第 $, 卷 第 ( 期 燃* 料* 化* 学* 学* 报 6"’7 $, 8"7 (

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文章编号：!"#$%"&!’（ "!!’）!(%!!)#%!)

!"" 汽油二次裂化增产丙烯过程中主要影响因素的研究
王为然，张文斌，王* 刚，蓝兴英，徐春明，高金森
（ 中国石油大学（ 北京）重质油国家重点实验室，北京* (!""&’）

摘* 要：利用提升管中试实验装置，研究了催化汽油二次裂化制丙烯过程中热裂化、氢转移反应的特点和影响因素，给出了不
同反应条件对丙烯选择性的影响，考察了丙烯选择性最大点处热裂化反应、氢转移反应的变化。研究结果表明，采用适当的
反应温度和剂油比以及缩短反应时间能有效抑制热裂化反应和氢转移反应的发生，提高丙烯的选择性。
关键词：催化汽油；催化裂化；热裂化；氢转移；丙烯选择性
中图分类号：-.)"&< &* * 文献标识码：C

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DCEF D=2%G1?，HICEF D=?%@2?，DCEF F1?6，/CE J2?6%K2?6，JL MB:?%02?6，FCN O2?%5=?
（ !"#"$ %$& ’#()*#")*& )+ ,$#-& ./0，12/3# 43/-$*5/"& )+ 6$"*)0$78（ 9$/:/3;），9$/:/3;* (!""&’，12/3#）

671$0/.$：-B=G013 9G19P2?6 1?> BK>G76=? QG1?5R=G G=19Q27?5 799:GG=> 2? SMM ?1;BQB1 9G19P2?6 R7G ;G7;K3=?= A=G=
5Q:>2=> 7? ;237Q G25=G SMM :?2Q< T?R3:=?9= 7R 7;=G1Q27? ;1G10=Q=G5（ G=19Q27? Q=0;=G1Q:G=，91Q13K5Q Q7 723 G1Q27，
G=52>=?Q Q20=）7? ;G7;K3=?= 5=3=9Q2U2QK，QB=G013 G=19Q27? 1?> BK>G76=? QG1?5R=G G=19Q27?5 A=G= 2?U=5Q261Q=> 1?>
QB=G013 9G19P2?6 G=19Q27? 1?> BK>G76=? QG1?5R=G G=19Q27?5 A=G= >259:55=> 1Q 01V2013 U13:= 7R ;G7;K3=?= 5=3=9Q2U2QK<
-B= G=5:3Q 5B7A=> ;G7;=G G=19Q27? Q=0;=G1Q:G=，91Q13K5Q Q7 723 G1Q27 1?> 5B7GQ G=19Q27? Q20= 01K >=QG20=?Q QB=G013
9G19P2?6 G=19Q27?，BK>G76=? QG1?5R=G G=19Q27?5 ，1?> 6=Q B26B ;G7;K3=?= 5=3=9Q2U2QK<
8-’ 9(0&1：SMM ?1;BQB1；91Q13KQ29 9G19P2?6；QB=G013 9G19P2?6；BK>G76=? QG1?5R7G0；;G7;K3=?= 5=3=9Q2U2QK

