1 0 24.1 0.7
143.8 2330 125 0.0075 0.0001 47935 1 0 20.0 1.1
186.0 17508 172 0.0075 0.0001 47935 1 0 15.9 0.3
242.0 15053 148 0.0075 0.0001 47935 0.9800 0.0024 11.91 0.21
295.2 33035 202 0.0075 0.0001 47935 1.0082 0.0009 10.01 0.16
352.0 54409 245 0.0075 0.0001 47935 0.99831 0.00020 8.61 0.13
609.3 33061 185 0.0075 0.0001 47935 0.839 0.008 4.87 0.09
1001.0 563 41 0.0075 0.0001 47935 1 0 3.74 0.28
1120.3 6312 77 0.0075 0.0001 47935 0.818 0.021 2.91 0.09
1238.1 2266 59 0.0075 0.0001 47935 0.831 0.021 2.63 0.10
1764.5 5530 77 0.0075 0.0001 47935 1.0075 0.0010 2.02 0.04
238.6 63720 330 0.0075 0.0001 49588 1 0 12.09 0.40
338.3 10976 126 0.0075 0.0001 49588 0.9803 0.0024 8.22 0.40
583.2 15234 142 0.0075 0.0001 49588 0.792 0.016 5.21 0.20
727.3 3403 78 0.0075 0.0001 49588 0.948 0.004 4.07 0.17
860.0 1925 57 0.0075 0.0001 49588 0.948 0.016 3.97 0.19
911.0 10127 107 0.0075 0.0001 49588 0.9655 0.0025 3.36 0.12
1460.8 -- -- -- -- -- -- -- -- --

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 23937 237 0.0150 0.0001 46670 1 0 16.28 0.27
63.3 24237 268 0.0150 0.0001 46670 1 0 18.8 0.5
143.8 4034 171 0.0150 0.0001 46670 1 0 17.7 0.8
186.0 28561 225 0.0150 0.0001 46670 1 0 13.33 0.19
242.0 25353 172 0.0150 0.0001 46670 0.9833 0.0020 10.28 0.12
295.2 54520 261 0.0150 0.0001 46670 1.0064 0.0007 8.50 0.09
352.0 90675 319 0.0150 0.0001 46670 0.99849 0.00018 7.37 0.07
609.3 56356 316 0.0150 0.0001 46670 0.857 0.008 4.18 0.06
1001.0 786 50 0.0150 0.0001 46670 1 0 2.68 0.17
1120.3 10877 128 0.0150 0.0001 46670 0.839 0.018 2.51 0.07
1238.1 3990 92 0.0150 0.0001 46670 0.850 0.018 2.33 0.08
1764.5 9416 102 0.0150 0.0001 46670 1.0064 0.0008 1.771 0.025
238.6 112085 583 0.0151 0.0001 50100 1 0 10.5 0.3
338.3 19348 175 0.0151 0.0001 50100 0.9814 0.0020 7.1 0.3
583.2 27488 290 0.0151 0.0001 50100 0.818 0.014 4.48 0.16
727.3 6310 104 0.0151 0.0001 50100 0.954 0.003 3.69 0.14
860.0 3417 73 0.0151 0.0001 50100 0.953 0.014 3.42 0.14
911.0 18643 145 0.0151 0.0001 50100 0.9694 0.0022 3.04 0.10
1460.8 21700 148 0.0150 0.0001 46586 1 0 2.08 0.07

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 48509 350 0.0225 0.0001 78390 1 0 13.09 0.18
63.3 51270 404 0.0225 0.0001 78390 1 0 15.8 0.4
143.8 8291 259 0.0225 0.0001 78390 1 0 14.5 0.5
186.0 63073 350 0.0225 0.0001 78390 1 0 11.69 0.14
242.0 55051 256 0.0225 0.0001 78390 0.9858 0.0017 8.84 0.08
295.2 120088 389 0.0225 0.0001 78390 1.0053 0.0005 7.44 0.06
352.0 201321 476 0.0225 0.0001 78390 0.99866 0.00016 6.50 0.05
609.3 128139 638 0.0225 0.0001 78390 0.872 0.007 3.71 0.05
1001.0 1995 88 0.0225 0.0001 78390 1 0 2.70 0.12
1120.3 24865 316 0.0225 0.0001 78390 0.858 0.016 2.23 0.05
1238.1 9111 208 0.0225 0.0001 78390 0.867 0.016 2.07 0.06
1764.5 20755 149 0.0225 0.0001 78390 1.0050 0.0007 1.551 0.016
238.6 163573 952 0.0225 0.0001 59807 1 0 8.58 0.26
338.3 29126 213 0.0225 0.0001 59807 0.9826 0.0017 6.02 0.28
583.2 41509 408 0.0225 0.0001 59807 0.837 0.013 3.71 0.12
727.3 9272 125 0.0225 0.0001 59807 0.959 0.003 3.03 0.11
860.0 5118 91 0.0225 0.0001 59807 0.956 0.012 2.85 0.10
911.0 28190 182 0.0225 0.0001 59807 0.9729 0.0019 2.57 0.08
1460.8 -- -- -- -- -- -- -- -- --

