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21
Fenmenos de friccin en
la nanoescala: Estudio
terico y computacional
Departamento
Director/es
Tesis Doctoral
FENMENOS DE FRICCIN EN LA
NANOESCALA: ESTUDIO TERICO Y
COMPUTACIONAL
Autor
UNIVERSIDAD DE ZARAGOZA
TESIS DOCTORAL
A mi madre
ndice
Prlogo
xi
1. Introduccin
1.1. Leyes fenomenolgicas de friccin . . . . . . . . . .
1.2. Propiedades bsicas del modelo Prandtl-Tomlinson
1.3. Modelo Prandtl-Tomlinson en 2D . . . . . . . . . .
1.4. Activacin trmica . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.5. Otros modelos de friccin a escala atmica . . . . .
1.6. Comentarios relevantes . . . . . . . . . . . . . . . .
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ndice
5.2. Resultados . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.2.1. Red cuadrada y supercie NaCl: .
5.2.2. Red hexagonal y supercie HOPG:
5.2.3. Red honeycomb: . . . . . . . . . .
5.3. Discusin y conclusiones . . . . . . . . . .
6. Barrera nita y espectroscopia de fuerza
6.1. Introduccin . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.2. Modelo y resultados . . . . . . . . . . . .
6.3. Tiempo para alcanzar la barrera . . . . .
6.4. Espectroscopia dinmica de fuerza . . . .
6.5. Discusin y conclusiones . . . . . . . . . .
6.6. Apndice . . . . . . . . . . . . . . . . . .
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Discusin y conclusiones
109
Bibliografa
114
Prlogo
El trabajo realizado en esta tesis doctoral est centrado en el estudio
computacional del efecto de la temperatura en las propiedades dinmicas, fundamentalmente en el desanclaje o depinning de uxones en una serie de dispositivos superconductores basados en uniones Josephson. Desde este punto de
vista, podra decirse que se trata de un trabajo de fsica de estado slido, o de
un trabajo en el campo de la superconductividad aplicada o incluso propio del
mundo de la ingeniera de dispositivos superconductores.
Por otro lado, hemos de tener presente, que una unin Josephson supone
una excelente realizacin experimental de uno de los sistemas-modelo ms importantes de la fsica no lineal: el pndulo. As, una red de uniones Josephson
acopladas entre s corresponde a una modelizacin de un conjunto de osciladores no lineales acoplados. Como veremos, el sistema elegido, un anillo formado
por uniones conectadas en paralelo, se corresponde con un conjunto de pndulos unidos por muelles de torsin. Entre otras cosas, dicho sistema es muy
interesante por poseer un tipo especial de solucin: los famosos solitones, uno
de los objetos paradigma de la ciencia no lineal. Desde un punto de vista fsico
un solitn se corresponde con un cuanto de ujo magntico o uxn en el sistema superconductor y la conguracin en anillo es especialmente interesante
por posibilitar que una vez creados dichos uxones o solitones queden atrapados en el sistema. Por tratarse de un sistema discreto, nuestros solitones (los
llamaremos kinks en muchas ocasiones, ya que la palabra solitn suele reservarse a estos objetos en el continuo) estn anclados a la red y por lo tanto sufren
un proceso de desanclaje en presencia de campos externos, proceso que como
veremos se ve afectado de manera importante por el efecto de la temperatura.
Desde este punto de vista, podra decirse que nuestro trabajo es un trabajo de
ciencia bsica en el campo de los sistemas dinmicos no lineales, en este caso
perturbados por ruido, y las conclusiones obtenidas pueden tener inters en
mbitos muy lejanos al de la fsica de sistemas superconductores.
Estas memorias son parte de la experiencia de vida, inmerso en una nueva
cultura y con el apoyo e interaccin de formidables seres humanos y excelentes
xii
Prlogo
cientcos comenzando por Juanjo y los dems del Non Linear and Statistical Physics Group, y los miembros del Departamento de Fsica de la Materia
Condensada, a todos ellos quiero expresarles mi profunda gratitud.
Captulo 1
Introduccin
Tribologa es la ciencia que estudia fenmenos de adhesin, friccin, lubricacin y desgaste de supercies en movimiento relativo [14]. La friccin
desempea un papel central en diversos fenmenos y en una amplia escala
de longitudes que van desde la nanoescala hasta las escalas caractersticas de
sistemas geolgicos [58]. Tambin abarca sistemas tan diversos como motores moleculares [8, 9], contactos nanomtricos, interfases de mltiples contactos [10] y interfases macroscpicas como las presentes en terremotos [5]. Debido
a su amplio rango de aplicaciones, la tribologa es un campo de investigacin
interdisciplinar donde convergen fsica, qumica, geologa, biologa e ingeniera.
Es bien conocido el uso de fenmenos de friccin con propsitos tecnolgicos desde pocas prehistricas. El desarrollo de herramientas de piedra, o la
generacin de fuego a travs de la frotacin de madera contra madera o por
el golpe entre piedras son unos pocos ejemplos que se remontan a pocas tan
antiguas como la misma historia de la humanidad. Las colosales estructuras
egipcias, por otro lado, slo fueron posibles despus de desarrollar mecanismos
de lubricacin que permitieran el transporte de grandes bloques de material
desde distancias considerables. Por su enorme importancia prctica y tecnolgica, la friccin ha sido estudiada durante varios siglos y ha despertado la
curiosidad de algunos de los cientcos ms sobresalientes. Por ejemplo, hace
500 aos Leonardo da Vinci ya conoca muchos de los resultados importantes
relacionados con la friccin entre objetos macroscpicos que fueron atribuidos
posteriormente a otros eminentes cientcos como Guillaume Amontons, Leonard Euler y Charles Agustin Coulomb. Aunque su trabajo no ejerci ninguna
inuencia histrica debido a que permaneci sin conocerse por varios siglos, da
Vinci es considerado el precursor de la tribologa moderna.
En el estado tecnolgico actual, la situacin no es muy diferente. Un dato
estimado indica que las prdidas econmicas en 1995, derivadas del desgaste
Captulo 1. Introduccin
de piezas mecnicas tuvo un coste aproximado 116 billones de dlares, nicamente en Estados Unidos [11, 12]. As, el desarrollo de supercies duraderas
y/o de baja friccin se ha convertido en un factor importante en la produccin
de dispositivos y partes mviles. Adems, con la revolucin nanotecnolgica
en progreso, el desarrollo de dispositivos ecientes a escala micromtrica y nanomtrica exige un mayor control de los efectos de la friccin y el desgaste
de piezas mecnicas. Una mejor comprensin de la friccin a escala atmica,
representara un gran progreso tanto desde el punto de vista prctico como
desde el punto de vista de las ciencias bsicas. Grandes avances en este campo
conllevaran mejoras importantes en la miniaturizacin de sistemas micro- y
nano-electromcanicos, sistemas de almacenamiento computacional y motores
entre otros [7]. Desde el punto de vista de las ciencias bsicas, el entendimiento
de este fenmeno tan complejo nos permitira comprender las relaciones empricas que describen los fenmenos de friccin a escala macroscpica a partir de
relaciones fundamentales.
A pesar de su importancia y del tiempo transcurrido desde los primeros
estudios pioneros de da Vinci, nuestra comprensin de la naturaleza del fenmeno de friccin es relativamente incipiente y muchos aspectos claves sobre sus
orgenes permanecen sin ser entendidos completamente [8, 13]. La dicultad
radica en la complejidad que surge de la dinmica colectiva de una inmensa
cantidad de contactos en la interfase de las supercies en interaccin, an en
el sistema ms simple [10]. Unido a esto, la existencia de procesos fuertemente
fuera del equilibrio en la interfase de cualquier sistema tribolgico subrayan
fuertemente la naturaleza no lineal del problema de la friccin.
1.1.
Captulo 1. Introduccin
1.2.
El modelo de Prandtl-Tomlinson es el modelo minimalista ms simple empleado para interpretar las principales observaciones experimentales de la friccin en el caso de una nica punta arrastrada sobre una supercie y a escala atmica. Este modelo se remonta a los trabajos de Prandtl (1928) y de
Tomlinson (1929) y ha sido usado extensivamente en las dos ltimas dcadas
debido a que es simple de entender, brinda la posibilidad de obtener resultados analticos y desde el punto de vista computacional resulta menos costoso
que otras aproximaciones. A pesar de su increble simplicidad, este modelo es
capaz de reproducir observaciones experimentales tales como el tpico patrn
diente de sierra que muestra la fuerza de friccin a escala atmica y que es
considerado uno de los principales mecanismos de disipacin de energa en la
nano-escala [4, 8, 13, 17, 2729].
El modelo de Prandtl-Tomlinson (PT) considera el movimiento de una
masa puntual m arrastrada sobre un potencial sinusoidal que representa la
interaccin punta-supercie, gura 1.1 [4, 8, 13, 28, 29]. La punta est sujeta
a travs de un muelle de constante elstica efectiva k a un soporte mvil con
velocidad vs . Esta elasticidad representa la rigidez combinada de la punta y de
la interfase de contacto punta-supercie. Para este caso la energa del sistema
se puede escribir como
k
2
[R(t) x]2 U0 cos( x)
(1.1)
2
a
donde U0 , x y a son la amplitud del potencial de interaccin punta-sustrato, la
posicin de la punta y la constante de red, respectivamente (ver gura 1.1). La
U (R, x) =
posicin del soporte est dada por R(t) = vs t. El paisaje de energa del sistema
puede ser bastante complejo dependiendo de la seleccin de valores para los
parmetros del sistema, (U0 , k, a, ). El modelo de PT predice en general dos
tipos de movimientos de la punta dependiendo del parmetro adimensional
:= 4 2 U0 /ka2 , conocido como el parmetro de Tomlinson. Esta cantidad
representa la razn entre los dos tipos de interaccin presentes en el fenmeno:
la interaccin punta-sustrato y la interaccin elstica del sistema. El primer
tipo de movimiento de la punta se da para < 1, donde la punta presenta un
movimiento suave y continuo. Por otro lado, cuando > 1, la punta presenta
un movimiento discontinuo caracterstico, conocido como stick-slip. El valor
= 1 en el marco del modelo PT representa la transicin entre este movimiento
discontinuo y el movimiento suave de la punta, conocido como transicin a
la lubricidad [4, 30]. Estos dos regmenes de movimiento estn ntimamente
relacionados con el grado de complejidad del paisaje de energa del sistema. La
gura 1.2 presenta dos casos correspondientes a dos valores de . Cada uno de
los valores representa a uno de los regmenes anteriormente descritos. Podemos
ver una serie de mnimos locales estables (estados meta-estables para ser ms
precisos) del sistema los cuales estn dados por la condicin
(
)
2U0
2
U (R, x)
= k (R x) +
sin
x = 0,
x
a
a
2 U (R, x)
> 0.
x2
(1.2a)
(1.2b)
Podemos ver en la ecuacin (1.2a) que para un valor dado , existen varias
soluciones posibles. Para < 1, por ejemplo, siempre se cumple la condicin
(
cos
2
x
a
1
> ,
(1.3)
Captulo 1. Introduccin
Solucion Grafica
a)
c)
b)
U(R,x)
F (nN)
Fuerza
=0.8
t2
d)
Posicion
t1
Fuerza / Posicion
Paisaje Energia
t3
O
e)
g)
f)
Fuerza
U(R,x)
F(nN)
=7.0
t3
h)
Posicion
t2
t1
O
x
Figura 1.2: Solucin grca para la meta-estabilidad del movimiento de la punta. Movimiento continuo (guras (a)-(d) para un =0.8)) y stick-slip (guras (e)-(h) para
un =7.0) de la punta. Las lneas rectas y la curva en (a) y (e) representan la fuerza
de muelle sobre la punta para diferentes tiempos (t1 < t2 < t3 ) y la fuerza de interaccin punta-sustrato, respectivamente. (a) Para < 1, existe solo una interseccin de
la lnea de fuerza del muelle con la fuerza del sustrato para cualquier valor de t. Esto
representa un nico mnimo en el paisaje de energa del sistema, (b). En (c)y (d) se
muestra un ejemplo del comportamiento suave y continuo de la fuerza lateral y de la
posicin de la punta. Para > 1, existen varias intersecciones de la lnea recta con la
fuerza de sustrato, (e). Esto se reeja en la existencia de varios mnimos meta-estables
en el paisaje de energa del sistema, (f). La fuerza muestra un cambio abrupto con
forma de diente de sierra que caracteriza el movimiento stick-slip de la punta, (g) y
(h).
Paisaje Energia
=7.0
U(R,x)
st
ic
a)
F (nN)
b)
soluciones a la ecuacin (1.2a) correspondientes a mltiples estados metaestables en el paisaje de energa del sistema. Esto puede verse ms fcilmente de la
solucin geomtrica del sistema en la gura 1.2(e). Cuando > 1, se presentan
mltiples intersecciones entre la recta de la fuerza de muelle y la fuerza que se
deriva de la interaccin punta-sustrato. Como se puede ver fcilmente, el nmero de soluciones aumenta con . Una vez la punta est en uno de los mnimos
metaestables, y debido al movimiento del soporte, la naturaleza de este mnimo
pasa de ser localmente estable a inestable, gura 1.3. Esto sucede exactamente
a
cos1 ( 1 ), donde la segunda derivada de la energa potencuando x = 2
cial con respecto a x se hace cero (punto de inexin), 2 U (R, x)/x2 = 0.
Esto se puede ver geomtricamente en la gura 1.3. Debido al movimiento del
soporte, el punto de interseccin entre la lnea recta que representa la fuerza de
muelle Fres y la fuerza de interaccin punta-sustrato FL se mueve lentamente a
lo largo de la curva de FL (lneas rectas a trozos). Esta etapa corresponde a la
fase stick del fenmeno. Este movimiento suave continua hasta cuando Fres
llega ser tangente con la curva FL . Cuando eso sucede, el mnimo en el cual
reside la punta cambia de estable a inestable y se presenta un cambio abrupto en la posicin de la punta, fase slip del fenmeno (gura 1.3(b)). Como
existe un movimiento continuo del soporte, este fenmeno se repite muchas
veces. El movimiento resultante recibe el nombre de movimiento stick-slip.