* * 近年来，由于丙烯下游衍生物市场需求迅速扩 小，导致丙烯选择性下降。为了提高 SMM 汽油二次

大，其市场需求量逐年上升，而以石脑油为原料，经
高温蒸汽裂解制取乙烯、丙烯的传统工艺已经不能
满足市场对丙烯的需求。因此，涌现出了许多重油
催化裂化增产丙烯的新工艺，如石油化工科学研究
院的 WMM%! ［(］
、MXX［"］
以及 YTX%MFX
工程公司的 SWSMM［&］；Y7@23 与 Z=3376 公司联合开
发 的 YCJNSTE［#］；C[[ /:00:5 公 司 开 发 的
\MM［)］。这些工艺技术或是采用增产丙烯的专用催
化剂或助剂；或是为催化汽油（ 简称 SMM 汽油）提供
独立的反应空间；或是在提升管上某一适当的位置
注入 SMM 汽油，在较苛刻的反应条件下（ 高温、大剂
油比）促进 SMM 汽油发生二次裂化来增产丙烯。
SMM 汽油二次裂化制取丙烯的过程是在较高的
反应温度下进行，通常热裂化反应严重，造成干气产
率升高，丙烯选择性降低。在 SMM 汽油二次裂化过
程中，烯烃一部分发生裂化反应生成丙烯；另一部分
发生双分子氢转移反应转化生成烷烃、芳烃和焦炭，
当氢转移反应几率增大，发生裂化反应的烯烃量减
裂化过程中的丙烯选择性，本研究以 SMM 汽油为对
象，通过考察反应温度、剂油比和反应时间对 SMM
汽油二次裂化反应的作用规律，揭示影响 SMM 汽油
氢转移和热裂化反应的本质因素，优化工艺条件抑
［$］
；洛阳石油 制氢转移和热裂化反应，提高丙烯选择性。
(* 实验部分
:; :< 实验装置< 实验装置为高低并列式提升管中
试装置，见图 (。可以进行连续反应—再生操作，处
理量为 (< ! P6 ] B ^ "< ! P6 ] B，装置反再系统采用电加
热丝加热，实验过程中，反应温度和剂油比可以独立
变化。
反应产物经冷却后分离成液体产物和裂化气，
液体产品 采 用 模 拟 蒸 馏 的 方 法 分 析，分 析 仪 器 为
C623=?Q)+’! 气 相 色 谱 仪，分 析 方 法 采 用 C\-Y
W"++,=VQG1 标 准，M# ^ "!& _ 馏 分 为 汽 油 馏 分，
"!# _ ^ $#! _ 馏分为柴油馏分，大于 $#! _ 馏分为
重油馏分。烟气和裂化气使用 C623=?Q)+’! 炼厂气
分析仪进行分析，得到气体的体积分数，然后根据理

* 收稿日期："!!+%!&%((；修回日期："!!+%!,%"’。
* 基金项目：国家杰出青年基金（"!,"#)"!）。
* 联系作者：高金森，-./：!(!%+’,$$’’$，.%0123：456178 9:;< =>:< 9?。
* 作者简介：王为然（(’+!%），男，甘肃兰州人，博士研究生，从事催化裂化方面的研究，.%0123：@16627AB;8 ()$< 970。
" ;; 燃" 料" 化" 学" 学" 报 第 8< 卷

想气体状态方程求得质量分数。 L)-1,$1% 方程［<，>］并引入催化裂化综合反应速率常

数（# 0 ）来表征催化裂化反应的程度。在 #55 汽油
二次裂化反应中不能忽略热裂化反应。因此，研究
在 L)-1,$1% 方程的基础上，对该方程进行修正得到：
"
#0 K N OJPQ （7）
!AA M "
式中，" 为液化气及焦炭的产率之和；OJPQ 为
重时空速；# 0 为催化裂化综合反应速率常数。
热裂化反应遵循自由基链反应机理，J7 、5! 、57
等小分子烃类被认为是热裂化反应的特征产物；催
化裂化反应遵循正碳离子反应，除了裂化反应外，氢
转移反应和骨架异构化反应也是催化裂化的主要反
图 !" 催化裂化提升管反应器中试装置流程示意图 应［?］；根据热裂化和催化裂化产物的不同特性，文
#$%&’( !" #)*+ ,$-%’-. */ 0*12$1&*&3 4$)*2 ’$3(’ #55 &1$2 献［!A R !8］提出的“（ 5! S 57 ）T $659 ”的比值 % U 来表示
!6’(%(1(’-2*’；76’(%(1 3)*4(, 4$4(；86’$3(’；96,$3(1%-%(’；
热裂化反应程度，反映了热裂化和催化裂化的特点，
:632’$44(’；;6)$/2 4$4(；<634(12 3)$,( =-)=(；>6’(%(1 3)$,( =-)=(；
实验在考察 #55 汽油二次裂化反应时仍采用该比值
?6*$) 4’(@(-2*’；!A6/&’1-0( /*’ -2*.$B$1% 32(-.；!!6/&’1-0( /*’
表示热裂化反应程度，
%U 值越大表明热裂化程度越高。
32’$44$1% 32(-.；!7632’$44$1% +-2(’ =(33()；!86’-+ *$) =(33()；
烯烃是 #55 汽油中最活泼的烃类，#55 汽油二
!96-2*.$B$1% +-2(’ =(33()；!:6()(02’*1$0 +($%@2$1% 3C32(.；
!;62@( /$’32 0**)(’；!<62@( 3(0*1, 0**)(’；!>6/)&( %-3 0**)(’； 次裂化制取丙烯过程中主要是烯烃的反应，烯烃的
!?60*1,(13(, *$) =(33()；7A6,((4 0**)(’；7!60’-0D$1% %-3 氢转移反应主要生成烷烃、芳烃和焦炭，在较苛刻反
/)*+.(2(’；7760’-0D$1% %-3 -&2*6=-)=(3；786/)&( %-3 应条件下氢转移反应生成的烷烃会继续裂化生成小
/)*+ .(2(’；796/)&( %-3 -&2*6=-)=(3；7:60*), E-2@； 分子烃类，裂化反应主要生成液化气。以往文献中
7;60*), /)&$, 0$’0&)-2$1% 4&.4 均以 JU5 K（ 5A8 S 5A9 ）（
T 58K S 59K ）表 示 氢 转 移 程
!" #$ 原料油与催化剂$ 实验采用大庆 #55 汽油为 度，但是氢转移反应得到的产 物 不 仅 仅 是 5A8 、5A9 ，
原料，原料性质见表 !。催化剂采用含有 FGH 分子 JU5 没有很好地将氢转移反应与裂化反应进行对
筛的工业平衡催化剂（ 以下简称催化剂 I），催化剂 比。因此实验为了将氢转移反应与裂化反应进行比
物性参见表 7。 较，定义氢转移反应与裂化反应之比（% J ）为：
（ " V N & I M ’ I ）S 5A8 S 5A9 ）S " 5WXY
7" 丙烯选择性与催化裂化、热裂化、氢转移 %J K
" ZHV
（8）