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 14032 187 0.0301 0.0001 19945 1 0 11.15 0.20
63.3 14763 220 0.0301 0.0001 19945 1 0 13.4 0.4
143.8 2237 141 0.0301 0.0001 19945 1 0 11.5 0.7
186.0 18050 189 0.0301 0.0001 19945 1 0 9.84 0.15
242.0 15886 137 0.0301 0.0001 19945 0.9878 0.0015 7.49 0.09
295.2 34551 210 0.0301 0.0001 19945 1.0044 0.0005 6.31 0.06
352.0 57990 256 0.0301 0.0001 19945 0.99879 0.00014 5.51 0.05
609.3 38202 188 0.0301 0.0001 19945 0.884 0.006 3.21 0.04
1001.0 564 39 0.0301 0.0001 19945 1 0 2.25 0.16
1120.3 7408 86 0.0301 0.0001 19945 0.872 0.015 1.92 0.04
1238.1 2719 59 0.0301 0.0001 19945 0.880 0.015 1.79 0.05
1764.5 6129 81 0.0301 0.0001 19945 1.0043 0.0006 1.348 0.020
238.6 266669 1496 0.0300 0.0001 78385 1 0 8.01 0.25
338.3 47238 260 0.0300 0.0001 78385 0.9837 0.0015 5.58 0.25
583.2 68299 707 0.0300 0.0001 78385 0.854 0.011 3.43 0.11
727.3 15461 160 0.0300 0.0001 78385 0.9627 0.0026 2.88 0.10
860.0 8325 128 0.0300 0.0001 78385 0.957 0.011 2.63 0.09
911.0 46895 227 0.0300 0.0001 78385 0.9757 0.0017 2.44 0.08
1460.8 35000 196 0.0300 0.0001 48499 1 0 1.61 0.05


Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 16345 204 0.0375 0.0001 20644 1 0 10.06 0.17
63.3 17014 242 0.0375 0.0001 20644 1 0 12.0 0.3
143.8 2837 157 0.0375 0.0001 20644 1 0 11.3 0.6
186.0 21780 208 0.0375 0.0001 20644 1 0 9.20 0.13
242.0 19238 148 0.0375 0.0001 20644 0.9894 0.0013 7.01 0.07
295.2 41333 228 0.0375 0.0001 20644 1.0038 0.0004 5.85 0.05
352.0 68700 280 0.0375 0.0001 20644 0.99891 0.00013 5.05 0.04
609.3 45646 241 0.0375 0.0001 20644 0.895 0.006 2.93 0.03
1001.0 687 45 0.0375 0.0001 20644 1 0 2.12 0.14
1120.3 8930 124 0.0375 0.0001 20644 0.884 0.013 1.77 0.04
1238.1 3239 74 0.0375 0.0001 20644 0.892 0.013 1.63 0.05
1764.5 7583 90 0.0375 0.0001 20644 1.0041 0.0006 1.292 0.018
238.6 103352 544 0.0375 0.0001 26541 1 0 7.33 0.22
338.3 18407 166 0.0375 0.0001 26541 0.9848 0.0013 5.13 0.24
583.2 26724 285 0.0375 0.0001 26541 0.867 0.010 3.12 0.10
727.3 6171 86 0.0375 0.0001 26541 0.9661 0.0023 2.71 0.10
860.0 3283 71 0.0375 0.0001 26541 0.961 0.010 2.44 0.09
911.0 18420 144 0.0375 0.0001 26541 0.9779 0.0016 2.26 0.07
1460.8 -- -- -- -- -- -- -- -- --

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 12635 137 0.0450 0.0001 15686 1 0 8.52 0.13