Es necesario resaltar que el evento slip de la punta puede abarcar ms de una
constante de red y la posicin nal en la que termina depender nalmente de
un compromiso entre el nmero de mnimos accesibles en el paisaje de energa
Captulo 1. Introduccin
1.3.
ka 2
1.
2
(1.4)
Modelo Prandtl-Tomlinson en 2D
A pesar de la enorme utilidad que representa el modelo PT en una dimensin, hay que enfatizar que algunas propiedades que dependen de la dimensionalidad del sistema quedan obviamente despreciadas. El modelo PT puede ser
generalizado a dos dimensiones para describir estas caractersticas importantes [4, 3539]. El esquema de PT unidimensional es modicado de esta manera
para permitir el movimiento de la punta bajo el efecto de un potencial en dos
dimensiones que al igual que su versin 1D, incluye un trmino que describe la
interaccin elstica de la punta y de la zona de contacto y un segundo trmino
que surge de la interaccin punta-sustrato. El potencial combinado se convierte
en
U (R(t), r) = Vel (R(t), r) + Vint (r),
(1.5)
donde R(t) = vs t y r representan la posicin del soporte y de la punta respectivamente, siendo vs el vector velocidad del soporte. Ahora, para un valor dado
de la posicin R(t), las posiciones de equilibrio de la punta estn determinadas
por
U (R(t), r) = 0,
(1.6a)
1,2 > 0,
(1.6b)
donde 1,2 son los valores propios de la matriz Hessiana 2 U (R(t), r)/xi xj .
De una manera anloga a la situacin unidimensional, la punta localizada inicialmente en uno de los estados metaestables del paisaje de energa sigue adiabticamente el soporte mientras que se encuentre dentro de la regin de estabilidad cuya frontera C(r) es delimitada por las ecuaciones (1.6a y 1.6b) [40].
Cuando la punta alcanza el borde de dicha regin, salta repentinamente al
siguiente dominio de estabilidad accesible del paisaje de energa del sistema.
La dinmica del sistema queda completamente determinada despus de jar el
10
Captulo 1. Introduccin
1.4.
Activacin trmica
Existe abundante evidencia experimental y terica que indica el papel trascendental de la temperatura en la friccin a escala atmica [4, 2224, 4155].
A T = 0 K, la punta salta al siguiente mnimo de energa accesible nica y
exclusivamente cuando la barrera de energa es cero, U (R(t), x) = 0 (ver
gura 1.5). En presencia de efectos trmicos, el evento slip de la punta es
anticipado como resultado de la energa adicional proveniente del bao trmico [42, 50]. Tiempos de stick ms cortos debido a la fenmeno de activacin
trmica, producen menos energa potencial acumulada y por lo tanto menos
energa disipada en el momento del evento slip y menor fuerza de friccin.
Otro efecto particular de la temperatura se presenta en el as llamado rgimen de mltiples slip de la punta, saltos de la punta de longitudes que son
un mltiplo de la constante de red. En este ltimo rgimen, y debido a que
11
U0
kB T
)
eU0 /kB T
(1.7)
12
Captulo 1. Introduccin
( )
bajas vs , se predice una dependencia funcional logartmica Fk T ln vTs en
lugar de la ecuacin (1.8) [13, 22, 57]. Desde el punto de vista experimental
y computacional ha resultado difcil delimitar el rango exacto de aplicacin
de cada una de ellas. Sin embargo, de la comparacin de algunos resultados
numricos y experimentales se muestra un mejor ajuste de escalamiento de las
medidas experimentales con la relacin (1.8) [23].
Respecto al modelo PT, este puede ampliarse para incluir efectos trmicos
en la dinmica del sistema. Esto es posible al introducir un trmino de fuerza
aleatoria (t) y un trmino de amortiguamiento m x,
lo cual lleva a una
ecuacin tipo Langevin para la dinmica del sistema
m
x + m x +
U (R, x)
= (t)
x
(1.9)
(1.10)
Los resultados presentados en esta memoria fueron obtenidos de la simulacin de la ecuacin (1.9) en una o dos dimensiones a travs de un mtodo de
Runge-Kutta estocstico de cuarto orden.
1.5.
13
Figura 1.6: Representacin del modelo Frenkel-Kontorova (FK). Una cadena unidimensional de tomos de masa m, acopladas elsticamente entre as a travs de un
muelle de constante K e interactuando con un potencial de sustrato V (xi ) de intensidad U0 y constante de red a. La cadena en estado natural tiene un espaciado
ac .
HF K =
(
)]
[ p2
K
U0
2
i
+
(xi+1 xi ac )2 +
cos
xi
2m
2
2
a
(1.11)
El primer trmino del Hamiltoniano describe la energa cintica de las partculas que conforman la cadena, cada una de masa m . El segundo trmino surge
de la interaccin elstica entre el i-simo tomo y sus dos vecinos ms cercanos
(xi1 y xi+1 ) a travs de un acoplamiento armnico de constante K y distancia
de equilibrio ac . El ltimo trmino corresponde a la interaccin de cada una
de las partculas de la cadena con un potencial de magnitud U0 y de constante
de red a. El fenmeno de friccin esttica puede ser abordado estudiando el
sistema con una fuerza externa (incrementada adiabticamente hasta el valor
en el cual el sistema comienza a deslizar) aplicada sobre uno de los extremos de
la cadena. En lo que respecta al tema de friccin, compresiones (extensiones)
en la estructura de la cadena debido a la inclusin (sustraccin) de un tomo extra dentro de la estructura original de la cadena conllevan importantes
efectos sobre la friccin esttica del sistema. Una compresin producto de la
14
Captulo 1. Introduccin
VF KT (R, x) =
kt
i
[R(t) + (i 1)ac xi ]2 +
U0 cos
)
2
xi .
a
K
i
(xi+1 xi ac )2
(1.12)
15
k [vs t + (i 1)ac xi ] .
(1.13)
Este modelo resulta muy til cuando se busca investigar los efectos que
surgen del tamao nito y de la rigidez de la punta. Por ejemplo, resultados
derivados de este modelo indican que la fuerza de friccin incrementa de manera lineal con el rea (ms exactamente con el nmero de contactos en la
interfase) cuando ac /a = 1. Para otros valores de la razn ac /a, el modelo
muestra comportamientos ms complejos. Por ejemplo, se encuentran mltiples valores del tamao de la punta (llamados tamaos mgicos) donde el valor
de la fuerza de friccin disminuye, pero con un comportamiento general de la
friccin, tomado sobre todo el rango de tamaos de la punta, mostrando una
tendencia lineal con el tamao del sistema [59].
Modelos mecnico-cinticos de mltiples contactos:
Recientes hallazgos experimentales obtenidos por dos grupos de investigacin (X. Zhao et al. [60] y A. Schirmeisen et al. [43, 48]) han revelado sorprendentes resultados que no pueden ser completamente entendidos dentro del
modelo de PT. Dichos trabajos muestran que la fuerza de friccin presenta un comportamiento no montono con la temperatura para varios tipos de
materiales y en un amplio rango de valores de T . Estos resultados han sido
interpretados como resultado de la dinmica compleja que surge del comportamiento colectivo de mltiples enlaces formados aleatoriamente en la interfase
punta-sustrato de los experimentos mencionados [48]. Sin embargo es importante mencionar que investigaciones experimentales posteriores mostraron que
la descripcin hecha a partir del modelo PT se recobra si la geometra de la
interfase en el experimento consigue reducir la rugosidad en la interfase entre
punta y sustrato [50], lo cual diculta la creacin de mltiples enlaces en la
interfase e imita ms de cerca las suposiciones hechas en el modelo PT.
Desde la perspectiva del modelo de mltiples contactos, la naturaleza de
los enlaces puede representar situaciones en las que se presentan enlaces moleculares, puentes capilares, asperezas entre supercies rugosas o para interfases
lubricadas estos enlaces pueden representar parches de lubricante solidicado [13, 48]. Cada uno de estos contactos, independiente de su naturaleza, es
16
Captulo 1. Introduccin
Figura 1.8: Modelo mecnico-cintico. a) Mltiples enlaces modelados cada uno como
un acople elstico de constante ki , son formados y destruidos en la interfase entre
una punta y un sustrato. La rotura de un enlace se modela como un evento de salto
activado trmicamente sobre una barrera B y entre un estado A (enlace intacto) y
un estado C (enlace roto). El movimiento de la punta est determinado por cuatro
ritmos caractersticos, ver explicacin en el texto principal.
17
mecnico- cinticos est determinada por cuatro ritmos caractersticos, [13, 48,
49]:
0 , el ritmo de rotura espontneo de enlaces.
i) kof
f
(1.14)
18
Captulo 1. Introduccin
Figura 1.9: Representacin esquemtica del modelo de dos masas y dos muelles. Una
masa pequea ma con posicin x (el pice de la punta) interacciona con un potencial
de sustrato V (x) de amplitud U0 y periodicidad a. El pice es acoplado elsticamente
a una segunda masa Mp (resto de la punta) por medio de un muelle de constante k. El
esquema naliza con un segundo acople K de Mp con un soporte mvil con velocidad
vs .
1
2
k
ma
varios
19
(1.15)
(1.16)
m
x + c (x vs ) (kef /k) + s x + kef (x vs t) +
U (x)
= x (t),
x
(1.17)
20
Captulo 1. Introduccin
(1.18)
21
1.6.
Comentarios relevantes
22
Captulo 1. Introduccin
Debe resaltarse que al igual que en cualquier fenmeno no lineal y complejo, el comportamiento de una interfase macroscpica no surge de la mera
superposicin de efectos de sus partes tomadas individualmente, los contactos individuales. Por ejemplo, recientes resultados experimentales han logrado
visualizar en tiempo real la dinmica del rea neta en la interfase entre dos
bloques de material semitransparente [6870, 73]. Estas investigaciones lograron establecer que el comportamiento colectivo (frentes de onda) de conjuntos
macroscpicos de contactos en la interfase, determinan el mecanismo de transicin de friccin esttica a cintica. La existencia de diferentes frentes de onda
a travs de la interfase conlleva una distribucin inhomognea de los contactos,
lo cual adems caracteriza el inicio de eventos de deslizamiento en la interfase.
Otro importante resultado indica que el coeciente de friccin esttica para
el mismo sistema muestra una dependencia con la conguracin especca de
carga a lo largo de la interfase [68, 76]. Este importante resultado fue vinculado con los cambios en la dinmica de ruptura de contactos en la interfase
del sistema examinado. Este tipo de experimentos pioneros ponen a nuestra
disposicin resultados muy interesantes, pero sobre todo, abren gran cantidad
de interrogantes y hacen de este campo de investigacin uno muy prometedor
y excitante.
Captulo 2
24
2.1.
El modelo
Se ha usado un modelo tipo Prand-Tomlinson generalizado en una dimensin, el cual incluye efectos trmicos
M
dx U (R, x)
d2 x
+ M
+
= (t),
dt2
dt
x
k
U (R, x) = [R(t) x]2 + V (x).
2
(2.1)
En este marco de modelado, la punta se considera como una simple partcula que es arrastrada sobre un potencial sustrato unidimensional. Aqu, U (R, x)
es el potencial efectivo, el cual incluye el efecto de acoplamiento elstico de la
punta con el soporte que se mueve a velocidad constante vs y la interaccin
punta sustrato V (x). M y x son la masa efectiva y la posicin lateral de la
punta y k es la constante de resorte. es el trmino de ruido aleatorio el cual
satisface la relacin de uctuacin-disipacin (t)(t) = 2M kB T (t t) con
el coeciente de friccin microscpica y kB la constante de Boltzmann.
El desorden supercial se modela incluyendo un segundo trmino armnico
en el potencial estndar de interaccin punta-supercie
)]
(
)
[
(
2x
2x
cos
.
(2.2)
V (x) = U0 1 + sin
b
a
Aqu = ab es el factor de conmesurabilidad, mide la importancia del segundo armnico, y a y U0 son el espaciado de red y la amplitud del potencial
supercial regular ( = 0), respectivamente. Esta amplitud puede cambiarse
variando la carga sobre el sistema, aunque es de valor notar que un cambio
en este parmetro probablemente conlleve el cambio en otros parmetros del
sistema en una manera no trivial. El efecto de este desorden es un cambio pequeo en la forma del potencial (ver gura 1). De esta manera se introduce una
distribucin en las alturas de las barreras y ligeros cambios en las posiciones
de los mximos y mnimos del potencial.
El principal punto de inters de este captulo es estudiar el valor medio
F de la fuerza de friccin instantnea F (t) = k[R(t) x(t)] como funcin
de la velocidad del soporte vs , temperatura, intensidad del potencial de interaccin U0 y otros parmetros del modelo. Ecuaciones adimensionales se
obtienen si medimos la energa en unidades de U0 , espacio en unidades del
espaciado de red (e
x = 2x/a) y el tiempo en unidades de la frecuencia natural
de las oscilaciones
( = p t
de la punta en el fondo del potencial supercial
2
2
e
e = /p , k = 1/ = ka /(4 2 Uo ) y
con p
= 2 Uo /M a ). Entonces,
ves = vs M/Uo son el amortiguamiento, la constante de resorte y la velocidad
normalizadas, respectivamente.
25
V / U
-1
0
0.1
0.3
21
22
23
24
25
x / a
5+1
Figura 2.1: Potencial punta-supercie para el caso = 2,0
y = 0 (sustrato perfectamente sinusoidal), =0.1 (bajo desorden, lnea roja a trozos), y =0.3 (caso de
desorden fuerte, lnea punteada azul).
2.2.
