Los catalizadores de Ni compatibles fueron etiquetados como Ni / S623, Ni / S723,

Ni / S923 y Ni / S1373. Además, S723fue adoptado como el soporte para preparar

catalizadores Ni / S723-1 y Ni / S723-2 con el procedimiento similar al catalizador
Ni / S723, excepto por una presión de secado diferente.

Las presiones de secado fueron de aproximadamente 31 y 51 kPa para Ni / S723-

1 y Ni / S723-2, respectivamente. La preparación de la cáscara de huevo Ni / Al2O
catalizador fue el mismo que eso en la literatura [3]. Este método para preparar
catalizadores de cáscara de huevo mostró buena reproducibilidad. El contenido de
Ni en todos los catalizadores es aproximadamente 10% en peso.

La tasa de impregnación de Ni (NO3)23 solución acuosa en soportes es una clave

factor para determinar la distribución de Ni en las partículas de catalizador, y fue
medido de la siguiente manera: algunas esferas de soporte se colocaron en el
contenedor con Ni (NO3) solución acuosa. En diferentes momentos, algunas
esferas fueron sacadas y el grosor de la cáscara de huevo se midió rápidamente
por microscopía óptica a lo largo de la sección transversal de muestras La tasa de
impregnación se obtuvo de la pendiente del ajuste lineal al grosor del cascarón
frente al tiempo de impregnación [1].
Los espectros FTIR se obtuvieron en un espectrofotómetro Hitachi 270-30 FTIR
Sobre el rango de 4000-400 cm2-1. Los diámetros de poro fueron medidos por un
Aparato Micromeritics ASAP2020 con N adsorción y desorción en 77 K
El rendimiento catalítico de los catalizadores en la reacción de POM se evaluó en
un reactor de cuarzo. 100 mg del precursor del catalizador se redujo previamente,
y luego cargado en el reactor. Para evitar la canalización o el desvío, el catalizador
era mezclado con un poco de arena de cuarzo [3]. La alimentación de CH4/ O
mezcla (relación molar de 1.9) se introdujo en el reactor a la temperatura
designada. Los productos fueron analizados por un cromatógrafo de gases en
línea con una conductividad térmica detector (TCD) y una columna empaquetada
TDX-01.
caracterización La superficie específica de la superficie y el volumen de las esencias del
catalizador determinado usando un analizador Micrometrics Gemini VII 2390 usando
nitrógeno líquido (-196 ° C) después de desgasificar las muestras de catalizador en 150 °
C por 2 h. Las superficies del catalizador fresco y gastado se analizaron usando un
microscopio electrónico de barrido de presión variable (VPSEM) (Hitachi S3200). Antes
del análisis, las muestras de catalizador estaban recubiertas (~35 nm) con oro (60%) y
paladio (40%) para mejorar la conductividad de la superficie. Un haz de electrones y una
presión de 20 keV y ~ 10 -6 Torr, respectivamente, se usaron para recolectar imágenes de
la superficie. La superficie del catalizador también se analizó a través de un segundo
tiempo de vuelo secundario espectroscopio de masas de iones (TOF-SIMS) (ION TOF,
Inc. Chestnut Ridge, NY, Estados Unidos) equipado con Bi norte m + (n = 1-5; m = 1, 2)
pistola de iones de metal líquido y operado por debajo de 5.0 × 10 -9 mbar. A 500
μmx500μmareawas seleccionado para adquirir imágenes espectrales de masa (256 por
256 píxeles) usando aBi + haz de iones primario Los iones secundarios se extrajeron en
un Espectrómetro de masas TOF con post aceleración para mejorar la detección
7sensibilidad.

Pruebas de analisis

Se cargaron diez gramos de catalizador en un tubular de acero inoxidable 304

reactor (2,5 cm de diámetro) a una altura de embalaje de 15 cm (residencia de cama
vacía)
tiempo = 0.06-0.18 min). Metano (99%) y oxígeno (99.5%)
se alimentaron conjuntamente en el reactor que se calentó a una temperatura
predeterminada
usando un horno controlado por microprocesador (Iguana, Paragon
Industries, TX, EE. UU.). Antes de cada experimento, el catalizador se activó
calentando el reactor a 650 ° C durante 1 h.
Se realizaron experimentos para estudiar el efecto de la relación molar de
metano a oxígeno establecido en 1, 3 y 7 utilizando 10 g de catalizador a 650 ° C.
Promover,
tasas de flujo de 0.4, 0.8 y 1.2 L / min (a una temperatura de 650 ° C)
y temperaturas de 650, 700, 750 ° C (a un caudal de 0.8 L / min) fueron
también se estudió utilizando un reactor lleno de 10 g de catalizador y funcionando
en una relación molar CH4: O2
de 3.0. Se recogieron muestras de gases de entrada y de salida
a los 10 min y 15 min (en bolsas Tedlar de 1 L) y analizadas utilizando un
cromatógrafo de gases equipado con espectrómetro de masas (HP-5 MS) y
detector de conductividad térmica (Carbosieve SII).