63.3 13818 154 0.0450 0.0001 15686 1 0 10.66 0.27
143.8 2099 64 0.0450 0.0001 15686 1 0 9.2 0.3
186.0 17864 190 0.0450 0.0001 15686 1 0 8.27 0.12
242.0 15521 168 0.0450 0.0001 15686 0.9926 0.0009 6.19 0.08
295.2 33822 191 0.0450 0.0001 15686 1.00264 0.00027 5.25 0.05
352.0 57070 255 0.0450 0.0001 15686 0.99916 0.00010 4.60 0.04
609.3 38162 205 0.0450 0.0001 15686 0.918 0.005 2.660 0.029
1001.0 517 39 0.0450 0.0001 15686 1 0 1.75 0.13
1120.3 7634 92 0.0450 0.0001 15686 0.911 0.010 1.64 0.03
1238.1 2771 60 0.0450 0.0001 15686 0.916 0.010 1.51 0.04
1764.5 6234 83 0.0450 0.0001 15686 1.0029 0.0004 1.165 0.017
238.6 74628 419 0.0451 0.0001 18115 1 0 6.45 0.20
338.3 13497 143 0.0451 0.0001 18115 0.9877 0.0009 4.58 0.21
583.2 19883 204 0.0451 0.0001 18115 0.897 0.008 2.79 0.09
727.3 4474 90 0.0451 0.0001 18115 0.9738 0.0018 2.39 0.09
860.0 2465 64 0.0451 0.0001 18115 0.967 0.008 2.21 0.09
911.0 13767 125 0.0451 0.0001 18115 0.9833 0.0012 2.05 0.07
1460.8 36200 195 0.0450 0.0001 39273 1 0 1.37 0.05

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 21571 246 0.0525 0.0001 25769 1 0 7.60 0.12
63.3 24840 299 0.0525 0.0001 25769 1 0 10.00 0.25
143.8 3983 197 0.0525 0.0001 25769 1 0 9.1 0.5
186.0 30679 256 0.0525 0.0001 25769 1 0 7.42 0.10
242.0 28173 205 0.0525 0.0001 25769 0.9932 0.0008 5.86 0.06
295.2 61399 273 0.0525 0.0001 25769 1.00237 0.00025 4.97 0.04
352.0 103276 342 0.0525 0.0001 25769 0.99922 0.00009 4.35 0.03
609.3 69006 354 0.0525 0.0001 25769 0.924 0.004 2.49 0.03
1001.0 973 57 0.0525 0.0001 25769 1 0 1.72 0.10
1120.3 13842 164 0.0525 0.0001 25769 0.918 0.009 1.539 0.028
1238.1 5221 124 0.0525 0.0001 25769 0.923 0.009 1.47 0.04
1764.5 11557 111 0.0525 0.0001 25769 1.0024 0.0004 1.128 0.013
238.6 45406 237 0.0520 0.0001 10563 1 0 5.83 0.18
338.3 8075 112 0.0520 0.0001 10563 0.9884 0.0008 4.07 0.19
583.2 12500 129 0.0520 0.0001 10563 0.905 0.007 2.57 0.08
727.3 2740 43 0.0520 0.0001 10563 0.9757 0.0017 2.17 0.08
860.0 1429 47 0.0520 0.0001 10563 0.969 0.007 1.89 0.08
911.0 8173 95 0.0520 0.0001 10563 0.9844 0.0011 1.81 0.06
1460.8 -- -- -- -- -- -- -- -- --

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 44686 356 0.0601 0.0001 51381 1 0 6.90 0.10
63.3 51489 432 0.0601 0.0001 51381 1 0 9.09 0.22
143.8 7990 287 0.0601 0.0001 51381 1 0 8.0 0.3
186.0 65373 372 0.0601 0.0001 51381 1 0 6.93 0.08
242.0 58223 265 0.0601 0.0001 51381 0.9907 0.0011 5.31 0.04
295.2 127284 400 0.0601 0.0001 51381 1.0033 0.0003 4.52 0.03
352.0 216616 496 0.0601 0.0001 51381 0.99901 0.00012 3.995 0.028
609.3 144774 711 0.0601 0.0001 51381 0.904 0.005 2.274 0.023
1001.0 2058 88 0.0601 0.0001 51381 1 0 1.59 0.07
1120.3 29195 361 0.0601 0.0001 51381 0.893 0.012 1.410 0.025
1238.1 10733 268 0.0601 0.0001 51381 0.900 0.012 1.32 0.04
1764.5 24222 161 0.0601 0.0001 51381 1.0033 0.0005 1.036 0.010
238.6 93454 479 0.0600 0.0001 21389 1 0 5.14 0.16
338.3 16983 165 0.0600 0.0001 21389 0.9857 0.0011 3.66 0.17
583.2 25898 263 0.0600 0.0001 21389 0.879 0.009 2.27 0.07
727.3 5757 95 0.0600 0.0001 21389 0.9689 0.0022 1.94 0.07
860.0 3157 77 0.0600 0.0001 21389 0.964 0.009 1.79 0.07
911.0 17579 138 0.0600 0.0001 21389 0.9799 0.0014 1.66 0.05
1460.8 16000 126 0.0600 0.0001 15115 1 0 1.18 0.04


Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 12732 191 0.0675 0.0001 14705 1 0 6.11 0.11
63.3 14507 232 0.0675 0.0001 14705 1 0 7.96 0.22
143.8 2315 155 0.0675 0.0001 14705 1 0 7.19 0.49
186.0 18756 202 0.0675 0.0001 14705 1 0 6.18 0.09
242.0 16660 141 0.0675 0.0001 14705 0.9938 0.0007 4.72 0.05
295.2 36291 217 0.0675 0.0001 14705 1.00215 0.00022 4.01 0.04
352.0 61253 265 0.0675 0.0001 14705 0.99928 0.00009 3.511 0.028
609.3 42530 242 0.0675 0.0001 14705 0.929 0.004 2.063 0.021
1001.0 567 40 0.0675 0.0001 14705 1 0 1.36 0.10
1120.3 8497 108 0.0675 0.0001 14705 0.923 0.009 1.265 0.022
1238.1 3102 76 0.0675 0.0001 14705 0.928 0.009 1.17 0.03
1764.5 7007 87 0.0675 0.0001 14705 1.0023 0.0003 0.932 0.013
238.6 52129 312 0.0675 0.0001 11126 1 0 4.90 0.15
338.3 9333 124 0.0675 0.0001 11126 0.9891 0.0008 3.43 0.16
583.2 14382 137 0.0675 0.0001 11126 0.911 0.007 2.13 0.07
727.3 3169 74 0.0675 0.0001 11126 0.9774 0.0016 1.83 0.07
860.0 1665 54 0.0675 0.0001 11126 0.971 0.007 1.60 0.07
911.0 9676 104 0.0675 0.0001 11126 0.9854 0.0011 1.56 0.05
1460.8 -- -- -- -- -- -- -- -- --

Energía FEPE
(keV) (%)
46.5 10944 179 0.0750 0.0001 12415 1 0 5.60 0.11
63.3 12467 219 0.0750 0.0001 12415 1 0 7.29 0.21
143.8 2059 149 0.0750 0.0001 12415 1 0 6.8 0.5
186.0 16559 175 0.0750 0.0001 12415 1 0 5.81 0.08
242.0 15074 143 0.0750 0.0001 12415 0.9917 0.0010 4.55 0.05
295.2 32757 207 0.0750 0.0001 12415 1.0029 0.0003 3.86 0.04
352.0 54242 251 0.0750 0.0001 12415 0.99909 0.00011 3.314 0.026
609.3 37565 196 0.0750 0.0001 12415 0.912 0.005 1.931 0.019
1001.0 494 35 0.0750 0.0001 12415 1 0 1.27 0.09
1120.3 7614 98 0.0750 0.0001 12415 0.902 0.011 1.202 0.021
1238.1 2777 66 0.0750 0.0001 12415 0.909 0.011 1.115 0.029
1764.5 6360 83 0.0750 0.0001 12415 1.0034 0.0005 0.902 0.013
238.6 41216 232 0.0750 0.0001 8458 1 0 4.59 0.14
338.3 7509 116 0.0750 0.0001 8458 0.9867 0.0010 3.27 0.16
583.2 11180 115 0.0750 0.0001 8458 0.890 0.009 1.95 0.06
727.3 2423 69 0.0750 0.0001 8458 0.9717 0.0020 1.65 0.07
860.0 1355 47 0.0750 0.0001 8458 0.967 0.008 1.54 0.07
911.0 7780 93 0.0750 0.0001 8458 0.9818 0.0013 1.48 0.05
1460.8 27200 166 0.0750 0.0001 23823 1 0 1.02 0.03
A6.3 FEPEs calculadas mediante PENELOPE empleando los