反应的表征 式中 " V 是 #55 汽油经二次裂化得到的产品汽

丙烯选择性（ ! 58J; ）定义为： 油（ 简称裂化后汽油）产率，& I 是裂化后汽油的芳
" 58 J; 烃含量，’ I 是 #55 汽油原料中芳烃含量，5A8 、5A9 是
! 58 J; K （!）
"
丙烷和丁烷的产率，" 5WXY 是焦炭产率，" ZHV 是液化气
式中，" 58J; 为丙烯产率，" 为干气、液化气及焦
产率。% J 值越大，氢转移反应发生的几率越大，反
炭的产率总和。 之，裂化反应发生的几率越大。
对于提升管反应器中的催化裂化反应，可采用
表 !$ 催化汽油性质
U-E)( !" 5@-’-02(’$32$03 */ #55 1-4@2@-
5*.4*3$2$*1 " T [ \(13$2C ) \$32$))-2$*1（ IPU]7>><(^2-）* T _
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:a <! 7?a 8A 9>a 7; ;a 7; !Aa 9; Aa ;?A ! ;8a ; 9;a : >Aa 9 !A8 !!?a ; !8A

表 #$ 催化剂性质
U-E)( 7" 5@-’-02(’$32$03 */ #55 0-2-)C32
+H T , LYU T 5-’E*1 H-’2$0)( 3$B( ,$32’$E&2$*1 " T [
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5IUI Aa 77 !88 Aa ! !a ! !:a 8 ::a ! !?a 8 ?a 7 <Aa <
第# 期 王为然 等：-.. 汽油二次裂化增产丙烯过程中主要影响因素的研究 ,"I