En esta seccin se presentan simulaciones numricas del efecto de desorden supercial como denido en la ecuacin (2.2) sobre las propiedades fsicas
del sistema, principalmente la fuerza de friccin promedio F , para diferentes
valores de los parmetros. Antes de presentar los resultados y con el propsito de comprender mejor el problema se revisarn brevemente las principales
propiedades del sistema para el caso perfecto ( = 0). Para este caso, el principal resultado se muestra en la gura 2.3(a) donde presentamos la fuerza de
friccin como funcin de la amplitud del potencial de corrugacin U0 en el rgimen de velocidades bajas (vs = 10 nm/s). El inset muestra una curva tpica
26
1.6
F (nN)
1.2
nN
1.2
III
II
0.6
( a )
0.0
0
10
12
ln v
0.8
0.4
0.4
0.6
0.8
1.0
U (eV)
o
x / a
16
( c )
( b )
( d )
14
12
10
0.5
0.6
0.7
0.8
0.5
0.6
0.7
0.8
0.5
0.6
0.7
0.8
t (s)
Figura 2.2: (a) Fuerza de friccin promedio como funcin U0 , amplitud del potencial
de corrugacin, para vs =10 nm/s. El inset muestra la fuerza de friccin en funcin
de la velocidad del soporte para U0 =0.27 eV (ver echa en la gura principal). Las
guras (b), (c) y (d) muestran la evolucin temporal de la posicin de la punta para
varios valores de U0 correspondientes a las regiones 1, 2 y 3 en (a). En todos los casos
T = 0 K.
27
en el rgimen stick-slip. En esta regin, la dinmica es gobernada por la longitud de salto del evento slip. La gura 2.2(a) muestra la fuerza de friccin
como funcin de la amplitud del potencial, U0 . Esta curva presenta una serie marcadas discontinuidades que corresponden a cambios en la longitud de
los eventos de salto. Las discontinuidades marcan transiciones entre diferentes
estados dinmicos. La regiones numeradas como 1, 2, 3 y 4 corresponden respectivamente a saltos con una, dos, tres y cuatro constantes de red. El rango
de valores del parmetro en cada regin es: 1,0 < 1 6,66 2 11,45
3 16,03 4 20,61. Para valores de < 1 , la punta desliza suavemente y los eventos stick-slip no aparecen. Las guras 2.2(b)- 2.2(d) muestran la
dinmica temporal de la punta para las regiones 1, 2 y 3.
Es importante mencionar que un cambio en U0 , adems cambia el amortiguamiento
del sistema ya que = /p con
y la velocidad adimensional
2
p = 2 Uo /M a y ves = vs M/Uo . As, un valor grande de U0 implica un
valor pequeo en
e y esto permite saltos ms largos de la punta. Siguiendo estudios previos, se considerarn U0 , y vs como parmetros independientes de
algn modo accesibles y experimentalmente controlados o medidos. Adems,
se ha vericado numricamente que la transicin observada en la gura est
presente en simulaciones a
e y ves constante y as podemos estar seguros de
atribuirlas a modicaciones en el perl del potencial.
Ahora se presentarn los resultados de como la inclusin de desorden supercial afecta la fuerza de friccin y la dinmica de la punta. Se mostrar
que en algunos casos el desorden supercial modica fuertemente la respuesta
del sistema. Como se espera, el principal efecto del desorden es suavizar las
curvas de la fuerza de friccin frente al potencial de corrugacin. Sin embargo,
una pequea cantidad de desorden adems afecta las curvas caractersticas de
forma importante para algunos valores de los parmetros, en particular, cerca
a los puntos de transicin, ver gura 2.3(a). En esas regiones la presencia de
desorden cambia los valores de la longitud media de cada evento de slip (ver
recuadro en la gura) lo cual tiene importantes consecuencias en el resultado
de la fuerza de friccin promedio. La gura adems muestra que el efecto del
desorden es ms importante a valores grandes de U0 . Ah, el amortiguamiento
adimensional es ms pequeo y la dinmica es ms sensible a pequeos cambios en el potencial de sustrato. La gura 2.3(b) muestra un conjunto de curvas
de la fuerza de friccin en funcin de la velocidad para varios valores de U0
(0.31, 0.52 y 0.71 eV) y las compara con el caso regular (smbolos abiertos) y
desordenado (smbolos rellenos). Dichos valores de U0 han sido seleccionados
cerca de puntos de transicin dinmica. En la parte de velocidades bajas de la
curva (regin I) los valores de la fuerza de friccin han sido importantemente
modicados por la presencia de desorden supercial. En valores ms altos de
velocidad el sistema cambia a la regin II y esta diferencia desaparece. Esta
28
0.9
( a )
0.3
/ a
0.0
(nN)
0.6
1
0
0.4
-0.3
0.4
F (nN)
/ a
L
1.0
0.8
0.6
U
( b )
0.6
1.0
0.8
1.0
(eV)
2
1
0
10
0.5
0.31 eV
0.52 eV
0.71 eV
9
ln v
12
Figura 2.3: Efectos de desorden supercial en la dinmica stick-slip del sistema para
T = 0 K. Smbolos abiertos para el caso de potencial regular ( = 0) y los smbolos
slidos para la situacin con desorden ( =0.1). (a) Fuerza de friccin y longitud de
salto media frente a la amplitud del potencial en el rgimen de baja velocidad. El
recuadro muestra la longitud de salto promedio para diferentes valores de U0 . (b)
Fuerza de friccin en funcin de la velocidad vs para U0 =0.31 eV (crculos), 0.52 eV
(cuadrados), 0.71 eV (tringulos). El recuadro muestra la longitud media de los saltos
para U0 =0.31 eV.
( a )
0.9
0.6
(nN)
29
0
0.1
0.3
0.3
0.4
0.6
U
0.6
0.8
1.0
(eV)
(nN)
( b )
0.3
0
0.1
0.3
ln v
0.6
12
(nN)
( c )
0.3
0
0.1
0.3
ln v
12
Figura 2.4: (a) Fuerza de friccin media en funcin de la amplitud del potencial para
vs =10 nm/s. Fuerza de friccin media en funcin de la velocidad de arrastre de la
punta para U0 =0.31 eV (gura (b)), y U0 =0.34 eV (gura (c)), para =0, 0.1 y 0.3.
30
2.3.
Ahora estudiaremos el efecto combinado de desorden supercial y temperatura en la dinmica del sistema. Hay bastantes evidencias tanto experimentales
como numricas que muestran el importante papel desempeado por la temperatura en los fenmenos de friccin. El principal efecto de la temperatura
es la reduccin de la fuerza de friccin en la regin stick-slip de la curva de
friccin con la velocidad. Esta reduccin ha sido observada a altas temperaturas y ha sido explicada debido a la existencia de saltos de la punta activados
trmicamente. Sin embargo, se ha observado recientemente que a bajas temperaturas las uctuaciones trmicas pueden incrementar la fuerza de friccin,
la cual alcanza un mximo y luego decrece. Adicionalmente a la activacin
trmica, la presencia de temperatura puede adems reducir la longitud media
de los saltos. Esta reduccin explica el incremento de la fuerza de friccin que
domina el comportamiento del sistema a bajas temperaturas. Dichos efectos
son claramente vistos en las guras 2.5(b) y 2.5(c), donde adems se presentan
resultados para el caso del potencial regular (smbolos abiertos).
Debido al importante papel jugado por la temperatura es natural considerar en este momento los efectos combinados de uctuaciones trmicas y
desorden supercial en la respuesta del sistema. Las guras 2.5 y 2.6 resumen
los principales resultados. En la gura 2.5(a) mostramos una comparacin de
31
1.0
( a )
(nN)
0.8
0.6
0.4
50K
400K
0.2
0.3
0.6
0.9
U (eV)
0
( b )
0.8
0.27eV
(nN)
0.6
0.46eV
0.56eV
0.4
0.65eV
0.82eV
0.2
100
200
300
400
500
600
T (K)
( c )
0.27eV
/ a
0.46eV
0.56eV
2
0.65eV
0.82eV
100
200
300
400
500
600
T (K)
Figura 2.5: Comparacin del efecto de desorden supercial para diferentes valores de
T y U0 . (a) F como funcin de U0 para T = 50 y 400 K. (b) F en funcin de T y
(c) F en funcin T para U0 = 0.27, 0.46, 0.56, 0.65 y 0.82 eV.
32
0.8
(nN)
( a )
0.6
0K
53K
133K
213K
293K
373K
0.4
0
ln v
12
0.8
0.6
0K
53K
(nN)
( b )
133K
213K
293K
373K
0.4
0
12
12
ln vs
0.8
133K
0.6
(nN)
( c )
0.4
0
ln v
33
2.4.
34
( a )
(nN)
0.4
U / U
0.2
0
0.0
0.2
10
x (2
0.4
15
20
a)
0.6
0.8
1.0
( b )
x / a
1
1
0.058125
0.058200
0.058275
t (s)
0.5
( c )
F(nN)
0.0
-0.5
1.0
-1.0
-1.5
0.5
0.0
3
2
-0.5
-2.0
0.0
0.058125
0.1
0.058200
0.058275
0.2
t (s)
Figura 2.7: Figura (a) muestra F como funcin del amortiguamiento adimensional
35
amortiguamiento, el cual puede ser visto como una medida de la intensidad del
acoplamiento del sistema al bao, el cual modela el efecto de todos los dems
grados de libertad presentes en el sistema. La temperatura es un parmetro
bien controlado. Sin embargo, determinar el valor correcto del amortiguamiento para la punta es un asunto ms complejo. As, es importante estudiar la
dinmica del sistema para diferentes valores del amortiguamiento con el n
de vericar la robustez de los resultados contra cambios en este parmetro.
El efecto del amortiguamiento ha sido estudiado en el contexto de robustez
de la forma funcional de la dependencia de la fuerza de friccin con la velocidad y para estudiar el efecto de la exibilidad de la punta sobre la dinmica
stick-slip
Respecto a los efectos del amortiguamiento, usualmente es denido un valor
de amortiguamiento crtico arriba del cual las oscilaciones de la punta desaparecen (dinmica sobreamortiguada). En este caso todos los saltos deterministas
tienen una longitud cercana a una constante de red. Existen resultados experimentales que indican que el amortiguamiento est abajo de este valor crtico,
lo cual corresponde a una situacin ms compleja y mucho ms rica desde el
punto de vista dinmico. Se ha investigado primero en el caso regular el efecto
del parmetro de amortiguamiento sobre la fuerza de friccin para valores de
e
cruzando el valor crtico. Despus hemos estudiado como este comportamiento
es afectado cuando se introducen efectos de desorden. Nuestro primer resultado, gura 2.7(a) muestra una serie de escalones en la curva de fuerza de friccin
en funcin del amortiguamiento. Cerca a las discontinuidades un cambio pequeo en el amortiguamiento puede producir un cambio grande en la fuerza de
friccin. Cada escaln en esta gura corresponde a un salto de longitud cercana a una o dos constantes de red, respectivamente (ver adems recuadro de la
gura). En el lmite sobreamortiguado, nicamente la zona marcada con 1 es
alcanzada. En valores menores del amortiguamiento, la punta puede alcanzar
el sitio marcado como 2. Si el amortiguamiento es reducido, de nuevo la punta
puede moverse entre los pozos 1 y 2, y entonces oscilar atrs hacia 1 donde es
atrapada. Para un amortiguamiento menor, la punta oscila hacia atrs y adelante entre ambos mnimos antes de alcanzar un valor de equilibrio. Entonces,
decreciendo el valor del amortiguamiento, se observan transiciones adicionales.
Las guras 2.7(b) y 2.7(c) muestran la evolucin temporal de la posicin y la
fuerza de la punta para tres valores cercanos de amortiguamiento, dos de ellos
a ambos lados de un punto de transicin. Para otros valores de los parmetros
(U0 ms grande) situaciones ms complejas son encontradas. En esos casos la
dinmica resulta de la interaccin entre un nmero mayor de mnimos que los
mostrados en la gura 2.7.
Cuando se incluye desorden supercial y/o temperatura, se observa, como es esperado, que este comportamiento es fuertemente suavizado o incluso
36
0.5
L / a
0.3
(nN)
0.4
0.2
0.0
0.1
0.2
0.3
0.1
0.0
0.2
0.4
0.6
0.5
(nN)
0.4
0.3
0 K
100 K
373 K
0.2
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
Figura 2.8: (a) Efectos de desorden supercial sobre la fuerza de friccin media y la
longitud media de salto para diferentes valores del parmetro de amortiguamiento
normalizado: T =0 K, smbolos abiertos para =0 y slidos para =0.1. (b) Efecto
combinado de desorden supercial ( =0.1) y temperatura (T =0, 100 y 373 K) sobre
la fuerza de friccin para diferentes valores del amortiguamiento normalizado. En
ambos casos U0 =0.31 eV.
37
2.5.
38
Captulo 3
40
Con el n de caracterizar mejor la friccin a escala atmica bajo potenciales superciales realistas presentamos resultados en este captulo para el efecto
de defectos superciales sobre la friccin atmica y su interaccin con los efectos trmicos. Por defectos superciales nos referimos a molculas absorbidas,
vacancias o inclusiones de tomos atractivos o repulsivos dentro de la red perfecta. Se usar un modelo minimalista el cual se enfoca sobre los grados de
libertad ms relevantes y enfatiza la naturaleza no lineal de la dinmica de la
friccin. Consideramos el caso uni-dimensional y nos enfocaremos en la regin
stick-slip de la curva de fuerza de friccin en funcin la velocidad de arrastre
del soporte. El mismo problema ha sido estudiado previamente por Tshiprut
et al. Presentamos resultados para el valor medio de la fuerza de friccin y la
longitud de salto, y para las funciones de distribucin de probabilidad de la
longitud de salto (PDF, por sus siglas en ingls) para un rango de valores de
la amplitud del potencial de corrugacin, densidad de defectos, temperatura
y amortiguamiento. Se presentan resultados para cuatro tipos diferentes de
defectos. Los resultados indican que la presencia de defectos puede modicar
fuertemente el comportamiento friccional en la escala atmica. Los cambios
observados en la fuerza de friccin resultan de cambios locales del perl del
potencial, lo cual en muchos casos produce adems cambios signicativos en
las PDF de las longitudes de salto. Se compararan nuestros resultados con
el caso libre de defectos y se evaluar como la inclusin de defectos modica
localmente la longitud de salto que la punta realiza. Para nalizar, se har
una detallada comparacin de los resultados para el desorden supercial y defectos superciales. Adems, observamos que el efecto de desorden supercial
sobre las cantidades promedio es apantallado a uctuaciones trmicas sucientemente fuertes. Por el contrario, para el problema de defectos superciales
encontramos efectos signicativos an a temperaturas altas.