modelos óptimos de detector y comparación con resultados
experimentales
En las tablas A6.23 y A6.24 se muestran los resultados de los cálculos de FEPEs
mediante PENELOPE empleando los modelos óptimos de los detectores DET1 y DET2.
Tabla A6.23 FEPEs (%) calculadas mediante PENELOPE para el modelo óptimo del
detector DET1 (5 % de incertidumbre) para las diferentes alturas de los materiales de
referencia IAEA RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 en los recipientes B1, B2, B3 y B4.
B1 B3 B2 B4
Altura (mm)
Material En (keV) 22.3 32.7 42.6 52.1 72.2 62.2 68.2 101.3 74.8 114.0
RGU-1 46.5 10.0 7.2 5.62 4.67 3.27 4.84 0.435 1.69 0.417 1.38
RGU-1 63.3 12.0 8.9 7.2 5.97 4.26 5.92 1.96 2.96 1.70 2.42
RGU-1 143.8 10.9 8.4 6.8 5.83 4.29 5.67 5.25 4.74 4.38 3.95
RGU-1 186.0 9.2 7.2 5.87 4.94 3.66 4.87 4.92 4.38 4.15 3.62
RGU-1 242.0 7.4 5.8 4.76 4.09 3.01 3.97 4.21 3.70 3.54 3.11
RGU-1 295.2 6.2 4.85 4.00 3.38 2.52 3.28 3.61 3.18 3.03 2.61
RGU-1 352.0 5.27 4.21 3.43 2.95 2.14 2.86 3.13 2.74 2.61 2.27
RGU-1 609.3 3.21 2.56 2.13 1.86 1.37 1.76 2.05 1.77 1.69 1.46
RGU-1 1001.0 2.08 1.71 1.44 1.24 0.94 1.18 1.40 1.22 1.19 1.01
RGU-1 1120.3 1.96 1.56 1.31 1.13 0.86 1.09 1.29 1.10 1.09 0.93
RGU-1 1238.1 1.76 1.46 1.20 1.03 0.78 1.01 1.19 1.04 0.99 0.89
RGU-1 1764.5 1.32 1.10 0.90 0.79 0.61 0.74 0.92 0.79 0.75 0.65
RGTh-1 238.6 7.6 5.98 4.93 4.18 3.08 4.10 4.25 3.71 3.57 3.12
RGTh-1 338.3 5.5 4.34 3.62 3.07 2.29 2.99 3.23 2.84 2.75 2.42
RGTh-1 583.2 3.35 2.68 2.24 1.92 1.43 1.87 2.12 1.85 1.76 1.53
RGTh-1 727.3 2.76 2.24 1.89 1.64 1.21 1.55 1.76 1.53 1.50 1.32
RGTh-1 860.0 2.40 1.92 1.62 1.40 1.06 1.36 1.57 1.37 1.31 1.13
RGTh-1 911.0 2.30 1.83 1.58 1.35 1.01 1.32 1.49 1.29 1.26 1.11
RGK-1 1460.8 1.54 1.26 1.05 0.91 0.69 0.86 1.05 0.90 0.88 0.76
Tabla A6.24 FEPEs (%) calculadas mediante PENELOPE para el modelo óptimo del
detector DET2 (6 % de incertidumbre) para las diferentes alturas de los materiales de
referencia IAEA RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 en el recipiente B2.
Altura (mm)
Material En (keV) 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
RGU-1 46.5 22.7 17.7 14.3 12.0 10.2 8.9 7.8 7.0 6.3 5.7
RGU-1 63.3 23.9 19.5 16.1 13.7 11.9 10.6 9.4 8.4 7.7 7.0
RGU-1 143.8 19.5 16.3 13.9 12.0 10.5 9.5 8.5 7.7 7.0 6.5
RGU-1 186.0 16.2 13.5 11.6 10.2 8.9 7.9 7.1 6.4 6.0 5.5
RGU-1 242.0 12.7 10.7 9.2 8.1 7.2 6.4 5.8 5.3 4.77 4.47
RGU-1 295.2 10.4 8.8 7.6 6.7 5.9 5.3 4.82 4.34 4.06 3.74
RGU-1 352.0 8.8 7.5 6.4 5.6 5.1 4.51 4.09 3.76 3.42 3.16
RGU-1 609.3 5.2 4.56 3.91 3.46 3.06 2.77 2.53 2.32 2.16 1.99
RGU-1 1001.0 3.40 2.93 2.60 2.31 2.08 1.89 1.71 1.57 1.44 1.33
RGU-1 1120.3 3.12 2.66 2.40 2.10 1.91 1.71 1.56 1.44 1.34 1.24
RGU-1 1238.1 2.93 2.47 2.20 1.97 1.73 1.59 1.46 1.31 1.23 1.14
RGU-1 1764.5 2.11 1.80 1.61 1.44 1.28 1.15 1.08 0.99 0.94 0.85
RGTh-1 238.6 12.9 10.8 9.3 8.1 7.2 6.5 5.8 5.3 4.84 4.48
RGTh-1 338.3 9.1 7.7 6.6 5.9 5.2 4.67 4.24 3.86 3.56 3.25
RGTh-1 583.2 5.5 4.61 4.04 3.59 3.19 2.85 2.63 2.39 2.20 2.04
RGTh-1 727.3 4.52 3.83 3.34 2.96 2.66 2.42 2.18 2.02 1.85 1.71
RGTh-1 860.0 3.94 3.32 2.93 2.56 2.33 2.10 1.92 1.76 1.64 1.52
RGTh-1 911.0 3.72 3.20 2.76 2.47 2.23 1.99 1.85 1.70 1.58 1.43
RGK-1 1460.8 -- 2.16 -- 1.70 -- 1.40 -- 1.17 -- 1.01
Las Figuras A6.2 y A6.3 muestran las FEPEs experimentales y computacionales con
las incertidumbres correspondientes para las diferentes disposiciones muestra-detector y las 19
emisiones gamma consideradas en este trabajo. En ambas figuras se observa un buen
acuerdo entre los resultados experimentales y computacionales, lo cual se puede constatar