!" 结果与讨论 (D) * 时，丙烯的选择性随着温度的升高由 !!% &E

!" #$ 反应温度的影响$ 剂油比为 #$，反应 $% & ’ 的 上升到 !,E ，反应温度进一步提高，丙烯选择性开
条件下，改变反应温度 (() * + ,!) * ，进行了 -.. 始下降，在反应温度 (D) * 时存在最大值。由此看
汽油二次裂化反应的实验，结果见图 $ + 图 /。 出，在 -.. 汽油二次裂化增产丙烯过程中，为了达
到高丙烯选择性，反应温度存在最佳值。
由图 ! 可以看出，! 7 与 " B 都随着反应温度的提
高而增大。在反应温度小于 (D) * 时，! 7 值的增加
速率大于 " B ，说明催化裂化反应的增加速率大于热
裂化反应增加速率，其主要原因是，反应温度相对较
低时，热裂化反应中只有部分的反应能够发生裂化
反应，并且在该过程中催化裂化反应占据优势。因
此，随反应温度的提高，催化裂化反应增加速率大于
热裂化反应增加速率。反应温度大于 (D) * 时，" B
值的增加速率明显大于 ! 7 值的增加速率，说明热裂
化反应速率的增加大于催化裂化反应速率的增加，
图 $" 反应温度对丙烯选择性的影响 ［#/］
这是因为热裂化反应的活化能（$(#% $ FG H <9>）
-01234 $" 566478 96 34:7809; 84<=43:8234 9; ’4>4780?08@ 96 .! A, ［#(］
比催化裂化反应的活化能（ 小于 #,#% !( FG H <9>）
大。因此，其对温度的升高要敏感的多，这一现象与
文献报道［#$，#!］的重油催化裂化过程中的一致，只是
出现这一点的温度高于重油催化裂化过程中的。结
合图 $ 发现，在反应温度低于 (D) * 时，催化裂化反
应速率增加较快，丙烯选择性随反应温度升高而提
高，当反应温度高于 (D) * 时，热裂化反应速率增加
较快，造成丙烯选择性下降，这也说明在该过程中催
化裂化与热裂化反应存在竞争关系。
由图 / 可知，" A 值随反应温度的提高而减小，
说明随着反应温度提高氢转移反应发生的几率减
图 !" 反应温度对 ! 7 和 " B 的影响 小，裂化反应的几率增大，从热力学角度出发，虽然
-01234 !" 566478 96 34:7809; 84<=43:8234 9; ! 7 :;C " B 氢转移反应的热力学平衡常数较大，几乎不受热力
!：! 7 ；"：" B 学限制，但在高温下（ 例如 ()) * ）氢转移反应速率
比裂化反应速率低很多，并且氢转移反应被普遍认
为是放热反应。因此，提高反应温度不利于氢转移
反应的发生。
对比图 $、图 ! 和图 / 可知，随着反应温 度 提
高，氢转移反应对丙烯的选择性影响减小，主要影响
丙烯选择性的因素是催化裂化反应和热裂化反应。
!" %$ 剂油比的影响$ 为了考察剂油比的影响，在固
定反应温度为 ,#) * ，反应 $% & ’ 的条件下，改变剂
油比 #) + $$，进行了 -.. 汽油二次裂化反应实验，
结果见图 ( + 图 I。
由图 ( 可知，随着剂油比的增大，丙烯选择性先
图 /" 反应温度对 " A 的影响
增大后减小，在剂油比 #& 时出现最大值。由此看
-01234 /" 566478 96 34:7809; 84<=43:8234 9; " A
来，利用 -.. 汽油二次裂化多产丙烯时，因适当的
" " 由图 $ 可以看出，当反应温度由 (() * 升高到 增大剂油比来提高丙烯选择性。
" 8@ 燃" 料" 化" 学" 学" 报 第 6; 卷

降低的现象相反，经分析，造成这种现象的原因是该
过程中 5< 7= 产率增大，该过程中热裂化反应程度
不变，增大剂油比促进了催化裂化反应，从烃类催化
裂化反应机理来看［>8 ? >@］，烷烃发生单分子裂化时会
有 5< 7= 生成，由此认为在该过程中生成的 5< 7= 不
仅仅是热裂化反应的产物，还是烷烃单分子催化裂
化反应的产物，剂油比增大促进了烷烃的单分子裂
化反应。通过以上分析，结合图 ! 可以说明，当剂油
比增加，与单位 #55 汽油分子接触的催化剂上的酸
性中心增多，丙烯选择性提高，当剂油比过大时，烷
图 !" 剂油比对丙烯选择性的影响 烃的单分子裂化反应几率增大，干气产率增加，并且
#$%&’( !" )**(+, -* +.,./01,2-$/ ’.,$- -3 1(/(+,$4$,0 -* 56 78 促进了生成丙烯的二次反应［;］发生，导致丙烯选择
性下降。
由图 ; 可知，随着剂油比的提高，" 7 值减小，当
剂油比大于 >@ 时，" 7 增大，呈现出随着剂油比增大
" 7 存在一个最小值，结合图 ! 中丙烯选择性在剂油
比 >@ 时出现最大值，氢转移反应几率与丙烯选择性
有较好的对应关系，即随着氢转移几率的增大，丙烯
选择性减小。
综合 " 9 、" 7 和丙烯选择性随剂油比的变化规
律，#55 汽油二次裂化多产丙烯时，应该适当地提高
剂油比，使用高丙烯选择性、低氢转移活性的配套催
化剂。
图 8" 剂油比对 ! + 和 " 9 的影响
!" !# 反应时间的影响# 为了考察反应时间对 #55
#$%&’( 8" )**(+, -* +.,./01,2-$/ ’.,$- -3 ! + .3: " 9
汽油二次裂化过程的影响，实验在反应温度 8>A B ，
!：! + ；"：" 9
剂油比 << 的条件下，改变反应时间 >C @ 1 ? 6C ; 1，进
行了 #55 汽油二次裂化反应实验，
结果见图 @ ? 图 >A。
由图 @ 可看出，随着反应时间的延长，丙烯的选
择性下降，说明采用较短的反应时间有利于提高丙
烯选择性。