3.1.
El modelo
d2 x
dx U (R, x)
+ M
+
= (t),
2
dt
dt
x
k
U (R, x) = [R(t) x]2 + V (x).
2
(3.1)
Aqu como en el captulo 2, modelamos la punta como una partcula arrastrada por un muelle elstico sobre una un potencial de sustrato uni-dimensional.
U (R, x) describe el potencial de interaccin efectivo de la punta el cual incluye
3.1. El modelo
41
2
( a )
-2
2
( c )
Type I
V (x)
( b )
-2
A0=-0.71U0
A0=-2.0U0
2
( d )
( e )
Type II
-2
A0=2.0U0
18
A0=0.71U0
21
24
27
30
el acoplamiento elstico de la punta con un soporte mvil a velocidad constante vs (Rs (t) = R0 + vs t), y la interaccin punta-sustrato V (x). De igual
manera, M y x son la masa efectiva y la posicin lateral de la punta y k la
constante elstica efectiva de muelle. es el trmino de ruido aleatorio el cual
satisface la relacin de uctuacin-disipacin (t)(t) = 2M kB T (t t) con
el coeciente de friccin microscpica y kB la constante de Boltzmann.
Modelamos los defectos superciales por medio de la inclusin de trminos
gaussianos dentro del potencial de interaccin punta-supercie estndar
42
perfect lattice
type I defect-in-maxima
( a )
1.0
type I defect-in-minima
0.5
2
1
0.0
(nN)
perfect lattice
type II defect-in-maxima
1.0
( b )
type II defect-in-minima
0.5
0.0
0.3
0.6
0.9
U0 (eV)
Figura 3.2: Fuerza de friccin promedio frente a la amplitud del potencial de corrugacin U0 en la regin de bajas velocidades (vs =10 nm/s). T =0 y = 105 s1 . (a)
Resultados para red libre de defectos (crculos slidos), red con defectos tipo I en los
mximos (cuadrados slidos), y defectos tipo I en los mnimos (cuadrados vacos).
Resultados para la red libre de defectos (crculos slidos), red con defectos tipo II en
los mximos (cuadrados vacos) y red con defectos tipo II en los mnimos (cuadrados
slidos). La densidad de los defectos es d =30 %.
[
V (x) = U0 1,0 + cos
2
x
a
)]
+
A0 e
(xxj )2
2 2
(3.2)
3.1. El modelo
43
x / a
42
40
( a )
( c )
( b )
38
F (nN)
36
0.5
0.0
-0.5
1.7
1.8
1.9
1.7
1.8
1.9
1.7
1.8
1.9
t (s)
Figura 3.3: (a)-(c) Efecto local sobre la posicin y fuerza instantnea de la punta
debido a la inclusin de defectos para U0 =0.27 eV. La densidad de defectos d =30 %,
T =0 y = 105 s1 . (a) Red perfecta, (b) red con defectos tipo I en mnimos, (c) red
con defectos tipo I mximos.
0.27 eV
0.32
(a)
1.5
(nN)
44
1.0
(b)
0.4
0.38 eV
(nN)
0.5
0.2
2.0
1.5
(nN)
0.6
1.0
0.4
(c)
0.58 eV
3.0
2.5
2.0
0.0
0.1
0.2
0.3
Density
Figura 3.4: Fuerza de friccin promedio y longitud promedio de salto frente a la densidad de defectos d centrados en los mnimos (gris) o en mximos (negro). Defectos tipo
I se muestran en lnea continua y los defectos tipo II por lneas a trozos. Mostramos
resultados para U0 =0.27, 0.38 y 0.58 eV. T =0 y vs =10 nm/s.
45
la fuerza de friccin F , con F (t) = k[R(t) x(t)], la longitud media de salto L y las PDF de la longitud de salto. Aqu como en el captulo 2, hemos
usado los valores M = 5,0 1011 Kg, a = 0,45nm, k = 1,5N/m, = 105 s1
(excepto en seccin nal donde permitimos que el amortiguamiento cambie)
y U0 en el rango 0.2eV a 1.2eV (entonces
e va desde 0.3 a 0.1 y desde 4 a
25). Para vs hemos normalmente usado 10nm/s. Nuestras simulaciones fueron
realizadas usando un mtodo estocstico Runge-Kutta con un paso de tiempo
adimensional de 0.01. Todos los promedios fueron calculados despus de deslizamientos de la punta equivalentes a 2000 constantes de red. Una evolucin
de esta longitud permite obtener resultados de las cantidades promedio con
una estadstica dedigna. Adems, mostraremos resultado para las funciones
de distribucin de probabilidad de las longitudes de los saltos.
3.2.
Aqu consideramos el efecto de defectos superciales en la dinmica determinista del sistema a T = 0 K. Nos enfocamos en la regin stick-slip
de la curva caracterstica de fuerza frente a la velocidad. El comportamiento
bien conocido de la fuerza de friccin como una funcin de la amplitud del
potencial para la red libre de defectos es presentada en la gura 3.2 (crculos slidos). Ah, la friccin ha sido calculada en la regin de baja velocidad (vs = 10 nm/s1 ) con U0 variando desde 0.25 a 1.20 eV. Una serie
de discontinuidades puede ser vista. Estas marcan transiciones entre diferentes estados dinmicos caracterizados por un valor medio bien denido de la
longitud de los eventos de salto. Las regiones numeradas como 1, 2, 3 y 4
en la gura corresponden, respectivamente, a regiones caracterizadas aproximadamente por saltos de una, dos, tres y cuatro constantes de red. Los
valores del parmetro normalizado en las primeras cuatro regiones son
1,0 < 1 6,66 2 11,45 3 16,03 4 20,61. Para valores
de < 1 , la punta desliza suavemente y los eventos stick-slip no aparecen.
La gura 3.2 adems presenta los resultados para defectos superciales con
una densidad d = 30 %. Como se espera, en general la presencia de defectos
tipo I en los mnimos del potencial o defectos de tipo II en los mximos del
potencial incrementan la friccin. Por el contrario, la supresin de los mximo
del potencial, es decir la introduccin de defectos de tipo II en los mximos del
potencial o defectos de tipo I en los mximos del potencial, decrecen la friccin.
As, un sistema con ambos tipos de defectos experimentar un cierto balance de
ambos efectos. Sin embargo, la dinmica del sistema es mucho ms compleja y
este no es siempre el caso. Para defectos en los mnimos y de tipo I, por ejemplo,
es fcil ver la presencia de dos efectos en competencia: un potencial profundo
46
0.4
( a )
( b )
0.27 eV
0.38 eV
0.2
0.0
1.0
0.4
( c )
1.5
1.5
2.0
( d )
0.58 eV
2.5
0.88 eV
0.2
0.0
2.5
3.0
3.5
3.5
L
4.0
4.5
causa una etapa stick ms larga y entonces una friccin grande, pero esto
puede causar adems saltos ms largos, lo cual reduce la friccin. Dependiendo
de los valores de los parmetros, el primero o el segundo mecanismo es ms
importante. Adems, cerca a los puntos de transicin los efectos de los defectos
superciales son difciles de predecir. En adicin, cambios signicantes son
observados para valores grandes del potencial U0 . Ah, el amortiguamiento es
ms pequeo y la dinmica es ms sensible a cambios pequeos en el potencial
de sustrato.
Las guras 3.3(a)- 3.3(c) muestran el efecto de los defectos superciales
sobre la posicin instantnea de la punta (parte superior) y la friccin (parte
inferior). La gura 3.3(a) corresponde al situacin de un potencial sinusoidal
perfecto. Este caso se caracteriza por una dinmica regular de la punta con una
longitud de salto caracterstica y una fuerza de friccin peridica. La inclusin
de defectos de tipo I en los mnimos del potencial, gura 3.3(b), produce un
cambio signicativo en la longitudes de salto y fuerzas de friccin. Finalmente,
defectos de tipo I en los mximos 3.3(c), produce una fuerte reduccin de
la longitud de salto y reduccin de la fase stick. Se ha vericado que, como
se espera, tal reduccin es completa si removemos totalmente el mximo de
potencial.
47
Las guras 3.2 y 3.3 fueron calculadas para una densidad de 30 % de defectos. En la gura 3.4 estudiamos el valor de la fuerza de friccin media y
la longitud de salto media como una funcin de la densidad de defectos (lneas slidas son para defectos del tipo I y las lneas discontinuas para los del
tipo II) para tres valores de la amplitud del potencial.U0 =0.27, 0.38 y 0.58
eV (marcados en la gura 3.2). Se observa una modicacin signicante de la
fuerza de friccin. Como puede ser visto en la gura, este cambio es algunas
veces asociado con un importante cambio de la longitud media de salto, y otras
veces es debido a la modicacin del perl de potencial sin cambio en L. La
gura 3.4 adems muestra que la fuerza de friccin la longitud de salto cambia
linealmente con la densidad de defectos. Por razones computacionales, en lo
que sigue se mostraran resultados para una densidad de defectos de d = 30 %.
Con el objeto de obtener una mejor comprensin de los resultados mostrados
en la gura 3.4, se han calculado las PDF de las longitudes de salto a diferentes
valores de U0 en la gura 3.5 para d = 30 %. Se muestran resultados para los
casos libre de defectos y con defectos de tipo I en los mnimos del potencial.
Los otros tipos de defectos pueden ser entendidos en una forma similar. Para
U0 = 0.27 eV (gura 3.4(a)), para el caso libre de defectos se muestra un nico
pico con L cerca a uno (lnea negra discontinua en la gura 3.5(a)). Para la
red con defectos, la PDF de la longitud de salto (lnea azul) presenta modicaciones signicativas. Ahora se observa un segundo pico en la distribucin,
localizada cerca a L/a =1.65, y un decrecimiento del pico original, localizado
en L/a = 0,73. As, la longitud promedio de salto se incrementa y la fuerza de
friccin se reduce. Densidades ms grandes producen un incremento adicional
del segundo pico y una consecuente reduccin del primero.
Para U0 =0.38 eV la longitud media de salto es L/a 1.65 para todas las
densidades de defectos estudiadas, gura 3.4(b). Las correspondientes PDFs se
modican ligeramente como se ve en la gura 3.5(b). Sin embargo, se observa
un importante incremento de la fuerza de friccin lo cual en este caso atribuye
al incremento en la barreras de potencial asociadas con los defectos.
En el tercer caso, U0 =0.58 eV, la gura 3.4(c), observamos ambos efectos:
una importante modicacin de la PDF de la longitud de salto con un incremento del valor de la longitud media de salto y adems un incremento en la
fuerza de friccin.
Finalmente, en el ltimo caso, se muestra en la gura 3.5(d), corresponde
a un valor de amortiguamiento normalizado pequeo, donde la dinmica de
la punta es diferente. A valores bajos del amortiguamiento normalizado, existen oscilaciones de la punta entre los pozos accesibles. Este efecto introduce
cambios adicionales en la fuerza de friccin y en la longitud de salto. Esos dos
efectos combinados, defectos y un valor bajo de amortiguamiento normaliza-
48
3.3.
En esta seccin presentaremos resultados sobre el efecto combinado de defectos superciales y temperatura sobre la friccin atmica del sistema. Resultados experimentales y tericos han mostrado que los efectos trmicos son
fundamentales para entender la friccin a esta escala. Estudios previos, han
mostrado que el principal efecto de la temperatura es una reduccin de la fuerza de friccin en la regin stick-slip. Esta reduccin ha sido observada a altas
temperaturas y se explica en trminos de saltos de la punta activados trmicamente. Recientemente, se ha observado adems que, a bajas temperaturas,
uctuaciones trmicas pueden incrementar la fuerza de friccin, la cual alcanza
un mximo y luego decrece. Este efecto se entiende en trminos de una reduccin de la longitud media de los eventos de salto, efecto que domina a bajas
temperaturas.
Debido al papel importante desempeado por la temperatura es natural
considerar tambin el efecto combinado de uctuaciones trmicas y defectos
superciales en la respuesta del sistema. Las guras 3.6-3.9 resumen los principales resultados. En la gura 3.6(c) comparamos, a T =0, 50 y 300 K, la
fuerza de friccin promedio en funcin de la amplitud del potencial U0 para
la red libre de defectos (smbolos abiertos) y para la red de defectos tipo I
en los mnimos. En la gura 3.6(b) mostramos la misma comparacin para el
caso de defectos tipo I en los mximos. Diferencias son claramente visibles en
todo el rango de temperaturas estudiado. Este efecto es estudiado adems en
la gura 3.7 donde mostramos la fuerza de friccin promedio F y la la longitud media de salto L como una funcin de la temperatura del sistema para
cuatro valores diferentes de U0 correspondientes a los cuatro estados dinmicos
diferentes marcados en la gura 3.2.
La inclusin de defectos superciales no modica la competencia de los dos
principales efectos trmicos ya reportada en la literatura. Los regmenes de U0
bajos y altas temperaturas son dominados por un decrecimiento montono en la
friccin debido a la activacin trmica sin la modicacin de la longitud media
de salto. A bajas temperaturas y valores altos de U0 , la friccin incrementa
debido a la reduccin de la longitud media de salto. Sin embargo, se observa
que a una temperatura dada la fuerza de friccin, para el caso de defectos de
tipo I en los mnimos, es ms grande que para el caso libre de defectos el cual
a su vez es adems ms grande que para el caso de defectos de tipo I en los
mximos de la red.