acudiendo a las desviaciones relativas en las Tablas 3 y 4 y los valores de ζ en la Figura

2 del artículo adjunto en el Capítulo 4.
Figura A6.2 Comparación entre las FEPEs experimentales y las correspondientes

calculadas mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector DET1 (mU, mTh y mK son
las masas correspondientes a las muestras de RGU-1, RGTh-1 and RGK-1 respectivamente).
Figura A6.3 Comparación entre las FEPEs experimentales y las correspondientes

calculadas mediante PENELOPE para el modelo óptimo del detector DET2 y para el recipiente
B3 con 10 alturas diferentes de muestra de los materiales de referencia RGU-1, RGTh-1 and
RGK-1.

147
Apéndice 7
Datos y resultados experimentales y computacionales correspondientes a
la caracterización del detector HPGe tipo pozo a partir de datos
experimentales (Capítulo 5)
A7.1 Cálculo de los factores de corrección por suma por coincidencia
En el cuarto artículo publicado durante el desarrollo de este trabajo de tesis doctoral, el
cálculo de los CSCF para las líneas gamma de 242.0, 338.3, 583.2, 860.0, 911.0 y 727.3 keV
se ha realizado de la misma manera que en el tercer artículo, empleando las ecuaciones de la
Tabla A6.1 y las FEPEs y eficiencias totales calculadas mediante PENELOPE con el modelo
óptimo del detector. Por otra parte, debido a la gran complejidad del esquema de decaimiento
214
del Bi, en las ecuaciones de dicha tabla correspondientes a este radionucleido, se ha
considerado despreciable la contribución de varias emisiones coincidentes con el fin de
simplificar las ecuaciones. Aunque las ecuaciones funcionan correctamente para detectores
HPGe coaxiales, en este trabajo se ha observado que las ecuaciones con dichas
214
simplificaciones para el Bi subestiman el efecto de suma por coincidencia en el detector
HPGe tipo pozo utilizado.
Por esta razón, en el cuarto artículo los CSCF para las líneas de 609.3, 1120.3 y
1238.1 keV, y para cada altura de muestra, han sido determinados a partir del cociente entre
las FEPEs aparentes (obtenidas para estas energías directamente del espectro adquirido
mediante la medición de la muestra de IAEA RGU-1 correspondiente) y las FEPEs estimadas,
para dichas energías, mediante una curva de calibración en eficiencia experimental. Estas
curvas de calibración en eficiencia han sido obtenidas, para cada una de las muestras de IAEA
RGU-1 medidas en este trabajo, empleado 8 emisiones gamma prácticamente libres de suma
por coincidencia, con energías de: 46.5, 63.3, 143.8, 186.2, 295.2, 351.9, 1001.0 y 1764.5 keV.
Las curvas de eficiencia experimentales empleadas para la determinación de los CSCF

para dichas tres energías se muestran desde la Figura A7.1 hasta la Figura A7.5, donde se
puede observar la bondad de los ajustes (el menor coeficiente de determinación es 0.9908).
Los CSCF calculados mediante ambos métodos para los materiales de referencia IAEA RGU-1,
RGTh-1, 448 y 447 se muestran desde la Figura A7.6 hasta la Figura A7.9.
Figura A7.1 Curva de eficiencia ajustada a los 8 puntos energía-FEPE experimentales libres
de suma por coincidencia, tomados para la muestra de RGU-1 con 1 mm de altura de muestra.

correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA RGU-1.