图 ;" 剂油比对 " 7 的影响

#$%&’( ;" )**(+, -* +.,./01,2-$/ ’.,$- -3 " 7

" " 由图 8 可见，随着剂油比提高，! + 值增大，这也

说明剂油比增大可以明显促进催化裂化反应，其主
要原因是剂油比增大，催化剂活性中心数目增加，宏 图 @" 反应时间对丙烯选择性的影响
观活性提高，导致 ! + 值增大。在这里值得注意的是 #$%&’( @" )**(+, -* ’(.+,$-3 ,$D( -3 1(/(+,$4$,0 -* 56 78
随着剂油比的提高，" 9 值增大，这一点与以往的重
" " 由图 E 可以看出，随着反应时间的延长，! + 减
油催化裂化反应过程中提高剂油比热裂化反应程度
 第" 期 王为然 等：’88 汽油二次裂化增产丙烯过程中主要影响因素的研究 \%#

小，! ! 增大，其主要原因是随着反应时间的延长，催 丙烯选择性。

［"#］
化剂积炭增加，活性下降 ，催化裂化反应速率减
小，热裂化反应加剧；从另一方面来看，缩短反应时
间，可以明显抑制热裂化的发生。结合图 $ 和图 #
可以发现，随反应时间延长，热裂化反应程度增大，
丙烯选择性下降。

图 "5% 反应时间对 ! 6 的影响

’()*+, "5% -..,&/ 0. +,1&/(02 /(3, 02 ! 6

:% 结% 语
’88 汽油二次裂化生成丙烯过程中热裂化反
应、氢转移反应与反应温度、剂油比、反应时间有着
图 #% 反应时间对 " & 和 ! ! 的影响
密切的关系。在反应温度范围内，丙烯选择性存在
’()*+, #% -..,&/ 0. +,1&/(02 /(3, 02 " & 124 ! !
最大值，且在丙烯选择性最大值后，随着反应温度的
!：" & ；"：! !
提高热裂化反应的增加速率明显大于裂化反应的增
% % 由图 "5 可知，随着反应时间的延长，! 6 增大， 加速率，氢转移反应在反应温度变化范围内单调递
即该过程氢转移反应几率增大。随着反应时间的延 减；在剂油比变化范围内，丙烯选择性同样存在最大
长，催化剂上强酸中心损失较多，弱酸中心损失较 值，随剂油比增大单分子裂化反应加强导致 ! ! 增
［75］
小 ，强酸中心有利于烃类的吸附和裂化反应，而 大，! 6 与丙烯选择性有较好的对应关系；在反应时
弱酸中 心 有 利 于 发 生 氢 转 移 反 应 生 成 烷 烃 和 芳 间范围内，缩短反应时间可以抑制热裂化反应和氢
［7"］
烃 ，随着反应时间的延长，为氢转移反应提供了 转移反应的发生，有利于提高丙烯选择性；因此，为
充分的反应时间，因此，氢转移反应几率增大。从这 了提高丙烯选择性，应该综合考虑反应温度、剂油
一点来看，这也是在 ’88 汽油改质降烯烃［77，79］过程 比、反应时间对催化汽油二次裂化过程中热裂化反
中采用长反应时间的主要原因。对比图 $ 与图 # 可 应以及氢转移反应的影响，可以采用合理的反应条
知，随着反应时间延长，! 6 增大，丙烯选择性降低， 件，有效抑制热裂化反应和氢转移反应，提高丙烯选
这进一步说明该过程中控制氢转移反应有利于提高 择性。

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 9 65 燃9 料9 化9 学9 学9 报 第 >6 卷

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