1.0
(a)
0 K,
0%
50 K,
0%
50 K,
30%
49
in minima
300 K, 0%
300 K, 30%
(nN)
0.5
1.0
(b)
0 K,
0%
50 K,
0%
50 K,
30%
in maxima
300 K, 0%
300 K, 30%
0.5
0.4
0.6
0.8
1.0
U0 (eV)
50
/ a
(nN)
0.4
0.27 eV
( a )
0.50
0.38 eV
0.2
0.25
1.5
2.0
( b )
1.5
1.0
1.0
0.5
100
200
300
400
100
200
300
1.00
0.75
0.58 eV
(nN)
( c )
0.88 eV
400
( d )
0.75
0.50
0.25
0.50
4
/ a
3
2
2
1
0
100
200
300
400
100
200
300
400
T (K)
10 K
0.4
(b)
100 K
0.4
0.2
0.0
0.0
0.2
(a)
51
300 K
0.2
10 K
100 K
300 K
400 K
0.2
400 K
0.1
0.1
0.0
0.0
1
L / a
100 K
10 K
(c)
L / a
(d)
0.4
0.6
10 K
100 K
300 K
400 K
0.4
0.2
0.2
0.0
0.0
0.2
300 K
0.2
400 K
0.1
0.1
0.0
0.0
1
L / a
L / a
Figura 3.8: PDF de la longitud de salto para la red libre de defectos (lnea negra a
trozos) y la red con defectos tipo I en los mnimos (lnea azul) para (a) U0 =0.27, (b)
U0 =0.38, (c) U0 =0.58 y (d) U0 =0.88 eV. Para cada valor de potencial se muestra
PDF para T =10, 100, 300 y 400K.
3.4.
Como hemos comentado, el efecto del acoplamiento del sistema a todos los
restantes grados de libertad no considerados explcitamente dentro del modelo
es incorporados asumiendo la existencia de un bao de calor a una temperatura dada y satisfaciendo la relacin de uctuacin- disipacin. La disipacin
asociada con este acoplamiento es controlada el parmetro de amortiguamiento, con la temperatura siendo un parmetro bien controlado. Sin embargo, es
de valor notar que determinacin del valor correcto del amortiguamiento efectivo el sistema punta-supercie es un asunto ms complejo y difcil. As, es
importante estudiar la dinmica del sistema para diferentes valores del amortiguamiento con el n de vericar la robustez de los resultados contra cambios
es este importante parmetro de la dinmica del sistema.
Un valor crtico para el parmetro de amortiguamiento es usualmente denido arriba del cual las oscilaciones de la punta desaparecen (dinmica sobreamortiguada). En este caso todos los saltos deterministas tienen longitudes
52
0.1
(a)
1.0
(nN)
(a)
0.27 eV
0.2
0.2
0.27 eV
(nN)
0.4
0.8
0.5
0.7
(nN)
(b)
0.38 eV
0.4
(b)
0.38 eV
0.3
(nN)
0.45
0.30
0.2
a
/
1.0
a
L
1.5
1.0
0.5
(nN)
0.5
0.58 eV
(c)
0.58 eV
0.4
(c)
0.60
(nN)
0.75
0.45
a
/
2.0
2.5
2.0
1.5
1.5
0.0
0.1
Density
0.2
0.3
0.0
0.1
0.2
0.3
Density
Figura 3.9: Fuerza de friccin promedio y longitud media de los saltos frente a la
densidad de defectos centrados en los mnimos (gris) o en los mximos (negro). Resultados para defectos tipo I se muestran en lnea continua y para los de tipo II por
lneas a trozos. Mostramos resultados para U0 =0.27, 0.38, 0.58 para vs =10 nm/s y
T = 100 K (izquierda) y 300K (derecha).
53
Type II
Type I
perfect
30%
minima
0.6
30%, maxima
0.4
1.5
0.5
0.0
0.4
(d)
In minima
1.5
300 K, 30 %
100 K, 30 %
1.0
0.0
0.2
0.4
0.4
In minima
0.4
0.6
0.2
0.4
0.6
0.2
0.4
0.6
1.2
1.0
0.8
100 K, 30 %
300 K, 30 %
0.6
0.0
0.4
0.8
1.4
In maxima
300 K, 30%
0.4
0.8
(f)
In maxima
0 K,
1.2
30%
a
1.0
30%
100 K, 30%
L
100 K, 30%
0 K,
(e)
0.2
0 K, 30 %
0.8
(nN)
0 K, 30 %
0.8
1.0
0.0
0.2
(c)
(nN)
30% minima
0.2
1.0
0.0
0% perfect
30% maxima
0.4
1.5
0.2
(b)
0%
(a)
0.8
300 K, 30%
0.0
0.2
1.0
0.8
0.6
0.0
0.4
0.4
0.0
0.2
0.4
0.6
0.0
0.2
0.4
0.6
Figura 3.10: Fuerza de friccin promedio y longitud media de salto frente al amortiguamiento adimensional para T =0 K para el caso de la red perfecta (smbolos
vacos), red con defectos en los mnimos y red con defectos en mximos. (a) Defectos
tipo I y (b) defectos tipo II. Efecto combinado de defectos superciales y temperatura
(crculos para T =0, diamantes para 100 y cuadrados para 300 K) sobre la fuerza
de friccin y la longitud media de salto en funcin del amortiguamiento normalizado
para defectos en los mnimos y en los mximos de la red. (c), (e) para defectos tipo
I y (d), (f) para defectos tipo II. En todos los casos U0 =0.27 eV y la densidad de
defectos es 30 %.
54
3.5.
55
maxima
minima
( a )
( b )
0.27 eV
0.27 eV
0.50
F (nN)
0.25
-2
-1
( c )
-2
-1
( d )
0.38 eV
0.38 eV
0.50
0.25
-2
-1
-2
-1
Ao(Uo)
maxima
minima
1.25
( a )
( b )
0.27 eV
0.27 eV
1.00
L (nN)
0.75
2.5
2.0
-2
-1
( c )
-2
-1
( d )
0.38 eV
0.38 eV
1.5
1.0
0.5
-2
-1
-2
-1
Ao(Uo)
56
Perfect lattice
( a )
1.0
T = 0 K
Disorder
= 0.1,
= 1.6180
0.5
2
1
0.0
Perfect lattice
(nN)
1.0
( b )
T = 300 K
= 0.1,
= 1.6180
0.5
0.0
0.4
0.6
0.8
1.0
U0 (eV)
Figura 3.12: (a) Fuerza de friccin promedio frente a la amplitud del potencial de
corrugacin U0 para T =0 K. Comparamos los efectos de dos tipos representativos
de defectos superciales sobre la curva F -U0 para la red perfecta (crculos vacos):
defectos tipo I en mximos (tringulos slidos hacia arriba), defectos tipo I en lo
mnimos (tringulos slidos hacia abajo) y el efecto del desorden supercial (diamantes
slidos). (b) Comparacin similar a T =300 K.
interaccin punta-sustrato,
[
V (x) = U0 1 + sin
2x
b
)]
(
cos
2x
a
)
.
(3.3)
57
es apantallado por los efectos trmicos, pero la presencia de defectos superciales modica la fuerza de friccin del sistema. El valor medio de la barrera
que la punta experimenta es el mismo en la red regular y la red con desorden.
Sin embargo, la presencia de defectos superciales incrementa o reduce el valor
de esta barrera media, dependiendo del tipo de defecto.
Nuestros modelos describen los efectos de molculas absorbidas o vacancias
en la red. Sin embargo pueden ser usados adems para estudiar grooves o ridges. Nuestros resultados muestran que una densidad signicativa de defectos
en una muestra puede cambiar la curva de la fuerza de friccin a cualquier temperatura y as su presencia afecta la comparacin entre resultados numricos
y experimentales.
Adems, es importante subrayar que la friccin es un fenmeno muy general
el cual puede ocurrir en varios problemas. Debido a esto, es importante el
estudio de modelos simples ya que permiten entender los efectos bsicos que
pueden ser relevantes o realizables en diferentes clases de sistemas. Este es el
caso, por ejemplo, para el movimiento de una partcula coloidal en un sistema
coloidal. Existen actualmente experimentos y simulaciones donde una nica
partcula coloidal puede ser manipulada movindola a travs de otras partculas
o desorden quenched y midiendo la friccin y el arrastre efectivo a diferentes
temperaturas, densidades, ritmos de arrastre y as sucesivamente. Adems,
se pueden realizar algunas variaciones similares en el sistema manipulando
una nica partcula sobre sustratos aleatorios, peridicos o combinacin de
sustratos peridicos y aleatorios en 1D, 2D y aun en 3D, as que algunos de
los resultados del presente trabajo pueden ser examinados ms directamente
sobre sistemas reales.
Otro sistema donde los resultados del presente documento pueden ser aplicados es ese de vrtices en superconductores tipo II. Recientes experimentos
arrastran vrtices individuales sobre conjuntos de centros dispersores aleatorios
o peridicos. Sera de inters hacer un potencial de anclaje 1D o 2D y arrastrar un nico vrtice. Este experimento puede entonces repetirse, agregando
defectos adicionales que pueden actuar como sitios atractivos o repulsivos.
Captulo 4
Efectos de actuacin ac en
friccin atmica
En este captulo de la memoria se estudia el efecto combinado de actuacin
ac y temperatura sobre la friccin atmica. El estudio se realizo usando un
modelo Prandtl-Tomlinson (PT) en una dimensin y para efectos de actuacin
ac paralela a la supercie y a la direccin de movimiento de arrastre del soporte y actuacin perpendicular a la supercie y a la direccin de movimiento
del soporte. La actuacin ac reduce dramticamente la fuerza de friccin en
el sistema cuando la frecuencia de actuacin est en un rango apropiado de
frecuencias. La temperatura causa un reduccin adicional en la friccin. Los
resultados de este captulo muestran que para un amplio rango de frecuencias
e intensidades de actuacin, la fuerza de friccin puede ser descrita por una
relacin (Fc F ) T 2/3 [ln (C vs /T )]2/3 cuando una temperatura y una
barrera efectiva se introducen para describir los efectos de actuacin ac en el
rgimen stick-slip.
Aqu se presenta resultados de simulaciones numricas detalladas sobre
friccin cintica bajo la actuacin de campos ac paralelos y perpendiculares al
movimiento de la punta. Se presentan resultados para diferentes valores de los
cuatro principales parmetros del sistema: la frecuencia (f ) y la intensidad (,
) del campo de actuacin, la velocidad del soporte (vs ) y la temperatura (T ).
4.1.
El modelo
Usualmente, los experimentos que vamos a contemplar se realizan arrastrando una punta sobre una supercie aplicando campos elctricos oscilantes.
Con el objeto de analizar los efectos de actuacin ac sobre la friccin atmica,
60
d2 x
dx U (R, x)
+ m
+
= (t),
2
dt
dt
x
U (R, x) = Vspring + Vint (x).
(4.1)
61
(
Vint (x) = U0 [1 + cos (2f t)] cos
2x
a
)
.
(4.2)
{[
]
}2
vs t + sin (2f t) x .
a
(4.3)
4.2.
a)
0.9
1E-4
0 K
250nm/s
1E-11
b)
0 Hz
0.6
S(
(nN)
62
c)
500 Hz
1E-18
0.1
0.3
1E-8
25nm/s
e)
150 KHz
1E-15
1
10
10
10
10
10
10
frequency (Hz)
F(t)
d)
5 KHz
0.0
500
1000
1500 0
500
1000
1500
frequency (Hz)
3.0
1.5
0.0
f)
0.15
t(s)
0.20
63
e = 1 (lnea continua) y
e = 10 (lneas a trozos).
Con el n de obtener informacin adicional de la dinmica del sistema, se
presentan en las guras 4.2(b) a (e) el espectro de potencia S() de la fuerza
de friccin instantnea para cuatro valores diferentes de frecuencia. La gura
(d) corresponde aproximadamente con el valor mnimo de la fuerza de friccin
media. Ah, los picos principales son asociados a f y fwb 1016 Hz, y los picos
menores a combinaciones diferentes de tales valores. La gura (f) muestra la
evolucin temporal de la fuerza de friccin para diferentes valores de frecuencia.
4.3.
Efectos trmicos
64
0.9
a )
out-plane
0.6
F (nN)
0.3
0.0
0.9
b )
in-plane
0.6
0.3
0.0
10
100
1000
10000
100000
1000000
frequency (Hz)
Figura 4.3: Fuerza de friccin como una funcin de la frecuencia de actuacin y para
dos valores de temperatura 0 (lnea continua) y 300 K (lnea segmentada). a) Resultados para dos casos de intensidad de actuacin con = 0.3 (lnea verde) y 0.9 (lnea
roja). b) resultados para actuacin paralela con = 0.3 (lnea verde) y 0.9 (lnea
roja). En lneas verticales se indica vs /a = 101 Hz (lnea roja a trazos), y dos valores
de frecuencia especcos usados en nuestro estudio, f = 5 (lnea negra a trozos) y 150
(lnea azul a trozos) KHz.
out-plane
in-plane
0.7
a )
b )
0.6
(nN)
0.5
f=5.0 KHz
f=5.0 KHz
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
0.7
c )
d )
0.6
f=150 KHz
f=150 KHz
(nN)
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
0.0
0.5
1.0
65
obtenida al actuar con campos alternos sobre el sistema. Tambin vemos que
los lmites de la zona central donde la actuacin es efectiva no cambian con la
temperatura tal como es de esperar.
Por otro lado, la gura 4.4 muestra el decrecimiento de la fuerza de friccin en funcin de la intensidad del campo de actuacin aplicado y para dos
frecuencias diferentes y con inclusin o no de efector trmicos. Dicha gura
muestra una disminucin fundamentalmente lineal de F como funcin de
o hasta que se alcanza el rgimen de superlubricidad o friccin nula.