Figura A7.7 CSCF, calculados para las energías de 338.3, 583.2, 727.3, 860.0 y 911.0 keV,
correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA RGTh-1.
Figura A7.8 CSCF, calculados para las energías de 242.0, 338.3, 609.3, 911.0, 1120.3 y
1238.1 keV, correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA 448.
correspondientes a las 5 muestras medidas del material IAEA 447.
A7.2 Cálculo del factor de corrección por escape de radón en las

muestras del material IAEA 448
226
Dado que el material IAEA 448 presenta concentraciones de Ra relativamente altas
(del orden de 19 kBq/kg) y una tasa de exhalación también considerable, el escape de radón
desde la muestra es una fuente de error considerable cuando se pretende medir por
226
espectrometría gamma la actividad de Ra a través de las líneas gamma emitidas por la
222 214 214
progenie del Rn ( Pb and Bi) (Ceccatelli et al., 2014). Por esta razón, en este trabajo se
ha calculado un factor de corrección por el escape de radón que permita medir la concentración
de actividad del 226Ra con suficiente exactitud.
Para ello, 20 botes idénticos a los empleados durante las medidas por espectrometría
gamma se han rellenado completamente de IAEA 448, sumando una masa total de 81.2 0.1
g. Estas 20 muestras han sido colocadas dentro de una cámara de acumulación junto con un
222
detector RADON SCOUT de SARAD GmbH, con el fin de medir la concentración de Rn
(actividad por unidad de volumen) acumulada en la cámara en durante periodo de
aproximadamente un mes, durante el cual el detector de radón ha tomado una medida cada 3
horas. La cámara de acumulación empleada es estanca al radón y está formada por paredes
de metacrilato de 10 mm de espesor, formando un paralelepípedo ortogonal con un volumen
interno 0.185 0.006 m3 (Alonso, 2016).
Los valores de concentración de 222Rn registrados por el detector de radón han sido
ajustados por una curva de la forma:

∙
0 [A7.1]
Donde C es el valor de saturación, es la concentración de radón en el interior

de la cámara en el instante , C 0 es la concentración inicial y λ es la constante de tiempo
efectiva (Alonso, 2016). Los resultados del ajuste se pueden observar en la Figura A7.10,
donde se puede observar que el valor C obtenido es de 700 6. La incertidumbre de este
valor de saturación es el derivado del ajuste sin tener en cuenta la incertidumbre de cada una
de las medidas. Dado que la incertidumbre de las medidas proporcionadas por el RADON
SCOUT es del 5%, notablemente superior a la correspondiente al ajuste, se ha tomado el 5%
del valor de saturación como su incertidumbre, es decir: C 700 35.
Figura A7.10 Resultados del ajuste de la curva en la ecuación [A7.1] a las mediciones de
concentración de radón en la cámara de acumulación.
Dado que la fuga de radón de la cámara de acumulación es prácticamente nula

(Alonso, 2016), y que el experimento ha tenido una duración por encima de 7 veces el periodo
222 222
de semidesintegración del Rn, se puede garantizar el equilibrio secular entre el Rn y el
226
Ra, es decir, que el radón acumulado dentro de la cámara (ya sea dentro o fuera de los
226
botes) tiene la misma actividad que el Ra distribuido en las 20 muestras de IAEA 448. Esto
se puede expresar algebraicamente mediante la ecuación [A7.2], donde es la actividad
226
del Ra distribuida entre las 20 muestras, es la actividad de radón que no ha
escapado de los botes (y que por lo tanto sería medida por espectrometría gamma) y
es la actividad de radón que ha escapado de los botes, que es medida por el detector de radón.
[A7.2]
En este trabajo se ha buscado un factor de corrección que, al dividir por dicho