Pasemos a analizar el comportamiento de la fuerza de friccin como funcin
de la temperatura para distintos valores particulares de los parmetros de la
fuerza de actuacin. En ausencia de actuacin alterna, la siguiente relacin ha
sido propuesta para describir la dependencia de la fuerza de friccin media con
la temperatura:
F = Fc B T 2/3 [ln(C T /vs )]2/3 ,
(4.4)
con B y C constantes que dependen de los parmetros del sistema. Esta expresin est derivada a partir de la aproximacin de Kramers para la tasa de
escape de una partcula sobreamortiguada dentro de un pozo metaestable.
El caso de la fuerza de actuacin ac es un problema mucho ms complejo.
De hecho no hay una expresin sencilla para el resultado de la tasa de escape en
la presencia de campos alternos. Por lo tanto, tampoco se ha podido derivaruna
relacin simple para la dependencia de la fuerza de friccin con la temperatura
en presencia de campos alternos. No obstante, sera muy til e ilustrativo
tener una expresin aproximada la cual describiera la fuerza de friccin donde
ambos efectos, de actuacin y trmicos, fueran tenidos en cuenta. Se propone
a continuacin una aproximacin emprica a tal formulacin obtenida a partir
de nuestro estudio numrico detallado.
El resultado central es que el efecto de actuacin puede ser descrito introduciendo una barrera y temperatura efectivas en el sistema. Esta aproximacin
resulta ser vlida en un amplio rango de valores de parmetros de actuacin y
en el rgimen de stick-slip del sistema.
Veamos primero el comportamiento de la fuerza de friccin con la temperatura en ausencia de actuacin ac ( = 0 o = 0), mostrado por los puntos
negros de la gura 4.5. Adems, la lnea negra muestra el buen ajuste de dichos
puntos a la ley predicha por la ecuacin (4.4).
Cuando el campo de actuacin ac se introduce el comportamiento friccional
del sistema se modica y la fuerza de friccin es reducida. Como se muestra
en la gura 4.4, la magnitud del efecto de reduccin depende casi linealmente
de la intensidad del campo de actuacin ( o ). De hecho tal efecto puede
ser descrito deniendo una amplitud de barrera efectiva U0ef y por lo tanto
66
b )
a )
f=5 KHz
0.6
f=150 KHz
out-plane
0.2
0.8
d )
c )
(nN)
0.4
f=150 KHz
f=5 KHz
0.6
in-plane
0.4
0.2
0.0
0
100
200
300
0
100
200
300
Figura 4.5: Fuerza de friccin a diferentes temperaturas con y sin efectos de actuacin
ac para los casos paralelo y perpendicular. Simulaciones sin efecto ac (crculos llenos
negros) para = 7,0 y su ajuste de la teora de Sang (lnea negra). Simulaciones
usando una barrera efectiva sin efecto ac (crculos completos rojos) y su ajuste de
la teora de Sang (lnea roja). Resultados para la simulacin con efecto ac (crculos
azules abiertos) y su ajuste usando la barrera efectiva e introduciendo adems una
temperatura efectiva Te = T (lnea azul).
67
10
f = 5 KHz
a)
= 0.3
0
10
f = 150 KHz
b)
/ K)
= 0.3
10
f = 5 KHz
c)
= 0.3
(F
- F)
3/2
/ T (10
-4
nN
3/2
0
10
f = 150 KHz
d)
= 0.3
0
-4
-2
ln (vs / T)
efectiva.
Evidencia adicional de la validez de la Ec. (4.5) es dada en la gura 4.6,
donde la relacin de escalado es completamente satisfecha para diferentes valores de temperatura. A valores altos de la intensidad de actuacin fuertes
efectos no lineales destruyen la relacin de escalado entre temperatura real del
sistema y nuestra temperatura efectiva.
Para nalizar, se presenta en la gura 4.7 resultados adicionales sobre la
dependencia de la fuerza de friccin frente a la velocidad con efectos trmicos
y de actuacin ac. Es de valor hacer notar que en este caso se presenta el valor
0.8
ln (v s) (nm/s)
(nN)
0.6
10
a)
0.4
4
12
ln (f) (Hz)
12
0.9800
0.9608
0.9416
0.9224
0.9032
0.8840
0.8648
0.8456
0.8264
0.8072
0.7880
0.7688
0.7496
0.7304
0.7112
0.6920
0.6728
0.6536
0.6344
0.6152
0.5960
0.5768
0.5576
0.5384
0.5192
0.5000
0.4808
0.4616
0.4424
0.4232
0.4040
0.3848
0.3656
0.3464
0.3272
0.3080
0.2888
0.2696
0.2504
0.2312
0.2120
0.1928
0.1736
0.1544
0.1352
0.1160
0.09680
0.07760
0.05840
0.03920
0.02000
0.9
b)
= 0.3
0 K
0.6
F (nN)
68
0.3
300 K
0.0
4
12
ln (vs) (nm/s)
Figura 4.7: (a) Dibujo de supercie de la fuerza de friccin como una funcin del
logaritmo de la velocidad y de la frecuencia de actuacin perpendicular a T = 0K.
El recuadro muestra un perl de la fuerza de friccin lo largo de la lnea a trozos
marcada. (b) La fuerza de friccin como una funcin de la velocidad de la punta para
diferentes valores de frecuencias 0 (negro), 100 (azul), 500 (verde), 5103 (gris suave),
150 103 (azul claro) y 3 106 (rojo) Hz. Lnea continua para 0 y lnea a trozos 300
K. En todos los casos =0.3 y
e = 1.
4.4.
69
Discusin y conclusiones
Captulo 5
72
5.1.
El modelo
El movimiento del pice de la punta se describe como el de una masa puntual m acoplada elsticamente a un soporte rgido a travs de una constante
elstica k. La partcula es arrastrada sobre un potencial de sustrato bidimensional cuando el soporte se mueve con velocidad vs (R) = (vx (Rx ), vy (Ry )).
La direccin de barrido del soporte est determinada por la coordenada polar
= tan1 (vy /vx ).
La dinmica del sistema con efectos de temperatura est descrita por una
ecuacin tipo Langevin,
d2 r
dr U (R, r)
= (t),
+ m +
2
dt
dt
r
k
U (R, r) = [R(t) r]2 + V (r).
2
(5.1)
5.1. El modelo
73
Para representar la simetra de la supercie de iones Na, se efecta una operacin de rotacin de un ngulo de 45 sobre el potencial completo.
En el caso de la supercie HOPG, el potencial de interaccin se modela con
una simetra hexagonal, ver gura 5.1. Este potencial de interaccin se obtiene
de la superposicin de tres variaciones sinusoidales, con rotaciones de 120
de cada una respecto a las otras,
)
(
)]
[
(
)
(
2
2
4
y + cos
y
V (x, y) = U0 2 cos
x cos
a
a 3
a 3
(5.3)
+ cos
y + /3 sin
4y + /6
2
3a
2
6a
a 3
(5.4)
(
(5.5)
Para el caso del potencial cuadrado de NaCl (001), los valores propios del
Hessiano son:
(
)
2
2
2U0 2
N aCl
cos
x
y
(5.6)
1,2 = k +
a2
a
a
74
5.2. Resultados
75
Para el potencial hexagonal del HOPG, los valores propios estn dados por:
G
HOP
=k+
1,2
16U0 2 (
2 3B
A
A
27a2
(5.7)
Fc,x =
(5.8a)
Fc,y
(5.8b)
(5.9)
(5.10)
La friccin cintica se calcula entonces como el valor medio de esta proyeccin Fk := Fbarrido y para evoluciones dinmicas sucientemente largas (del
orden de 4000 constantes de red).
5.2.
5.2.1.
Resultados
Red cuadrada y supercie NaCl:
1
1
2
Xc = 1 + cos
,
(5.11)
76
(5.13)
5.2. Resultados
77
b)
2.4
Fk(nN)
2.1
0K
1.8
1.5
1.2
a)
300K
0.9
-45
45
c)
45
e)
f)
g)
y(nm)
d)
x(nm)
78
interaccin con simetra cuadrada est en buen acuerdo con una prediccin del
tipo [T ln(C T )]2/3 , inicialmente adscrita para un sistema unidimensional. Los
efectos trmicos adems introducen una dispersin en las trayectorias del movimiento de la punta, pero sin afectar notoriamente su patrn bsico. De esta
manera, la trayectoria que corresponde a 0 segn nuestra convencin (trayectoria recta en gura 5.2(b) y (c)), presenta diferencia en el grado de ruido que
presenta la trayectoria a temperatura ambiente. El caso de la trayectoria a 45
es similar. As, el efecto global de la temperatura es reducir la fuerza de friccin
Fk a la vez que preserva la forma del comportamiento de Fk (). Por lo tanto es
de esperar un grado importante de anisotropa de la fuerza de friccin en este
tipo de red. En el caso de la fuerza de friccin esttica Fs (), no presentamos
resultados en funcin de la temperatura pero esperamos una tendencia similar
al caso de la friccin cintica.
Adems se presentan mapas de friccin para Fk correspondiente a esta estructura y para 0 (guras 5.2(f) y (g)) y 45 (gura 5.2(d) y (e)). En estos
mapas se representa la fuerza de friccin cintica (valor del la friccin en z)
respecto las posiciones de soporte, Rx (eje x) y Ry (eje y). El mapa de la
gura 5.2(d) reproduce bien la estructura de la red. La estructura es completamente visible para esta conguracin de barrido de la punta. El espaciado
de red en el mapa corresponde a =0.3988 nm, la constante de red entre iones
Na de la estructura NaCl, gura 5.1(b). La presencia de efectos trmicos introduce una cantidad de ruido en la resolucin del mapa de fuerza de friccin,
gura 5.2(e), adems de la reduccin en el valor friccin anteriormente discutido. Para la direccin a 0 , la situacin es diferente. Debido al movimiento de
la punta la estructura de la red no es completamente revelado, gura 5.2(f) y
(g). Estos dos resultados pueden entenderse a partir de las diferencias entre
los patrones de movimiento que despliega la punta en las dos conguraciones,
gura 5.3. En la conguracin de 45 , gura 5.3(a), la punta despliega un movimiento en zig-zag, lo que le permite muestrear mejor la estructura. Para la
conguracin de 0 , gura 5.3(b), la punta realiza movimientos stick-slip a
lo largo de una lnea recta, lo cual agrupa los diferentes puntas de la fases stick
de movimiento de manera muy ordenada y similar revelando as el mapa de
friccin particular de la gura 5.2(f).
5.2.2.
5.2. Resultados
79
7.0
b)
y(nm)
a)
x(nm)
dbil con el ngulo, contrario al caso de la red cuadrada. La razn entre el mximo y el mnimo valor de Fs () de acuerdo a los resultados numricos es de
Fs,max /Fs,min =1.015. Pequeas variaciones en la dependencia angular de Fs
han sido reportadas recientemente para valores ms pequeos de (> 2) [40].
La fuerza de friccin cintica Fk () muestra dos tipos de singularidades para el
valor de =7. La singularidad para = 0 (y sus valores equivalentes), corresponde para este caso a movimientos en lnea recta de la punta, gura 5.4(b).
El otro tipo de singularidad presente para esta estructura se encuentra para
un ngulo de = 30 (y sus equivalentes) est relacionado con un movimiento
en zig-zag alternando saltos de la punta a 0 y 60 , gura 5.4(b). Excluyendo las singularidades, Fk aumenta desde = 0 hasta = 30 y la razn
Fk,max /Fk,min 1.09. Este valor que es mayor que el correspondiente al de la
fuerza esttica es an menor que la razn obtenida para la estructura cuadrada. Por comparacin, Verhoeven et al. report variaciones ms grandes en
la fuerza de friccin cintica (de un orden de 20 30 %) para el caso de una
hojuela de material en forma hexagonal y con 93-tomos atados al pice de la
punta.
La introduccin de efectos trmicos en el sistema reduce en general el valor
de la fuerza de friccin cintica Fk (crculos rojos). A temperatura ambiente,
sobreviven las singularidades relacionadas a 0 y sus equivalentes, y son muy
fuertemente reducidas aquellas relacionadas con = 30 y valores similares. En
la misma gura 5.4 se presentan mapas de friccin Fk para los ngulos indicados por lneas verticales a trozos y etiquetas sobre la curva para la dependencia
angular de la fuerza de friccin para esta estructura. Es importante resaltar
los resultados de los mapas de friccin obtenidos para la conguracin de 0
80
6
b)
Fk(nN)
a)
0K
300K
0
1
15
30
45
60
75
90
120
135
c)
d)
105
30
60
f)
h)
y(nm)
0K
e)
g)
i)
300K
x(nm)
Figura 5.4: Fuerza de friccin para el caso hexagonal a 0 y 300 K. (a) Fuerza de friccin esttica Fs (cuadrados) y cintica Fk (crculos azules 0 K y rojos 300 K) para
diferentes conguraciones de barrido del soporte. Existen singularidades en la fuerza
de friccin cintica para = 0 (y valores equivalentes), 30 (y valores equivalentes)
donde la estructura posee una simetra rotacional de 60 . En lneas verticales a trozos
se indican tres ngulos especcos con las etiquetas 1 (0 ), 2 (30 ) y 3 (60 ) e inmediatamente debajo las conguraciones esquemticas de barrido correspondientes. (b),
(c) Trayectorias correspondientes a los ngulos seleccionados en (a) para 0 y 300 K,
respectivamente. (d)-(i) Mapas de friccin para los ngulos seleccionados en la gura
(a) para 0 y 300 K. El valor del parmetro =7.0 en todas las simulaciones.
5.2. Resultados
81
2.0
1.5
b)
25.0
7.0
c)
d)
y(nm)
a)
x(nm)
[guras (d) y (e)] respecto a los obtenidos para ngulos de = 30 [guras (f)
y (g)] y = 60 [guras (h) e (i)]. En este imagen se presentan dos superceldas respecto a la celda unidad de la estructura. Al igual que lo reportado por
Sasaki et al. [83] el patrn de dos superceldas presentado aqu corresponde a
constantes elsticas relativamente bajas. La inclusin de efectos trmicos en el
sistema, introduce principalmente ruido en la imagen del mapa, guras (e)-(i).
En la gura 5.5 se muestra la evolucin de este patrn de dos superceldas para diferentes valores de . A valores bajos ( =1.5, relativos valores altos de
la constante elstica k) solo es evidente un tipo de celda en la imagen, gura 5.5(a). Un pequeo incremente produce una ligera diferencia entre las celdas
de dos las consecutivas en la imagen del mapa de friccin, gura (b) del mismo panel. Incrementos adicionales desarrollan completamente la estructura de
dos superceldas en el mapa de friccin, guras (c) y (d). As, se puede ampliar
los resultados de Susuki et al. al armar que este patrn de dos superceldas
para esta estructura hexagonal surge para valores relativamente pequeos de la
constante elstica del sistema k (valores grandes en ) y adicionalmente para
la conguracin de = 0 .
Este interesante resultado puede ser explicado por la distribucin de posiciones de la punta relacionados con cada mapa de friccin de la gura 5.4. En
la gura 5.6 se compara especcamente los resultados para el caso = 0 y
30 . En cada una de estas guras, cada punto blanco representa la posicin del
tomo-punta movindose entre los mnimos del potencial de la estructura. Como muestra la distribucin de posiciones, en el caso de la conguracin = 0
[gura 5.6(a)], existe una mayor probabilidad de visitar un tipo de celda. Si se
acuerda llamar el tipo de celda de la la de tomos ms inferiores como A y
la la inmediatamente superior a esta como tipo B, entonces la estructura del
potencial se puede obtener de la intercalacin de las de celdas tipo A y B.
As, se puede decir que las celdas de tipo B son ms frecuentemente visitadas
82
b)
y(nm)
a)
x(nm)
5.2.3.
Red honeycomb:
5.2. Resultados
83
a)
2.5
b)
Fk(nN)
2.0
1.5
0K
1.0
300K
0.5
0
15
30
45
60
90
105
f)
120
135
c)
30
0
d)
75
120
60
h)
j)
y(nm)
0K
e)
g)
i)
k)
300K
x(nm)
84
b)
y(nm)
a)
x(nm)
Figura 5.8: Distribuciones bidimensionales de las posiciones de la punta (puntos blancos) para para la estructura honeycomb en las conguraciones (a) = 0 y (b)
= 30 . = 7 y T = 0 K en ambos casos.
puntos singulares sobre la curva Fk () (crculos rojos). Las guras 5.7(b) y (c)
muestran tres trayectorias (0 , 30 y 60 ) a 0 y 300 K, respectivamente. Para
completar el estudio, en las guras 5.7(d)-(k) se presentan mapas de friccin
Fk para los cuatro ngulos indicados en la gura 5.7(a). Para los casos = 0
[(d) (0 K) y (e) (300 K)], = 60 [(h) (0 K) y (i) (300 K)], = 120 [(j) (0
K) y (k) (300 K)] se observa una estructura similar. Diferencias notables se
presentan en comparacin con la conguracin = 30 , guras 5.7(f) y (g). De
igual manera que en los casos anteriores (estructuras cuadrada y hexagonal),
estas diferencias se explican analizando las distribuciones bidimensionales que
surgen de la dinmica del tomo-punta.
En la gura 5.8 se presentan las distribuciones de las posiciones para dos
conguraciones, = 0 [gura (a)] y = 30 [gura (b)]. De su comparacin
se puede resaltar
5.3.
Discusin y conclusiones
85
Tomados en conjunto, estos resultados muestran que el modelo PT puede predecir una serie de interesantes efectos, desde una fuerte anisotropa de
la friccin sobre una red cuadrada (comparada a una hexagonal) a un nmero variable de picos de friccin dependiendo de la direccin de barrido. La
comprobacin o no de estas predicciones puede ser nicamente a travs de medidas de AFM cuidadosamente planeadas. Condiciones de ultra alto vaco se
requieren para medir variaciones con el ngulo de friccin esttica y cintica. Adems, el pice de la punta no debe cambiar con la variacin del ngulo
de arrastre de la punta. Desafortunadamente, esas condiciones son raramente
logradas en la practica. Con el n de variar el ngulo de arrastre de la punta ,
se debe rotar la supercie de la muestra o el cantilever, pero ningn montaje
AFM en condiciones de ultra alto vaco, que sepamos, puede hacer esto sin
destruir el vaco. Alternativamente, se puede mantener la orientacin entre el
cantilever y la supercie, y cambiar la direccin de deslizamiento. Sin embargo, aun en la geometra ms simple de cantilever (forma rectangular) introduce
problemas tales como perturbaciones provenientes del buckling del cantilever. Este problema ha sido revisado en un reciente articulo por Campione et
al. [85], donde variaciones aparentes de altura producto del buckling fueron
relacionadas a la componente de friccin a lo largo del eje del cantilever y usados para determinar la as llamada friccin hodograph sobre una supercie
anistropa.
Captulo 6
Introduccin
Hace 70 aos, Kramers [86] propuso una ecuacin para describir el escape
de una partcula Browniana fuera de un pozo de potencial. Este problema
es considerado una cuestin de inters fundamental y ha recibido una amplia
atencin desde una gran cantidad de reas cientcas [8789]. Presentamos aqu
una pequea contribucin a este vasto campo: un detallado estudio numrico
del problema de activacin en el rgimen de amortiguamiento moderado a alto
y usando simulaciones de dinmica de Langevin.
En particular, estamos interesados en estudiar la importancia de efectos de
barrera nita y probar las diferentes teoras disponibles. Finalmente, discutiremos nuestros resultados en el marco de trabajo de la espectroscopia dinmica
de fuerza.
Este trabajo est motivado por un reciente estudio numrico del problema
de Kramers en el rgimen de amortiguamiento pequeo [90]. Ah, importantes
efectos de barrera nita fueron reportados, una convergencia lenta al lmite
de barrera nita del sistema y la precisin de la teora [91] Drozdov-Hayashi
fue probada. Como se mostr ah, una teora precisa es de inters fundamental
para entender experimentos en este rgimen fsico.
Del otro lado se encuentra el lmite de amortiguamiento grande del problema. Este es el tpico caso de muchos de los experimentos actuales en friccin [22, 23, 48, 54, 92] y de fsica biolgica [47, 93, 94], donde el ritmo de escape
es el concepto fundamental para entender los experimentos de espectroscopia
dinmica de fuerza. En muchos de esos trabajos, el resultado de Kramers para
88
Figura 6.1: Perl del potencial. debido a las uctuaciones trmicas, una partcula
localizada en el estado A es capaz de superar la barrera U y escapar al estado C.
a b U/kB T
e
.
2
(6.1)
a U/kB T
e
.
2
(6.2)
[
= 1+
)2 ]1/2
2b
)
(6.3)
6.1. Introduccin
89
tHD
m
=
kB T
dye
U (y)/kB T
dzeU (z)/kB T
(6.4)
Existe una importante literatura estudiando la relacin entre tasas de transicin y tiempos medios de primer pasaje [87, 89, 96, 97]. Ha sido usualmente
asumido, y tericamente aprobado, que hay una relacin cercana entre ambas
cantidades y de hecho
r=
1
,
t
(6.5)
En orden a satisfacer esta relacin, los puntos de inyeccin y absorcin corresponden a dos mnimos de potencial separados por una barrera. Ecs. (6.2) y
(6.3) permiten calcular la tasa de escape exacta en el lmite sobre amortiguado
del sistema y compararlo a los resultados de barrera innita de Kramers y
otros resultados para el escape.
En la seccin II de este captulo presentamos una revisin crtica de las
teoras existentes. Adems proponemos una ecuacin relativamente simple, Ec.
(6.7), la cual permite calcular tasas de escape para cualquier barrera y amortiguamiento en el rgimen de amortiguamiento moderado a alto. Entonces, en
la seccin III estudiamos el problema del tiempo para alcanzar la barrera. Este
tiempo, tM diere del previamente calculado t por un factor que cambia de
1 a 2 cuando el amortiguamiento se incrementa, y es la cantidad relevante en
algunas situaciones.
Con la ayuda de nuestros resultados previos, abordamos en la seccin IV los
as llamados problemas de espectroscopia de fuerza. Ah, el sistema es afectado
continuamente por un campo externo y la funcin de distribucin de probabilidad de escape es almacenada. Comparamos resultados para el campo de
escape medio derivados de diferentes teoras. Enfatizamos la diferencia entre
los resultados para alcanzar el siguiente estado metaestable y el de alcanzar
la barrera. Mostramos adems que el amortiguamiento por la rampa es el parmetro relevante en el lmite sobre amortiguado, y que existe un valor para
ese parmetro ms all del cual importantes efectos fuera del equilibrio dominan el problema. Finalizamos mostrando resultados en el espectro completo de
amortiguamiento.
90
6.2.
Modelo y resultados
Se usan simulaciones de dinmica de Langevin para calcular el tiempo medio para que una partcula con una condicin inicial dada alcance un punto
denido ms all de la barrera. Para ser ms precisos, estaremos interesados
primero en calcular el tiempo medio para que una partcula situada con velocidad cero en el mnimo del pozo metaestable A alcance por primera vez el
prximo mnimo de potencial disponible C, ver gura 6.1. Para nosotros esta
ser la denicin relevante del tiempo medio de primer pasaje (MFPT) t del
problema.
Para ser ms precisos, estudiamos la dinmica de una partcula Browniana
en un pozo de potencial metaestable:
m
x + m x =
dV (x)
+ (t),
dx
(6.6)
(6.7)
[(
1f
)
2 1/2
f cos
]
f .
(6.8)
Otro importante parmetro en la teora es el valor de curvatura en el mnimo metaestable a = b = (V0 /m)1/2 (1 f )1/4 .
91
1.1
T=0.01
r/rKHD
1
0.9
MFPT
PT
Drozdov
TST
0.8
0.7
0
10
15
U/kBT
20
25
92
1.6
r
0.01
r/r
KMHD
1.4
0.0001
1e-06
1.2
1e-08
0
10
=0.1
=0.2
=0.3
=1
=10
0.8
0.6
0
5
U/kBT
10
Figura 6.3: Estimaciones numricas de la tasa de escape en los regmenes de amortiguamiento de modera a alto y normalizado por el resultado de Kramers de la ecuacin
Eq. (6.2). La linea negra muestra el resultado exacto para tiempo del primer pasaje
para el caso de amortiguamiento alto.
93
0.01
=3
=5
=7
=10
0.001
0.0001
1e-05
1e-06
(a)
1e-07
0.01
0.1
10
100
1.2
(b)
1
r/rHD
0.8
0.6
=3
=5
=7
=10
1.2
KMHD
1
0.8
0.4
0.6
r/rMHD vs. /b
0.4
0.2
0.2
(c)
0
0.01
0
0.01
PT
0.1
0.1
10
10
100
100
/b
Figura 6.4: Tasa de escape para diferentes para := U/kB T =3, 5, 7 y 10, y
predicciones de Eq. (??). (a) Tasa de escape como funcin de . (b) Tasa de escape
normalizada por el resultado de amortiguamiento alto como funcin de /b . (c)
Tasa de escape normalizada por el resultado de Eq. (??) para U/kB T = 3 y 10 y la
prediccin de las teoras de Kramers (lnea a trozos) y PT (lnea punteada).
94
Hemos realizado simulaciones de dinmica molecular de la ecuacin de Langevin (6.1). Las ecuaciones fueron resueltas numricamente usando el algoritmo
estocstico de Runge-Kutta [102] y los MFPT fueron calculados tpicamente
sobre 10000 realizaciones. Hemos usado para m =0.35 y V0 =0.155, como
fue hecho en la referencia [90]. En la mayora de las simulaciones usaremos
kB T =0.01 y cambiamos F y [103].
Amortiguamiento grande. Primero comparamos en la gura 6.2 resultados
exactos de la teora MFPT [Ecs. (6.3) y 6.4)] con el de barrera innita de
Kramers, Ec. (6.1). Como una referencia representamos adems el resultado
exacto rTexacto
[104] (ver apndice). Esos resultados fueron propuestos para el
ST
lmite de amortiguamiento grande del sistema. Las guras dan una estimacin
cuantitativa de la precisin del resultado de amortiguamiento alto de Kramers
para cualquier barrera. Como podemos ver, los efectos de barrera nita no son
muy severos (menos del 10 %) para valores de barrera normalizada arriba de 5.
Sin embargo debe tenerse algo de cuidado al considerar eventos con barreras
por debajo de este valor. La gura muestra adems la convergencia de la tasa
de escape para el resultado de barrera innita de Kramers.
Como se ha visto en la gura 6.2, la teora PT da una simple expresin
muy cercana al resultado exacto excepto para barreras pequeas. Drozdov da
una mejor aproximacin, sin embargo su ecuacin nal es ms compleja y nicamente valida para valores muy altos del amortiguamiento. La aproximacin
PT falla a barreras bajas y Drozdov es una buena aproximacin nicamente
en el lmite sobre amortiguado.
Amortiguamiento de moderado a alto. Se propone ms abajo una expresin
la cual da una buena aproximacin a cualquier barrera y amortiguamiento.
Para hacer esto, se parte de la Ec. (6.3) que es exacta en el lmite de sobre
amortiguamiento del sistema. Sin embargo no hay resultado para MFPT a
otros valores del amortiguamiento del sistema. Se propone una extensin de la
Ec. (6.9) vlida para barreras arbitrarias y para el rango de moderado a alto
amortiguamiento del sistema.