222
factor la actividad de Rn medida dentro de los botes por espectrometría gamma a partir de
su progenie, proporcione la actividad del 226Ra. Por lo tanto:
[A7.3]
Sustituyendo en la ecuación [A7.2] y despejando:
∙ → 1 [A7.4]
Dado que ∙ y ∙ , donde es el volumen interno de la

cámara de acumulación, la masa total de las 20 muestras de IAEA 448 y la
concentración de 226Ra en dicho material, la ecuación [A7.4] queda:
∙
1 [A7.5]
∙
Finalmente, sustituyendo los datos arriba mencionados en la ecuación [A7.5], se ha

obtenido un 0.92 0.06.
A7.3 Información relativa a las muestras medidas

La Tabla A7.1 muestra la información más relevante de las 25 muestras de materiales
de referencia empleados en el cuarto artículo de este trabajo de tesis doctoral. La muestra S5
ha sido empleada como referencia durante la caracterización del detector HPGe tipo pozo.
Tabla A7.1 Principales características de las muestras de

materiales de referencia medidas en este trabajo. La
incertidumbre de las masas es 0.001 g.
Muestra Material Altura (mm) Masa (g) Fecha de Tiempo
medida de medida (s)
S1 RGU-1 10 1.190 04/03/2018 86590
S2 RGU-1 20 2.604 03/03/2018 84842
S3 RGU-1 30 4.056 02/03/2018 81554
S4 RGU-1 40 6.133 05/03/2018 80586
S5 RGU-1 51 7.567 27/05/2015 173147
S6 RGTh-1 10 1.614 13/03/2018 85892
S7 RGTh-1 20 3.152 12/03/2018 86417
S8 RGTh-1 30 4.730 10/03/2018 83764
S9 RGTh-1 40 6.335 11/03/2018 75921
S10 RGTh-1 51 7.065 08/06/2015 129089
S11 RGK-1 10 1.724 09/03/2018 8606
S12 RGK-1 20 3.430 08/03/2018 12961
S13 RGK-1 30 5.539 07/03/2018 19919
S14 RGK-1 40 7.099 06/03/2018 17475
S15 RGK-1 51 7.405 21/09/2015 132207
S16 448 10 1.015 09/03/2018 86993
S17 448 20 2.241 08/03/2018 65156
S18 448 30 3.394 07/03/2018 65089
S19 448 40 4.824 06/03/2018 64472
S20 448 51 5.274 19/05/2015 170267
S21 447 10 1.064 23/03/2018 441843
S22 447 20 2.130 20/03/2018 258161
S23 447 30 3.735 28/03/2018 172800
S24 447 40 4.815 14/03/2018 170717
S25 447 51 6.089 23/05/2015 189056

A7.4 Resultados de los cálculos de las FEPEs correspondientes

mediante PENELOPE empleando el modelo óptimo de detector
Desde la Figura A7.11 a la A7.15 se muestran las FEPEs calculadas mediante
PENELOPE, usando el modelo óptimo del detector HPGe tipo pozo, para las 25 muestras
empleadas durante la validación de dicho modelo.
RGU-1 y las energías: 46.5, 63.3, 143.8, 186, 242, 295.2, 352, 609.3, 1001, 1120.3, 1238.1 y
1764.5 keV.
RGTh-1 y las energías: 238.6, 338.3, 583.2, 727.3, 860 y 911 keV.
RGK-1.
448 y las energías: 46.5, 186, 242, 295.2, 352, 609.3, 1120.3, 1238.1 y 1764.5 keV.
.

447 y las energías: 46.5, 186, 242, 295.2, 338.3, 352, 583.2, 609.3, 661.7, 727.3, 860 y 911
keV.

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UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS

DE GRAN CANARIA TESIS DOCTORAL

UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS

Jonay González Guerra

D. PABLO MARTEL ESCOBAR, COORDINADOR DEL

Que la Comisión Académica del Programa de Doctorado, en su sesión

Y para que así conste, y a efectos de lo previsto en el Artº 11 del

Tesis Doctoral presentada por D/Dª Jonay González Guerra

Dirigida por el Dr/a. D/Dª. Jesús García Rubiano

El/la Director/a, El/la Doctorando/a,

Las Palmas de Gran Canaria, a 25 de julio de 2018

Para finalizar, agradezco el soporte económico proporcionado por la Universidad de Las

Capítulo 1 Introducción ................................................................................................................. 1

6.1. Conclusiones .................................................................................................................. 97

Figura 2 Cadena de desintegración del 238U o serie del uranio. .................................................. 8

Figura 4 Coeficiente másico de atenuación 𝜇𝑚 = 𝜇𝜌 de radiación X y γ en Ge según la energía

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