Nuestra propuesta toma como punto de partida extensivos resultados numricos para las tasas de escape a diferentes valores del amortiguamiento y
como una funcin de la barrera normalizada U/kB T . La gura 6.3 muestra
resultados para r (inset) y r/rKM HD [es de valor notar que ahora hemos
normalizado la tasa con respecto a la ec. (6.2)] como una funcin de U/kB T
para T =0.01 y =0.1, 1,10 y 100. Ah, podemos ver que nuestros resultados
numricos para amortiguamiento alto concuerdan con la prediccin terica de
la expresin MFPT, ec. (6.3).
La gura 6.3 muestra adems que, excepto para la curva de =0.1 (ms
adelante mostramos que este valor corresponde a la regin de amortiguamiento
95
=10
=7
=5
=3
0.9
0.8
r/rTST
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0
0.0001 0.001
0.01
0.1
/b
10
100
0.01
0.1
/b
10
100
1
0.9
0.8
=10
r/rTST
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0
0.0001 0.001
Figura 6.5: Figura superior: tasa de escape terica (lneas) y numrica (puntos) como
una funcin del parmetro de amortiguamiento para diferentes valores de la razn barrera sobre temperatura. La linea ms superior es la prediccin terica U/kB T = 20.
Figura inferior: Diferentes aproximaciones tericas para la tasa de escape y comparacin la comparacin a nuestros resultados numricos, para U/kB T = 10. Lneas
rojas para Drozdov-Hayashi (amortiguamiento bajo) y para nuestros resultados rM HD
(amortiguamiento alto). Lneas azules punteadas para la aproximacin BHL (amortiguamiento bajo) y para KMHD. Lneas negras muestran la ecuacin de interpolacin
ms simple para el rango completo de amortiguamiento (ver texto).
96
1.2
<t(xA,b)>/<t>
xC
0.8
xB
0.6
0.4
0.2
xA
0
-0.2
=16.92
=8.46
=3.38
/2
3/2
moderado donde r() obtiene un mximo), todos los datos caen aproximadamente sobre una misma curva cuando se compara con la prediccin de rKM HD .
Esta observacin nos permite proponer la siguiente extensin simple del resultado de MFPT de la ec. (6.3) para la regin de amortiguamiento moderado a
alto
rM HD
=
kKM HD
b
1
.
tHD
(6.9)
97
damente. Este valor marca el lmite de la regin de moderado a alto amortiguamiento. Valores ms pequeos de caen en la regin de bajo a moderado
amortiguamiento, que fue estudiado en un reporte previo [90]. Este tipo de
grcos ha sido usado extensivamente en la literatura, sin embargo debido a
la dependencia de la tasa con la escala logartmica esta es incapaz de evaluar
la precisin de la ecuacin terica.
La gura 6.4(b) muestra r/rHD como funcin de /b para vericar la
validez de nuestro ansatz en la ec. (6.10). Representado de esta manera,
( todas
)
las curvas colapsan aproximadamente en una nica funcin dada por b
kKM HD (/b ). Como es de esperar aparecen desviaciones para los valores ms
bajos del amortiguamiento.
Para nalizar, presentamos en la gura 6.4(c) la comparacin directa de
resultados numricos para la Ec. (6.7) y las teoras PT y Drozdov para =3 y
=10. Ah, representamos la tasa de escape normalizada por nuestra expresin
terica, f /rM HD frente a /b . Concluimos que la Ec. (6.7) reproduce nuestros
resultados numricos en una mejor forma que teoras previas para cualquier
barrera y en el rgimen de amortiguamiento completo de moderado a alto.
Como se ha visto, nuestros resultados numricos son ajustados bien por la
ec. (6.7) para valores de amortiguamiento arriba de 0.2 en nuestras unidades. A estos valores intermedios del parmetro de amortiguamiento estamos
dentro de la as llamada regin de turnover, la cual caracteriza la transicin de
la regmenes de moderado a bajo y de moderado a alto amortiguamiento. Ah,
b
. exp (U/kB T ).
la teora clsica de estado de transicin establece rT ST = 2
Rango completo de amortiguamiento. Con la intencin de presentar una panorama general y ubicar nuestros resultados, presentamos en la parte superior
de la gura 6.5 la tasa de escape dividida por el resultado rT ST para un rango
amplio de valores de amortiguamiento con especial nfasis en la regin turnover. Como se espera, cuando se representa como funcin del amortiguamiento
normalizado /b todas las curvas colapsan unas sobre otras nicamente en
el lmite de amortiguamiento alto. Cuando la barrera se incrementa, el mximo se mueve hacia valores de /b ms bajos. De cualquier manera, la tasa
se aproxima muy lentamente al lmite de barrera innita. La gura muestra
adems, los resultados numricos presentados en [90] y los de este captulo.
Podemos ver que la combinacin de los de Drozdov-Hayashi [91] para valores de amortiguamiento de moderado a bajo y nuestros resultados de tiempo
medio de primera pasada para el rgimen de moderado a alto, permiten una
buena aproximacin a los resultados obtenidos numricamente para todos los
amortiguamientos del sistema.
La parte inferior de la gura 6.5 muestra el resultado para U/kB T =10
98
(a)
<t>M/<t>
0.8
0.6
0.4
=0.1
=0.2
=0.3
0.2
=1
=10
=100
0
0
6
8
U/kBT
12
14
=3
=5
=7
=10
1
0.9
<t>M/<t>
10
0.8
0.7
0.6
(b)
0.5
0.01
0.1
1
/b
10
100
Figura 6.7: tM /t para valores diferentes de U/kB T y . En (b) mostramos adems (lineas) la funcin propuesta en Eq. (??) para HD = 0,5 y 0.545.
99
0.14
0.12
0.13
0.12
0.11
0.1
<F>
0.09
0.11
0.1
10
100
10
<U>/kT
8
0.1
6
4
0.09
2
0
0.1
10
100
0.08
0.1
10
100
1000
Figura 6.8: Fuerza media F como una funcin del amortiguamiento para la primera
pasada de la cima de la barrera (rojo) y el fondo del pozo de potencial (azul) en
una simulacin de espectroscopia de fuerza a T = 0,01 y con una rampa de fuerza
2.5107 . La lneas son para las predicciones tericas basadas en Ecs. (6.7) y (6.9).
Recuadro superior: comparacin con diferentes teoras simples. Recuadro inferior:
barrera normalizada en diferentes valores de fuerza media de escape.
y representa adems las otras tres aproximaciones tericas. De una lado usamos el resultado de Kramers para amortiguamientos de moderado a alto y el
de Buttiker-Harris-Landauer (BHL) [105]. Vemos que esta ltima aproximacin se desva importantemente en la regin de amortiguamiento moderado
del sistema. Para nalizar, presentamos adems resultados de la aproximacin
terica ms simple y que reproduce el rgimen completo de amortiguamiento:
1
1
+ rKM
r1 = rKLD
HD
(6.10)
donde para una barrera cbico-lineal tenemos rKLD =7.2 (U/kB T )rT ST
y rKM HD es dado por la Ec. (6.2). Esta es una simple expresin la cual da a
primera vista una buena idea del comportamiento de la tasa de escape en el
espectro completo de amortiguamiento del sistema.
6.3.
100
101
.
F=10-7
.
-7
F=2.5.x 10-6
F. =10
F=10-5
0.18
<F>
0.16
0.14
0.12
0.1
0.08
1e-08
1e-07
1e-06
1e-05 0.0001
.
F
0.001
0.01
Figura 6.9: Fuerza de escape media como una funcin de F para diferentes rampas
de fuerza. Smbolos abiertos y slidos para dos diferentes criterios de denicin de la
fuerza de escape (ver texto). Lneas para las predicciones tericas para ambos casos.
-1 para <0.1.
De manera similar que para la evaluacin de las tasas de escape, es til obtener una expresin analtica para calcular el tiempo medio para alcanzar el mximo para diferentes valores de los parmetros del sistema. De la gura 6.7(b)
vemos que para cada una de las barreras podemos escribir tM = f (/b )t.
Siguiendo el ansatz usado para derivar la Ec. (6.7), ahora se propone
1
tM
M HD
HD kM HD
b
HD
b
1
.
tM
HD
(6.11)
6.4.
En un experimento de espectroscopia de fuerza tpico la funcin de distribucin de probabilidad de la fuerza de escape P (F ) es medida realizando
muchos experimentos donde la fuerza se incrementa continuamente a una rampa dada F . De esos resultados la fuerza de escape media F y su desviacin
102
simple theo
exact
Garg
0.9
<F>/V0
0.8
0.7
0.6
0.5
1e-05
0.001
0.1
10
1000
Figura 6.10: Fuerza de escape media como una funcin de para dos rampas de fuerza
diferentes F = 108 (curva inferior) y 3,33 107 (curva superior) y comparacin
con algunas predicciones tericas.
dF
dt
)1 (
)
P (u)du .
(6.12)
103
104
6.5.
105
Discusin y conclusiones
106
6.6.
Apndice
Aqu damos algunas expresiones numricas que hemos usado a lo largo del
captulo
Pollak y Talkner. Pollak and Talkner propusieron [99] la siguiente expresin
para la tasa de escape:
(
)
f ()
exact
rP T = kKM HD rT ST 1 +
(6.13)
x
donde x = U/kB T y la siguiente funcin de = /b
=
(1 + 2 /4)1/2
/2
(6.14)
f () =
1
1 [
2 3 ( + 1)3 +
36
2
2
3 ( 1) ( + 1)(32 + 12 + 1) ]
+
.
2
92 1
(6.15)
36x
6.6. Apndice
107
0.14
0.1
0.011
.
F=2.5 x 10-7
0.009
0.08
0.007
0.06
10-4 10-3 10-2 10-1 100 101 102
0.005
10-4 10-3 10-2 10-1 100 101 102
0.06
0.00575
0.05
.
F=10-12
0.04
0.00525
0.03
0.005
0.02
0.00475
0.01
10-4 10-3 10-2 10-1 100 101 102
.
F=10-12
0.0055
F
<F>
.
F=2.5 x 10-7
F
<F>
0.12
0.0045
10-4 10-3 10-2 10-1 100 101 102
Figura 6.11: Evaluacin de los resultados de Garg para dos diferentes rampas. Puntos
para la evaluacin numrica exacta, lneas slidas para la aproximacin de primer
orden, lneas a trazos para los resultados de la aproximacin de segundo orden.
108
exact
V (xmax )
V (x)
.
rT ST =
2m e
dx e
(6.17)
(
1+
4
kD = 1 + 4
e
4
ne 2
(6.18)
)n ]1/4
,
(6.19)
2 3/2
= e
2
V (x)
(6.20)
dx V 2 (x) eV (x) .
(6.21)
2/
]1
dx e
Garg. Para nalizar, presentamos un estudio comparativo corto de las predicciones de Garg [109] para la fuerza media de escape y su varianza. Ah,
ambas cantidades son dadas como una expansin en serie de un parmetro
determinado. La gura 6.11 muestra un estudio numrico de los resultados
reportados por Garg para
dos rampas de3/2fuerza diferentes. La altura de la
barrera es dada por 4 2V0 /3(1 F/V0 ) , la frecuencia de oscilacin por
21/4 (V0 /m)1/2 (1 F/V0 )1/4 , T = 0,01 y F = 2,5 107 y 1012 . Las guras muestran que la aproximacin de primer orden de F funciona bien
para los casos de amortiguamiento moderado y alto (aun mejor que considerar la aproximacin de segundo orden). Por otro lado, en los resultados de
amortiguamiento bajo nicamente la aproximacin de segundo orden estima
correctamente la tasa de escape exacto. Con respecto a la varianza, los resultados no son tan buenos. Para los casos de amortiguamiento moderado y bajo
la aproximacin de primer orden no es tan mala y la de segundo es mejor.
Sin embargo, para amortiguamiento bajo el primer orden no resulta tan bueno
pero el segundo orden resulta mucho mejor a la hora de explicar los resultados
numricos.
Discusin y conclusiones
En esta memoria de tesis doctoral se ha abordado el estudio detallado de
fenmenos de friccin a escala tomica desde un punto de vista terico y de
simulaciones numricas. Una comprensin de la friccin a esta escala es de gran
importancia para la miniaturizacin de dispositivos electromecnicos desde el
punto de vista tecnolgico y para la comprensin de las leyes de friccin desde
el punto de vista de las ciencias bsicas.
Se ha investigado aspectos relevantes para la friccin atmica en sistemas
con caractersticas realistas en los dos primeros captulos de esta memoria:
presencia de desorden y defectos superciales, captulos 2 y 3 respectivamente.
Adicionalmente se ha investigado el efecto combinado que temperatura, desorden y defectos superciales ejercen sobre la friccin. Nos hemos centrado principalmente en estudiar como la presencia de desorden y defectos superciales
afectan las curvas fundamentales F -T y F -vs del sistema y especcamente
en el rgimen de movimiento stick-slip de la punta.
El desorden se ha modelado como un segundo trmino armnico dentro
del potencial punta-sustrato. De esta manera, se introduce una distribucin
de alturas y modicaciones ligeras en las posiciones extremas del potencial.
Este tipo de modelo presenta caractersticas similares a escalas de longitudes
cortas con un desorden de tipo aleatorio. En particular, el desorden es importante a bajas temperaturas. A temperaturas sucientemente altas (cercanas a
temperatura ambiente) las uctuaciones trmicas son capaces de apantallar los
efectos derivados de la presencia de desorden. Tambin, cerca de puntos donde
se presentan discontinuidades en el valor medio de la longitud de salto de la
punta (puntos de transicin dinmicos), la presencia de desorden produce importantes diferencias. Mas all de la regin stick-slip, los resultados muestran
poco efecto del desorden sobre las curvas fundamentales del sistema.
Por construccin, el modelo que se emple es un modelo unidimensional
con el esquema de acople ms simple. Creemos que los efectos reportados en
este estudio estarn tambin presentes en otros esquemas de acople, como el
modelo de dos masas y dos resortes.
110
Discusin y conclusiones
Discusin y conclusiones
111
112
Discusin y conclusiones
Discusin y conclusiones
113
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